DE2509323A1 - Katalitisches material fuer die reinigung von luft und anderen gasfoermigen medien - Google Patents

Katalitisches material fuer die reinigung von luft und anderen gasfoermigen medien

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DE2509323A1 DE19752509323 DE2509323A DE2509323A1 DE 2509323 A1 DE2509323 A1 DE 2509323A1 DE 19752509323 DE19752509323 DE 19752509323 DE 2509323 A DE2509323 A DE 2509323A DE 2509323 A1 DE2509323 A1 DE 2509323A1
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Description

Anmelder: Vertreter;
JOHNSON, MATTHEY & Co.,Limited Helmut Walter
78, Hat ton Garden Patentanwalt
τ j ™,π , «t^ τ- -, · MÜNCHEN SO
London, EClP IAE, England Aubingersfr. 81, Tel. 877675
München, den 3. März 1975 J 21 P 92
Katalitisches Material für die Reinigung
von Luft und anderen gasförmigen Medien
Die Erfindung bezieht sich auf einen Katalysator, wie er für die Reinigung von Luft und anderen gasförmigen Medien verwendet wird; insbesondere bezieht sich die Erfindung auf einen Katalysator, wie er für das Entmischen eines oder mehrerer Stickstoffoxide verwendet wird.
Gemäß dem Grundgedanken der Erfindung enthält das Katalysatormaterial für das Entmischen von einem oder mehreren Stickstoffoxiden aus dem gasförmigen Medium ein Oxidgemisch aus Eisen und Kobalt, das aus der folgenden Gruppe ausgewählt ist
worin χ üblicherweise ist ο=χ^·1; und
/.v p II- III -III (b) Co COfx-1) Fe(3_
worin χ üblicherweise ist 1=^
509837/0834 " 2 "
, . Angemessene Werte für χ im Typ (a) sind O, 0,5 und 1 und im Typ (b) 1, 2 und 3.
Gemische der Typen (a) und (b) sind nicht notwendigerweise /Stöohiometrische Verbindungen, weshalb der Wert von χ verändert werden kann,, ohne große Veränderung der Eigenschaften des Gemisches,
Dispersionen von Katalysatoren gemäß der Erfindung werden durch an sich bekannte Verfahren auf einen Träger aufge-.tragen. Der Träger ist beispielsweise eine innerte, unitäre, poröse, feuerbeständige Wabenstruktur aus Keramik mit einem großen, katalytisch aktiven, von Metalloxid widerstandsfähig umhüllten Oberflächenbereich, in die die Dispersion eingepreßt, anschließend getrocknet und kalziniert ist. In entsprechender Weise können katalitische Verbindungen auf andere geeignete Träger, allgemein auf Kontaktkörper, aufgebracht werden, auf Ziehteile, unregelmäßige Stücke, Granulate, kugelige oder puderförmige Strukturen, gewellte Metallunterlagen oder Chromnickeldrähte,
Geeignete gewellte oder gestreckte Metallunterlagen, wie sie ebenfalls als Träger verwendet werden können, sind in der GB-Anmeldung 49501/73 vom 24, Oktober 1973 oder in der DT-OS 24 50 664 beschrieben.
Eine besonders geeignete gestreckte Metallunterlage ist eine gegen Oxidation resistente Legierung aus Eisen mit
3.3.75 509837/0834 - 3 -
zumindest einem der Elemente 3 - ^O Gewichts-^ Chrom, 1-10 Gewichts-^ Aluminium, gegen 5 Gewichts-^ Kobalt, gegen 72 Gewichts-^ Nickel und gegen 0,5 Gewichts^ Kohlenstoff.
Eine andere geeignete gestreckte Metallunterlage ist eine hitzebeständige Legierung mit einem Zuschlag von Nickel und Chrom in mehr als 20 Gewichts-^, wodurch die hitzebeständige Legierung zusätzlich relativ hohe mechanische Festigkeit und chemisches Leitvermögen aufweist. Wird als Träger für den Katalysator eine Metallunterlage verwendet, so wird auf ihm eine erste Schicht als haftender Film oder Überzug, die Sauerstoff enthält, aufgetragen und eine zweite Schicht mit einem Oxidgemisch aus Eisen und Kobalt gemäß der obigen Definition. Das Oxidgemisch aus Eisen und Kobalt ist zu mindestens mit 10 Gewichts-^ enthalten.
Vorzugsweise ist die erste, sauerstoffhaltige Schicht eine haftende Oxidumhüllung oder ein haftender Oxidfilm, der beispielsweise eines oder mehrere der folgenden Materialien enthält Aluminium, Silikat, Titan, Zirkon, Hafnium, Thorium, Beryllium, Magnesium, Chrom oder Bor, aber auch Sauerstoff enthaltende Anionen wie Chromat, Phosphat, Silikate und Nitrate.
