DE2654249A1

DE2654249A1 - Verfahren und vorrichtungen zur abscheidung desublimierbarer komponenten aus gasgemischen

Info

Publication number: DE2654249A1
Application number: DE19762654249
Authority: DE
Inventors: Juergen Dipl Ing Schmid; Rolf Dr Schuette; Harald Dipl Ing Steinhaus
Original assignee: Gesellschaft fuer Kernforschung mbH
Current assignee: Gesellschaft fuer Kernforschung mbH
Priority date: 1976-11-30
Filing date: 1976-11-30
Publication date: 1978-06-01
Also published as: NL7711637A; FR2371950A1; CA1098680A; AU507650B2; FR2371950B1; US4181508A; AU3094177A; JPS5370078A; ZA776949B; BR7707985A; IT1091362B; AR219726A1; GB1580169A

Description

GESELLSCHAFT FÜR g Karlsruhe, den Z9 . 11. 1976

KERNFORSCHUNG MBH PLA 7667 Ga/jd

Verfahren und Vorrichtungen zur Abscheidung desublimierbarer Komponenten aus Gasgemischen.

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und Vorrichtungen zur Durchführung dieses Verfahrens zur Abscheidung desublimierbarer Komponenten aus Gasgemischen auf Oberflächen eines Wärmetauscher-Apparates.

Die Desublimation von derartigen Komponenten ist beispielweise bei UF,-

Abscheideanlagen für Trenndüsen-Kaskaden von Bedeutung, in denen die Abtrennung des in großen Inertgas Stromstärken enthaltenen UF, (Uranhexa-

fluorid) in bestimmten Fällen bis auf eine Endkonzentration unter 1 ppm erfolgen muß.

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Aufgrund der Dampfdruckkurve des UF. ist bei Betriebsdrücken von etwa

1 ata eine Endtemperatur von ca. -120 C erforderlich. Um den erforderlichen Kältebedarf für die zu verarbeitenden großen Verfahrensgas Stromstärken im wirtschaftlichen Rahmen zu halten, werden Gegenströmer-Systeme gewählt.

In einem solchen Tieftemperaturabscheidersystem ist eine diskontinuierliche Betriebswei se nicht zu vermeiden, wenn ein beladener Abscheider nach Absperrung vom Verfahrens strom unter Aufwärmen entleert werden muß, und erst nach erneuter Einkühlung auf die erforderliche Endtemperatur für einen weiteren Abscheidungsbetrieb zur Verfügung steht. Für einen wirtschaftlichen Abscheidebetrieb mit möglichst geringen Rückwirkungen auf das Funktionieren des das Gasgemisch liefernden Verfahrens, z.B. einer Anreicherung skaskade ist es daher wichtig, daß der Druckabfall am Abscheider nicht nur einen niedrigen Absolutwert besitzt, sondern daß auch die relative Änderungen des Druckabfalls beim Umschaltungsvorgang von einembeladenen auf einen leeren Abscheider möglichst klein ist und daß dennoch eine möglichst hohe Abscheiderkapazität erreicht wird.

Die der Erfindung gestellte Aufgabe besteht nunmehr darin, Verfahren und Vorrichtungen zur Durchführung derselben zu bieten, die mit einem möglichst geringen und zugleich zeitlich konstantem Druckabfall dennoeh einen wesentlichen Bruchteil des Abscheidervolumens mit der desublimierenden Komponente des Gasgemisches zu beladen gestatten, zugleich auch aus wirtschaftlichen Gründen die dem zu verarbeitendem Gasstrom aufgeprägte tiefste Temperatur nicht unter einen Wert führen, der aufgrund der Dampfdruck-Kurve der de sublimerenden Komponente für den erwünschten Abscheidungsgrad unumgänglich ist.

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Es sind zwar Verfahren und Einrichtungen zum Kühlen von Gasen bekannt (DT-AS 10 03 240 und 10 37 489); mit ihnen ist jedoch weder eine gleichmäßige Schichtdickenbelegung von Abscheiderflächen mit desublimierbaren Komponenten, noch ein konstant bleibender niedriger Druckabfall bei konstanter Endtemperatur erreichbar.

Die Lösung dieser Aufgabe von der verfahrenstechnischen Seite her ist im Kennzeichen des ersten Anspruches und der hierauf rückbezogenen Ansprüche 2 bis 23 beschrieben. Mögliche Vorrichtungen zur Durchführung dieser Verfahrensschritte sind in den Ansprüchen 25 bis 40 aufgeführt.

