DE2452064A1 - Gasdicht verschlossener alkalischer akkumulator - Google Patents

Gasdicht verschlossener alkalischer akkumulator

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Description

Reg.-Nr. 6FP 248-DT 6233 Kelkheim, 31. Okt. 1974
EAP-Ksr/Mar
VARTA Batterie Aktiengesellschaft 3OOO Hannover, Stöckener Str. 351
Gasdicht verschlossener alkalischer Akkumulator
Gegenstand der Erfindung ist ein gasdicht verschlossener alkalischer Akkumulator, insbesondere ein Nickel-Cadmium-Akkumulator mit negativer Elektrode, welche eine höhere Ladekapazität besitzt als die positive Elektrode.
Gasdichte alkalische Akkumulatoren sind seit langer Zeit bekannt. In solchen Akkumulatoren sind Maßnahmen getroffen, welche das Auftreten gefährlich hoher Innendrucke verhindern. Durch die Freisetzung von Gasen, insbesondere während des Überladens und Umpolens infolge Elektrolyse des Elektrolyten, würde bei anhaltendem Stromdurchgang der Druck im Inneren eines dicht verschlossenen Akkumulators bis zum Platzen seines Gehäuses ansteigen. Mechanische und elektrische Maßnahmen, wie die Anbringung eines Überdruckventils im Akkumulatorengefäß oder die Regelung des Ladestromes und Entladestromes über zusätzliche Hilfselektroden, sind aufwendig und insbesondere bei kleinen Zellen nicht immer anwendbar.
Man hat auch versucht, die entstehenden Gase Wasserstoff und Sauerstoff über Katalysatoren zu rekombinieren oder von Sorptionsmitteln aufnehmen zu lassen. Die katalytische Umsetzung erweist sich insbesondere deshalb als unzuverlässig, weil Wasserstoff und Sauerstoff in der Regel nicht im stöchiometrischen Verhältnis 2 : 1 freigesetzt werden, während die Sorp*- tionsmethode nur für kurze Zeiten, je nach Menge des vorhan-
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denen Sorptionsmittels, Sicherheit bietet. Übliche gasdichte alkalische Akkumulatoren, insbesondere Nickel-Cadmium-Akkumulatoren, werden daher nach dem Prinzip des Sauerstoffzyklus aufgebaut. Der Akkumulator wird hierzu in einem Zustand verschlossen, in dem die negative Elektrode mehr reduktionsfähige Äquivalente aktiver Masse besitzt als die positive Elektrode oxidationsfähige Äquivalente, d.h. die negative Elektrode besitzt eine Ladereserve.,. Diese überschüssige ungeladene negative Masse verhütet die Entwicklung von Wasserstoff beim Überladen der dicht verschlossenen Zelle, während der an der positiven Elektrode entstehende Sauerstoff von der aktiven Masse der negativen Elektrode verzehrt wird.
Weiterhin werden bei bekannten Akkumulatoren besondere Maßnahmen getroffen, um auch eine Wasserstoffentwicklung beim sogenannten Umpolen bzw. bei einer lang andauernden Tiefentladung zu vermeiden. Dies hat insbesondere dann Bedeutung, wenn mehrere Zellen in einem Zellenverband angeordnet sind, so daß bei Entladung einige oder mehrere Zellen vorzeitig erschöpft sind und durch die übrigen Zellen ein Stromfluß in Entladerichtung weiter aufrechterhalten wird. Um dabei eine Gasentwicklung, die den Akkumulator sprengen würde, zu vermeiden, wird die kapazitätsbegrenzende Elektrode neben ihrer üblichen aktiven Masse noch mit antipolarer Masse ausgerüstet. Darun- ■ ter wird eine Masse verstanden, wie sie normalerweise in der Elektrode der jeweils anderen Polarität enthalten ist. In der negativen Elektrode also Nickelhydroxid und in der positiven Elektrode Cadmiumhydroxid. Wenn die positive Elektrode somit Cadmiumhydroxid enthält, welches bei dauerndem Stromdurchgang zu Cadmium reduziert wird, wird damit die Wasserstoffentwicklung verhindert. Die antipolare Masse, die in der positiven Elektrode unterzubringen ist, muß geeignet sein, die gesamten fertigungsbedingten Kapazitätsschwankungen beim Umpolen aufzufangen, so daß die antipolare Masse letzten Endes dazu führt, daß innerhalb des gleichen Volumens weniger Kapazität untergebracht werden kann.
