DE2438264C2 - - Google Patents

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Wasserstoff durch thermische Dissoziation von Wasserdampf bei einer Temperatur oberhalb von 1500°C.
Wasserstoff ist eine technisch wichtige industrielle Substanz, die von Fachleuten als eine universell anwendbare Energiequel­ le angesehen wird, die nicht zur Umweltverschmutzung führt. Aus diesem Grund sind verbesserte Verfahren zur Herstellung von Wasserstoff von großer Bedeutung für die Verbraucher von Ener­ gie.
Eine wichtige Quelle für Wasserstoff ist Wasser. Es war bekannt, daß durch thermische Zersetzung von Wasserdampf bei Temperaturen oberhalb 1500°C ein gasförmiges Gemisch aus Wasserstoff und Sauerstoff gebildet wird. Zur Durchführung dieser thermischen Zersetzung wurden zahlreiche geeignete Vorrichtungen entwickelt, wie sie beispielsweise in der GB-PS 3 45 149 und der FR-PS 7 16 782 beschrieben sind. Das auf diese Weise erhaltene Gasgemisch wurde meist als solches weiterverwendet, wirksame Trennverfahren zur Herstellung von reinem Wasserstoff mit Hilfe dieser Methode waren bislang nicht bekannt.
Ein Verfahren, welches unter gewissen Bedingungen die Abtren­ nung von Sauerstoff aus Gasgemischen, wie Luft, ermöglicht, ist aus der US-PS 34 00 054 bekannt. Diese Abtrennung von Sauer­ stoff erfolgt mit Hilfe eines Brennstoffelementes mit einem festen Elektrolyten, wobei der abzutrennende Sauerstoff unter Energiezuführung eine Elektrodenreaktion eingeht und in ioni­ scher Form durch den festen Elektrolyten transportiert wird. Geeignete Sauerstoffionen-leitende Festelektrolyte, welche ei­ ne solche elektrochemische Trennung von Gasen unter Zuführung elektrischer Energie ermöglichen, sind auch aus Chemie-Ingenieur- Technik, 41 (1969), S. 791 bis 798 bekannt.
Der Erfindung liegt demgegenüber die Aufgabe zugrunde, ein einfaches, leicht regelbares und im industriellen Maßstab durchführbares Verfahren zur Verfügung zu stellen, welches die Herstellung von Wasserstoff durch Dissoziation von Was­ serdampf bei hoher Temperatur ermöglicht, ohne daß Elektrolyse­ zellen angewendet werden müssen.
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Wasserstoff durch thermische Dissoziation von Wasserdampf bei einer Temperatur oberhalb von 1500°C, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man vorerhitzten Wasserdampf in eine erste Kammer einleitet, die bei einer Temperatur von mehr als 1500°C bis etwa 2500°C gehalten wird und mit einer zweiten Kammer eine für Sauerstoff durchlässige Wand aus einem schwer schmelzbaren Oxid gemeinsam hat, durch die Sauerstoff aus dem dissoziierten Wasserdampf durchtritt, diesen Sauerstoff durch Spülen der zweiten Kammer mit einem reduzierenden Gas entfernt und den gasförmigen Abstrom aus der ersten Kammer unter Bildung eines wasserstoffreichen Stroms abkühlt.
Bei diesem Verfahren kann die Dissoziation des eingesetzten Wasserdampfes außerhalb oder innerhalb der ersten Kammer durchgeführt werden, welche die für Sauerstoff durchlässige Wand aufweist. Vorzugsweise wird jedoch die tat­ sächliche Dissoziation des Wasserdampfes in der ersten Kammer durchgeführt, und dies erfolgt in einfacher Weise durch Vorer­ hitzen des Wasserdampfes in einem gesonderten Ofen und an­ schließendes Einleiten in die erste Kammer, die bei einer Tempe­ ratur von mehr als 1500°C bis etwa 2500°C, vorzugsweise etwa 2200°C und insbesondere etwa 2000°C, gehalten wird.
Es ist außerdem zu berücksichtigen, daß die Ausbildung der er­ sten und zweiten Kammer, die eine gemeinsame für Sauerstoff durchlässige Wand haben, mehrere einander gleichwertige Formen zeigen kann. So können beispielsweise zwei benachbarte Kanäle, die jeweils rechteckigen oder quadratischen Querschnitt haben, und die aneinander angrenzen, verwendet werden. Vorzugsweise werden jedoch bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Ver­ fahrens die beiden erforderlichen Kammern durch zwei konzentri­ sche Rohre gebildet. Bei dieser Anordnung bildet das Innere des ersten Rohrs die erste Kammer, und die Wand des Innenrohrs ist die gemeinsame Wand, welche die erste Kammer von der zweiten Kammer trennt. Die zweite Kammer stellt dem Raum zwischen der Wand des Innenrohrs und der Wand des Außenrohrs dar. Um die er­ forderliche sauerstoffdurchlässige Wand zu erhalten, werden Baumaterialien verwendet, die widerstandsfähig bei der erforder­ lichen Temperatur sind, beispielsweise schwer schmelzbare Oxide, wie Zirconiumoxid, Lanthanoxid, Ceroxid und dergleichen. Bei der bevorzugten Ausführungsform ist ein Zirconiumoxidrohr einfach inner­ halb eines Keramikrohrs (wie aus Mullit oder Alundum) angeordnet, um die gewünschte Vorrichtung zu bilden. Es ist auch möglich, Bündel von Zirconiumoxidrohren in einem Gefäß anzuordnen, das mit dicken Zirconiumoxid-Ziegeln oder einem anderen äquivalenten Material ausgekleidet ist.