Die zweite Lage enthält eines oder mehrere der oben defi-5.3.75 - 4 -
509837/0834
* f
nierten erfindungsgemäßen Oxidgemische aus Eisen und Kobalt und ist auf den auf der Unterlage aufgetragenen sauerstoffhaltigen Film oder der entsprechenden Umhüllung aufgetragen und soll katalitisch aktiv sein oder bei nachfolgender entsprechender Behandlung katalitisch aktiv werden. Solche katalitische Strukturen gemäß der Erfindung sind extrem unempfindlich und'bei Reaktionen unter hohen Temperaturen extrem wirksam, wie bei der Trennung oder Reduktion von Stickstoffoxid.
Alternativ geeignete Materialien für die Herstellung keramischer Träger sind Zirkon-Mullit, Mullit, Aluminiumoxid (Alpha), Silliinanit, Magnesiumsilikat, Kaolinerde, Zirkon, Petalit, Spodumen, Dichroit und die meisten Aluminiums!« likate.
Patentierte Produkte, die verwendbar sind, sind in den US-PSen 3 397 154· und 3 493 927 sowie in der GB-PS 882 484 beschrieben. Beispiele solcher Produkte sind "TROVEX", eine wabenförmige Mullitstruktur mit 8 Wellungen auf 1 inch und einem abdeckenden Belag aus Aluminium; "THERMACOMB", eine von der US-Firma Lava Corporation vertriebene Dichroit-Wabenstruktur und EX20, eine von der Firma Corning Glass vertriebene Wabenstruktur ebenfalls aus Dichroit.
Der Oberflächenbereich soll mindestens 600 sq.ft. je cubic ft, umhüllter Wabenstruktur haben. Die Wasserporosität soil bei
3.3.75 - 5 -
509 8 37/0 834
15 - ^0$, vorzugsweise bei 25$, liegen. Zumindest 10$ der Mikroporen soll einen größeren Durchmesser als 10 Mikron haben, wünschenswert ist, daß °Ό$ e^-P-en größeren Durchmesser als 10 Mikron haben.
Die Menge des Oxidgemisches aus Eisen und Kobalt, die auf der keramischen Wabenstruktur aufgetragen ist, soll vorzugsweise so bemessen sein, daß 10 gr Eisen und Kobalt (als Metall) auf 1 Kubikfuß des Trägers entfallen.
Gegenstand der Erfindung ist auch eine katalitische Struktur mit einer inerten, unitären, porösen, feuerbeständigen keramischen Wabenstruktur mit einer ersten oder mittleren " Umhüllung mit einer großen Oberfläche von katalitisch aktivem feuerbeständigem Metalloxid und einer auf dieser Umhüllung aufgebrachten zweiten Schicht, die ein Oxidgemisch aus Eisen und Kobalt, wie es oben erläutert ist enthält. Vorzugsweise findet das Oxidgemisch aus Eisen und Kobalt in der Größenordnung von mindestens 10 Gewichts-^ Anwendung.
Beispiele Eine Serie von Oxidgemischen wie folgt:
Pe11 FeI11 O4 (i.e. χ = 0)
TT TT TTT
υοΐ/2 rel/2 *e2 W4 ^1*6* - x/ '
Co11 Fe^11 O4 (i.e. χ » I* either formula)
Co11 Co111 Pe111 O4 (i.e. χ = 2) und Co11 Co™ O4 (i.e. χ = 3) 3.3.75 509837/0834 - 6 -
Die Daten für die katalitische Entmischung·von Stickstoffoxid wurden für die oben genannten Oxidgemische unter folgenden Bedingungen erhalten:
Die Schüttiefe betrug 1 cm und der Schüttungsdurchmesser betrug 0,6 cm. Das Gewicht des Oxidgemisches betrug 0,3 - 0,5 g, Für den Reaktionsgaseinlaß bei 100 cnr χ mm" wurden. 1 000 ppm NO in N^ gewählt. Die Spaltgeschwindigkeit betrug bei 600°C 33 000 hr ,
Die Zeichnung zeigt in graphischer Darstellung die Aktivitäten von vier Oxidgemischen, wobei χ in der Formel des Anspruches 1 0, 1, 2 oder 3 in der Zeichnung durch Quadrate, Rhomben, Kreise bzw. Dreiecke gekennzeichnet sind.
Ersichtlich ist die Mehrzahl der beobachteten Scheitelpunkte einem Adsorptions-/Desorptionsprozeß zugeordnet. Das Material mit χ = 2 erscheint als der am meisten aktive Katalysator, es zeigt einen brauchbaren NO-Ausscheidungsscheitelpunkt bereits bei unter 400°C.
Entsprechende Ergebnisse wie die oben wiedergegebenen wurden erzielt, wenn das Katalysatormaterial auf einen Träger aus einer gestreckten Metallunterlage gemäß den obigen Erörterungen aufgetragen war.
509837/0834

