DE2514983A1 - Verbundwerkstoffe auf der basis von polyparabansaeure - Google Patents
Verbundwerkstoffe auf der basis von polyparabansaeureInfo
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Description
RECHTSANWÄLTE O ET 1 / η η Ο
DR. JU?. Dia.-CHEM. WALTER BEIL ^O I k Ό O Ο
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Unsere Nr. 19 809
Toa Nenryo Kogyo K.K.
Chiyoda-ku, Tokyo, Japan
Chiyoda-ku, Tokyo, Japan
Verbundwerkstoffe auf der Basis von Polyparabansäure
Die Erfindung betrifft einen neuen Verbundwerkstoff und ein Verfahren zu dessen Herstellung, wobei der Verbundwerkstoff
aus Polyparabansäure (nachfolgend als PPS bezeichnet) und einem Grundsubstrat hergestellt wird. Insbesondere betrifft
di-e Erfindung einen Verbundwerkstoff, der sich zur Verwendung für biegsame gedruckte Stromkreise (nachfolgend als BGS
bezeichnet) und andere Elektroisoliermaterialien eignet.
Auf dem Gebiet der gedruckten Stromkreise sind hierfür bisher Kupferschicht-stoffe verwendet worden, bei denen wärmehärtende
Kunstharze wie Phenolharze und Epoxyharze als Grundsubstrat dienten. Bei der Entwicklung der Elektroindustrie
entstand jedoch Bedarf an biegsamen gedruckten Stromkreisen. Auf dem Gebiet, auf dem für BGS-Schichtstoffe Verbindungen
verwendet werden, die kein Löten erfordern, wurde eine Kupferfolie und als Grundsubstrat ein thermoplastisches Harz wie
Polyäthylenterephthalat verwendet.
509844/0957
25U983
Seit kurzer Zeit entstand Bedarf an Schichtstoffen für BGS, die bei hohen Temperaturen und hohen Geschwindigkeiten gelötet
werden können. Dementsprechend entstand auch Bedarf an einem Grundsubstrat für BGS, das im Lötbad bei hohen Temperaturen
beständig ist. Bisher wurde jedoch mit Ausnahme eines Kupferschichtstoffs, bei dem ein Polyimid (Handelsbezeichnung:
Kapton, hergestellt von Du Pont) als Grundsubstrat dient, keine vollständig wärmebeständige BGS-Platte gefunden.
Unter diesen Umständen waren Erfinder an der ausgezeichneten
Wärmebeständigkeit von PBS.-Filmen interessiert und versuchten,
unter Verwendung zahlreicher Haftstoffe einen Kupferschichtstoff für BGS herzustellen. Jedoch führte die Verwendung
derartiger Kuperschichtstoffe wegen der eingesetzten Klebstoffe zu zahlreichen unbrauchbaren Produkten. Die Klebstoffe
müssen ausgezeichnete Klebkraft, Dimensionsstabilität und chemische Stabilität bei den Lottemperaturen und Beständigkeit
im Lötbad bei 260° C oder höher besitzen, wobei diese Eigenschaften nicht durch Feuchtigkeit beeinträchtigt werden
dürfen. Bisher sind jedoch keine Klebstoffe mit diesen Eigenschaften gefunden worden.
Nach der vorliegenden Erfindung wird eine ausgezeichnete BGS-Platte
hergestellt, welche die obengenannten Nachteile nicht besitzt und aus einer Metallplatte, wie einer Kupferplatte
oder einer wärmebeständigen Kunstharzplatte und einem PPS-FiIm
und einer Verbundplatte aus PPS-Kupfer besteht und gelötet werden kann. Ein derartiger Verbundwerkstoff kann ohne
Verwendung spezieller Klebstoffe hergestellt werden, wenn man eine dünne Schicht einer PPS-Lösung zwischen einen PPS-FiIm
und eine erwärmte Kupferplatte einbringt. Beispielsweise kann ein Verbundmaterial aus Kupfer und PPS nach dem Wärmekompressionsverfahren
in der Weise hergestellt werden, daß man eine Kupferfolie und einen PPS-FiIm unmittelbar nach dessen Herstellung
nach dem Lösungs-Gießverfahren verbindet, wenn der Film noch nicht vollständig trocken ist und daher noch eine
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bestimmte Menge Lösungsmittel enthält, die eine geringe Menge einer PPS-Lösung bildet, welche als starker Klebstoff zwischen
der Kupfer-Folie und der PPS wirkt. ELn Kupfer-PPS-Schichtstoff
kann während des Verfahrens zur Herstellung eines PPS-Films hergestellt werden. Dieses Verfahren ist daher hinsichtlich
Einfachheit gegenüber Verfahren zur Herstellung von Kupfer-PPS-Schichtstoffen, bei denen Klebstoffe verwendet
werden, zu bevorzugen.· Im Vergleich zu einem Schichtstoff, der durch direktes Ausbreiten einer konzentrierten Lösung
von PPS auf einer Kupferfolie und anschließendes Trocknen hergestellt wird, ist die Härtungszeit vermindert und die
Bearbeitbarkeit wie Bedrucken verbessert, so daß sich das erstgenannte Verfahren für die praktische Verwendung besser
eignet.