Die besonderen Vorteile der Erfindung sind demnach darin zu sehen, daß ein Gegenstrom-Abscheidersystem gebildet wurde, mit dem eine Betriebsweise mit einseitig wanderndem Temperaturprofil möglich ist, wobei der Komponenten-Taupunkt bei praktisch feststehender Abscheiderendtemperatur mit Hilfe eines gesteuerten, zusätzlichen Kühlstromes vom kalten bis zum wärmen Ende hin kontrolliert so verschoben wird, daß sich eine gleich-

desublimierenden

mäßige Schichtdickenbelegung der/Komponente (z.B. UF,) in der Abscheiderpassage ergibt. Zu Abscheidebeginn wird der Abscheider hierbei mit einem sehr steilen Temperaturgradienten am kalten Ende betrieben, so daß er mit hohen treibenden Temperaturdifferenzen arbeitet. Die dann anfänglich möglicherweise auftretende Übersättigung der Komponente (z.B; UF _A) im Reingas kann im Endkühlerbereich des Abscheiders in einem Strömungsbereich mit extrem kurzen Diffusionswegen bis auf nicht meßbare UF.-Spuren (< 0, 1 ppm UF-) abgebaut werden. Der Aufbau der ο ο

Komponenten(UF,)-Schicht kann so gesteuert werden, daß auf einem beträchtlichen Teil der Abscheiderlänge eine gleichmäßige Querschnittsbelegung mit der Komponente von 70 - 80 % des freien Querschnitts der Abscheiderpassage erzeugt wird und daß die dort auftretende geringfügige Druckverlustzunahme durch die mit der Temperaturabsenkung

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verbundenen Dichteänderungen in den übrigen Abscheiderseiten so weit kompensiert -wird, daß der Druckabfall am Gesamtsystem während des Beladungsvorganges praktisch konstant bleibt.

Die Erfindung wird im folgenden anhand von Ausführungsbeispielen, die sich insbesondere auf die Verwendung der desublimierbaren Komponente UF- beziehen, mittels der Figuren 1 bis 5 näher erläutert, ο

Die Erfindung beruht auf der überraschenden Erkenntnis, daß selbst bei den für die Praxis besonders Interessanten Gemischen mit hoher Neigung zur Übersättigung Abscheider während des Abscheidevorganges rnit unterschiedlichen Temperaturgradienten und unterschiedlichen treibenden Temperaturdifferenzen betreibbar sind und die Betriebsweise in weiten Grenzen variierbar ist, ohne daß durch Kondensation in der Gasphase und Schneebildung die Abscheiderwirkung herabgesetzt wird.

Ebenfalls experimentelle Untersuchungen mit stationärer Temperaturverteilung haben gezeigt, daß eine Betriebswelse mit nahezu konstantem Temperaturprofil des Abscheiders und die Verschiebung dieses Profils zu tieferen Temperaturen keine günstige Abschelderbeladung ermöglicht. Dahingegen wurde aus Versuchen mit instationären Temperaturgradienten deutlich, daß in einem bewußt einseitig gekühlten Abscheider, dem während des Abscheidebetriebes eine konstante Kälteleistung zugeführt wird, eine sehr hohe Beladungskapazität bei niedrigen Druckverlusten erreicht -werden kann.

Figur 1 a bis c zeigt die erfindungsgemäße zeltliche Steuerung des Temperaturprofils (Abscheidertemperatur T) über der Abscheiderlänge L, ferner den zeitlichen Verl auf des sich ergebenden Druckabfalles Δ P. = I^s! - F 2 und

. A

-A-

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die Belegung der Oberfläche in der Darstellung der zeitlichen Verengung des freien Abscheiderquerschnittes F an jeder Stelle der Abscheide-Passage, die am warmen Ende die Temperatur T und am kalten Ende die Temperatur T_ besitzt. Die gemessenen Werte des Druckabfalls und der Beladung

3 gelten für eine spezifische Abscheidebelastung von 135 kg UF,/hund 1 5000 m/h

2
je m Querschnitt der Abscheidepassage bei einemmittleren Gasdruck von 170 Torr.

In den Figuren 2 a und b ist der zeitliche Verlauf der Temperaturen im Abscheider und die der Differenzdrücke.Δ P = Pl - P2 bzw. Pl - P4 bei Abscheidung mit gesteuerter Verformung des Temperaturprofils aufgetragen. Die Abscheiderendtemperatur T beträgt -126 C. Der Reingasstrom verläßt den Abscheider am warmen Ende mit der Temperatur T . beim Druck P4.
4

Wenn, wie im Falle eines UF .-Gemisches, beim Abscheidevorgang Über-

Sättigung auftritt, und - wie durch Versuche gezeigt werden konnte bei allen denkbaren Abscheidebetriebsweisen und trotz hoher Übersättigung keine Schneebildung im Strömungskern auftritt, kann die Abscheideaufgabe in zwei Schritte unterteilt werden:

1. Der überwiegende Teil des Desubllmats wird im eigentlichen Abscheider optimal im Hinblick auf hohe Kapazität und niedrigen Druckverlust ohne Rücksicht auf einen hohen Restgehalt an übersättigter Komponente im austretenden Gas abgeschieden.