Claims (3)

Johnson, Matthey & Co.,Limited Helmut Walter 78, Hatton Garden Patentanwalt London, EClP 1 AE, England ^™? München, den 3. März 1975 J 21 P 92 Patentansprüche
1. Katalitisches Material für das Entmischen von einem oder mehreren Stickstoffoxiden, gekennzeichnet durch ein aus den folgenden Materialgruppen ausgewähltes Oxidgernisch aus Eisen und Kobalt
(a) Cox x Pe^x F ^
wobei χ üblicherweise ist o^x^l
und
(b) Co11 Co^1} Fe™x) O4
wobei χ üblicherweise ist I^ χύ 3.
2. Katalitisches Material nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß im Gruppenteil (a) der Wert χ ist O; 0,5 oder 1 und der Wert von χ im Gruppenteil (b) ist 1, 2 oder 3.
5Q9837/0834
'fr
J. Katalitisches Material nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Oxidgemisch ist
r II „II -III
Col/2 Fel/2 Fe2
Co11 Fe
Co11 Co111 Pe111 O4; oder
III
4. Katalysator mit einem Material nach einem der Ansprüche 1 bis J>, gekennzeichnet durch einen Träger zur Aufnahme des katalitischen Material.
5. Katalysator nach Anspruch k, dadurch gekennzeichnet, daß der Träger eine inerte, unitäre, poröse und hitzebeständige keramisuhe Wabenstruktur ist, auf der als erste Schicht mit großer Oberfläche katalytisch aktives, hitzebeständiges Metalloxid aufgetragen ist.
6. Katalysator nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Metalloxid in die Wabenstruktur dispergiert- ist.
7. Katalysator nach Anspruch k, dadurch gekennzeichnet, daß der Träger die Form von Tabletten, Granulatsn, Kugeln oder puderartigen Extrudaten, Blöcken, gewellten Metallurg terlagen oder Chromnickeldraht hat,
3.3.75 - 3 -
9837/0 8 34
8. Katalysator nach Anspruch 7> dadurch gekennzeichnet, daß der Träger eine hitzebeständige Legierung aus Eisen und mindestens einem der folgenden Elemente ist (30 - 40 Gewichts-^) Chrom, (1 - 10 Gewichts-^) Aluminium, (als Spurenelement von gegen 5 Gewichts-^) Kobalt, (als Spurenelement von gegen 72 Gewichts-^) Nickel und (als Spurenelement von gegen 0,5 Gewichts-^) Kohlenstoff.
9. Katalysator nach Anspruch 7* dadurch gekennzeichnet, daß der Träger eine hitzebeständige Legierung mit einem Nickel- und Chromanteil von mehr als 20 Gewichts-^ ist.
10. Katalysator nach Anspruch 8 oder Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß der Träger eine gestreckte Metallunterlage ist, auf der eine erste Schicht mit einer haftenden Umhüllung mit Sauerstoff angeordnet ist.
11. Katalysator nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß das Oxidgemisch aus Eisen und Kobalt zumindest mit 10 Gewichts-^ enthalten ist.
12. Katalysator nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die haftende Umhüllung mit Sauerstoff eine haftende Umhüllung oder ein haftender Film mit einem oder mehreren der folgenden Materialien ist Aluminium, Kiesel, Titan, Zirkonium, Hafnium, Thorium, Beryllium, Magnesium, Chrom und Bor oder Anionen enthaltendes Silikat aus der Gruppe Chromate, Phosphat, Silikat und Nitrat ist.
5.3.75 - ^ -
509837/0834
13. Katalysator nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß der keramische Träger aus Zirkon-Mullit, Mullit, Alpha-Aluminium, Sillimanit, Magnesiumsilikat, Kaolinerde, Zirkon, Petalit, Spodumen, Cordierit oder einem Aluminiumsilikat besteht.
14. Verfahren zum Entmischen von einem oder mehreren Stickstoffoxiden gekennzeichnet durch die Anwendung eines katalitisohen Materials nach einem der Ansprüche 1 bis 3 oder einem Katalysator nach einem der Ansprüche 4 bis 13.
3.3.75
509837/0834
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