Weiterhin kann das Verfahren der vorliegenden Erfindung zur Herstellung eines Schichtstoffes mit einem lösungsmittelfreien
Film verwendet werden. In diesem Falle kann ein Verbundwerkstoff aus der PPS und dem Grundsubstrat in der Weise
hergestellt werden, daß man ein Grundsubstrat wie eine Kupferfolie oder einen PPS-FiIm dünn mit einem Lösungsmittel beschichtet
und dann beide Teile heiß zusammenpreßt, damit sich zwischen beiden Stoffen eine geringe Menge einer klebenden
dünnen Schicht aus einer PPS-Lösung bildet. Weiterhin ist es möglich, eine Lösung von Parabansäure oder einen, PPS-FiIm
oder ein PPS-Pulver, die ein Lösungsmittel für PPS enthalten, d.h. nicht getrocknete PPS zwischen das Grundsubstrat
und den PPS-FiIm bringt und dann diese Schichten heiß preßt. Wenn ein Verbundwerkstoff aus PPS und einem Grundsubstrat,
der nach einem dieser Verfahren vollständig getrocknet ist, wird ein sehr leistungsfähiger Verbundwerkstoff aus PPS und
dem Grundsubstrat erhalten, beispielsweise wird ein Schichtstoff aus PPS und Kupferfolie erhalten, der sich als BGS-Platte
eignet, die bei hoher Temperatur in einem Lötbad beständig ist. Zusätzlich wird bestätigt, daß dieser Verbundwerkstoff
durch die Feuchtigkeit der Umgebung nicht beeinträchtigt wird, selbst v/enn sie längere Zeit einwirkt.
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Eine erfindungsgemäß vorteilhaft verwendbare PPS, die ein
Homopolymeres oder Copolymeres ist, enthält sich wiederholende Einheiten der folgenden allgemeinen Formel:
Ar-N
in der Ar eine Arylengruppe ist, die in den folgenden Patentschriften
beschrieben wird.: US-Patentschriften 3 5hl 897 und 3 591 562, japanische Patentbekanntmachung 19715/1972 und
ACS Polymer Preprints 12, (Wo. 1) ρ 162 (197Ο. Die folgenden
Ar (Arylengruppen) in der obengenannten Formel eignen sich beispielsweise:
i (Diphenylmethan-4,4'~diyl)
i (Diphenylmethan-3,3'-diyl) (Diphenyläther-Zf, k f -diyl)
(Diphenylsulf on-4,4· -diyl)
-(Naphthylen)
-{Phenylen)
Bevorzugt werden Polymere oder Copolymere mit einer inhärenten Viskosität (DMF, 25° C) von 0,4 Ms 2,5. Besonders bevorzugt
werden Produkte mit einer inhärenten Viskosität von 0,6 bis 1,2, um sehr biegsame Verbundwerkstoffe zu erhalten.
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Erfindungsgemäß können alle Lösungsmittel verwendet werden, die PPS lösen, beispielsweise Dimethylformamid (DMF), N-Methylpyrrolidon
(NMP), Dimethylsulfoxid (DMSO) und Dimethylacetamid
(DMAC). Weiterhin können Kresole und Cyclohexanon verwendet werden. Die Verwendung eines Lösungsmittels mit
niedrigem Siedepunkt, beispielsweise 1,3-Dioxolan, kann die
Zeit zum Entfernen des Lösungsmittels verkürzen.
