DE2536874A1 - Verfahren und vorrichtung zur dekontamination von spaltgashaltigem abgas - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Beseitigung von Abgas, das in Kernkraftwerken erzeugt und von ihnen abgegeben wird, und insbesondere ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Beseitigung von Radioaktivität, kurz Dekontamination, aus Spaltprodukt-Gas, kurz Spaltgas, das in großer Menge während eines kurzen Zeitintervalls als Abgas von der Vakuumpumpe erzeugt wird, wenn die Turbine gestartet oder angelassen wird, und das im von Kernkraftwerken in die Atmosphäre abgegebenen Abgas enthalten ist.

Bisher ist es üblich, das gesamte Abgas, das von einem Kernkraftwerk abgegeben wird, durch einen Abgas-(Aktiv)kohle-Adsorber zu führen, wenn das Kraftwerk im Dauerbetrieb arbeitet. Dann wird das Spalt-

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gas, das Kr und Xe enthält und im Abgas enthalten ist, das vom Kraftwerk abgegeben wird, in einer Aktivkohlen-Säule zurückgehalten, um einen Zerfall des radioaktiven Xe mit relativ kurzer Halbwertzeit herbeizuführen, um das Abgas durch Verringern der darin enthaltenen Radioaktivitäts-Konzentration durch den Kamin in die Atmosphäre abzugeben. Das radioaktive Kr, das eine vergleichsweise lange Halbwertszeit besitzt, wird ohne wesentlichen Zerfall in die Atmosphäre abgegeben.

Darüber hinaus erzeugt die Vakuumpumpe beim Anlassen der Turbine eine große Menge Abgas, die das Aufnahmevermögen oder die Kapazität des Abgas-Aktivkohle-Adsorbers zur Behandlung des Abgases bei weitem übersteigt. Unvermeidlich wird daher die überschüssige Gasmenge, die vom Adsorber nicht behandelt werden kann, unbehandelt in den Kamin abgelassen.

Insbesondere enthält das Abgas, das während des Jahres von einem Kernkraftwerk in die Atmosphäre abgelassen oder abgegeben wird, das Abgas, das von dem Abgas-Adsorber abgegeben wird, das Abgas von den Stopfbuchsen der Turbine und das Abgas von der Vakuumpumpe. Die beiden ersten Abgasarten haben im wesentlichen die gleiche Menge pro Jahr wie die letzte Abgasart. Jedoch beträgt das Verhältnis der Strahlungsmengen, die in diesen drei Abgasarten enthalten sind, 1 : 12 : 15 (in der angegebenen Reihenfolge).

Bisher ist es üblich, lediglich das Abgas, das vom Abgas-Adsorber abgegeben wird, und das Abgas von den Turbinen-Stopfbuchsen zu behandeln. Die Strahlungsmenge im von der Vakuumpumpe abgegebenen Abgas

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ORIGINAL INSPECTED

ist jedoch nicht vernachlässigbar und wird in großen Mengen beim Anlassen der Turbinen erzeugt. Da jedoch eine Grenz-Kapazität des Abgas-Aktivkohle-Absorbers zur Behandlung von Abgas besteht, wird das von der Vakuumpumpe abgegebene Abgas bisher unbehandelt durch den Kamin abgelassen. Sicherlich werden in naher Zukunft die Nenn- oder Grenzwerte der zulässigen Abgabe radioaktiver Substanzen herabgesetzt und die zulässige Belastung jedes Kernkraftwerks herabgesetzt.

Es ist daher Aufgabe der Erfindung, das von der Vakuumpumpe in großen Mengen abgegebene Abgas zu behandeln, d.h. unter Vermeidung der oben genannten Nachteile ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Dekontamination des von einem Kernkraftwerk abgegebenen Abgases zu schaffen.

Dabei wird erfindungsgemäß eine große Menge des spaltgashaltigen Abgases zunächst verflüssigt und flüssig gespeichert und dann mittels eines Ausgangsgas-Aktivkohle-Adsorbers entsprechend dessen Kapazität zum Behandeln von Abgas weiterbehandelt.

Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß das spaltgashaltige Abgas verflüssigt und flüssig gespeichert wird, daß absatzweise das Flüssig-Abgas zur Wiederverdampfung erwärmt wird, und daß das Spaltgas des wiederverdampften Abgases konzentriert wird.

Eine Vorrichtung zur Lösung der Aufgabe ist gekennzeichnet durch eine Verflüssigungseinrichtung zum Verflüssigen des spaltgashaltigen Abgases, einen Flüssig-Abgas-Speicherbehälter, eine Heizeinrichtung zum Erwärmen des Flüssig-Abgases zu dessen Viederverdampfung, und

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eine Einrichtung zur Konzentration des Spaltgases des wieder verdampften Abgases.

Die Erfindung hat dabei folgende Vorteile: Durch die Erfindung ist es möglich, eine Abgabe im Abgas enthaltener radioaktiver Substanzen in die Atmosphäre zu vermeiden, was bisher in großen Mengen beim Anlassen der Turbine abgegeben wurde. Die Erfindung wirkt durch zeitweises Speichern des Abgases und ruft einen Zerfall der darin enthaltenen Spaltprodukte hervor, bevor das Abgas durch den Kamin treten kann. Deshalb ist es gemäß der Erfindung möglich, toxische Effekte durch Strahlung auf Menschen und Tiere zu verhindern, da diese keiner Strahlung mehr ausgesetzt sind.

Die Erfindung sieht also vor, daß ein von einem Kernkraftwerk abgegebenes Abgas, das Spaltgas enthält, das in großen Mengen gleichzeitig im Kernkraftwerk erzeugt wird, zuerst verflüssigt wird und flüssig gespeichert wird, und daß das verflüssigte Gas schrittweise erwärmt wird, um es wieder in den gasförmigen Zustand rückumzusetzen oder zu verdampfen zur Konzentration, wie z.B. Adsorption des Spaltgases, um dadurch das Abgas zu dekontaminieren, das von dem Kernkraftwerk in die Atmosphäre abgegeben wird.

Die Erfindung wird anhand der in der Zeichnung dargestellten Ausführungsbeispiele näher erläutert. Es zeigen:

Fig. 1 ein Fließdiagramm gemäß einem ersten Ausführungsbeispiel der Erfindung,

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Fig. 2 einen Verdichter, der an der Stelle II in Fig. 1 angeordnet ist,

Fig. 3 einen an der Stelle III gemäß Fig. 1 angeordneten Wasser- und Kohlendioxid-Abscheider,

Fig. 4 einen anderen an der Stelle IV in Fig. 1 anbringbaren Wasser- und Kohlendioxid-Abscheider.

In Fig. 1 sind dargestellt ein Kondensator 1 einer (nicht dargestellten) Turbine eines Kernkraftwerks, eine Abgas-Behandlungseinrichtung 2, ein Abgas-Aktivkohleadsorber 3, ein Kamin 4, ein Flüssig-Stickstoff-Speicher 5, ein Verflüssiger 6, ein Wärmetauscher 7, ein Flüssig-Abgas-Speicherbehälter 8, ein Verdichter 11, eine Bombe oder Druckflasche 12 ("bomb"), ein Ejektor 13 und eine Vakuumpumpe 14. Weiter sind dargestellt Heizeinrichtungen 15, 16 und ein Wärmedämm-Behälter 21.

Eine erste Hauptleitung 101 verbindet den Turbinen-Kondensat or mit dem Ejektor 13, der seinerseits durch eine zweite Hauptleitung mit der Abgas-Behandlungseinrichtung 2 verbunden ist. Die Abgas-Behandlung seinrichtung 2 ist über eine dritte Hauptleitung 103 mit dem Abgas-Aktivkohle-Adsorber 3 verbunden, der über eine vierte Hauptleitung 104 an den Kamin 4 angeschlossen ist. Weiter sind dargestellt Bypaß-Leitungen 105, 106 sowie eine Spaltgas-Leitung 107 zu einem Spaltgas-Verdichtungssystem. Weitere Leitungen 111, 112, 113 bilden ein System zur Tieftemperatur-Kühlung des Abgases. Weiter ist eine Leitung 120 vorgesehen, um durch sie das aus dem Flüssigzustand