2. Anschließend erfolgt die Feinabscheidung durch isothermen Abbau der Übersättigung in einem Strömungsgebiet mit ausreichend kurzen Diffusionslängen.

Um bei hoher Beladungskapazität einen möglichst niedrigen Druckverlust Δ?, in der Abscheidepassage zu erzielen, wird ein Abscheideprofil er-

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zeugt, das sich durch eine gleichmäßige Verengung der Abscheidepassagen über eine möglichst große Länge des Abscheiderblocks auszeichnet. Dabei kann der freibleibende Querschnitt nach dem Gesichtspunkt entweder eines konstanten Druckverlustes pro Längeneinheit ausgewählt werden oder nach dem Gesichtspunkt einer konstanten Strömungsgeschwindigkeit des Verfahrensgases, so daß Beschleunigungs- und Verzögerungsvorgänge in der Passage vermieden werden. Zur vollen Ausnutzung dieser prinzipiellen Optimierungsvorschrift muß die Dichte änderung des Verfahrensgases infolge Temperaturänderung längs der Abscheiderpassage Berücksichtigung finden und es muß während des Abscheidebetriebs eine dementsprechend gesteuerte Verschiebung des Taupunktes und mit ihm des gesamten Abscheideprofils zum warmen Ende des Abscheiders hin erzielt werden.

Die durchgeführten Versuche haben gezeigt, daß sich eine technisch besonders einfach durchführbare und im Hinblick auf Beladungskapazität und resultierenden Druckverlust sehr wirksame Betriebsweise ergibt, wenn während des Abscheidebetriebs dem Abscheidersystem eine gesteuerte_/ über den Kältebedarf für die Abführung der Desublimationswärme Q und die Deckung der Kälteverluste hinausgehende Kälteleistung

Q zugeführt wird. Dabei ergibt sich die gewünschte monotone Ver-A

Schiebung des Taupunktes und des Abscheideprofils, wie sie in den Figuren 1 und 2 anhand der Meßergebnisse eines typischen. Ab scheide Versuchs zu erkennen sind. Auf diese Weise kann für den gesamten Abscheidevorgang der Anstieg des Differenzdruckes Δ ^A ⁼ Pl - P 2 in der Abscheidepässage um ca. 7 Torr bei einer Beladung von 50 % des zur Verfügung stehenden Abscheidevolumens begrenzt werden. Dieser Anstieg wird zusätzlich aber kopmensiert durch die Abnahme der Differenzdrücke, die in den übrigen UF,-freien Passagen des Abscheidesystems durch die Temperaturabsenkung während des Abscheideverlaufs hervorgerufen wird. Dies bedeutet, wie in Figur 2 aus der Differenz von Eintrittsdruck und Austrittsdruck Pl- P4 zu erkennen ist, daß bei dieser Art der Steuerung des Abscheidevorgangs praktisch kein Anstieg des Differenzdrucks A. P = Pl - P4 über dem Gesamt-Abscheidesystem resultiert.

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Da bei der durchgeführten instationären Betriebsweise des Abscheiders die Temperaturen der Gasströme im Abscheider-System sich ständig ändern, erfordert die Vorausberechnung der benötigten Kälteleistung die Messung bzw. Berechnung aller dem Abscheidersystem zugeführten und aus ihm abgeführten Wärmemengen. Die "Wärmebilanz wird aus den anfallenden Meßwerten ermittelt und daraus die zusätzlich über den Kühlstrom zuzuführende Kälteleistung berechnet, die zu der gewünschten monotonen Absenkung des Temperaturprofils im Abscheider führt. Für einen technischen Betrieb kann man bei routinemäßiger Durchführung eines feststehenden Abscheideprogramms den einmal festgestellten optimalen zeitlichen Verlauf des Kälteleistungsbedarfs benutzen.