Ein Verfahren zum Ausführen des Wärmeverpressens zum Verbinden
eines PPS-Films und eines Grundsubstrats, beispielsweise einer Metallplatte, in Gegenwart eines Lösungsmittels für PPS
ist nicht das einzige Beispiel für die Ausführung der Erfindung. Im allgemeinen wird der PPS-FiIm nach dem sogenannten
Lösungsgießverfahren hergestellt, wonach zunächst ein PPS-Lack auf einem Träger wie einem Streifen aus rostfreiem Stahl
ausgebreitet und diese Schicht mindestens so weit getrocknet wird, daß der Film selbsttragend ist. Der vollständig getrocknete
Film wird vom Metalluntergrund abgeschält und dann unter härteren Bedingungen getrocknet,um restliches Lösungsmittel
vollständig zu entfernen. Nach der vorliegenden Erfindung wird der vollständig oder nicht vollständig getrocknete
Film abgeschält. Anschließend wird er vor dem zweiten Trocknen nach einem kontinuierlichen Wärmepressverfahren unter Verwendung
von Kalanderwalzen mit einem Grundsubstrat wie Kupferplatten verbunden und dann vollständig getrocknet. Ein wesentliches
Merkmal der Erfindung besteht daher darin, daß man zwischen dem ersten und dem zweiten Trocknen das Wärmepressverfahren
anwendet. Hierbei kann der nach dem ersten Trocknen erhaltene Film aufgenommen werden, eine lange Zeit gelagert
und dann mit dem Grundsubstrat, beispielsweise einer Kupferfolie, unter Verwendung von Kalanderwalzen nach dem Wärmepressverfahren
verbunden werden. Bei dem Wärmepressverfahren variieren die Bedingungen, beispielsweise bei einer Kupferfolie,
hauptsächlich mit der Art und der Menge des restlichen Lösungsmittels. Bei Verwendung von DMF als Lösungsmittel sind
beispielsweise eine Temperatur von 150 bis 250° C und ein
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Druck, bei dem die Kupferfolie nicht bricht, beispielsweise
ein Druck von 5 bis 30 kg/cm , erwünscht.
Bei dem Verfahren, nach dem ein Lösungsmittel oder eine PPS-Lösung
auf die Oberfläche eines vollständig getrockneten Films aufgetragen wird, ist das Wärmepressverfahren vorzugsweise
bei einer Temperatur auszuführen, die nicht über dem Siedepunkt des Lösungsmittels liegt, damit sich im Film keine
Blasen bilden. Der Druck beträgt vorzugsweise 5 *>is 30 kg/cm .
Die zum Entfernen des Lösungsmittels anzuwendenden Trocknungsbedingungen werden so gewählt, daß die Temperatur, nur geringfügig
höher als der Siedepunkt des Lösungsmittels liegt, damit eine Blasenbildung im Film vermieden wird. Bei Verwendung einer
PPS-Lösung ist es nicht immer erforderlich, Konzentrationen und Molekulargewicht der gelösten PPS näher anzugeben, es ist
jedoch schwierig, eine gleichmäßige Oberfläche zu erhalten, wenn die Lösung eine bemerkenswert hohe Viskosität besitzt.
Weiterhin kann das Wärmepressverfahren in Gegenwart einer Beschichtung
mit einer PPS-Lösung, aus der der größte Teil des Lösungsmittels entfernt wurde, ausgeführt werden. Ebenfalls
ist es möglich, dabei eine dünne Schicht PPS-FiIm oder ein PPS-PuIver zu verwenden, die ein Lösungsmittel für PPS enthalten.
In Fällen, bei denen der erfindungsgemäße Kupfer/PPS-Schichtstoff
als BGS verwendet wird, ist es erwünscht, die Lösungsmittelentfernung so weitgehend als möglich zu betreiben, denn
die Leistung als BGS wird in dem Maß verbessert, wie das im Schichtstoff zurückbleibende Lösungsmittel abnimmt. Der erhaltene
Verbundwerkstoff aus einem PPS-FiIm und einem Grundsubstrat
wird daher vorzugsweise bei einer relativ hohen Temperatur getrocknet.
