DE2653966A1 - Elektrochemische speicherzelle oder -batterie auf basis von alkalimetall und schwefel - Google Patents
Elektrochemische speicherzelle oder -batterie auf basis von alkalimetall und schwefelInfo
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Description
"Elektrochemische Speicherzelle oder-Batterie auf Basis von
Alkalimetall und Schwefel"
Die Erfindung "betrifft eine elektrochemische Speicherzelle oder
-Batterie auf Basis von Alkalimetall und Schwefel mit mindestens einem für den Anolyten vorgesehenen Anodenraum
und einem für den Katholyten vorgesehenen Kathodenraum, die
durch einen ionenleitenden Festelektrolyten voneinander getrennt sind.
Solche Zellen sind.schon in verschiedenen Abwandlungen bekanntgeworden.
Häufig enthalten sie noch einen Filz aus Graphit oder Kohle im Kathodenraum (vgl. z. B. DT-AS 1 671 760).
Ein wesentliches Problem solcher Zellen
besteht darin, daß sie bei hohen Strömen nur teilweise wieder- '
aufgeladen werden können. Dies hängt z. B. bei einer Na/S-Zelle
mit hoher Wahrscheinlichkeit damit zusammen, daß Schwefel (mit kleinen Anteilen von gelöstem Na2Sj-) und Na2S,- (mit
Anteilen gelösten Schwefels) bei der Betriebstemperatur einer
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solchen Zelle von 300 bis 350 0C zwei nicht mischbare Flüssigkeiten
bilden. Wird nämlich eine entladene Na/S-Zelle,
die im Kathodenraum Na^S75 enthält, wieder auf geladen, so
bilden sich zunächst schwefelreichere Sulfide, bis im ganzen Kathodenraum oder zumindest lokal NapSj- entstanden ist.
Beim weiteren Aufladen entsteht dann an den Stellen mit hohem ί
elektrochemischem Umsatz flüssiger Schwefel, der als Isola- ■
tor die elektrochemischen Vorgänge an dieser Stelle blockiert.'
Bei Speicherzellen mit hohen Stromdichten, wie sie heute vor allem für die Spitzenlastdeckung geplant sind, etwa in
Verbindung mit Kernreaktoren, kommt es aber in besonderem Maße auf eine rasche und möglichst \ieitgehende Wiederaufladung
an.
Der Erfindung liegt deshalb als Aufgabe die Erreichung der vorgenannten Ziele zugrunde, wobei eine Unteraufgabe in der
Begrenzung des Innenwiderstandes besteht, was insbesondere wiederum die Verhinderung größerer Ansammlungen von flüssigem
Schwefel als Isolator bedeutet. Daneben geht es aber allgemein um eine Mobilisierung der im Kathodenraum vorhandenen
Phasen.
Die vorstehende Aufgabe wird bei einer Zelle bzw. Batterie der eingangs genannten Art gelöst durch den Zusatz einer
polaren BindungsCharakter aufweisenden chemischen Verbindung
im Kathodenraum,die unter Aufnahme von Elektronen den Schwefel wenigstens teilweise positiv aufladen kann.
Als solche Zusätze kommen insbesondere Halogenid- oder Pseudo-^
halogenid-Verbindungen in Frage, die durch Aufnahme von Elektronen, meist durch Aufnahme eines Elektronenpaares in
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Kontakt mit dem Schwefel die Zahl der vorhandenen Liganden
erhöhen. Durch Entzug von Elektronen wird der Schwefel teilweise positiv aufgeladen.
Sieht man von einigen Nebeneinflüssen ab, so ist Hauptvoraussetzung
für den Ablauf dieses Prozesses ein Zugewinn eines Energiebetrages seitens der polaren chemischen Verbindung,
der größer ist als die Ionisierungsenergie des Schwefels.
•Strukturchemisch betrachtet kommen als Verbindungen im Sinne
der Erfindung vor allem solche in Betracht, deren Anionen ursprünglich, d. h. vor Ionisierung des Schwefels, die Ecken
eines Tetraeders oder einer Doppelpyramide einnehmen. Zahlreiche Verbindungen, deren Kationen aus der Gruppe Antimon,
Wismut, Arsen oder Nickel und/oder deren Anionen aus der Gruppe Fluor, Chlor, Zyanid, Rhodanid bestehen, haben sich alsgeeignet
erwiesen. Besonders hervorzuheben sind die mit Anti- J monpentaf luorid SbFf- erhaltenen Ergebnisse.
