DE2524774A1 - Negative kobalt-elektrode fuer alkalische akkumulatoren und verfahren zu ihrer herstellung - Google Patents

Negative kobalt-elektrode fuer alkalische akkumulatoren und verfahren zu ihrer herstellung

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DE2524774A1 DE19752524774 DE2524774A DE2524774A1 DE 2524774 A1 DE2524774 A1 DE 2524774A1 DE 19752524774 DE19752524774 DE 19752524774 DE 2524774 A DE2524774 A DE 2524774A DE 2524774 A1 DE2524774 A1 DE 2524774A1
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Description

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Aktiengesellschaft
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Negative Kobalt-Elektrode für alkalische Akkumulatoren und Verfahren zu ihrer Herstellung
Der Nachteil der bisher bekannten, aus pulverförmigem Kobalt durch Wärmebehandlung hergestellten negativen Elektroden für alkalische Akkumulatoren besteht darin, daß diese Elektroden im allgemeinen mechanisch nicht genügend stabil sind, so daß sie nur eine verhältnismäßig geringe Zahl von Be- und Entladezyklen auszubreiten in der Lage sind. Nun bietet sich jedoch gerade Kobalt wegen seiner hohen Speicherkapazität als negative Elektrode bei für die Pahrzeugtraktion in Frage konuneriden alkalischen Akkumulatoren an. Gerade dort ist jedoch auch die mechanische Stabilität der Elektroden außerordentlich wichtig, da derartige Akkumulatoren relativ häufig be- und entladen werden. Darüber hinaus sollte bei der Entladung eine gute Spannungslage erreicht werden.
Die der Erfindung zugrundeliegende Aufgabe besteht daher in der Schaffung einer negativen Kobalt-Elektrode für alkali cob. i
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Akkumulatoren, die sich durch eine sehr gute mechanische Stabilität und eine gute Spannungslage "bei der Entladung auszeichnet, und eines Verfahrens zu ihrer Herstellung.
Diese Auf gate wird gemäß der Erfindung durch eine Elektrode erreicht, die einen schichtartigen Aufbau mit einer ein elektrisch leitendes Trägergerüst bildenden mittleren Schicht aus kompakt versintertem Kobaltpulver und mit äußeren, die eigentliche elektrochemisch aktive Oberfläche bildenden Schichten aus unter Einschluß von Poren versintertem Kobaltpulver aufweist. Die erfindungsgemäße dreischichtige Kobalt-Elektrode weist durch ihre mittlere kompakte, d.h. nicht poröse Kobaltschicht eine sehr gute mechanische Stabilität und eine gute elektrische Leitfähigkeit auf. Diese mechanische Stabilität zeigt sich unter anderem darin, daß derartige Elektroden mit herkömmlichen Nickelpositiven gepaart in einer fertigen Zelle bereits 1200 Zyklen schneller Be- und Entladungen aushielten, ohne mechanisch labil zu werden. Dabei wurden die Schnellentladungen ohne eine nennenswerte Verschlechterung der Spannungslage und der Speicherkapazität erreicht, wodurch ihre Eignung für den Einsatz bei der Elektrotraktion von Fahrzeugen hervorgeht.
Zweckmäßigerweise soll die mittlere, das elektrisch leitende Trägergerüst bildende Schicht eine Stärke von etwa 0,1 bis 0,5 mm aufweisen. Diese Stärke reicht aus, um Elektroden der üblichen Größe eine ausreichende mechanische Stabilität und eir;· gute elektrische Leitfähigkeit zu verleihen. Gemäß einer Weiterbildung der Erfindung sollen an dem Rand der Elektrode Stronfahnen zur Zu- und Ableitung des elektrischen Stromes durch Punktschweißen befestigt sein.Dabei können diese Stromfahnen entweder direkt auf der dreischichtigen Elektrode aufgeschweißt sein oder aber es kann im Bereich der Befestigung die daß Trä-
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gergerüst bildende kompakte Kobaltschicht bis an die Oberfläche der Elektrode geführt sein. Bei einer anderen möglichen Ausführungsform der Erfindung kann im Bereich der Befestigung der Stromfahnen auch eine aus einem flachen metallischen Körper bestehende Verstärkung in den Elektrodenkörper eingebettet sein.
Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung einer negativen Kobalt-Elektrode für alkalische Akkumulatoren besteht darin, daß in eine Form zwischen zwei Schichten eines mit einem porenbildenden Salz vermischten Kobaltpulvers eine Schicht reinen Kobaltpulvers eingefüllt wird und daß diese Füllung einem gemeinsamen Preß- und/oder Sintervorgang unterworfen wird und daß anschließend das porenbildende Salz aus den äußeren Schichten durch Auskochen ausgelöst wird. Für die Herstellung der erfindungsgemäßen Elektrode wird also ein und dasselbe Kobaltpulver verwendet, wobei dieses lediglich zur Bildung der äußeren elektrochemisch aktiven Schichten vor dem Sintervorgang mit einscn porenbildenden Salz, vorzugsweise mit Kaliumchlorid, innig vermischt wird. Die Herstellung der mehrschichtigen Elektrode? erfolgt dann in einem gemeinsamen Arbeitsverfahren, wobei die mittlere, nur aus dem reinen Kobaltpulver gebildete Schicht zu * einem kompakten Kobaltkörper versintert wird, während die äußeren Schichten nach dem Auslösen des porenbildenden Salzes duroh Auskoehen,beispielsweise in destilliertem Wasser,eine relativ poröse Masse bilden. Abweichend von einer durchgehend dreiscMoh-
kann
tigen Ausführung/an einem Hand der Elektrodenform im Bereich der späteren Befestigung der Stromfahnen auch nur reinea Kobaltpulver eingefüllt werden, so daß dort die kompakte KobalLschicht bis an die Oberfläche der Elektrode reicht. Auch kann in diesem Bereich der späteren Befestigung der Stromfahnen zusammen "it der mittleren Schicht eine Verstärkung in Form eines flac: ^n metallischen Körpers, beispielsweise eines NickeInetzes oder οΐη,τ Nickelfolie, eingelegt werden. Diese Verstärkung verhindert, ο·ΐ..α
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Abbrechen der Elektrode beim Anschweißen der Stromfahnen mittels Punktschweißung.
Bei einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung besteht das eigentliche Herstellungsverfahren aus einer Torpressung bei einem Druck von 0,5 bis 1,0,t/cm , einer anschließenden, etwa halbstündigen Sinterung bei Temperaturen im Bereich von 500 bis 750° C und einer abschließenden Fertigpressung im heißen Zustand bei einem Druck von 1,3 bis 2,2 t/cm . Auf diese Weise sind die oben erwähnten Kobalt-Elektroden gefertigt worden, die eine sehr gute mechanische Stabilität aufwiesen und die bei guter Spannungslage und hoher Speicherkapazität entladbar waren.
Bei der Herstellung der erfindungsgemäßen Elektroden hat es sich als vorteilhaft erwiesen, das porenbildende Salz mit einer Korngröße jC 70 ρ zu verwenden, wobei bei einer Korngröße zwischen 45 un-d 50 p. ein Teil des porenbildenden Salzes jeweils mit zwei Teilen Kobaltpulver vermischt wurde.
In der Zeichnung ist ein Ausführungsbeispiel der Erfindung gazeigt, das im folgenden näher erläutert wird. Die Zeichnung zeigt in teils schematischer Darstellungsweise in
Fig. 1 eine Draufsicht auf die erfindungsgemäße negative Kobalt-Elektrode,
Fig. 2 einen Querschnitt durch die Elektrode gemäß den Schnittlinien H-II und
Fig. 3 und Fig. 4 andere Ausführungsformen der Elektrode? in
der Fig. 2 entsprechenden Querschnitten,
In der Zeichnung ist mit 1 die Kobalt-Elektrode bezeichn-i':·,, ic deren oberen Rand Stromfahnen 2 durch Schweißpunkte 3 bei>sti;,·!·· sind. Die Elektrode 1 weist, wie aus den Figuren 2 bis 4 h'"·:·.--
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vorgeht, einen dreischichtigen Aufbau mit einer mittleren kompakten Kobaltschicht 4 und äußeren porösen Kobaltschichten 5 auf. Während bei der Ausführung nach der Figur 2 der dreischichtige Aufbau der Elektrode 1 durchgehend, also auch im Be esich der Befestigung der Stromfahnen 2a und 2b vorgesehen ist, ist bei der Ausführung nach der Figur 3 in diesem oberen Kantenbereich die mittlere aus dem kompakten Kobalt bestehende Schicht 4 als kompakter Körper 6 bis zur Oberfläche der Elektrode geführt, so daß die Stromfahnen 2a und 2b direkt mit dieser, das elektrisch leitende Trägergerüst bildenden Schicht verbunden sind. Bei der Ausführung nach der Figur 2 wird die Verbindung zwischen den Stromfahnen 2a und 2b und der mittleren kompakten Kobaltschicht 4 durch die Punktschweißung 3 hergestellt.