Besonders eignet sich das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung
von Kupfer/PPS-Schichtstoffen für BGS. In djs sem Falle
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wird eine Kupferfolie, die speziell für gedruckte Stromkreise hergestellt ist und eine Stärke von 35 Mikron (28,35 g/0,09 m2)
oder 75 Mikron (56,70 g/0,09 m ) besitzt, vorzugsweise mit gutem
Erfolg verwendet. In gleicher Weise können jedah auch andere
Metallplatten, beispielsweise aus Aluminium, Zinn und rostfreiem Stahl, ferner anorganische Fasermaterialien, beispielsweise
Glasgewebe und Filme und Fasern, ferner gewebte und nicht gewebte Textilien aus wärmefesten Kunstharzen, beispielsweise
Polyimiden, Polyamiden, Polyamidimiden, PPS und deren Mischungen eingesetzt werden· Verbundwerkstoffe aus PPS und diesen
anorganischen Materialien oder wärmefesten Kunstharzen besitzen ausgezeichnete mechanische und elektrische Eigenschaften, Erfindungsgemäß
können nach dem warmepressverfahren Filme, gewebte
oder ungewebte Textilien aus Polyimiden, Polyamiden und Polyamidimiden mit der PPS-Seite eines Verbundwerkstoffs aus
einem PPS-FiIm und einer Metallplatte verbunden werden. Hierbei entstehen Verbundwerkstoffe mit besonders ausgezeichneten
mechanischen und elektrischen Eigenschaften.
Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren kann ein wärmebeständiger
Verbundwerkstoff aus einem PPS-FiIm ohne die sogenannten Klebstoffe
hergestellt werden, indem man Lösungsmittel für PPS in einfacher aber wirksamer Weise verwendet. Der erfindungsgemäße
Verbundwerkstoff, insbesondere bei Verwendung einer Kupferfolie^ behält als BGS-Platte lange Zeit seine Leistungsfähigkeit, beispielsweise
eine Abziehfestigkeit von 1,5 kg/cm bei einer Temperatur von I5O0 C oder höher, in einem Lötfestigkeitstest
nach JIS C 6^81, der stark durch Feuchtigkeit beeinflußt wird,
eine Wärmebeständigkeit von 270° C oder höher.
Durch die folgenden Beispiele wird die Erfindung näher veranschaulicht.
Die Abziehfestigkeit und Lötbeständigkeit werden nach JIS C 6^81 bestimmt, wobei der Schälwinkel bei der Abziehfestigkeit
180° beträgt. Messungen der Zugfestigkeit, des Zugmoduls der Elastizität, Reißfestigkeit, Dielektrizitätskonstante,
Spannungsdurchschlag und spezifischer Widerstand wurden nach ASTM D-882, ASTM D-1922, ASTM D-I50, ASTM D-149 und ASTM
D-257 bestimmt.
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Nach der US-Patentschrift 2 547 897 wurde eine PPS hergestellt,
deren inhärente Viskosität^ inh. (DMF, 25° C) = 1.10 betrug und Ar entsprechend der obengenannten Formel eine Diphenylmethan-4,4'-diylgruppe
bedeutete. Das gewonnene PPS-Pulver wurde in DMF gelöst. Hergestellt v/urde eine 20 prozentige
(Gewicht) Lösung, die im Vakuum entschäumt, auf einem Glasstreifen ausgebreitet und bei 150° C 10 Minuten getrocknet
wurde. Anschließend wurde der erhaltene PPS-FiIm vom Glasstreifen abgezogen. Erhalten wurde ein Film mit einer Stärke
von 60 Mikron, mit einem Lösungsmittelrestgehalt von 20 Gewichtsprozent.
Dieser wurde auf eine Kupferfolie mit einer Stärke von 35 Mikron gelegt, die für gedruckte Stromkreise
hergestellt war, (hergestellt durch die Fukuda Kinzoku Co., Ltd., Handelsbezeichnung CFxT^), dort bei einer Temperatur
von 200 C und einem Druck von 30 kg/cm 5 Minuten heiß gepreßt
und zum Entfernen des Lösungsmittels ZfO Minuten bei 250
bis 280° C getrocknet. Erhalten wurde dabei ein Verbundwerkstoff mit einem Lösungsmittelgehalt von 0,1 Gewichtsprozent
oder weniger.
