DE2364791B2 - Katalysator zur abgasreinigung - Google Patents
Katalysator zur abgasreinigungInfo
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Description
Die Erfindung betrifft einen Katalysator zur Abgasreinigung, hergestellt durch Aufbringen einer Beschichtung
aus Aluminiumoxid, Titanoxid, Zirkonoxid, Magnesiumoxid und bzw. oder Siliciumdioxid
auf einen Träger aus Glasfasern, Erhitzen auf hohe Temperaturen und Aufbringen eines Metalls oder
Metalloxids als aktiver Katalysatorkomponente.
In dieser Weise hergestellte und aufgebaute Katalysatoren dienen insbesondere zur Reinigung der Abgase
von Automobilen oder Gas- bzw. Ölheizungsbrennern. Neben hohen katalytischen Anforderungen
werden an diese Katalysatoren insbesondere auch hohe mechanische und strömungsmechanische Anforderungen
gestellt.
Ein Katalysator der genannten Art ist aus der deutschen Auslegeschrift 11 41 983 bekannt. Der bekannte
Katalysator wird in der Weise hergestellt, daß man gebräuchliche Glasfaden, die auch mit Metalldrähten
verstärkt sein können, und zu einem Gewebe oder einem Gewirk verbunden sind, mit einer Dispersion
eines Vorläufers für ein feuerfestes Material überzieht und anschließend bei etwa 300 bis 1100 ° C
tempert. Dabei sintert die Beschichtung zu einem feuerfesten keramischen Material zusammen, das anschließend
mit der aktiven Katalysatorkomponente in ebenfalls gebräuchlicher Weise beaufschlagt wird.
Während des Sinterns bzw. beim Erreichen der höheren Temperaturbereiche des Sinterprozesses übernimmt
der sinternde keramische Werkstoff zunehmend die Funktion eines Stützgerüsts. Dabei ist es
unwesentlich, ob beim Herstellen der keramischen Überzüge auf den Glasfasern die Glasfasern selbst
geschwächt werden, sintern oder sogar durchschmelzen, da die gehärtete keramische Masse die Fasern
und sich selbst trägt. Als keramischer Werkstoff wird dabei vor allem Aluminiumoxid eingesetzt.
Diese Katalysatorstrukturen weisen vor allem den Nachteil auf, daß ihnen, obwohl das Gittergerüst des
Glasfaserverbunds erhalten bleibt und relativ günsti ge Strömungsverhältnisse erzielbar sind, die Ursprung
liehe Elastizität praktisch vollkommen abhanden ge kommen ist, da der Verbund anstatt durch die elasti
sehen Glasfasern durch die starre Sinterkeramik ge tragen wird. Diese Strukturen sind außerordentlid
anfällig gegen mechanische Stoßbeanspruchung. Sii sind außerdem nur mäßig thermisch stabil und vo
allem anfällig bei Temperaturwechselbeanspruchung
ίο Ein weiterer Nachteil der bekannten Struktur lieg
darin, daß die Gläser bei der Herstellung der kera mischen Überzüge auf bis zu 11000C, vorzugsweisf
auf Temperaturen im Breeich von 500 bis 850 D C erhitzt werden. Bei diesen Temperaturen wandern voi
allem die Alkalimetallbestandteile des Glases aus dei Glasmasse in die Keramikschicht ein. Dadurch wire
zwar zunächst eine gute Bindung zwischen der Glas faser und dem Keramiküberzug erreicht, jedoch wire
diese gute Bindung damit erkauft, daß die chemischer
ao und physikalischen Eigenschaften des Überzugs unkontrollierbar
durch das eindiffundierte Alkalimetall verändert werden. Darüber hinaus setzt sich diese
Alkaümetalldiffusion auch beim Einsatz des fertigen Katalysators fort, so daß dieser auch während des
Einsatzes ständig seine Kenndaten ändert. Insbesondere bei der Verwendung von Elementen der achten
Nebengruppe des Periodensystems als katalytisch aktive Komponente führt das auf Grund der Korrosionsanfälligkeit
dieser Elemente, vor allem der Edel-
metalle, gegenüber Alkalimetallen zu einem raschen Abfall der katalytischen Aktivität. Hier will die Erfindung
Abhilfe schaffen.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zu Grunde, einen billigen Katalysator der eingangs genannten Art zu
schaffen, der elastisch ist, mechanisch, insbesondere gegen Stoßbeanspruchung, und thermisch, insbesondere
gegen Temperaturwechselbeanspruchung, beständig ist und bei günstigen Strömungsbeiwerten die
Einstellung einer hohen katalytischen Aktivität auch
für lange Standzeiten ermöglicht.