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in den Gaszustand rückgeführte (d. h. wiederverdampfte) Abgas zu leiten. Veiter sind vorgesehen Kühl-Leitungen 201, 202, 203 für ein Kühlmittel, z.B. Flüssig-Stickst off. Ein erstes Ventil oder Schaltglied 17 ist in der Abgas-Tieftemperatur-Kühl-Leitung 111 angeordnet, während ein zweites Ventil oder Schaltglied 18 in der Leitung 121 für das wiederverdampfte Abgas vorgesehen ist.

Der Betrieb der erfindungsgemäß wie beschrieben aufgebauten Vorrichtung ist folgender: Beim Anlassen oder Starten der Turbine tritt Abgas vom Turbinen-Kondensator 1 durch die erste Hauptleitung 101 in den Ejektor 13, die zweite Hauptleitung 102 in die Abgas-Behandlungseinrichtung 2, in der das in einem (nicht dargestellten) Kernreaktor erzeugte H und O in Wasser gebunden wird. Währenddessen wird ein

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große Mengen an Spaltgas enthaltendem Abgas, das beim Anlassen der Turbine erzeugt wird, durch ein Bypaßsystem aus der Leitung 105, der Vakuumpumpe 14 und der Leitung 106 ausgestoßen und verbindet sich mit dem durch das Hauptleitungssystem tretende Abgas an einer Stelle nach der Abgas-Behandlungseinrichtung 2. Ein Teil des Gases, der über die Gasmenge hinausgeht, die von dem Abgas-Aktivkohle-Adsorber 3 verarbeitet werden kann, wird über das erste Schaltglied 17 in die Leitung 111 geführt, die über den Wärmetauscher 7 in den Wärmedämm Behälter 21 tritt, so daß das Gas vorgekühlt wird. Das vorgekühlte Gas wird durch die Leitung 102 in den Verflüssiger 6 geführt, in dem das Gas einer Tieftemperatur-Kühlung ausgesetzt wird, um es in den Flüssigzustand überzuführen. Das so verflüssigte Gas oder Flüssig-Gas wird über die Leitung 113 in den Flüssig-Abgas-Speicherbehälter 8 geführt, indem es zeitweise oder vorübergehend oder zwischengespeichert wird.

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Das Tieftemperatur-Kühlen des vorgekühlten Abgases wird erreicht durch Einwirken von Flüssig-Stickstoff. Der im Flüssig-Stickstoff-Speicher 5 enthaltene Flüssig-Stickstoff wird über die Leitung 201 in den Verflüssiger 6 geführt, in dem der Flüssig-Stickstoff in den Gaszustand zurückgeführt oder verdampft wird durch Wärmeabsorption vom Abgas und dessen Verflüssigung. Das Stickstoff-Gas tritt dann über die Leitung 202 in den Wärmetauscher 7 ein, in dem es unter Vorkühlen des Abgases auf Normal- oder Umgebungstemperatur erwärmt wird, und wird dann in die Atmosphäre abgegeben.

Ein Teil des Abgases oder das Überschuß-Abgas, das in einer Menge erzeugt wird, die über die Kapazität des Abgas-Aktivkohle-Adsorbers 3 beim Anlassen der Turbine hinausgeht, wird auf diese Weise verflüssigt und im Speicherbehälter 8 gespeichert. Der Rest des Abgases wird in den Abgas-Aktivkohle-Adsorber 3 eingeführt, in dem der Hauptteil des Spaltgases aus dem Abgas entfernt und rückgewonnen wird, so daß das auf diese Weise erzeugte Abgas durch die Leitung 104 und durch den Kamin 4 tritt und in die Atmosphäre abgegeben wird. Das rückgewonnene oder zurückgehaltene Spaltgas wird über die Leitung 107 und den Verdichter 11 unter Druck in die Druckflasche 12 gespeichert oder geladen. Bei Dauerbetrieb der Turbine liegt die Menge des erzeugten Abgases unter der Kapazität des Abgas-Aktivkohle-Adsorbers 3, so daß der Adsorber 3 zusätzlich Gas verarbeiten kann. Wenn dies der Fall ist, wird das verflüssigte und flüssig im Flüssig-Abgas-Speicherbehälter 8 gespeicherte Abgas durch die so betätigte Heizeinrichtung 15 so erwärmt, daß das Flüssig-Abgas verdampft. Das Gas wird durch die Leitung 121, die zweite Heizeinrichtung 16 und das zweite Schaltglied 18 dem Abgas-Aktiv-

