DE2524127B2

DE2524127B2 - Verfahren zur Isotopentrennung

Info

Publication number: DE2524127B2
Application number: DE2524127A
Authority: DE
Inventors: Werner Prof. Dipl.-Chem. Dr. Gebauhr; Arno Kersting; Eberhard Dipl.-Chem. Dr. Schuster
Original assignee: Kraftwerk Union AG
Current assignee: Kraftwerk Union AG
Priority date: 1975-05-30
Filing date: 1975-05-30
Publication date: 1980-01-17
Also published as: AU1423376A; GB1517436A; CA1078327A; DE2524127C3; FR2312284A1; DE2524127A1; IL49636A; AU501271B2; IL49636A0; ZA763162B

Description

iO

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Isotopentrennung nach dem Prinzip der selektiven Anregung mittels Laserstrahlung und Abtrennung der angeregten Isotope durch chem.xhe Umsetzung mit einem Reaktionspartner. Die Trennung von Isotopen, speziell auch von Uran-Isotopen über eine selektive Anregung von Molekülen und anschließender chemischer Reaktion mit einem zugeführten Reaktionspartner ist an sich bekannt und läßt sich am einfachsten in der Gasphase durchführen, siehe z.B. die DE-OS 19 59 767. Auch wenn es möglich ist, durch eine geeignete Laserfrequenz selektiv nur jene Isotopenverbindung anzuregen, die abgetrennt bzw. angereichert γ-, werden soll, wird der Trenneffekt durch die sogenannte thermische Konkurrenzreaktion und die Übertragung der Anregungsenergie zwischen angeregten und nicht angeregten Molekülen wesentlich verringert Es stellte sich daher die Aufgabe, eine Verfahrensführung zu finden, bei der diese Erscheinungen weitgehendst ausgeschaltet werden, so daß der Trenneffekt im wesentlichen nur von der Selektivität des Anregungsvorganges selbst abhängt

Die Lösung dieser Aufgabe besteht erfindungsgemäß darin, daß als Reaktionspartner atomare Gase oder kurzlebige Radikale verwendet werden und die Geschwindigkeit der den Reaktionsraum durchströmenden Reaktionsteilnehmer so eingestellt wird, daß beim Verlassen des Reaktionsraumes eine Rekombina- wi tion des unverbrauchten Reaktionspartners stattfindet Es ist somit wesentlich, daß nur kurzlebige Radikaie für dieses Verfahren geeignet sind. Aus JETP Letters, Vol. 21 Nr. 6, Seiten 171-172 ist als Stand der Technik zu entnehmen, das Radikal NO zum Abfangen des durch 6S IR-Photolyse des SF₆ entstehenden Fluors zu verwenden. Eine Rekombination dieses Radikals findet jedoch erst bei tiefen Temperaturen statt, bei Normaltemperatur liegt es als langlebiges Monomer vor, siehe Hollemann-Wiberg »Lehrbuch der anorganischen Chemie«, 1971, Seite 355, Abs. 2. Das Radikal NO ist somit für das vorliegende Verfahren nicht geeignet

Für das erfindungsgemäße Verfahren besonders geeignete atomare Gase oder kurzlebige Radikale ergeben sich aus Patentanspruch 2. Weitere Ausgestaltungen des erfindungsgemäßen Verfahrens sind Gegenstand der Patentansprüche 3 und 4.

Die erfindungsgemäße Verfahrensführung hat den Vorteil, daß die gewünschte Reaktion sehr schnell abläuft und so eine Verringerung der Selektivität des Trennprozesses durch thermische Konkurrenzreaktion und durch Energieübertragung von angeregten ⁷³⁵U an nicht angeregte ^U-Moleküle weitgehend verhindert wird. Ein weiterer Vorteil ist die schnelle Rekombination des Reaktonspartners, die eine unerwünschte weitere Reaktion der Prozeßgase außerhalb des Reaktionsraumes ausschließt und damit die weitere Trennung und Verarbeitung der an- und abgereicherten Uranfraktionen vereinfacht

Zur Durchführung dieses Verfahrens ist beispielsweise eine Apparatur geeignet, wie sie in der Figur schematisch dargestellt ist Der Reaktionsraum 1 besteht aus einem Rohr, das beiderseits mit Brewsterfenstern 2 abgeschlossen ist In axialer Richtung wird dieses Gefäß von einer Laserstrahlung 6 durchsetzt, die mit Hilfe von Rescnatorspiegeln 7 und 8 noch verstärkt wird. Das zu trennende Isotopengemisch gelangt über die Leitung 3. der Reaktionspartner über die Leitung 4 in den Reaktionsraum 1. Das Reaktionsprodukt sowie die nicht beteiligten Gasgemische werden über die Leitung 5 abgeführt Über die Leitung 10 ist es möglich, beispielsweise Stickstoffgas auf das Brewsterfenster 2 zu blasen, damit dort eine Ablagerung evtL fester Reaktionsprodukte nicht stattfinden kann. Als Spülgas wird zweckmäßigerweise jenes Gas verwendet, das als Reaktionspartner über die Leitung 4 zugeführt wird. Im Inneren des Reaktionsraumes befindet sich außerdem noch eine Quelle für z. B. UV-Strah!ung 9 zur Erzeugung des atomaren Zustandes des über die Leitung 4 zugeführten Reaktionspartners.