Zur Lösung dieser Aufgabe wird ein Katalysator vorgeschlagen, der in der eingangs beschriebenen Art
erhältlich ist und erfindungsgemäß dadurch gekennzeichnet ist, daß man unter Erwärmen mit starken
Säuren behandelte Glasfasern, die auf Grund dieser Behandlung einen SiCh-Gehalt von 96 bis 100 Gewichtsprozent
aufweisen, zunächst 1 bis 10 h auf 700 bis 1000° C erhitzt und sie anschließend auf Raumtemperatur
abkühlen läßt, daß man dann diese Fa-
sern, bezogen auf ihr Gewicht, zunächst mit 0,5 bis 20 Gewichtsprozent SiOz, danach mit 1,0 bis 30 Gewichtsprozent
mindestens eines der vorgenannten feuerfesten Oxide beschichtet, wobei die Summe beider
Beschichtungen im Bereich von 1,5 bis 40 Ge-
wichtsprozent liegt, und daß man abschließend auf die zweite Beschichtung in an sich bekannter Weise
das katalytisch aktive Metall oder Metalloxid aufbringt.
Die zweite oxidische Schicht besteht also aus einem feuerfesten porösen Material aus mindestens einem
der Oxide Aluminiumoxid, Magnesiumoxid, Zirkonoxid, Titanoxid und bzw. oder Siliciumoxid. Auf
diese zweite Schicht wird dann das katalytisch wirksame Metall bzw. werden die Metalloxide aufge-
bracht.
Als aktive Katalysatorkomponente werden vorzugsweise zumindest eines der nachstehenden Metalle
oder zumindest eines der Oxide dieser Metalle ver-
wendet, und zwar Platin, Palladium, Rhenium, Ruthenium, Rhodium, Osmium, Iridium, Nickel, Kupfer,
Chrom, Vanadium, Eisen, Kobalt, Mangan, Blei, Zinn, Zink, Magnesium, Molybdän oder Silber.
Die Vorteile des Katalysators der Erfindung zeigen sich vor allem darin, daß min die Glasfasern vor
dem Entalkalisieren zu einem textlien Faserverbund verarbeiten kann und erst anschließend den erhaltenen
Faserverbund mit der starken Säure inter Erwärmen behandeln kann. Dabei sind die Glasfasern,
die das Ausgangsmaterial bilden, wesentlich einfacher und billiger zu verarbeiten, beispielsweise zu verweben,
als Quarzfasern oder Glasfasern mit extrem hohem Siliciumdioxidgehalt.
Durch das Entalkalisieren der sorgfältig hergestellten
und mit sehr glatten Oberflächen ausgestatteten Glasfasern werden alle Komponenten der Fasern
außer dem Siliciumdioxid extrahiert. Nach dieser Extraktion bleiben in den Glasfasern uad auf den Glasfaseroberflächen
zahllose feine Poren zurück. Die so entalkalisierten Glasfasern werden nach einem weiteren
wesentlichen Aspekt der Erfindung dann vor jeder weiteren Behandlung erhitzt, und zwar auf
Temperaturen, bei denen eine Oberflächensinterung eintreten kann. Durch das anschließende Abkühlen
werden die Oberflächen der so behandelten Glasfasern mit einer aus einer sehr dünnen geschmolzenen
bzw. angeschmolzenen Siliciumdioxidschicht gebildeten Rekristallisationsschicht überzogen. Direkt an der
Faseroberfläche liegen auf diese Weise eine Glasphase und eine kristalline Phase kombiniert und im
Gemisch miteinander vor. Die Aufnahmefähigkeit solcher Oberflächen für andere Stoffe kann durch ein
Aufrauhen der Glasoberfläche deutlich verbessert werden. Dabei werden durch die Verbindung der
partiellen Rekristallisation mit der Aufrauhung wesentlich bessere Ergebnisse erhalten, als wenn man
die Fasern vor der beschriebenen Behandlung aufrauhte. Durch Beschichten der so behandelten Oberflächen
mit demselben Siliciumdioxidmaterial, aus 4<> dem auch die Glasfasern bestehen, wird eine chemische
Bindung des als Beschichtung aufgebrachten Siliciumdioxids mit dem Siliciumdioxid der Faser herbeigeführt.