Neben der vorgenannten Verbindung sind weiterhin die Verbin- \
düngen Antimonpentachlorid, Wismutpentafluorid und Wismutpentajchlorid
hervorzuheben.
Für die Auswahl geeigneter Verbindungen gem. der Erfindung können folgende Kriterien genannt werden. Zunächst sind bei
der Auswahl gewisse für die bekannte Zelle spezifische Forderungen zu erfüllen, wie z.- B. avisreichende chemische und
thermische Stabilität bei Betriebstemperatur, möglichst keine Erhöhung der Korrosion des Gemisches usv/.
Hauptkriterium für dieAuswahl geeigneter Substanzen ist jedoch deren Fähigkeit, den im Kathodenraum vorhandenen Schwe- j
fei zu ionisieren bei den dort herrschenden Bedingungen.
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Dies kann insbesondere erreicht werden durch polar aufgebaute
Verbindungen vom Typus XY4 oder XY5, die sich unter Aufnahme
von Elektronen, insbesondere eines oder evtl. auch mehrerer Elektronenpaare als Quasi-Liganden unter Energiegewinn umzulagern
vermögen in eine Struktur mit höherer Packungsdichte.
Der vorgenannte Gedanke soll am Beispiel der Verbindung
Antimonpentafluorid SbF5 näher erläutert werden. Es sind
dort 5 Fluorid-Anionen an d.en Ecken einer Doppelpyramide
angeordnet (vgl. Fig. linke Seite).
Die hohe Stabilität der genannten Verbindung wird durch
5+ starke Couloumbkräfte zwischem dem Sb -Kation und den
5 Fluoridanionen erzeugt. Durch Zugabe von NaF kann die Ligan·
denzahl des Sb von fünf auf sechs erhöht v/erden. Dabei tritt auch bezüglich der räumlichen Anordnung der Liganden
1 — eine Änderung ein. Die 6 Liganden des SbFg besetzen . nun
die Ecken eines Oktaeders. Die bei der Änderung der Ligandenzahl beobachtete Konstellationsänderung von der Doppelpyramide
zum Oktaeder ist mit einem Energiegewinn Λ Ε verknüpft. Dessen Höhe wird hauptsächlich von der Couloumbwechselwirkung
zwischen dem zusätzlichen 6. Liganden und der positiven Kernladungszahl des Kations einerseits und der Coulombwechselwirkung
zwischen dem zusätzlichen 6» Liganden und den 4 am nächsten benachbarten Liganden andererseits bestimmt. Wenn
dem Molekül SbF kein 6. Fluoridanion angeboten wird - z. B. in Form von NaF -, so kann es unter gewissen Umständen trotzdern
zu einer Änderung in der räumlichen Anordnung der Liganden kommen, wenn nämlich das umgebende chemische Milieu
Elektronen anbietet und die Ionisierungsenergien für das 1. und 2. als Liganden aufzunehmende Elektron (I^, I2!
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ZFE/P4F1 (6768000/KC)
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der Forderung
genügen, also kleiner sind als der Energiegewinn durch Ligandenumstruktuierung.
Es ist im Falle des SbF ,--Moleküls bereits nachgewiesen worden,
daß ein von dem umgebenden chemischen Milieu abgegebenes
Elektronenpaar analog zu einem 6. Fluoridanion die Rolle des
6.Liga nde.li übernehmen -kann. (A. JuIg, chimie quantique,
2iome edition,-.Verlag Dunod Universite, Paris, S. 89, 1967).
Dort ist jedoch keine Anregung gegeben, diesen Effekt in technischer Hinsicht auszunutzen.
Mit Hilfe umfangreicher Berechnungen wurden die Energiewerte Ae auch für die zum SbF5 analogen Substanzen AsF5 und BiF,
berechnet. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 aufgeführt.