Dieses Verfahren ist bevorzugt für die Trennung von Uran-Isotopen gedacht, jedoch läßt es sich in entsprechend modifizierter Form auch für andere Isotopentrennungs- oder Anreicherungsaufgaben verwenden. Für die Uran-Isotopentrennung kommt beispielsweise Uranhexafluorid UFe infrage. Als Reaktionspartner sind beispielsweise geeignet Wasserstoff, Sauerstoff oder Stickstoff in atomarer Form. Die Erzeugung des atomaren Wasserstoffes geschieht am einfachsten durch eine UV-Bestrahlung mit Hilfe des in der Figur dargestellten Brenners 9, jedoch wäre auch eine elektrische Entladungsstrecke dafür geeignet Im Reaktionsraum 1 laufen dann folgende exotherme Reaktionen ab:

UF₆ + H — ■■► UK₅ + HF- 54,5 kcal

UF₅ + H —--> UF₄ + HF - 42,2kcal

Der Druck im Reaktionsraum beträgt beispielsweise etwa 0,01 Torr und die Halbwertszeit für die Rekombination des atomaren Wasserstoffes dann etwa 03 sek. Dieser Zeit entsprechend wird die Länge des Reaktionsraumes sowie die Durchströmungsgeschwindigkeit des Reaktionsgemisches eingestellt Um sicher

zu gehen, daß kein atomarer Wasserstoff mehr in die Ausgangsleitung 5 gelangt und dort evtL unerwünschte Reaktionen stattfinden, kann am Eingang; desselben ein Katalysator zur Beschleunigung der Rekombination, z. B. ein Platinnetz, angeordnet werden. Für die weitere Aufarbeitung der an- bzw. abgereichertem Uranfraktionen sind keine weiteren zusatzlichen Remktionsschritte notwendig, da die zunächst gasförmigen !Stoffe UFs und UF₄ zu festen Stoffen kondensieren und auf diese Weise leicht vom übrigen Reaktionsgemisch getrennt werden können.

Als Reaktionspartner kann weiterhin atomarer Stickstoff Verwendung finden, der beispielsweise durch eine Hochfrequenzringentladung im Reaktionsraum 1 (an der Stelle des UV-Strahleis 9) erzeugt wird. Die Reaktion zwischen UF₆ und atomarem Stickstoff läuft nach folgender Gleichung ab:

3UF₆ + N > 3UF₅ + NF₃

Es entsteht das feste UF₅ und das gasförmige Stickstofffluorid NF₃. Auch hier bereitet also Jie weitere Aufbereitung keine Schwierigkeiten.

Auch atomarer Sauerstoff ist als Reiiktionspartner geeignet, er läßt sich ebenfalls durch UV-Strahlung oder durch stille elektrische Entladung erzeugen. Für die Reaktion des Sauerstoffes mit dem UFe gilt dann nachstehende Gleichung:

Ml

2UF₆ + O > 2UF₅ + 2F₁O

Auch hier entsteht festes UF5 und gasförmiges Difluoroxid F2O. )·>

Ähnlich reaktiv wie diese atomaren Gase wirken Radikale, z. B-CH₃' (Methyl). Dieses wird beispielsweise aus Azonvithan bei 60—lOO'C gebildet. Da CH₃' sehr kurzlebig ist, empfiehlt sich ebenfalls die Bildung desselben im Reaktionsraum 1. Dazu wird das Aozomethan über die Leitung 4 zugeführt und anstelle des UV-Brenners 9 ein entsprechender Infrarotstrahler, unter Umständen auch außerhalb der Gefäßwandung, angeordnet Da bei der Bildung des Methyls Stickstoff entsteht, ist es zweckmäßig, als Spülgas für das Brewsterfenster 2 ebenfalls Stickstoff zu verwendea

Im Reaktionsraum läuft dann folgende Reaktion ab:

CH₃-N = N-CH₃

60—100^rC

UF₆ + CH₃ —

2CH, + N₇

UF₅ + CH₃F

Auch hier bietet die Trennung dp festen Reaktions-

prOuünlCS vji 5 νΟΓΓΐ gaSiGi iiiigcii fritihviiiüöriu CHjF keine Schwierigkeiten.

Als letztes Beispiel sei die Verwendung der Aldehydgruppe als Radikal (CHO*) genannt. Diese läßt sich ähnlich wie das vorhergehende Beispiel direkt im Reaktionsraum 1 mit Hilfe von UV-Licht aus einem Aldehyd bilden. Durch die Leitung 4 wird RCHO zugeführt, wobei R z. B. Wasserstoff oder den Alkylrest stellt.

Diese Beispiele zeigen, wie es möglich ist, mit kurzlebigen aber hochreaktiven Stoffen — es ließen sich noch weitere Beispiele anfügen - eine höchstmögliche Selektivität der laserinduzierien chemischen Reaktionen zu erzielen.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims

Patentansprüche;

1. Verfahren zur Isotopentrennung nach dem Prinzip der selektiven Anregung mittels Laserstrahlung und Abtrennung der angeregten Isotope durch chemische Umsetzung mit einem Reaktionspartner, dadurch gekennzeichnet, daß als Reaktionspartner atomare Gase oder kurzlebige Radikale verwendet werden und die Geschwindigkeit der den Reaktionsraum durchströmenden Reaktionsteilnehmer so eingestellt wird, daß beim Verlassen des Reaktionsraumes eine Rekombination des unverbrauchten Reaktionspartners stattfindet

Z Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn- π zeichnet, daß als Reaktionspartner atomarer Wasserstoff, Sauerstoff oder Stickstoff oder die Radikale CH₃ oder CHO dem Reaktionsraum zugeführt werden.

3, Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die atomaren Gase oder kurzlebigen Radikale im Reaktionsraum hergestellt werden.

4. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Rekombination des unverbrauchten Reaktionspartners beim Verlassen des Reaktionsraumes durch katalytische Beschleunigung beendet wird.