Die durch diese Beschichtung aufgebrachte Siliciumdioxidschicht ist also eine sozusagen einstückige
Erweiterung und Vergrößerung der Oberfläche der Siliciumdioxidfaser in homogener Strukturphase.
Die so erhaltenen mit dem Siliciumdioxid »beschichteten« Siliciumdioxidfasern zeichnen sich durch
eine ungewöhnlich große effektive Oberfläche gegenüber den Oberflächen nicht beschichteter Siliciumdioxidfasern
aus. Außerdem sind die so erhaltenen Oberflächen hochporös.
Die so erhaltenen und ausgebildeten Faseroberflädien
können ohne Schwierigkeit mit gleichen oder anderem Material beschichtet werden. Solche Zweitbeschichtungen
haften auf Grund der Struktur der ersten Schicht ungewöhnlich fest auf der Faser, ohne
die Faser zu versteifen. Im Vergleich zu bekannten Beschichtungen können die Fasern des Katalysators
der Erfindung auf ihren Oberflächen wesentlich mehr kristallines Material wesentlich fester binden.
Versuche mit anderem Fasermaterial, insbesondere mit Fasern aus Aluminiumoxid, Zirkonoxid, Silicium- fi5
carbid oder Kohlenstoff, haben gezeigt, daß dieses vorstehend im Zusammenhang mit Siliciumdioxidfabeschriebene
Verfahren und Prinzip allgemeingültig ist und auch beispielsweise insbesondere mit
den Fasern aus dem vorstehend genannten Material erfolgreich angewendet werden kann. So werden auf
den Aluminiumoxidfasern, Zirkonoxidfasern usw. durdi Sintern und Rekristallisieren zunächst eine erste
Schicht aus Aluminiumoxid bzw. Zirkonoxid usw. aufgebracht, und zwar in der gleichen Weise, wie vorstehend
im Zusammenhang mit der Quarzglasfaser beschrieben wurde. Dabei werden die gleichen Effekte
und Ergebnisse erzielt, wie vorstehend für die mit Siliciumdioxid beschichteten Siliciumdioxidfasern beschrieben.
Die Erfindung ist nachstehend an Hand von Ausführungsbeispielen in Verbindung mit der Zeichnung
näher beschrieben. Es zeigt die
Figur in graphischer Darstellung den prozentualen Gewichtsverlust von Katalysatoren gemäß der Erfindung
und von Katalysatoren nach dem Stand der Technik.
Handelsübliche Glasfasern werden in eine starke Säure, beispielsweise in Schwefelsäure, getaucht und
mehrere Stunden lang erhitzt, um alle nicht aus Siliciumdioxid bestehenden Komponenten aus den
Glasfasern herauszulösen. Die so erhaltenen entalkalisierten Siliciumdioxidfasern werden mit Wasser gewaschen
und 1 bis 10 h auf 700 bis 1000C C erhitzt.
Die Fasern werden anschließend auf Raumtemperatur abgekühlt. Die so erhaltenen Siliciumdioxidfasern
werden dann in ein essigsaures Siliciumdioxidsol getaucht, das 20 Gewichtsprozent Siliciumdioxid enthält.
Das Sol hat einen pH von 3 bis 4 und besitzt Raumtemperatur.
Anschließend werden die Fasern aus dem Sol herausgenommen und in warmer Luft bei 100 bis 120° C
getrocknet sowie einige Stunden lang bei 500 bis 600° C gebrannt. Dabei bildet sich auf der Oberfläche
der der Siliciumdioxidfasern eine Siliciumdioxidschicht. Die Fasern werden dann erneut getaucht, und
zwar in eine wäßrige Lösung, die je 100 ml deionisiertem Wasser 10 g Boehmit-Sol enthält. Die Lösung
hat einen pH von 4 bis 5 und befindet sich auf Raumtemperatur.
Die Fasern werden dann aus der Lösung genommen, bei 100 bis 120° C getrocknet und ansdiließend
bei 550° C gebrannt. Dabei bildet sich auf der Oberfläche
der Siliciumdioxidschicht eine Aluminiumoxidschicht aus. Bei dem beschriebenen Tauchen der Fasern
kann das Bad zur Erzielung homogener Verteilungen der Abscheidungen auf den Faseroberflächen
Schwingungen ausgesetzt werden. Auch können verdünnte Essigsäure oder verdünnte Natronlauge zum
Konstanthalten des pH-Werts und zur Erhöhung der Haftung des niedergeschlagenen Materials auf den
Faseroberflächen zugesetzt werden. Auch kann die Viskosität der Tauchlösung verändert oder können
Zusätze je nach Bedarf zugesetzt werden.