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Man hat auch bereits vorgeschlagen, gasdicht verschlossene Nickel-Cadmium-Akkumulatoren in einem Wasserstoffzyklus zu betreiben (DT-AS 1 596 246). Dabei besitzt die positive Elektrode eine Ladereserve und die negative Elektrode eine Entladereserve. Es wird damit erreicht, daß beim Überladen an der negativen Elektrode Wasserstoff freigesetzt und an der positiven Elektrode verzehrt werden soll, während bei Umpolung an der ursprünglich positiven Elektrode Wasserstoff entwickelt wird, der mit der aktiven oder gegebenenfalls antipolaren Masse der negativen Elektrode unter Rückbildung von Wasser reagieren soll. Zellen einer solchen Auslegung haben jedoch keinerlei praktische Bedeutung erlangt, insbesondere, da dieser Gasverzehrmechanismus nicht ausreicht, um einen tatsächlich gasdicht verschließbaren Akkumulator, der ausreichend sicher betrieben werden kann, herzustellen.
Man ist daher auch heute in allen praktischen Ausführungsformen von gasdichten Akkumulatoren stets bemüht, die Wasserstoff entwicklung unter allen Betriebsbedingungen zu unterdrücken.
Beim alkalischen Nickel-Cadmium-Akkumulator besteht die positive Elektrode aus Nickeloxiden bzw. Nickelhydroxiden und auch die negative Cadmium-Elektrode enthält Nickel als Leitmaterial, beispielsweise in Form von Carbonylnickel oder als Nickelflitter bzw. in Form des Sintergerüstes als Träger der aktiven Masse. Dieses Nickel liegt zum Teil als Nickeloxid vor, weil die Oberflächenschichten passiv oxidiert sind, so daß bei der eigentlichen Ent- und Aufladung des Akkumulators nur das Cadmium oxidiert bzw. reduziert wird, d.h. daß die Entladung stets durch die Potentialstufe der Cadmiumhydroxidelektrode bestimmt wird. Insbesondere bei langer Überladung und den sich dabei einstellenden hohen Temperaturen kann in der negativen Elektrode stets vorhandenes Nickeloxid zu Nickel reduziert werden auf Kosten der Kapazität der Cadmiummasse. Bei der nachfolgenden Entladung bilden sich dann zwei Potential-
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stufen aus, von denen die erste der Oxidation des Cadmiums und die zweite urn 100 mV niedriger der Oxidation des Nickels entspricht. Dieser Vorgang ist sehr unerwünscht, da er in vielen elektronischen Geräten zu Störungen durch die veränderte Spannungslage führt. Bei vollständiger Entladung und nachfolgender Wiederaufladung wird jedoch nur das Cadmium wieder reduziert und die Nickeloberfläche bleibt oxidiert. Der nächste Zyklus bringt damit wieder die volle Kapazität in der Cadmiumstufe zum Vorschein.
Der Erfindung liegt demgemäß die Aufgabe zugrunde, diese zweite Entladestufe zu verhindern und weiterhin auch einen Zusatz von antipolarer Masse, welcher nicht zur wirksamen Kapazität der Zelle beiträgt, zu vermeiden.
Diese Aufgabe wird gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß die positive Elektrode entladebegrenzend wirkt und daß die negative Elektrode zusätzlich eine Raney-Metall-Legierung aus einem oder mehreren der Metalle der VIII Gruppe des periodischen Systems enthält, in einer Menge die ausreicht, den für die Zelle maximal zulässigen Umpolstrom zu führen.