Bei einem auf bekannte Art isolierten Abscheider können die Isolationsverluste unberücksichtigt bleiben. Dann setzt sich die dem Abscheider zuzuführende Gesamtkälteleistung Q zusammen aus der abzuführenden

ges

Desublimatlonswärmelelstung Q und der als Uberschußkältelelstung bezeichneten AbkühlleIstung Q , die dazu dient, die Temperaturen im Abscheiderblock monoton abzusenken. Die Desublimationswärmeleistung Q ist der Stromstiirke der abzuscheidenden Komponente proportional, d.h. dem Produkt aus der Gesamtstromstärke m und der Konzentration der abzuscheidenden Komponente N. Ebenso Ist die Abkühlle Istung Q diesem Produkt, d.h. der abzuscheidenden Komponenten-Stromstärke proportional anzusetzen, damit sich bei gleicher gesamt abgeschiedener Menge jeweils der gleiche Temperaturzustand des Abscheiders ergibt. Dadurch ist gewährleistet, daß mit wechselnden Gehalten der abzuscheidenden Komponente im Rohgas der gleiche.Endzustand der Beladung im vollen Abscheider erreicht wird. Die GesamtkälteleIstung ergibt sich aus der folgenden Gleichung:

Q = konst · m · N (1)

ges '

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Da beim Abscheidebetrieb die Temperaturen .T 1 und T 4 am warmen Ende des Vorkühlers praktisch konstant bleiben, wird die Kälteleistung dem Abscheidersystem zum Teil durch den Verfahrensgasstrom m aufgrund dessen Temperaturdifferenz Δ T = TZ - T 3 zwischen Aus- und Eintritt am kalten

Ende zugeführt, entsprechend ergibt sich ein Beitrag Q„ =

^to ' ° Hauptstrom

m · c * Λ.Τ. Die restliche benötigte Kälteleistung ist durch den zusätz-

P-

lichen Hilfsstrom in einer dritten Passage des Abscheiders zuzuführen. Der Kälteträger wird mit der tiefsten Abscheidetemperatur T 3 zugeführt. Die Regelung der Kälteleistung, die über den Hilfsstrom zugeführt wird, ergibt sich dann durch Änderung dessen Stromstärke mj^ unter Berücksichtigung seinerAustrittstemperatur TK2. A ^T _K ^=T _K2 " ^T _K1 ^{nach Gleiclmn}S ² /"..;■"■ ^QK ⁼ ^K* ^C _PK ' ^ÄTK

Die benötigte Kühlstromstärke wird dann aus der erforderlichen Hilfs-

kälteleistung Q_x, = Q - Q„ , berechnet.

K ges . Hauptstrom

Damit kann die erforderliche Kühlstromstärke iru, für die gewünschte Abkühlgeschwindigkeit des Abscheiders nach der Gleichung (3)

^K ' m · N - m · c · Λύ

^{K C}P,K ' ^ΑΤΚ (3)

aus den Meßwerten des Gesamtdurchsatzes m, der Temperaturdifferenz im Verfahrensgas am kalten Abscheiderende /\T, der Konzentration der abzuscheidenden Komponente am Eintritt N und der Temperaturdifferenz des Kühlstromes /\ T angegeben werden. Die Konstante K. bestimmt die gewünschte Abkühlungsgeschwindigkeit des Abscheiders und ist damit für die Schichtdicke der Beladung maßgebend. Sie. wurde im Verlauf der Versuche unter dem Gesichtspunkt eines Kompromisses zwischen maximaler Abscheiderkapazität und niedrigen Druckverlusten optimiert. Als günstiger Kompromiss wird eine maximale Beladung des vorgegebenen Abscheiders mit bis zu 50 % des Abscheidevolumens bei einem Gesamt-Druckabfall an der Abscheidepassage von 7 Torr erreicht, wie es

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an dem typischen VerSuchsbeispiel in Figur 2 gezeigt ist. Dieser einmal festgelegte Wert der Konstante K wird bei der Berechnung der Hilfsstromstärke m vorgegeben. Bei Versuchssteuerung über eine direkte Stromstärkeregelung von m y- wurden Versuche unter Variation der UF,-Konzentration im Rohgas im Bereich von N = 0. 1 % bis 0. 5 % und der Betriebsdrucke im Bereich von 100 ... 300 Torr durchgeführt. Obwohl dabei die Abscheidezeiten umgekehrt proportional zum UF,-Einstrom im Bereich von 3 bis 15 Stunden lagen, konnte praktisch stets das gleiche Abscheideprofil erzielt werden.

Die Beladungskapazität des Abscheiders wird umso besser ausgenutzt» je größer der Verschiebungsweg des Taupunkts ist, der durch die Temperaturänderung im Abscheider erreicht werden kann. Deshalb ist es für den Start der Abscheideperiode günstig, den Taupunkt möglichst weit an das untere Ende des Abscheiders zu legen.