Die Analyse der so erhaltenen Katalysatorträger zeigt, daß bei den beschriebenen Tauchungen etwa
30 Gewichtsprozent Siliciumdioxid und 7,2 Gewichtsprozent Aluminiumoxid auf den Fasern abgeschieden
werden, wobei diese Angaben auf das Gesamtgewicht des Trägers bezogen sind.
Der so erhaltene Katalysatorträger wird dann in eine alkoholische Lösung von Chlorplatinsäure getaucht,
herausgezogen, getrocknet und bei 200 bis 600° C gebrannt. Dabei wird ein Katalysator auf der
Basis einer Siliciumdioxidfaser erhalten, der, bezogen auf das Gewicht des Trägers, 0,4 Gewichtsprozent
Platin enthält.
In der im Beispiel 1 beschriebenen Weise wird ein Katalysatorträger hergestellt, der, bezogen auf das
Gesamtgewicht des Trägers, eine erste Schicht aus 10 Gewichtsprozent Siliciumdioxid und eine zweite
Schicht aus 30 Gewichtsprozent Aluminiumoxid enthält. Durch Aufbringen in der im Beispiel 1 beschriebenen
Weise wird dann ein Katalysator erhalten, der 0,4 Gewichtsprozent Platin, bezogen auf das Gewicht
des Trägers, enthält.
Beispiel 3 1J
Die in der im Beispiel 1 beschriebenen Weise hergestellte SiCh-Faser wird in ein essigsaures Siliciumdioxidsol
getaucht, das 20 Gewichtsprozent Siliciumdioxid enthält. Das Sol hat wie in Beispiel 1 Raum- ao
temperatur und einen pH von 4 bis 5. Die aus dem Bad genommenen Fasern werden bei 100 bis 120° C
in heißer Luft getrocknet, wobei sich auf der Oberfläche der Siliciumdioxidfaser eine gelartige Siliciumdioxidschicht
bildet. Diese Faser wird dann in eine as wäßrige Lösung getaucht, die auf je 100 ml deionisiertes
Wasser 10 g Aluminiumoxidsol enthält. Nach dem Herausnehmen der Fasern werden diese bei 100
bis 120° C getrocknet und anschließend bei 500 bis 600° C calcjniert. Dabei bildet sich auf der Siliciumdioxidschicht
eine Aluminiumoxidschicht. Der auf diese Weise erhaltene Träger weist eine Siliciurndioxidschicht,
die 30 Gewichtsprozent des Trägers wiegt, und eine Aluminiumoxidschicht, die 10 Gewichtsprozent
des Trägers wiegt, auf. Die Gewichtsangaben sind dabei auf das Gesamtgewicht des Trägers
bezogen. Nach dem im Beispiel 1 beschriebenen Naßverfahren wird der Träger mit Platin aktiviert,
und zwar in der Weise, daß er, bezogen auf das Trägergewicht, 0,4 Gewichtsprozent Platin aufnimmt. Auf
diese Weise wird ein Siliciumdioxidfaserkatalysator mit Platin als aktiver Katalysatorkomponente erhalten.
45
In der im Beispiel 3 beschriebenen Weise wird ein Träger hergestellt, dessen Siliciumdioxidschicht 10
Gewichtsprozent und dessen Aluminiumoxidschicht 30 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gesamtgewicht
des Trägers, beträgt. Auf diesem Träger werden nach dem beschriebenen Naßverfahren 0,4 Gewichtsprozent Platin abgeschieden. Dabei wird ein Platinkatalysator auf Siliciumdioxidfaserbasis erhalten.