Bei einer solchen Auslegung der Zelle, in welcher die positive Elektrode sowohl ladebegrenzend als auch entladebegrenzend ist, d.h. die negative Elektrode eine Ladereserve als auch eine Entladereserve besitzt, wird im Dauerladebetrieb Sauerstoff entwickelt und es stellt sich der bekannte Sauerstoffzyklus ein und im Dauerentladebetrieb bzw. bei Umpolung wird Wasserstoff entwickelt. Es ergibt sich daraus der wesentliche Vorteil, daß die Wärmeentwicklung beim Umpolen gering bleibt, da die Polarisation an Hp-Elektroden in beiden Reaktionsrichtungen wesentlich kleiner ist als an Op-Elektroden. Als Wasserstoffkatalysator enthält die negative Elektrode einen Raney-Metall-Katalysator, insbesondere Raney-Nickel. Wichtig ist dabei, daß die Wasserstoff entwicklung an der positiven Elektrode zu einem Zeitpunkt einsetzt, bei dem der Wasserstoffkatalysator der negati-
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ven Elektrode noch nicht durch eine Hydroxidschicht abgedeckt ist. Wenn der Raney-Nickel-Katalysator demgemäß mit reduzierter Oberfläche vorliegt, so wird der bei der Umpolung entstehende Wasserstoff am Katalysator in der negativen Elektrode reduziert. Dieser Katalysator muß daher nach der maximalen UmpolStromstärke ausgelegt werden, jedoch nicht nach der zu erwartenden Zeitdauer des Umpolens. Die Gesamtkatalysatormenge kann damit wesentlich geringer gehalten werden als die übliche Menge an antipolarer Masse, die üblicherweise 20 bis 30 % der Gesamtkapazität ausmacht. Die untere Grenze der Zusatzmenge Raney-Nickel wird durch die Leistungsanforderung an den Hp-Zyklus bei der Umpolung bestimmt und muß größer als 0,25 g/A sein, beispielsweise bei ca. 1 g/A liegen.
Die Verwendung eines Raney-Metall-Katalysators bzw. eines Raney-Nickel-Katalysators führt daher nicht zu einer wesentlichen Erhöhung des Gewichtes der negativen Elektrode und das Raney-Nickel ist in seiner reduzierten Form ein guter Leiter, der dem Pulver der negativen Elektrode beigemischt werden kann. Er erfüllt dann gleichzeitig die Funktion des Leitmaterials und des WasserstoffVerzehrkatalysators. Bei Masseelektroden kann man zusätzlich zu diesem Katalysator der negativen Elektrode auch Hydrophobierungsmittel, wie Polyäthylen oder Polytetrafluoräthylenpulver, als Bindemittel zumischen. Diese Zusätze erzeugen hydrophobe Bereiche und ermöglichen einen besseren Gaszutritt.
Bei Sinterelektroden sind die aktiven Massen üblicherweise in ein Sintergerüst eingebettet. Hier läßt sich der Raney-Metall-Katalysator dadurch erzeugen, daß beispielsweise eine Doppelskelett-Katalysatorstruktur hergestellt wird, wie sie im deutschen Patent 1 233 834 beschrieben wird. Dabei wird pulverförmiges Stützgerüstmaterial und pulverförmige Raney-Legierung auf die Oberfläche eines metallischen Formkörpers aufgebracht, aufgepreßt oder aufgewalzt, der Körper bei höheren Temperaturen gesintert und anschließend in Lauge oder Säure zum Herauslösen
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der löslichen Komponente der Raney-Legierung behandelt. Es ist auch möglich, die Raney-Struktur durch Aufbringung einer Aluminium- oder Zinkschicht auf den Nickelträger herzustellen, indem man dieses Material dann einlegiert und dann anschließend durch Behandlung mit Alkalilauge herauslöst. Als aktivierende Zusätze, insbesondere zu Raney-Nickel, eignen sich Platin, Palladium, Kupfer, Aluminiumoxid, Zinkoxid und Lithiumoxid.
Zur Verbesserung der katalytischen Aktivität des Raney-Katalysators können auch bekannte Verfahren verwendet werden, beispielsweise das Verfahren, das im deutschen Patent 1 156 769 beschrieben ist, bei dem bei der Behandlung in konzentrierter Alkalilauge organische Verbindungen zugesetzt werden, die mit den katalytisch inaktiven Bestandteilen der Legierung lösliche Komplexe bilden. Als Komplexbildner sind beispielsweise Tartrate geeignet.