Wie in Fig. 1 a zu sehen ist, befindet sich der Abscheider nach dem Einkühlen im oberen Teil noch oberhalb Raumtemperatur, während der Übergang zur Endtemperatur von ca. -120 C auf einem relativ kurzen Teil des Abscheiders erfolgt. Ein derartiges Temperaturprofil kann nur durch eine massive Abkühlung am kalten Ende in relativ kurzer Zeit erzeugt werden, weil durch Wärmeleistung im Wärmetauscherblock das Temperaturprofil abgeflacht wird. Das Einkühlen des Abscheiders erfolgt daher zweckmäßigerweise durch einen in den Abscheiderblock integrierten Endkühler und durch Übertragung der Kälteleistung durch Wärmeleitung in den Abscheiderblock bei abgeschaltetem Verfahrens gas strom.

Bei getrennt angeordnetem Endkühler kann der Abscheider auch mit Hilfe eines Inertgas stromes eingekühlt werden, dem die entsprechende Kälteleistung im Endkühler zugeführt wird. Diese Einkühlmethode liefert ähnlich hohe Anfangskälteleistungen und ebenso günstige Temperaturprofile für den Start wie das direkte Einkühlen. Dies ist aus dem in

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Figur 3 a gezeigten Vergleich der Kälteleistungen Q über der Einkühlzeit t und aus der Gegenüberstellung des gemessenen Temperaturprofils (Fig. 3 b) zu sehen, das mit einer Temperaturverteilung verglichen wird, die für die reine, instationäre Längs-Wärmeleitung im Abscheiderblock bei direktem Einkühlen ausgehend vom Raumtemperatur berechnet wurde. Im einzelnen ist in Figur 3 a und b das Temperaturprofil zu Abscheidebeginn (Einkühlzeit 60 min) und die E inkühlle istung beim Einkühlen eines Abscheiderblocks mit einem Wasserstoffstrom von 9, 5 kMol/h aufgetragen. Zum Vergleich sind Rechenergebnisse für das Einkühlen mit einem integrierten Endkühler gestrichelt eingezeichnet, die für reine instationäre Wärmeleitung längs des gleichen Blockes gelten.

Zwei auf diesen Ergebnissen aufbauende Vorrichtungen (Abscheider) sind in den Figuren 4 und 5 dargestellt. Unter Vermeidung von Tieftemperaturventilen in den Verfahrensgasleitungen 1 bis 3 der Abscheidungsanlagen werden der sogenannte Vorkühlerteil und der eigentliche Abscheiderteil zu einem homogenen Kompakt-Wärmetauscherblock 25 zusammengefaßt. Dieser besitzt im Falle der UF,-Abscheidung auf seiner ganzen Länge in der Abscheidepassage 26 Multy-Entry-Berippung (11.8 mm Rippenhöhe; Serrated; 10 Rippen/inch mit 0,2 mm Rippendicke). Die Gaszuführung 1 erfolgt von oben ohne Verteiler (Full end tank). Die Reingaspas sage 2 erhält auf der ganzen Länge glatte Berippung und benötigt keinen Verteiler am kalten Ende. Dort strömt im Endtank 22 das aus der Abscheidepassage 26 kommende Gas durch ein integriertes Drahtnetzfilter 23 hindurch und tritt unmittelbar in den vollen Querschnitt der Reingaspassage 21 ein. Nach den bisherigen Betriebserfahrungen müssen im Filter maximal 1 /oo der abgeschiedenen UF^ -Menge zurückgehalten werden. Daher wird nur eine geringe Filterfläche und ein minimales Filtervolumen beansprucht, das in einfacher Weise integriert werden kann.

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Der Endkühler 24 ist als Kreuzstrom-Wärmetauscher in den Block 25 integriert. Sein Passagenbedarf wird mit der Zahl der Hilfsstrompassagen 27 identisch gewählt. Damit ergeben sich am kalten Ende nur relativ kleine Seitentanks 29, 30 für die Endkühler-Versorgung und für den Hilfs-Strom-Eintritt 28. . -

Das Evakuieren 4 des Inertgases aus dem beladenen Abscheider muß über die Reingaspassage 21 erfolgen, um dabei nicht unnötig Desublimat auszutragen (s. Fig. 4 a, 5). Um ebenso Rückströmungen des De Sublimats durch undichte Ventile der UF,-Entnahme leitung 3 auf. die Reingas-Seite unmöglich zu machen, wird diese Leitung 11 an die Eintritts leitung (Rohgasleitung) des Abscheiders angeschlossen. Damit sind alle Verfahrensventile in der Abseheidungsanlage im. Hinblick auf Dichtigkeitsanforderungen im Durchgang unkritisch.