55
Die in der im Beispiel 1 beschriebenen Weise erhaltene Siliciumdioxidfaser wird in eine essigsaure
Lösung eines Stliciumdioxidsols mit 20 Gewichtsprozent Siliciumdioxid getaucht, herausgezogen und in
heißer Luft bei 100 bis 120° C getrocknet. Dabei bildet sich auf der Faseroberfläche eine gelartige Siliciumdioxidschicht. Die so erhaltene Faser wird in
eine salzsaure Lösung von Zirkontetrachlorid getaucht, die Raumtemperatur und einen pH von 1
bis 3 hat Nach dem Herausnehmen aus dem Bad wird die Faser auf 500° C erwärmt. Dabei bildet sich
durch Zersetzung auf der Siliciumdioxidschicht eine Zirkondioxidschicht. Der so erhaltene Träger wird in
eine wäßrige Chlorplatinsäurelösung getaucht, wobei in der im Beispiel 1 beschriebenen Weise ein Platinkatalysator
auf einem Siliciumdioxid-Zirkondioxid-Katalysatorträger erhalten wird. Dieser Katalysator
besteht, abgesehen vom Träger und bezogen auf das Gewicht des Trägers, zu 10 Gewichtsprozent aus der
Siliciumdioxidbeschichtung, zu 30 Gewichtsprozent aus Zirkonoxid und zu 0,5 Gewichtsprozent aus Platin.
Mit gelartigem Siliciumdioxid beschichtete Siliciumdioxidfasern
werden in der im Beispiel 4 beschriebenen Weise hergestellt und dann in eine wäßrige
Magnesiumnitratlösung getaucht, die Raumtemperatur und einen pH von 2 bis 5 hat. Nach dem Herausnehmen
der Fasern werden diese 2 h bei 550° C geglüht. Dabei bildet sich auf der Oberfläche der Siliciumdioxidschicht
eine Magnesiumoxidschicht. Der so erhaltene Träger wird in eine wäßrige Chlorplatinsäurelösung
getaucht und bei 200° C im Wassersloffstrom reduziert. Dabei wird ein Platinkatalysator auf
einer Siliciumdioxid-Magnesiumoxid-Siliciurndioxidfaser erhalten. Der so hergestellte Katalysator besteht,
ohne den Träger und, bezogen auf das Trägergewicht, zu 15 Gewichtsprozent aus Siliciumdioxidbeschichtung,
zu 20 Gewichtsprozent aus Magnesiumoxid und zu 0,4 Gewichtsprozent aus Platin.
Zu Vergleichszwecken wurden auch Katalysatoren nach dem Stand der Technik hergestellt.
Vergleichsbeispiel 1
Gesinterte kugelförmige Aluminiumoxidträger wurden mit r-Aluminiumoxid überzogen und in eine
wäßrige Chlorplatinsäurelösung getaucht. Die aus dem Bad genommenen Kugeln wurden in der beschriebenen
Weise gebrannt, so daß ein Katalysator auf einem kugelförmigen Aluminiumoxidträger erhalten
wurde, der 0,4 Gewichtsprozent Platin, bezogen auf das Gewicht des Trägers, enthielt.
Vergleichsbeispiel 2
Siliciumdioxidfasern, die keiner Wärmebehandlung unterzogen worden waren, wurden direkt mit /-Aluminiumoxid
überzogen. In der üblichen Weise wurde dann auf diesem Träger Platin in der Menge abgeschieden,
daß der schließlich erhaltene Katalysator bezogen auf das Gewicht des Trägers, 0,4 Gewichts
prozent Platin enthielt.
Die nach den Beispielen 1 bis 6 und den Ver gleichsbeispielen 1 und 2 hergestellten Katalysatorei
wurden den üblichen Katalysatoruntersuchungen auch einer Bestimmung der spezifischen Oberfläche
unterzogen. Die erhaltenen Ergebnisse sind in de nachstehenden Tabelle 1 zusammengefaßt.
Die Aktivitätsprüfung wurde folgendermaße durchgeführt: Stickstoff, dem 5°/o CO und 1000 ppr
n-C*Hi4 zugesetzt waren, wurde mit dem halben Vc lumen trockener Luft vermischt Das so erhalten
Gasgemisch wurde über den in einem Ofen befinc liehen Katalysator gegeben. Die Durchsatzgeschwii
digkeit des Gasgemisches betrug 4 · 10* h~l.
Für die Feuerfestigkeitsuntersuchungen wurde d<
Katalysator 48 h lang in Luft auf 850° C erhitzt ur
inschließend dem beschriebenen Aktivitätstest unterzogen.
Bis auf die Werte für die spezifische Oberfläche ;ind alle anderen Daten der Tabelle auf die CO-lcnden
Gasgemisch bezogen. Die maximale Durchsatzgeschwindigkeit ist dabei jene Durchsatzgeschwindigkeit,
bei der das Kohlenmonoxid gerade noch zu 100% konvertiert wird. Sie gibt also die
Komponente in dem den Kohlenwasserstoff enthnl- 5 oberste Durchsatzgrenze der Vorrichtung an.