Um den geschilderten Sauerstoffzyklus bei Überladung und Wasserstoffzyklus bei Tiefentladung und Umpolung zu erzielen, ist es wesentlich für die Funktion der Zelle, wie die aktiven Massen eingebracht werden bzw. in der Zelle behandelt werden. Die negative Elektrode kann beispielsweise reduziert mit der vollständig oxidierten, d.h. vollgeladenen positiven Elektrode, in das Zellengefäß eingebaut werden, welches dann gasdicht verschlossen wird, wobei die negative Elektrode jedoch einen Anteil an Cadmiumhydroxid enthalten muß, um ein sicheres Ingangkommen des Sauerstoffzyklus bei Überladung zu bewirken. Diesen Zustand der negativen Elektrode kann man durch elektrochemische Wasserstoffabscheidung im alkalischen Milieu bei Temperaturen von oberhalb 40° C erzielen. Der Vorgang läuft um so schneller ab, je höher die Temperatur ist. Bevorzugt werden Temperaturen von 60 bis 80° C. Es wird dabei nicht nur das Cadmium, sondern auch die Raney-Nickel-Oberfläche und die Oberfläche der.übrigen Nickelbestandteile der Elektrode reduziert, so daß sie elektrochemisch dem Wasserstoff gegenüber ak-
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2 4 5 2 O G ώ
tiv ist. Eine erneute Oxidation des Raney-Nickels kann dann nicht auftreten, da das in der feuchten Elektrode befindliche Raney-Niekel durch das metallische Cadmium vor Oxidation geschützt ist.
Eine weitere Einbaumöglichkeit ist die, daß die positive Elektrode vollständig entladen in die Zelle eingesetzt wird. Die negative Elektrode enthält dann oxidiertes Raney-Nickel und oxidiertes Cadmium in einer Menge, die zur Bildung der Ladereserve größer ist als es der Kapazität der positiven Elektrode entspricht. Zusätzlich enthält sie mindestens so viel nichtoxidiertes metallisches Cadmium, wie der Reduktionskapazität des Raney-Nickels entspricht. Nach dem Einbau in die Zelle erfolgt eine Ladung bei erhöhter Temperatur, beispielsweise 60° C, über längere Zeit. Dabei wird das edlere Raney-Nickel reduziert und im Endzustand liegt eine positive vollgeladene Elektrode vor sowie eine negative Elektrode mit einem vollständig reduzierten Raney-Metall-Katalysator, insbesondere einem Raney-Nickel-Katalysator. Durch die Ladereserve der negativen Elektrode entwickelt sich bei Überladung an der positiven Elektrode Sauerstoff, der zur negativen Elektrode diffundiert und dort reduziert wird, so daß es nicht zur Viasserstoffabscheidung an der negativen Elektrode kommen kann. Bei Tiefentladung mit Umpolung ist zunächst die Kapazität der positiven Elektrode erschöpft, so daß es dort zu Wasserstoffabscheidung kommt. Dieser Wasserstoff gelangt zur negativen Elektrode und wird am Raney-Nickel anodisch oxidiert. Wegen der hohen Lebensdauer des Raney-Nickels kann mit nahezu unbegrenzter Funktion des WasserstoffVerzehrmechanismus ^gerechnet werden, beispielsweise lassen sich mit Raney-Nickel-Mengen von ca. 50 mg/cm bei Zimmertemperatur anodische Stromdichten von 200 mA/cm an Wasserstoff elektroden in Brennstoffzellenelementen erzeugen. Die Ladereserve sollte 5 - 50 #, vorzugsweise 10 - 30 %, der Kapazität der positiven Elektrode betragen, die Entladereserve ebenfalls 5 - 50 %, vorzugsweise 10 - 20 %.
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Als Raney-Metall-Katalysatoren kommen insbesondere Raney-Nickel, Raney-Nickel-Eisen, Raney-Nickel-Kobalt sowie Raney-Nickel mit Palladium-oder Platin-Legierungszusätzen in Betracht.
Der Gegenstand der Erfindung ist insbesondere bei gasdichten Nickel-Cadmium-Akkumulatoren anwendbar, kann jedoch prinzipiell auch bei anderen alkalischen Akkumulatoren, beispielsweise Nickel-Eisen-Akkumulatoren, Verwendung finden.
- Patentansprüche -
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Claims (2)

Patentansprüche
1. Gasdicht verschlossener alkalischer Akkumulator, insbesondere Nickel-Cadmium-Akkumulator, mit negativer Elektrode, welche eine höhere Ladekapazität als die positive Elektrode besitzt, dadurch gekennzeichnet, daß die
Kapazität der positiven Elektrode so bemessen ist, daß
sie auch bei der Entladung begrenzend wirkt und daß die negative Elektrode zusätzlich ein reduziertes Raney-Metall oder eine Raney-Metall-Legierung aus einem oder
mehreren der Metalle der VIII Gruppe des periodischen
Systems enthält,· in einer Menge die ausreicht, den maximalen Umpolstrom zu führen.
2. Gasdicht verschlossener alkalischer Akkumulator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die negative Elektrode Raney-Nickel enthält.
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