Die zweite Kammer, in die Sauerstoff eindringt, wird mit einem re­ duzierenden Gas gespült, um den Sauerstoff rasch zu entfernen, so daß eine treibende Kraft zum kontinuierlichen Durchtritt von Sauerstoff in die zweite Kammer geschaffen wird. Zu geeigneten Gasen gehören Kohlenmonoxid, Wasserstoff, Methan und andere gas­ förmige Kohlenwasserstoffe und dergleichen. Gemäß einer bevor­ zugten Ausführungsform wird Generatorgas, das durch Umsetzen einer kohlenstoffhaltigen Beschickung mit Luft und Wasserdampf erhalten wurde, durch die zweite Kammer geleitet, mit welchem der darin vorliegende Sauerstoff reagiert, so daß ein gasförmiger Brennstoff für den Dampfvorerhitzer er­ halten wird. Diese Verfahrensweise ist in der Zeichnung darge­ stellt, gemäß der Wasserdampf in einen Vorheiz-Abschnitt ein­ geleitet wird, in welchem der Wasserdampf erhitzt wird. Der erhitzte Wasserdampf wird in die erste Kammer eines konzentri­ schen Röhrenreaktors eingeleitet, der ein aus Zirconiumoxid be­ stehendes Innenrohr aufweist und bei 2000°C gehalten wird. Aus einem kohlenstoffhaltigen Brennstoff (beispielsweise Koh­ le, Methan und dergleichen), Luft und Dampf hergestelltes Ge­ neratorgas, das N2, CO, H2, CO2 und H2O enthält, wird durch die zweite Kammer geleitet, wobei der durch die gemeinsame Wand aus der ersten Kammer eingedrungene Sauerstoff mit dem CO unter Bildung von CO2 reagiert. Dieses oxidierte Genera­ torgas wird dann verwendet, um zu der Wärmeenergie beizutra­ gen, die zum Vorerhitzen des Wasserdampfes erforderlich ist.
Der feuchte Abstrom aus dem Wasserdampf-Dissoziationsreaktor enthält Wasserstoff in hoher Konzentration. Dieser Strom wird lediglich in einen Kondensator geleitet, um Wasser zu entfer­ nen, und der vorliegende gasförmige Wasserstoff wird durch Wasserverdrängung oder andere Mittel gewonnen.
Die Erfindung wird durch die nachstehenden Beispiele ausführ­ licher erläutert.
Beispiel 1
In einem gasbeheizten Ofen wird ein Mullitrohr mit einem In­ nendurchmesser von 6,3 mm angeordnet, und in dieses Mullit­ rohr wird ein Zirconiumoxidrohr mit einem Außendurchmesser von 4,76 mm und einer Wanddicke von 0,79 mm eingefügt. Die Rohr­ länge im Inneren des Ofens beträgt etwa 91,5 cm.
In einem anderen Ofen wird Wasser in einer Menge von 10 g pro Stunde auf 1000°C vorerhitzt und danach in das Innen­ rohr eingeführt. Gasförmiger Wasserstoff wird durch den Raum zwischen dem Innenrohr und dem Außenrohr geleitet. Die Tem­ peratur dieser Rohre wird durch den gasbeheizten Ofen auf etwa 2000°C gehalten.
Der aus dem Innenrohr austretende Strom wird in einen Konden­ sator geleitet, um den größten Anteil des Wasser zu entfer­ nen, und gasförmiger Wasserstoff wird durch Wasserverdrängung aufgefangen. Während einer Dauer von einer Stunde wurden 2,5 Liter Wasserstoff angereichert.
Beispiel 2
Der Versuch wurde in gleicher Weise wie in Beispiel 1 durch­ geführt, wobei jedoch Kohlenmonoxid anstelle von Wasserstoff durch das Außenrohr geleitet wurde. Während einer Dauer von einer Stunde wurden 1,8 Liter Wasserstoff aus dem Strom er­ halten, der durch das innere Zirconiumoxidrohr strömte.

Claims (4)

1. Verfahren zur Herstellung von Wasserstoff durch thermische Dissoziation von Wasserdampf bei einer Temperatur oberhalb von 1500°C, dadurch gekennzeichnet, daß man vorerhitzten Wasserdampf in eine erste Kammer einleitet, die bei einer Temperatur von mehr als 1500°C bis etwa 2500°C gehalten wird und mit einer zweiten Kammer eine für Sauerstoff durchlässige Wand aus einem schwer schmelzbaren Oxid gemeinsam hat, durch die Sauerstoff aus dem dissoziierten Wasserdampf durchtritt, diesen Sauerstoff durch Spülen der zweiten Kammer mit einem reduzierenden Gas entfernt und den gasförmigen Abstrom aus der ersten Kammer unter Bildung eines wasserstoffreichen Stroms abkühlt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn­ zeichnet, daß man als reduzierendes Gas Genera­ torgas verwendet.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß man das Generatorgas nach dem Spülen der zweiten Kammer als Brennstoff in einen Vorerhitzer für den Wasserdampf einführt.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man als Material Zirconiumoxid für die für Sauerstoff durchlässige Wand verwendet.
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