V/enn der erhaltene Verbundwerkstoff geprüft wurde, betrug die
Lötbeständigkeit bei 270° C 1 Minute oder langer, die Abziehfestigkeit
1,6 kg/cm während einer Zeit von 2 Wochen bei Raumtemperatur. Wenn man die Probe des Verbundwerkstoffs einen Tag
in einer Atmosphäre bei 40° C und 100 % relativer Feuchtigkeit
stehen ließ, wurde die Lötbeständigkeit bei 250° C auf eine Minute oder langer vermindert.
In einer dem Beispiel 1 analogen Weise v/urde die nach Beispiel 1
hergestellte PPS gelöst, auf einem Glasstreifen ausgebreitet, 15 Minuten bei 150° C getrocknet vom Glasstreifen abgeschält
und 20 Minuten bei 250 bis 280° G getrocknet. Erhalten wurde
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ein Film mit einer Stärke von 50 Mikron und einem Lösungsmittelrückstand
von 1 % oder weniger.
Zur Herstellung eines BGS wurde die Oberfläche der erhaltenen PPS mit IMF beschichtet, auf eine Kupferfolie der Stärke von
35 Mikron aufgetragen, (hergestellt durch die Fukuda Kinzoku Co., Ltd., Handelsbezeichnung CF5T5) bei I3O0 C und 10 kg/cm
2 Minuten gepreßt, anschließend zunächst 30 Minuten bei 170° C getrocknet und dann zum Entfernen des Lösungsmittels 20 Minuten
bei 250 bis 280° C getrocknet. Hierbei wurde ein Verbundwerkstoff
erhalten, der noch 0,1 Gewichtsprozent oder weniger restliches IMF enthieltj(bestimmt durch Pyrolysegaschromatografie).
Wenn dieser Verbundwerkstoff den BGS-Eignungsuntersuchungen
unterworfen wurde, betrug die Abziehfestigkeit 1,6 kg/cm und die Lötbeständigkeit bei 270° C eine Minute oder langer. Wenn
die Feuchtigkeitsabsorption dadurch ermittelt wurde, daß man das Material längere Zeit in einem Raum lagerte, entsprachen
die Ergebnisse etwa denen des Beispiels 1.
Nach der US-Patentschrift 3 5^7 897 wurde eine PPS hergestellt,
deren inhärente Viskosität Ύ-j ±nh (25° C, DMF) = 0,95 betrug.
Entsprechend der obengenannten Formel hatte Ar die Bedeutung einer Diphenyläther-if,if'-diyl-Gruppe. Aus dieser PPS wurde ein
Film mit einer Stärke von 50 Mikron hergestellt. Dieser Film wurde mit MP beschichtet, auf eine Kupferfolie, die auch im
Beispiel 1 verwendet wurde, gelegt, dann bei 180° C und 10 kg/ cm 2 Minuten heiß verpreßt, 30 Minuten bei 200 bis 220° C
getrocknet und zum Entfernen des Lösungsmittels 20 Minuten auf 270 bis 290° C erhitzt. Der erhaltene Verbundwerkstoff
enthielt 0,1 Gewichtsprozent oder weniger restliches Lösungsmittel.
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Wenn der Verbundwerkstoff den für BGS-Platten üblichen Prüfungen unterworfen wurde, betrug die Abziehfestigkeit 1,5 kg/
cm und die Lötbeständigkeit bei 270° C eine Minute oder langer. Diese Werte wurden selbst nach zweiwöchiger Lagerung
in einem Raum nicht verschlechtert.
Ein nach Beispiel 1 hergestelltes PPS-Pulver wurde in NMP gelöst,
bis eine 1-gewichtsprozentige Lösung entstanden war. Diese wurde auf die auch im Beispiel 1 verwendete Kupferfolie
aufgetragen und mit dem nach Beispiel 2 hergestellten PPS-FiIm vereinigt, 2 Minuten bei 180° C und 10 kg/cm verpreßt,
30 Minuten bei 200 bis 220° C und 20 Minuten bei 270 bis 2900C
getrocknet. Das erhaltene Verbundmaterial war bei 2700C eine
Minute oder langer in einem Lötbad beständig und besaß eine Abziehfestigkeit von 1,5 kg/cm. Der Lösungsmittelrückstand
im Film betrug 0,1 Gewichtsprozent oder weniger. Auch wenn das Material längere Zeit in einem Raum gelagert wurde, änderten
sich diese Eigenschaften nicht.