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kohle-Adsorber 3 zugeführt, in dem nahezu das gesamte Spaltgas entfernt und rückgewonnen wird, bevor das Abgas durch den Kamin 4 treten kann.

Beim Anlassen der Turbine ist das erste Schaltglied 17 offen und das zweite Schaltglied 18 geschlossen. Bei Dauerbetrieb der Turbine ist dagegen das erste Schaltglied 17 geschlossen, während das zweite Schaltglied 18 geöffnet ist, solange das Flüssig-Abgas wiederverdampft wird.

Da der Wärmetauscher 7, der Verflüssiger 6, der Flüssig-Abgas-Speicherbehälter 8 und andere Teile auf niedriger oder Tieftemperatur gehalten werden, werden sie im Wärmedämm-Behälter 21 untergebracht, der gegen Wärmeeinwirkung geschützt oder isoliert ist. Der Flüssig-Abgas-Speicherbehälter 8 wird vor Benutzung durch eine (nicht dargestellte) Vorkühleinrichtung vorgekühlt. Dadurch wird das durch den Verflüssiger 6 verflüssigte Abgas bei seiner Einführung in den Flüssig-Abgas-Speicherbehälter 8 nicht wiederverdampft.

Bei einem Siedewasser-Kernkraftwerk ist der Hauptanteil des Abgases Luft. Zur Verflüssigung von Luft ist es notwendig, den Stickstoff in der Luft, kurz Luft-Stickstoff, zu verflüssigen. Um den Luft-Stickstoff mittels Flüssig-Stickstoff verflüssigen zu können, muß der gasförmige Stickstoff unter höherem Druck stehen als der Flüssig-Stickstoff. Deshalb steht in der Praxis das Abgas in der Hauptleitung 103 unter einem um einen gewissen Betrag gegenüber Atmosphärendruck höheren Druck. Deshalb ist es möglich, den gasförmigen Stickstoff im Abgas zu verflüssigen. Wenn jedoch die Differenz zwischen der Tempe-

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ratur des gasförmigen Stickstoffs im Abgas, boi der es verflüssigt werden soll, und der Verflüssigungs-Temperatur dos Flüssig-Sti ckstoffs, das als Kühlmittel wirkt, im Verflüssiger 6 gering ist, muß unvermeidbar die Wärmeübertragungsfläche des Verflüssigers 6 erhöht werden-Um dies zu vermeiden, kann vorteilhaft ein zweiter Verdichter 22 (Fig. 2) zwischen den Abgas-Versorgungsleitungen 111 und 112 im Wärmetauscher 7 angeordnet sein, um den Druck des Abgases und dadurch die Temperatur zu erhöhen, bei der es verflüssigt wird.