In Anbetracht der außerordentlich kompakten Bauart der Abscheider kann auch für deren Mantelbeheizung (und die angeschlossenen Leitungen) eine Kombination von Dampfheizung und Vakuum! solation ausgeführt werden, wie sie in Fig. 5 skizziert ist. Der Teil des Abscheiderblocks unterhalb der Verfahrensanschlüsse(z. B. 40 C) ist in einem Druckbehälter 31 aufgehängt, dem zum Aufheizen (neben der Heizung über die Hilfspas sage 27) warmes gasförmiges Kältemittel 38 zugeführt wird. D ie Temperatur wird über den Kondensationspunkt durch Druckhaltung geregelt, das Kondensat läuft am Behälterboden ab. Beim Einkühlen wird das nach Absperren des Druckbehälters verbleibende gasförmige Kältemittel in Kondensationsflächen 33 auf der Endkühler zuleitung 34 ausgefroren. Hierfür wird ein Kältemittel benötigt, das bei Abscheiderendtemperatur einen Dampf-

_3
druck unter 10 Torr besitzt.

Das Abkühlen des warmen, leeren Abscheiders geschieht mit Hilfe des Endkühlers 24, der mit flüssigem Kältemittel (z.B. R 12=CC1 F ) beauf-

Ct Lt

schlagt wird. Das Kältemittel befindet sich in einem geschlossenen

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Kreislauf (Leitungen 5 und 6 in Fig. 4) unter dem jeweiligen Dampfdruck, der durch die höchste auftretende Temperatur gegeben ist, z.B. 10 ata

für T =" 40⁰C bei Einkühlbeginn und ca. 1 Torr = -120°C am Ende des

max

Einkühlvorganges. Es wird über die Leitung 34 zugeführt und über 35 abgeführt.

Das Kältemittel, des Endkühlers 24 kann vorteilhafterweise auch als flüssiger Hilfsstrom in der dritten Passage 27 (in Fig. 5 nicht dargestellt) benutzt werden, da es sich am Eintritt zwangsläufig auf Abscheiderendtemperatur befände. Zufuhr aus Leitung 6 über 36.

Soll die Hilfsstromregelung völlig vom Endkühlerkreislauf entkoppelt werden, so gelten hierfür die gestrichelt eingezeichneten Anschlüsse 9 und 10, wenn ebenfalls nicht das Kältemittel des Beheizungs systems verwendet werden soll (Fig. 4).

Als optimale Lösung ist die Benutzung eines einzigen Wärmeübertragungsmittels für alle drei Aufgabenstellungen anzusehen. Dies könnte bei niedrigen, maximalen Systemdrücken (ca. 1 ata) möglich sein, wenn anstelle üblicher Kältemittel,(Freon) etwa Butan oder Pentan o.a. niedrig siedende Stoffe verwendet werden, die bei der Abscheiderendtemperatur flüssig unter sehr niedrigen Gasdrücken vorliegen.

Ein besonderer Grund für die Verwendung getrennter Kältemittelkreisläufe ist gegeben, wenn zur Erzielung eines speziell geformten Temperaturprofils im Abscheiderblock 25 ein Zweiphasen-Gemisch eines geeigneten

Kältemittels in die Hilfspas sage 27 eingebracht wird.

Zum Aufheizen und zur Austragung des Desublimats durch Beaufschlagung der Hilfspassage und des Druckbehälters 31 mit warmen gasförmigem Kältemittel über die Leitungen 37* oder 37" aus einer Heizdampfleitung ergibt sich bei gesteuertem Ablauf des Kondensats über Kondensats'-·

-IZ-

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ableiter 32 und Ableitungen 8 eine schnelle Aufheizung auf das gewünschte Temperaturniveau und es wird eine einwandfreie Zufuhr der benötigten Verdampfungswärme an die Stellen gewährleistet, an denen Desublimat verdampft.

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Claims

GESELLSCHAFT FÜR Karlsruhe, den 29.11-1976

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Patentansprüche:

Verfahren zur Abscheidung desublimierbarer Komponenten aus Gasge-"^ mischen auf Oberflächen eines Wärmetauscher-Apparates, dadurch gekennzeichnet, daß auf diesen Oberflächen ein gewünschtes Schichtdickenprofil von Desublimat entgegen der Stromrichtung der Gasgemische im Wärmetauscher-Abscheider (2 5) derart erzeugt wird, daß bei instationärer Temperaturverteilung des Wärmetauscher-Apparates (25) die Lage des Taupunktes bei Abscheidebeginn von einer vorgebbaren Stelle nahe oder an dem kalten Ende (T2) des Wärmetauschers mit gesteuerter Geschwindigkeit zum wärmeren Ende (Tl) des Abscheiders verschoben wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die gewünschte Anfang sver te ilung des iristatlonären Temperaturprofils zu Abscheidebeginn in dem Wärmetauscher-Abscheider (25) erzeugt wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß durch eine steuerbare Änderung des instationären Temperaturprofils, zusammen mit einer ebenfalls steuerbaren Verschiebungsgeschwindigkeit des Taupunktes, ein Schichtdickenprofil des Desublimats längs der Abscheideroberflächen erzeugt wird, mit dem ein optimiertes Verhältnis der maximalen Beladungsmenge zum auftretenden Druckabfall (P1-P4) bei Ende des Beladungsschrittes erreicht wird.

4. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß während des Abscheidevorganges die Temperatur(T2) am kalten Abscheiderende auf den Werten gehalten wird, die für den Reinheitsgrad des Restgasgemisches oder für den Abscheidungsgrad des De sublimate s erforderlich ist.

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5. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß bei Gasgemischen mit Übersättlgungsneigung auftretende Übersättigungen der zu desublimlerenden Komponente in hierfür vorgesehenen Strömungsbereichen mit ausreichend kurzen Diffusionswegen Im Bereich der Abscheider-Endtemperatur (T 2, T 3) Isotherm abgebaut werden.

6- Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß die Formgebung des Temperaturprofils vor Abscheidebeginn unter Benutzung eines nach Menge, Temperatur, Zusammensetzung und Strömungsrichtung zeitlich festgelegten Hllfstromes erfolgt, der über die gesamte Ab se helder länge oder Teile davon in einer Hilfspassage (27) geführt wird.

7. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß die steuerbare Veränderung des Temperaturproflls und die steuerbare Verschiebungsgeschwindigkeit des Taupunktes längs der Abscheideroberflächen nach Abscheidebeginn mit Hilfe eines nach Menge, Temperatur und Zusammensetzung zeltlich regelbaren Hilfsstromes erfolgt, der über die gesamte Abscheiderlänge (L) oder Teile davon In einer Hilfspassage (27) geführt wird.

8. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß die Steuerung der Menge, der Temperatur und der Zusammensetzung des Hllfsstromes unter Berücksichtigung der momentanen War me strombilanz des Wärmetauscher-Abscheiders (25) so erfolgt, daß eine vorbestimmte Überschußkälteleistung so zudosiert wird, daß daraus die gewünschte zeltliche Abkühlung wärmerer Abscheidertelle und die gewünschte Wandderungsgeschwlndigkeit des Taupunktes resultieren.

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"■"-"■ - 3

9. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß als Hilfsstrom ein Inertgasstrom benutzt wird.

10. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, ausgenommen Anspruch 9, dadurch gekonnzeichnet, daß der Hilfsstrom aus einem flüssigen Wärmeübertragungsmedium besteht.

11. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, ausgenommen Anspruch 9 und 10, dadurch gekennzeichnet, daß als Hilfsstrom. ein Zweiphas en-Gemisch mit dosiertem Anteil an flüssiger Komponente verwendet wird.

12. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß das gewünschte Schichtdickenprofil in allen Abschnitten der beladenen Rohgaspassage (26) als optimierte Funktion der lokalen Strömungsgeschwindigkeit, der lokalen Dichte und der lokalen

' Reynoldszahl Re unter Benutzung des effektiven hydraulischen Durchmessers des Strömungskanals (26) ermittelt wird, wie er sich aus dem freibleibenden Querschnitt bei voller Beladung ergibt.

13. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß daß das optimierte Schichtdickenprofil einen konstanten Wert des spezifischen Druckabfalles dp/dL längs der Beladungslänge erzeugt.

14. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß das optimierte Schichtdickenprofil eine konstante mittlere Strömungsenergie längs der Abscheiderpassage (26) erzeugt.

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15. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß die Programmierung der In den Abscheider (25) eingebrachten Uberschußkältelelstung dynamlscirauf der Basis der momentanen Wärmestrombllanz und der Vorgabewerte für den Druckverlustverlauf unter Berücksichtigung der Momentanwerte der Konzentration und Stromstärke an kondensierender Gemischkomponente, des tatsächlich erreichten Beladungszustandes und des bereits aufgetretenen Druckabfalls erfolgt.

16. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß nach beendetem Abscheldevorgang und Evakuieren (4) über die Relngaspassage(21) der Desubllmator mit Hilfe eines Hllfsstromes (36) In der Hilf spas sage erwärmt wird.

17. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß der Hllfsstrom(36)

ein Inertgas Ist.

18. Verfahr en nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß als Hllfs-

strom ein kondensierbarer Wärmeübertrager benutzt wird.

19. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß als Hllfs-

strom ein flüssiges Wärmeübertragungsmedium verwendet wird. ^Λ

20· Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß gleichzeitig mit dem Erwärmen ein Wärmeübertragungsmedium/zur Außenbeheizung des Desublimators und seiner Anschlußleitungen In einen Druckbehälter (31) eingeführt wird.

21. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß der Hilfs strom zur Wärmeübertragung nach Stromstärke und Richtung zeitlich geregelt über die gesamte Länge der Hllfspassage(27) oder Teile davon geführt wird.

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ZZ. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß die Austragung des Desublimats aus dem aufgewärmten Absehe iders(25)durch Verdampfen bei Drucken erfolgt, die unter dem Druck (P 4) des Verfahrensgases (4) liegen.

23. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß die Entleerung des Abscheiders (25) nach Überschreiten der Tripelpunktsbedingungen durch Abzi ehen der flüssigen oder der Gasphase erfolgt.

24. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß bei Entleeren des Abscheiders (25) unter hohem Innendruck der Druckbehälter (31) eine Schutzfunktion gegen Austritt von Desublimat übernimmt.

25. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, gekennzeichnet durch einen Gegenströmer-Wärmetauscher (25)mit einer Rohgaspassage (26), ;_n der die kondensierbaren Gemischkomponenten desublimieren, durch eine Reingaspassage(21)in der das abgekühlte Inertgas wieder auf die Ausgangstemperatur (T4) erwärmt ist, durch eine Hilfspassage (27), durch die einHilfs-. strom (36) geführt ist, und durch einen Endkühler (24) und einen Filter ^(23), in dem vom Gasstrom mitgetragene Kristallite des Desublimats aufgefangen werden und in dem ein Abbau der im Abscheider erzeugten Über-' Sättigung stattfinden kann.

26. Vorrichtung nach Anspruch 25, dadurch gekennzeichnet, daß die Hilfspassage (27) mit Anzapfungen versehen ist.

27. Vorrichtung nach Anspruch 25 und 26, dadurch gekennzeichnet, daß der Wärmetauscher (25) ein Kompakt-Wärmetauscher ist.

28. Vorrichtung nach Anspruch 25 und 26, dadurch gekennzeichnet, daß der Endkühler (24) in den Wärmetauscher (25) integriert ist.

/(HS k

29. Vorrichtung nach Anspruch 25 und 26, dadurch gekennzeichnet, daß der Endkühler (24) und das Filter (23) in den Wärmetauscher (25) integriert sind.

30. Vorrichtung nach Anspruch 25 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß der Desublimator (25) aus einem Kompakt-Warme-

tauscher-Block mit integriertem Endkühler (24) und integriertem Filter (23) besteht.

31. Vorrichtung nach Anspruch 25 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß der Desublimator (25) in einen Druckbehälter (31) eingebaut ist.

32. Vorrichtung nach Anspruch 25 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß der Desublimator (25) in dem Druckbehälter (31) freihängend angeordnet ist.

33. Vorrichtung nach Anspruch 25 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß alle Verfahrensventile außerhalb des Druckbehälters (31) angeordnet sind.

34. Vorrichtung nach Anspruch 25 oder einem der folgenden, dadurch ge-

, kennzeichnet, daß der Druckbehälter (31) zur Erzielung der Wärme- _> isolierung evakuierbar ist.

35. Vorrichtung nach Anspruch 25 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß der Druckbehälter (31) mit einem inerten oder einem kondensierbaren Wärmeübertragungsmedium beschickt ist.

36. Vorrichtung nach Anspruch 25 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß das Evakuieren eines kondensierbaren Wärme-

im Druckbehälter

Übertragungsmediums/durch Auskondensieren auf einer berippten Oberfläche (33) einer geeigneten Verfahrensleitung erfolgt.

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37. Vorrichtung nach Anspruch 2 5 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß alsdiese Verfahrensleitung die Kältemittelzuleitung (34) Endkühlers (24) benutzbar ist.

38. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß die Anzahl der Hilfspas sagen (27) identisch ist, mit der Anzahl der Passagen des integrierten Endkühlers (24).

39. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß die Verfahrensgas-Passagen(26) für das Rohgas eine Berippungrn.it hohen Rippen geringer Länge in Strömung s richtung mit kleinem Rippenabstand be sitaen.

40. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, ι daß Länge und Auslegung der Gegenstrompas sagen (21 und 26) so gewählt werden, daß bei konstantem Gasdurchsatz die zwischen Temperaturverteilung bei Abscheidebeginn und Temperatur verteilung bei Beendigung der Abscheidung 'im leeren Abscheider auftretende Druckverlustabnahme gleich der Druckveriustzunahme durch die Abscheiderbeladung ist. "

41. Vorrichtung nach Anspruch 1 und einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, daß durch eine geeignete Ausführung der Berippung in den Endkühlerpassagen Strömungsbereiche mit ausreichend kurzen Diffusionswegen vorgesehen werden, in denen ein Abbau evtl. möglicher Übersättigung erfolgt.

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