Der nach Beispiel 2 erhaltene PPS-FiIm wurde mit 1,3-Dioxan
beschichtet, auf aromatisches Nylon gelegt (hergestellt von Du.Pont, Handelsbezeichnung: Nomex-Papier), 5 Minuten bei
einer Temperatur von 50 C unter einem Druck von ZfO kg/cm
gepreßt, 20 Minuten bei 50 bis 70° C und 20 Minuten bei 150° C getrocknet. Erhalten wurde dabei ein PPS-Nomex-Verbundwerkstoff,
dessen elektrische Eigenschaften besser als die des Nomex-Papiers, deren Zerreißfestigkeit jedoch besser
als die des PPS-Films waren.
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PPS Nomex PPS-Nomex
1100 | 1300 |
500 | 900 |
53 | 26 |
"^· C Q *"^ DO |
733 |
Stärke (/u) 50 50 100
Zugfestigkeit (kg/cm ) in Maschinen-Richtung "1200
querlaufend 1200
Zerreißfestigkeit(g/dl) Maschinenrichtung 7»0
querlaufend 8,0
Spannungsdurchschlag
elektrische Spannung
(V/0,025 mm) 4000 800 3000
elektrische Spannung
(V/0,025 mm) 4000 800 3000
Dielektrizitätskonstante
bei 50 Hz 3,8 4,7 3,4
Dielektrizitätsverlust-
tangente bei 50 Hz 0,003 0,012 0,007
Spezifischerwiderstand
-cm 3,9 x 1016 5,1 x 1015 1,6 χ 1016
Die nach Beispiel 2 erhaltenen PPS-Filme wurden mit DMSO beschichtet,
dazwischen ein Glasgewebe mit einer Stärke von 50 Mikron gelegt (hergestellt von Nippon Glass Fibers Co.,
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Ltd.), bei einer Temperatur von 1Zj-O0 C und einem Druck von
100 kg/cm 10 Minuten gepreßt, anschließend 30 Minuten bei
150 bis 200° C und dann 30 Minuten bei 230 bis 280° C getrocknet.
Erhalten wurde dabei ein PPS-Verbundwerkstoff von hoher mechanischer Festigkeit bei hohen Temperaturen. Dies
ist aus der folgenden Tabelle ersichtlich.
PPS
PPS/Glasgewebe/PPS 035/*)
Zugfestigkeit (kg/cm )
200C 1500C 2500C
1200 950
400
1700
1500
1100
Zug-Elastizitätsmodul (kg/cm2)
200C 150oC
2500C
2/j-OOO 22000
I9OOO
36000 31000 26000
509844/0957
Claims (6)
- .- 13 ··25H983PatentansprücheΓλ
1j Verbundwerkstoff, bestehend aus Polyparabansäure (PPS),^J die mit einem Substrat verbunden ist. - 2. Verbundwerkstoff nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Substrat ein Metall ist.
- 3. Verbundwerkstoff nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Substrat Kupfer, Aluminium oder rostfreier Stahl ist.
- ij.. Verbundmaterial nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die PPS mit einem Polyimid, Polyamid, Polyamidimid oder eine Mischung dieser Stoffe mit PPS in der Form eines Films, von Fasern, gewebten oder nicht gewebten Textilien verbunden ist.
- 5. Verfahren zur Herstellung eines Verbundwerkstoffs nach den Ansprüchen 1 bis if, dadurch gekennzeichnet, daß man einen nicht getrockneten PPS-FiIm, der ein Lösungsmittel für die PPS enthält, auf ein Grundsubstrat aufbringt, und die Materialien durch ein Wärmepressverfahren verbindet.
- 6. Verfahren zur Herstellung eines Verbundwerkstoffes nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß man einen PPS-FiIm in der Weise auf ein Grundsubstrat legt, daß ein Lösungsmittel für PPS aufgenommen werden kann, daß man ferner eine PPS-Lösung oder eine PPS, die ein Lösungsmittel für PPS enthält, zwischen die Schichten bringt und dann das auf diesem Wege gewonnene Schichtmaterial durch ein Wärmepressverfahren verbindet.Für: Toa Nenryo Kogyo K.K.Chiyoda-ku, Tokyo, Japan509844/0957
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