Aktivitätstest nach thermischer Belastung
Katalysator | Aklivitäts- | vollständige | Maximaler | spezifische | Aktiviläls- | vollständige | Maximaler | spezifische |
einsatztem- | Oxidation | Durchsatz | Oberfläche | einsatztem- | Oxidation | Durchsalz | Oberfläche | |
peratur | bei | peratur | bei | |||||
(0C) | CC) | (h"M | (mVg) | CO | C5C) | (h->) | (ms/g) | |
Beispiel 1 | 180 | 245 | 25 · 104 | 120 | 280 | 380 | 18 · 104 | 50 |
Beispiel 2 | 178 | 245 | 28 · 104 | 100 | 265 | 350 | 20 · 104 | 72 |
Beispiel 3 | 185 | 250 | 25 · 104 | 110 | 275 | 375 | 18 ■ 104 | 70 |
Beispiel 4 | 180 | 260 | 25 · 10* | 90 | 290 | 380 | 17 ■ 104 | 65 |
Beispiel 5 | 188 | 250 | 25 · 104 | 100 | 295 | 370 | 18 ■ 104 | 70 |
Beispiel 6 | 185 | 265 | 24 · 10" | 113 | 290 | 385 | 19 · 104 | 55 |
Vergleichsbeispiel 1 | 180 | 410 | 18 · 104 | 250 | 310 | 450 | 5- 104 | 90 |
Vergleichsbeispiel 2 | 200 | 290 | 20 · 10' | 60 | 280 | 390 | 10 · 104 | 25 |
Den in der Tabelle 1 gezeigten Daten kann entnommen werden, daß die Katalysatoren gemäß der
Erfindung den Katalysatoren nach dem Stand der Technik sowohl hinsichtlich ihrer Anfangscharakteristiken
als auch hinsichtlich ihrer Standzeitcharakteristiken überlegen sind, insbesondere bezüglich der
maximalen Durchsatzgeschwindigkeit nach der thermischen Belastung. So nimmt beispielsweise die katalytische
Aktivität der herkömmlichen Katalysatoren nach der thermischen Belastung um 50 bis 600Ai ab,
während sie für die Katalysatoren gemäß der Erfindung unter den gleichen Bedingungen um lediglich
bis zu 30°/o abnimmt.
Weiterhin zeigte ein Vergleich der Bestimmungen der spezifischen Oberflächen, die unter Zugrundelegung
der BET-Gleichung ermittelt wurden, daß das Verhältnis der spezifischen Oberflächen vor und nach
der thermischen Belastung für die Katalysatoren gemäß der Erfindung wesentlich günstiger liegt als für
die Katalysatoren nach dem Stand der Technik.
Gleichzeitig werden neben einer hohen katalytischen Aktivität aber auch eine hohe Abriebbeständigkeit
und eine Unterdrückung jeglicher Staubbildung bei Schwingungseinflüssen und starkem Temperatur-
und Dnickwedisel während der Einsatzdauer von einem Katalysator gefordert, der für die Abgasreinigung, insbesondere für die Abgasreinigung von Automobilen, eingesetzt werden soll. Zu diesem Zweck
wurden die Katalysatoren nach den Beispielen 1 bis 6 und den Vergleichsbeispielen 1 und 2 mechanischen
Schwingungen und Stoßen zur Abrieberzeugung ausgesetzt. Die erhaltenen Ergebnisse sind in der F i g. 1
graphisch dargestellt Die nach den Beispielen 1 bis 6 cifindungsgemäß hergestellten Katalysatoren, bei deren Herstellung die Siliciumdioxidfasern vor dem
Überziehen mit der SiliciumoxidsdiidU ausgeglüht worden sind, weisen einen um mehrere 100%>
geringeren Abrieb als die Katalysatoren nach dem Stand der Technik auf.
Nach einer vorteilhaften Ausbildung der Erfindung können die Glasfasern auch zu einem Vliesstoff oder
zu einem textlien Gewebe verarbeitet werden, bevor sie der Entalkalisierung unterworfen werden. Die im
Verbund entalkalisierten Glasfasern weisen als SiIiciumdioxidfaserlage
die gleichen Eigenschaften auf, wie sie für die nicht verbundenen Fasern in den Beispielen
1 bis 6 beschrieben wurden. Das jeweils optimale Fasernetzwerk bestimmt sich dabei nach der
Einsatzbestimmung, insbesondere nach den optimalen Werten hinsichtlich des Abgasdurchflusses und nach
den geringsten Strömungsbeiwerten, insbesondere in den Auspuffanlagen von Automobilen.
