DE2524127A1 - Verfahren zur isotopenanreicherung - Google Patents

Verfahren zur isotopenanreicherung

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DE2524127A1 DE19752524127 DE2524127A DE2524127A1 DE 2524127 A1 DE2524127 A1 DE 2524127A1 DE 19752524127 DE19752524127 DE 19752524127 DE 2524127 A DE2524127 A DE 2524127A DE 2524127 A1 DE2524127 A1 DE 2524127A1
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    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D59/00Separation of different isotopes of the same chemical element
    • B01D59/34Separation by photochemical methods
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01SDEVICES USING THE PROCESS OF LIGHT AMPLIFICATION BY STIMULATED EMISSION OF RADIATION [LASER] TO AMPLIFY OR GENERATE LIGHT; DEVICES USING STIMULATED EMISSION OF ELECTROMAGNETIC RADIATION IN WAVE RANGES OTHER THAN OPTICAL
    • H01S3/00Lasers, i.e. devices using stimulated emission of electromagnetic radiation in the infrared, visible or ultraviolet wave range
    • H01S3/05Construction or shape of optical resonators; Accommodation of active medium therein; Shape of active medium
    • H01S3/08Construction or shape of optical resonators or components thereof

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Description

2 Q ·.»-. KRAFTWERK UNION AKTIENGESELLSCHAFT Erlangen',' ' ' '975
Hammerbacherstr. 12 u. 14
Unsere Zeichen: VPA 75 P 9324 BRD Mü/Di
Verfahren zur Isotopenanreicherung
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Isotopenanreicherung, insbesondere von Uranverbindungen nach dem Prinzip der selektiven Anregung mittels Laserstrahlung für die Herbeiführung chemischer Reaktionen mit einem Reaktionspartner. Die Trennung von Isotopen, speziell auch von Uran-Isotopen über eine selektive Anregung von Molekülen und anschließender chemischer Reaktion mit einem zugeführten Reaktionspartner ist an sich bekannt und läßt sich am einfachsten in der Gasphase durchführen, siehe z.B. auch die deutsche Offenlegungsschrift 1 959 767· Auch wenn es möglich ist, durch eine geeignete Laserfrequenz selektiv nur jene Isotopenverbindung anzuregen, die getrennt bzw. angereichert werden soll, wird der Trenneffekt durch die sogenannte thermische Konkurrenzreaktion und die Übertragung der Anregungsenergie zwischen angeregten und nicht angeregten Molekülen wesentlich verringert. Es stellte sich daher die Aufgabe, eine Verfahrensführung zu finden, bei der diese Erscheinungen weitgehendst ausgeschaltet werden, so daß der Trenneffekt im wesentlichen nur von der Selektivität des AnregungsVorganges selbst abhängt.
Die Lösung dieser Aufgabe besteht erfindungsgemäß darin, daß als Reaktionspartner atomare Gase oder Radikale Verwendung finden, die zusammen mit den Ausgangeverbindungen den Reaktionsraum so rasch durchströmen, daß beim Verlassen desselben bereits
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ORIGINAL INSPECTED
- 2 - VPA 75 P 9324 BRD
wieder eine Rekombination des Reaktionspartners stattfindet. Diese Verfahrensführung hat den Vorteil, daß die gewünschte Reaktion sehr schnell abläuft und so eine Verringerung der Selektivität des Trennprozesses durch thermische Konkurrenz-
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an nicht angeregte U-Moleküle weitgehend verhindert wird. Ein weiterer Vorteil ist die schnelle Rekombination des Reaktionspartners, die eine unerwünschte weitere Reaktion der Prozeßgase außerhalb des Reaktionsraumes ausschließt und damit die weitere Trennung und Verarbeitung der an- und abgereicherten Uranfraktionen vereinfacht.
Zur Durchführung dieses Verfahrens ist beispielsweise eine Apparatur geeignet, wie sie in der Figur schematisch dargestellt ist. Der Reaktionsraum 1 besteht aus einem Rohr, das beiderseits mit Brewsterfenstern 2 abgeschlossen ist. In axialer Richtung wird dieses Gefäß von einer Laserstrahlung 6 durchsetzt, die mit Hilfe von Resonatorspiegeln 7 und 8 noch verstärkt wird. Das zu trennende Isotopengemisch gelangt über die Leitung 3, der Reaktionspartner über die Leitung 4 in den Reaktionsraum 1. Reaktionsprodukt sowie die nicht beteiligten Gasgemische werden über die Leitung 5 abgeführt. Über die Leitung 10 ist es möglich, beispielsweise Stickstoffgas auf das Brewsterfenster 2 zu blasen, damit dort eine Ablagerung evtl. fester Reaktionsprodukte nicht stattfinden kann. Als Spülgas wird zweckmäßigerweise jenes Gas verwendet, das als Reaktionspartner über die Leitung 4 zugeführt wird. Im Inneren des Reaktionsraumes befindet sich außerdem noch eine Quelle für z.B. UV-Strahlung 9 zur Erzeugung des atomaren Zustandes des über die Leitung 4 zugeführten Reaktionspartners.