Stabilisierungsenergie Δ E bei der Ligandenumstruktuierung
von der Doppelpyramide zum Oktaeder in Abhängigkeit vom Zentralkation
Substanz | Ά* JKI |
AsF5 SbF,- BiF5 |
119. 85 76 |
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Bei der Berechnung der Energiewerte wurden nur die Couloumbenergien
"berücksichtigt, da wegen der ionischen Struktur (Elektronennegativität von F = 4 und von Sb = 1,9) die Austauschenergien
den geringeren Beitrag zur Bindung liefern.
Nach der Paulingschen Beziehung
Ionencharakter = 1 - e~1//Zf ^Kation ~ XF^
wurden für die obengenannten Substanzen der prozentuale Ionencharakter
für die Bindung zwischen Zentralkation und Fluoridanion berechnet. In Tabelle 2 sind die Ergebnisse aufgeführt.
Tabelle 2; Prozentualer Ionencharakter der in Tabelle 1 enthaltenen
Komplex-Moleküle
Substanz | Ionencharakter % |
AsF5 SbF5 BiF5 |
64 67 67 |
Was hier für Verbindungen des Types XY 5 ausgeführt wurde,
gilt im Prinzip auch für Substanzen mit 4 Liganden, die in den Ecken eines Tetraeders sitzen und durch Erhalt eines
Elektronenpaares aus der chemischen Umgebung unter Energieabgabe nun von 5 Liganden umgeben v/erden.
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ZFE/P 4 F 1 (G7680CO/KE)
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Dabei ist dann eine Umstruktuierung der Liganden von einem
Tetraeder zu einer Doppelpyramide zu "beobachten. Hier wären als Beispiele Verbindungen wie Ni (CN)/ und Co (CO)r zu
nennen.
Unter denselben Kriterien kommen auch Verbindungen vom Typus und XYy in Betracht.
Hauptkriterium für die Auswahl geeigneter chemischer Verbindungen ist, das sei nochmals wiederholt, die Fähigkeit,
bei den herrschenden Temperaturen dem umgebenden Schwefel Elektronen abzuziehen und damit einen Teil der Schwefelketten
bzw. -Ringe positiv aufzuladen. Durch diese positive Aufladung wird erreicht, daß die andernfalls als Isolator
wirkenden und die an der Kathode sich abspielenden elektrochemischen Prozesse hemmenden Schwefelmoleküle durch Elektromigration
von der beim Aufladevorgang positiv geladenen Elektrode wegwandern.
Im folgenden wird die Erfindung anhand eines Beispieles näher erläutert.
Es wurde eine Na/S-Zelle verwendet mit folgendem Aufbau;
An ein 5 cm langes, unten geschlossenes ß-AlgO^-Rohr, das
als Separator für die Reaktanden Natrium und Schwefel dient und das bei 300 0C eine sehr gute Leitfähigkeit für Na+ -Ionen
besitzt, ist ein οΙ-ΑΙ^Ο,- Rohr angeglast. Das Rohr hat
einen Außendurchmesser von 11 mm und einen Innendurchmesser von 9 mm. Die Anglasungsstelle ist durch Aufbringen von
O^-AlpO-z mit Hilfe von Plasmaspritzen vor Korrosion durch die
Schmelze und deren Zusätze geschützt. Im Inneren des Rohres
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ZFE/P A F 1 (67GS000/KE)
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ΛΟ
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aus B-Al2O, befindet sich flüssiges Na. Am oberen Ende des
angeglasten #-AlpO,-Rohres befindet sich das restliche Na-Reservoir,
das aus Edelstahl besteht. Das Na+-ionenleitende, als Festelektrolyt dienende ß-Al20,-Rohr taucht in einen
Stahlbecher, der als kathodischer Stromabnehmer dient. Der ca. 3 mm breite Spalt zwischen Elektrolytrohr und Stahlwand
bildet den Kathodenraum, in dem neben Schwefel bzw. Polysulfiden
und evtl. Zusätzen noch ein Graphitfilz (Faserdurchmesser 20 ü,m, Porosität ca. 95 %) vorhanden ist.