Glasfaserfäden mit Faserlängen im Bereich von 5 bis 15 um wurden gebündelt und zu Garnen mit
Durchmessern von 0,1 bis 0,5 mm versponnen. Diese Garne wurden unter leinenartiger Bindung zu einem
textlien Stoff verwebt, und zwar mit 5 Garnfäden/cm als Kette und 8 Garnfäden/cm als Schuß. Dabei wurden
Kette und Schuß gegeneinander festgelegt. Das so erhaltene Gewebe wurde in der im Beispiel 1 beschriebenen
Weise entalkalisiert, mit einer Siliciumdioxidschicht als erster Schicht und mit einer Aluminiumoxidschicht
als zweiter Schicht überzogen. Als katalytisch aktive Komponente wurden 0,4 Gewichtsprozent
Platin, bezogen auf das Trägergewicht, aufgebracht. Auf diese Weise wurde ein Platinkatalysator auf der Basis eines netzartigen im wesentlichen
aus Siliciumdioxid bestehenden Trägers erhalten. Das Katalysatorgewebe bestand zu 12 Gewichtsprozent
aus der Siliciumdioxidsdiicht und zu 25 Gewichtsprozent aus der Aluminiumoxidschicht, bezogen auf
das Gewicht des Siliciumdioxidgewebes als Träger.
Neben dem im vorstehenden Beispiel 7 beschriebenen Gewebe wurden auch andere Arten des Faserverbunds, vor allem Gewebe mit anderen Maschenweiten und Bindungsarien, untersucht. Es wurden
dabei Ergebnisse erhalten, die von den im Beispiel 7 erhaltenen Ergebnissen nicht in nennenswerter Weise
abwichen und diesen entsprachen.
Die so hergestellten Katalysatornetze wurden in die Abgassysteme von im Einsatz befindlichen Auotomobilen eingesetzt und getestet. Dabei zeigte sich, daß
die Motoren praktisch keinen meßbaren Leisrungs-
609 526/461
verlust erlitten, obwohl die Auspuffgase praktisch vollständig von CO und Kohlenwasserstoffen gereinigt
waren. Optimale Ergebnisse wurden dabei für Netze mit einer Stärke von 0,5 bis 2,0 mm mit 3 bis
20 Kettenfäden/cm und 3 bis 20 Schußfäden/cm erhalten.
Als aktive Komponente dieser Katalysatoren kommt neben dem in den vorstehenden Beispielen
herausgestellten Platin vor allem Palladium, Ruthenium, Rhodium, Osmium, Iridium oder Rhenium in
Verbindung mit den Trägern gemäß der Erfindung in Frage. Es werden in allen Fällen gleichwertige Ergebnisse
erzielt.
Weiterhin können gleich gute Ergebnisse auch mit Katalysatoren erzielt werden, deren aktive Komponente
kein Edelmetall ist, beispielsweise mit Nickel, Kupfer, Chrom, Vanadium, Eisen, Kobalt, Mangan,
Blei, Zinn, Zink, Magnesium, Molybdän, Silber oder mit den Oxiden dieser Metalle.
Der dem Abgasstrom durch die netzartigen gewebten Siliciumdioxidkatalysatoren nach Beispie] 7 entgegengesetzte
Strömungswiderstand wurde mit den entsprechenden Strömungsbeiwerten der kugelförmigen
Katalysatoren nach dem Stand der Technik verglichen. Dazu wurde ein Gemisch aus mit 51Yo CO
versetztem Stickstoff und trockener Luft mit einem Durchsatz von 5 · 104 h"1 verwendet. Der Strömungswiderstand
der Katalysatorfasernetze lag bei Va bis Vis der für die kugelförmiger. Katalysatoren nach
dem Stand der Technik gemessenen Werte. Unter diesen Bedingungen hatten die geprüften Katalysatornetze
gleichzeitig, gemessen an der Kohlenmonoxidoxidation.
einen um 20 bis 40% höheren Wirkungsgrad als die kugelförmigen Katalysatoren nach dem
Stand der Technik. Die Temperatur im Katalysatorbett betrug bei diesem Versuch 300° C. Der Gehall
an aktiver katalytischer Komponente war für beide Katalysatortypen gleich.