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Dieses Verfahren ist bevorzugt für die Trennung von Uran-Isotopen gedacht, jedoch läßt es sich in entsprechend modifizierter Form auch für andere Isotopentrennungs- oder Anreicherungsaufgaben verwenden. Für die Uran-Isotopentrennung kommt beispielsweise Uranhexafluorid UFg infrage. Als Reaktionspartner sind beispielsweise geeignet Wasserstoff, Sauerstoff oder Stickstoff in atomarer Form. Die Erzeugung des atomaren Wasserstoffes geschieht am einfachsten durch eine UV-Best la hlung mit Hilfe des in der Figur dargestellten Brenners 9» jedoch wäre auch eine elektrische Entladungsstrecke dafür geeignet. Im Reaktionsraum 1 laufen dann folgende exotherme Reaktionen ab:
UF^ + H ^ UF, + HF- 54,5 kcal
und
UF5 + H UF4 +HF- 42,2 kcal
Der Druck im Reaktionsraum beträgt beispielsweise etwa 0,01 Torr und die Halbwertszeit für die Rekombination des atomaren Wasserstoffes dann etwa 0,3 sek. Dieser Zeit entsprechend wird die Länge des Reaktionsraumes sowie die Durchströmungsgeschwindigkeit des Reaktionsgemisches eingestellt. Um sicher zu gehen, daß kein atomarer Wasserstoff mehr in die Ausgangsleitung 5 gelangt und dort evtl. unerwünschte Reaktionen stattfinden, kann am Eingang desselben ein Katalysator zur Beschleunigung der Rekombination, z.B. ein Platinnetz, angeordnet werden. Für die weitere Aufarbeitung der an- bzw. abgereicherten Uranfraktionen sind keine weiteren zusätzlichen Reaktionsschritte notwendig, da die zunächst gasförmigen Stoffe UF,- und UF. zu festen Stoffen kondensieren und auf diese Weise leicht vom übrigen Reaktionsgemisch getrennt werden können.
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Als Reaktionspartner kann weiterhin atomarer Stickstoff Verwendung finden, der "beispielsweise durch eine Hochfrequenzringentladung im Reaktionsraum 1 ( an der Stelle des UV-Strahlers 9) erzeugt werden. Die Reaktion zwischen UFg und atomarem Stickstoff läuft nach folgender Gleichung ab:
3, UP6 + N ^ 3 UF5
Es entsteht das feste UFc und das gasförmige Stickstofffluorid NF-z. Auch hier bereitet also die weitere Aufbereitung keine Schwierigkeiten.
Auch atomarer Sauerstoff ist als Reaktionspartner geeignet, er läßt sich ebenfalls durch UV-Strahlung oder durch stille elektrische Entladung erzeugen. Für die Reaktion des Sauerstoffes mit dem UFg gilt dann nachstehende Gleichung:
2 UF. + 0 . 2 UFK + 2 F0 0
Auch hier entsteht festes UFc und gasförmiges Difluoroxid F2O.
Ähnlich reaktiv wie diese atomaren Gase wirken Radikale, wie z.B. CH^* (Methyl). Dieses wird beispielsweise aus Azomethan bei 60 - 1000C gebildet. Da CH5* sehr kurzlebig ist, empfiehlt sich ebenfalls die Bildung desselben im Reaktionsraum 1. Dazu wird das Azomethan über die Leitung 4 zugeführt und anstelle des UV-Brenners 9 ein entsprechender Infrarotstrahler, unter Umständen auch außerhalb der Gefäßwandung, angeordnet. Da bei der Bildung des Methyls Stickstoff entsteht, ist es zweckmäßig, als Spülgas für das Brewsterfenster 2 ebenfalls Stickstoff zu verwenden.
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Im Reaktionsraum läuft dann folgende Reaktion ab: — N = N — CH, , 2 CE, + N9
+ CH3 "—> UF5 + CH3 F
Auch hier bietet die Trennung des festen Reaktionsproduktes UPc vom gasförmigen Methylfluorid CH,F keine Schwierigkeiten.
Als letztes Beispiel sei die Verwendung der Aldehydgruppe als Radikal (CHO*) genannt. Diese läßt sich ähnlich wie das vorhergehende Beispiel direkt im Reaktionsraum 1 mit Hilfe von UV-Licht aus einem Aldehyd bilden. Durch die Leitung 4 wird RCHO zugeführt, wobei R z.B. Wasserstoff oder den Alkylrest stellt.
Diese Beispiele zeigen, wie es möglich ist, mit kurzlebigen aber hochreaktiven Stoffen - es ließen sich noch weitere Beispiele anfügen - eine höchstmögliche Selektivität der laserinduzierten chemischen Reaktionen zu erzielen.
3 Patentansprüche
1 Pigur
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Claims (3)

- 6 - VPA 75 P 9324 BRD Patentansprüche
1. Verfahren zur Isotopenanreicherung, insbesondere von Uranverbindungen, nach dem Prinzip der selektiven Anregung mittels Laserstrahlung für die Herbeiführung chemischer Reaktionen mit einem Reaktionspartner, dadurch gekennzeichnet, daß als Reaktionspartner atomare Gase oder Radikale Verwendung finden und zusammen mit den Ausgangsverbindungen den Reaktionsraum mit solcher Geschwindigkeit durchströmen, daß beim Verlassen desselben bereits wieder eine Rekombination des Reaktionspartners stattfindet.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß
als Ausgangsverbindung gasförmiges UPg der kontinuierlichen Strahlung eines Lasers ausgesetzt wird, dessen Frequenz zur Anregung vorzugsweise der Uran Isotopenverbindung U^g geeignet ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Reaktionspartner atomarer Wasserstoff, Sauerstoff oder Stickstoff bzw. die Radikale CH, oder CHO dem Reaktionsraum zugeführt werden.
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