Bai der Ausführungsvariante nach der Figur 4 ist bei der Fertigung der Elektrode zusammen mit der die mittlere, kompakte Kobaltßchicht bildenden Lage reinen Kobaltpulvers im Bereich der späteren Befestigung der Stromfahnen ein flacher metallischere Körper 7> beispielsweise ein Nickelnetz oder eine Eiekelfolie, eingelegt, der diesen bei der Anschweißung der Stromfahnen stark belasteten Kantenbereich verstärkt.
Zur Herstellung einer negativen Kobalt-Elektrode mit den Kantenat;r.sssungen 7 x 14 cm wurde z.B. 25g Kobaltpulver mit 12.5& Kaliumchloridsalz mit einer Korngröße zwischen 45 und 50 P- sorgfältig vermischt. Yon dieser Mischung wurde dann die Hälfte in eine Preßform mit den Elektrodenabmessungen eingefüllt und glattgestrichen. Auf diese erste Lage wurde 11g reines, aloo nicht mit dem Kaliumchlorid vermischtes Kobaltpulver und darüber dio zweite Hälfte des mit dem Kaliumchlorid vermischten Ko-
baltpulvers eingestrichen. Diese Füllung wurde bei etwa 0,7 t/c-a vorgopreßt, dann in einem Ofen bei etwa 730 C für eine halba Stunde gesintert und anschließend heiß bei einem Druck von 1,7 t/cm
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fertig gepreßt. Bas Kaliumchloridsalz wurde anschließend durch Auskochen in destilliertem Wasser "beseitigt. Die fertige Elektrode, an deren oberen Rand durch Punktschweißung eine Stromfahne befestigt wurde, wies eine Stärke von insgesamt 1,5 nun auf, wobei die mittlere, kompakte Kobaltschicht etwa 0,25 nun stark war. Diese Elektrode wies bei einer einstündigen Entladung eine Ah-Kapazität von etwa 200-250 Ah/kg bei ca. -810 mV, gemessen gegen eine Hg/HgO-Referenzelektrode, auf. Mit Nickeloder Luftelektroden als Positiven zu Zellen zusammengebaut, kann mit derartigen Kobalt-Negativen im Vergleich zu den herkömmlichen Blei-Akkumulatoren eine etwa doppelt so gute spezifische Energie bei einstündiger Entladung mit etwa 36 Wh/kg erreicht werden. Dabei ist die erzielbare Zyklenzahl wesentlich größer als bei den Bleiakkumulatoren.
Selbstverständlich stellen die in der Zeichnung gezeigten Audfühxaugen nur Beispiele für die erfindungsgemäße Elektrode dar. Insbesondere kann die Art und Weise der Anbringung sowie die Konstruktion der stromleitenden Stromfahnen auch völlig verschieden von den hier gezeigten Ausführungen sein. So könnte beispielsweise auch der in der Figur 3 angedeutete Verstärkungskörper 7 über den Rand der Elektrode hinausreichen, und eine oder mehrere Stromfahnen könnten dann unmittelbar an diesem Verstärkungskörper befestigt werden.