Die Zelle wurde in der Regel mit 60 mA/cm (bezogen auf die Elektrolytoberfläche) aufgeladen. In das Innere des B-Al2O-,-Rohres,
das als Anodenraum dient, wurde Natrium als Anolyt» in den Raum zwischen Rohr und Stahlbecher als Katholyt Schwefel
eingefüllt. Die Versuche wurden bei 300 0C durchgeführt.
In der folgenden Tabelle sind die bei Verwendung -von Antimonpentafluorid
als typischem erfindungsgemäßen Zusatz erhalte- ι nen Ergebnisse in Bezug auf die Verbesserung der Wiederaufladbarkeit
dargestellt.
Zusatz an Sb F5 in Mol % |
0 | 0,1 | 0,4 |
C/Co | 42 | 71 | 79 |
Unter der Größe C/Co ist die relative Kapazität zu verstehen,
also das Verhältnis von gemessener Kapazität (C) zur theoretischen
(Co).
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Die theoretische Kapazität ist diejenige, die sich ergibt,
wenn sich die pauschale Stöchiometrie im Kathodenraum bei der Entladung von reinem Schwefel bis Na2S^ ändert.
Aus den Tabellenwerten läßt sich die signifikante Verbesserung, die mit erfindungsgemäßen Zusätzen zu erreichen ist, ablesen.
Während ein zusatzfreier Betrieb der Testzelle, nur eine Wiederauf ladbarkeit von 42 % ermöglicht, läßt sich durch erfindungsgemäße
Zusätze die Kapazität der Zelle in günstigstem Falle auf fast das Doppelte steigern. Für den ökonomischen
Einsatz solcher Zellen als Leistungszellen ist diese Steigerung
von entscheidender Bedeutung.
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ZFE/P 4 F 1 (67UMOOO-KE)
Leerseite
Claims (6)
1. Elektrochemische Speicherzelle oder Batterie auf Basis
von Alkalimetall und Schwefel mit mindestens einem für den Anolyten vorgesehenen Anodenraum und einem für den Katholyten
vorgesehenen Kathodenraum, die durch einen ionenleitenden Festelektrolyten voneinander getrennt sind, gekennzeichnet
durch den Zusatz einer chemischen Verbindung mit polarem Bindungscharakter im Kathodenraum, die unter
Aufnahme von Elektronen den Schwefel wenigstens teilweise positiv aufladen kann.
2. Elektrochemische Speicherzelle oder Batterie nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch den Zusatz einer Halogenid-
oder Pseudohalogenidverbindung, die durch Aufnahme von Elektronen, vorzugsweise eines Elektronenpaares, in Kontakt
mit dem Schwefel die Zahl der vorhandenen Liganden erhöht unter Zugewinn eines Energiebetrages, der größer ist als
die Ionisierungsenergie des Schwefels.
3. Elektrochemie ehe Speicherzelle oder Batterie nach Anspruch1
oder 2, gekennzeichnet durch den Zusatz einer Verbindung, deren Anionen ursprünglich die Ecken eines Tetraeders oder
einer Doppelpyramide einnehmen.
4. Elektrochemische Speicherzelle oder Batterie nach einem der Ansprüche 1 bis 3» dadurch gekennzeichnet, daß die Verbindung
ein Kation aus der Gruppe Sb, Bi, As, Ni enthält.
5. Elektrochemische Speicherzelle nach einem der Ansprüche IUs
4, dadurch gekennzeichnet, daß die Verbindung ein Anion aus der Gruppe F, Cl, CN, SCN enthält.
809822/0321
Zf-E/P4F 1 (6761.000/KE)
Mp.-Nr. 662/76
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6. Elektrochemische Speicherzelle nach Anspruch 4 oder 5, gekennzeichnet durch Zusatz von SbF .
809822/0321
ZFE/P 4 F 1 (G7O8000/KE)
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DE2653966C3 DE2653966C3 (de) | 1980-09-25 |
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DE3507697A1 (de) * | 1985-03-05 | 1986-09-11 | Brown, Boveri & Cie Ag, 6800 Mannheim | Elektrochemische speicherzelle |
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- 1977-11-25 GB GB49263/77A patent/GB1566215A/en not_active Expired
- 1977-11-25 FR FR7735524A patent/FR2372516A1/fr not_active Withdrawn
Also Published As
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