Zusammenfassend ergeben sich also für die Katalysatoren gemäß der Erfindung die folgenden Vorteile:
1. Im Gegensatz zu den faserigen Katalysatoren nach dem Stand der Technik weisen die anorganischen
kristallinen Stoffe der Katalysatoren gemäß der Erfindung eine sehr gute Haftung auf den Fasern auf,
so daß praktisch keine Abriebverluste entstehen.
2. Auf Grund der speziellen Struktur der entalkalisierten und geglühten Glasfasern weisen diese im
Vergleich zu den Katalysatoren nach dem Stand der Technik eine höhere Temperaturbeständigkeit, eine
gute Flexibilität, eine gute Beständigkeit gegen externe Krafteinwirkungen, beispielsweise gegen
Schwingungen oder Druckschwankungen, und eine hervorragende Temperaturwechselbeständigkeit auf.
3. Durch die Möglichkeit der Herstellung flexibler Katalysatornetze werden Katalysatorstrukturen erreicht,
die einem Abgasstrom um eine Größenordnung geringere Strömungswiderstände entgegensetzen.
4. Durch die Kombination hoher katalytischer Aktivität und hoher geometrischer Anpaßbarkeit des
Katalysators gemäß der Erfindung können insbesondere in Verbindung mit Abgasreinigungssystemen,
bezogen auf die Katalysatorgewichtseinheit, bei maxi-
J5 malern katalytischem Effekt höhere Durchflußleistungen
erzielt werden.
5. In all seinen Komponenten ist der Katalysator unter Verwendung von im Handel erhältlichen Stoffen
als Ausgangsstoffen herstellbar, so daß er mit vergleichsweise geringen Kosten hergestellt werden
kann.
6. Das Verfahren zur Herstellung des Katalysators ist einfach und der kontinuierlichen Produktion zugänglich.
Das wichtigste Einsalzgebiet der Katalysatoren gemäß der Erfindung ist die Abgasreinigung, insbesondere,
aber nicht ausschließlich, die Reinigung von Abgasen von Verbrennungskraftmaschinen, so daß
die atmosphärische Luft mit Hilfe des Katalysators wesentlich sauberer gehalten werden kann.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (1)
- Patentanspruch:Katalysator zur Abgasreinigung, hergestellt durch Aufbringen einer Beschichtung aus Aluminiumoxid, Titanoxid, Zirkonoxid, Magnesiumoxid und bzw. oder Siliciumdioxid auf einen Träger aus Glasfasern, Erhitzen auf hohe Temperaturen und Aufbringen eines Metalls oder Metalloxids als aktiver Katalysatorkomponente, dadurch gekennzeichnet, daß man unter Erwärmen mit starken Säuren behandelte Glasfasern, die auf Grund dieser Behandlung einen SiOa-Gehalt von 96 bis 100 Gewichtsprozent aufweisen, zunächst 1 bis 10 h auf 700 bis 1000 ° C erhitzt und sie anschließend auf Raumtemperatur abkühlen läßt, daß man dann diese Fasern, bezogen auf ihr Gewicht, zunächst mit 0,5 bis 20 Gewichtsprozent SiCh, danach mit 1,0 bis 30 Gewichtsprozent mindestens eines der vorgenannten feuerfesten Oxide beschichtet, wobei die Summe beider Beschichtungen im Bereich von 1,5 bis 40 Gewichtsprozent liegt, und daß man abschließend auf die zweite Beschichtung in an sich bekannter Weise das katalytisch aktive Metall oder Metalloxid aufbringt.
Applications Claiming Priority (6)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
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JP337973 | 1972-12-28 | ||
JP337873 | 1972-12-28 | ||
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JP1489773A JPS5423360B2 (de) | 1973-02-05 | 1973-02-05 |
Publications (3)
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DE2364791A1 DE2364791A1 (de) | 1974-07-11 |
DE2364791B2 true DE2364791B2 (de) | 1976-06-24 |
DE2364791C3 DE2364791C3 (de) | 1977-02-10 |
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Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
CA1009639A (en) | 1977-05-03 |
US3956185A (en) | 1976-05-11 |
DE2364791A1 (de) | 1974-07-11 |
FR2212176A1 (de) | 1974-07-26 |
GB1460748A (en) | 1977-01-06 |
FR2212176B1 (de) | 1978-09-29 |
UST956185I4 (de) |
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
C3 | Grant after two publication steps (3rd publication) | ||
E77 | Valid patent as to the heymanns-index 1977 | ||
EF | Willingness to grant licences |