Der zweite Verdichter 22 kann ebenso an einer Stelle A in der Leitung 111 (vgl. Fig. l) angeordnet sein. Wenn jedoch der zweite Kompressor 22 an dieser Stelle A angeordnet ist, sind seine Abmessungen beträchtlich, da das Abgas an der Stelle A auf Normal- oder Umgebungstemperatur ist. Es ist daher zweckmäßig, den zweiten Verdichter 22 an einer Stelle anzuordnen, an der die Temperatur unter der Normal- oder Umgebungstemperatur liegt. Dabei ist andererseits zu beachten, daß das Verflüssigen von Luft, die der Hauptanteil des Abgases ist, die beweglichen Teile des Verdichters nachteilig beeinflußt, in dem Verflüssigung erfolgt. Folglich muß der zweite Verdichter 22 lediglich an einer Stelle angeordnet sein, die zwischen einer Stelle mit Normaltemperatur und einer Stelle mit Verflüssigungs-Temperatur des Hauptanteils (nämlich Stickstoffgas) des Abgases liegt. Eine solche Stelle kann beispielsweise die Stelle II innerhalb des Wärmetauschers 7 oder die Stelle B in der Ausgangsleitung 112 des Wärmetauschers 7 (vgl. Fig. l) sein. Wenn die Stelle II gewählt wird, wird der zweite Verdichter 22 wie in Fig. 2 dargestellt angeordnet. In diesem Fall wird das gesamte im Wärmetauscher 7 gekühlte Abgas

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aus dem Wärmetauscher 7 durch eine Leitung herausgeführt und nach seiner Verdichtung durch den zweiten Verdichter 22 in den Wärmetauscher 7 zurückgeführt.

Das Abgas enthält Wasser und Kohlendioxid- Diese Bestandteile frieren aus oder verfestigen und haften an der Wärmeübertragungsfläche des Wärmetauschers 7 während des Verdichtens und Abkühlens des Abgases an. Das verengt nicht nur den Strömungsweg des Abgases, sondern hat auch einen entscheidenden nachteiligen Einfluß auf den Wärmetauscher 7 durch Verringern des Wärmeübertragungskoeffizienten. Da jedoch während lediglich eines kurzen Zeitintervalls das Abgas in großen Mengen erzeugt wird, muß der Wärmetauscher 7 nur diese Bedingung erfüllen. Wenn der Wärmetauscher 7 dies nicht kann oder wenn der Wärmetauscher 7 kompakt ausgeführt werden soll, ist es notwendig, Einrichtung zum Entfernen oder Abscheiden von Wasser und Kohlendioxid vorzusehen. Solche Wasser- und Kohlendioxid-Abscheider können als umschaltbare Adsorptionssäulen gemäß Fig. 3 ausgeführt und an einer Stelle III gemäß Fig. 1 angeordnet sein. In Fig. 3 sind dargestellt Adsorptions säulen 23, 24 und Umschaltventile oder Schalteinrichtungen 25, 26, 27, 28. Im Betrieb dieses umschaltbaren Adsorbers können die beiden Adsorptions säulen 23, 24 umgeschaltet werden, d. h. die erste Säule 23 kann zuerst durch Öffnen der Umschaltventile 25, 26 betrieben werden, während die Umschaltventile 27, 28 der zweiten Säule 24 geschlossen sind. Wenn die erste Säule 23 eine (bestimmte) Menge an Wasser und Kohlendioxid ausgefroren und niedergeschlagen hat, werden die einen Umschaltventile 25, 26 geschlossen und die anderen Umschaltventile 27, 28 geöffnet, damit das Abgas durch die zweite Säule 24 treten kann. Geeignet erwärmtes Stick-

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stoffgas, das nach der Verflüssigung verdampft ist, wird zum Entfernen des ausgefrorenen Wassers und Kohlendioxids aus den Adsorptionssäulen 23, 24 verwendet und bringt sie wieder in betriebsfähigen Zustand.