Es ist aber auch denkbar und soll daher auch innerhalb des von der Erfindung umfaßten Bereiches liegen, das Herstellungsverfahren für die erfindungsgemäße dreischichtige Elektrode selbst in der Weise zu verändern, daß die einzelnen Schichten als Teilkörper,also als ein kompakter und zwei poröse Kobaltteilkörper, in getrennten Arbeitsgängen vorgefertigt werden und daß diese Teilkörper dann in einem weiteren Arbeitsgang, beispielsweise durch eine Sinterung, zu dem fertigen Elektrodenkörper verbunden werden.
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Claims (12)

  1. — 7 ~
    ANSPRÜCHE
    Negative Kobalt-Elektrode für alkalische Akkumulatoren, gekennzeichnet durch einen schichtartigen Aufbau mit einer ein elektrisch leitendes Trägergerüst bildenden mittleren Schicht (4) aus kompakt versintertem Kobaltpulver und mit äußeren, die eigentliche elektrochemisch aktive Oberfläche bildenden Schichten (5) aus unter Einschluß von Poren versintertem Kobaltpulver.
  2. 2. Kobalt-Elektrode nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die mittlere Schicht (4) eine Stärke von etwa 0,1 bis 0,5 nun aufweist.
  3. 3. Kobalt-Elektrode nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß an ihrem Rand Stromfahnen (2a, 2b) zur 7u- und Ableitung des elektrischen Stromes durch Punktschweißungen (3) befestigt sind.
  4. 4. Kobalt-Elektrode nach Anspruch 3> dadurch gekennzeichnet, daß im Bereich der Befestigung der Stromfahnen (2a, 2b) die das Trägergerüst bildende kompakte Kobaltschicht (4»6) bis an die Oberfläche der Elektrode (1) reicht.
  5. 5· Kobalt-Elektrode nach Anspruch 3» dadurch gekennzeichnet, daß im Bereich der Befestigung der Stromfahnen (2a, 2b) eine aus einem flachen, metallischen Körper (7) bestehende Verstärkung in den Elektrodenkörper eingebettet ist.
  6. 6. Verfahren zur Herstellung einer negativen Kobalt-Elektrode für alkalische Akkumulatoren, dadurch gekennzeichnet, daß in eine Form zwischen zwei Schichten (5) eines mit oino-a porenbildenden Salz vermischten Kobaltpulvers eine Schicht (4)
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    reinen Kobaltpulvers eingefüllt wird, daß diese Füllung einem gemeinsamen Preß- und/oder Sintervorgang unterworfen wird und daß abschließend das porenbildende Salz aus den äußeren Schichten durch Auskochen ausgelöst wird.
  7. 7· Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß an einem Rand der Form im Bereich der späteren Befestigung' der Stromfahnen nur reines Kobaltpulver eingefüllt wird.
  8. 8. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß an einem Rand der Form im Bereich der späteren Befestigung der Stromfahnen mit der mittleren Schicht eine Verstärkung in Form eines flachen, metallischen Körpers (7) eingelegt wird.
  9. 9· Verfahren nach einem der Ansprüche 6 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Füllung einer Vox'pressung bei einem Druck
    von 0,5 bis 1,0 t/cm , danach einer etwa halbstündigen Sinterung bei Temperaturen im Bereich von 500 bis 750 C und einer anschließenden Fertigeressung in heißem Zustand bei
    einein Druck von 1,3 bis 2,2 t/cm unterworfen wird.
  10. 10. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das porenbildende Salz eine Korngröße von .f*» 70 U aufweist.
  11. 11. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, da2 bei einer Korngröße zwischen 45 113^d 50 tt ein Teil porenbild^n-des Salz mit zwei Teilen Kobaltpulver vermischt wird.
  12. 12. Verfahren nach einem der Ansprüche 6, 10 oder 11, dadurch gekennzeichnet, daß als porenbildendes Salz Kaliumchlorid (KCl) verwendet wird.
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    Verfahren sur Herstellung einer negativen Kobaltelektrode nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die einzelnen Schichten (4>5) der Elektrode bildende Teilkörper in getrennten Arbeitsgängen vorgefertigt werden und daß diese Teilkörper anschließend in einem weiteren Arbeitsgang zu dem fertigen Elektrodenkörper verbunden werden.
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    Leerseite
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