Ebenso können die Wasser- und Kohlendioxid-Abscheider auch als Bypaß-Leitungen mit Umschaltventilen ausgeführt sein, die an die Abgas-Leitungen 111, 112 und die Stickstoff-Leitungen 202, 203 in Stellungen angeschlossen sind, die vor bzw. nach dem Wärmetauscher 7 liegen, wobei eine solche Anordnung das Umschalten des Strömungsweges des Abgases zwischen den beiden Leitungssystemen, wie in Fig. dargestellt, ermöglicht. Wie dargestellt, verbindet eine Bypaß-Leitung 301 mit einer Schalteinrichtung oder einem Ventil 32 eine Stelle der Leitung 111 mit einer Stelle der Leitung 203, während eine zweite Bypaß-Leitung 302 mit einem Ventil 33, die erste Bypaß-Leitung 301 kreuzend, eine (andere) Stelle der Leitung 111 mit einer (anderen) Stelle der Leitung 203 verbindet. Ein Ventil 31 ist in der Leitung 111 zwischen deren Verbindungs-Stellel mit den Bypaß-Leitungen 301 und 302 angeordnet, während ein Ventil 34 in der Leitung 203 zwischen deren Verbindungs-Stellen mit den Bypaß-Leitungen 301 und 302 angeordnet ist. In gleicher Weise verbindet eine dritte Bypaß-Leitung 303 mit einem Ventil 37 eine Stelle der Leitung 112 mit einer Stelle der Leitung 202, während eine vierte Bypaß-Leitung 304 mit einem Ventil 36, die dritte ' Bypaß-Leitung 303 kreuzend, eine (andere) Stelle der Leitung 112 mit einer (anderen) Stelle der Leitung 202 verbindet. Ein Ventil 35 ist in der Leitung 112 zwischen deren Verbindungs-Stellen mit den Bypaß-Leitungen 303 und 304 angeordnet, während ein Ventil 38 in der Leitung 201 zwischen deren Verbindungs-Stellen mit den Bypaß-Leitungen

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303 und 304 angeordnet ist. Die Ventile 31-38 sind Umschaltventile.

Im Dauerbetrieb der Turbine sind die Ventile 31, 34, 35 und 38 geöffnet, während die Vent ile 32, 33, 36, 37 geschlossen sind, so daß das Abgas durch die Leitungen 111 und 112 absteigt und das Stickstoffgas durch die Leitungen 202 und 203 aufsteigt, wie anhand der Fig. 1 erläutert. Wenn jedoch Wasser und Kohlendioxid in den Leitungen 111 und 112 ausfriert bzw. ausgefroren ist, werden die Ventile 31, 34, 35 und 38 geschlossen und die Ventile 32, 33, 36, 37 geöffnet. Durch diese Anordnung werden die Strömungswege von Abgas und Stickstoffgas zwischen den beiden Strömungsweg-Systemen umgeschaltet. Auf diese Weise kann gefrorenes Wasser und Kohlendioxid durch das Stickstoffgas gelöst werden, während das Abgas durch die Stickstoffgasleitungen strömen kann. Das Umschalten der Strömungswege wird zu bestimmten Zeiten in regelmäßigen Zeitabständen durchgeführt.

Die Erfindung ist nicht nur auf Siedewasser-Kernkraftwerke anwendbar, sondern auch auf alle Kernkraft-Einrichtungen, bei denen ein zeitweises oder Zwischenspeichern gasförmiger radioaktiver Substanzen notwendig ist.

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Claims (6)

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1. /Verfahren zur Dekontamination von spaltgashaltigem Abgas, dadurch gekennzeichnet.

daß das spaltgashaltige Abgas verflüssigt und flüssig gespeichert wird,

daß absatzweise das Flüssig-Abgas zur Wiederverdampfung erwärmt wird, und

daß das Spaltgas des wiederverdampften Abgases konzentriert wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Spaltgas des wiederverdampften Abgases durch Adsorption konzentriert wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das spaltgashaltige Abgas dadurch verflüssigt wird, daß es verdichtet wird und durch ein Flüssiggas abgekühlt wird.

4. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch

eine Verflüssigungseinrichtung (5, 6, 7, 21) zum Verflüssigen des spaltgashaltigen Abgases,

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einen Flüssig-Abgas-Speicherbehälter (8),

eine Heizeinrichtung (l5) zum E wärmen des Flüssig-Abgases zu dessen Wiederverdampfung, und

eine Einrichtung (3, 11, 12) zur Konzentration des Spaltgases des wieder verdampfton Abgases.

5. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Einrichtung zur Konzentration einen Adsorber (3) enthält.

6. Vorrichtung nach Anspruch 4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Verflüssigungseinrichtung einen Verdichter (22) und eine ein Flüssig-Gas verwendende Kühleinrichtung (5, 6, 7) aufweist.

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