DE2337604A1 - Verfahren zur reduktion von schwefeldioxid - Google Patents

Verfahren zur reduktion von schwefeldioxid

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DE2337604A1 DE19732337604 DE2337604A DE2337604A1 DE 2337604 A1 DE2337604 A1 DE 2337604A1 DE 19732337604 DE19732337604 DE 19732337604 DE 2337604 A DE2337604 A DE 2337604A DE 2337604 A1 DE2337604 A1 DE 2337604A1
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Description

DR. MÜLLER-BORS EIFL.-PI1YS. DP- MANlTZ DlPL-CHEM. DR. DEUFEL DIPL-ING. FINSTERWALD DIPL-ING. GRÄMKOW
PATENTANWÄLTE 2 3 37 6OA
München, den 2 4. JUU Ϊ373
Fi/Lo/Sv - S1 1106
M)SSEE WHKKTt-KR GOEPOEAIIOIiI 110 South Orange Avenue, Livingston, Hew Jersey, USA
Verfahren zur Eeduktion von Schwefeldioxid
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Eeduktion von Schwefeldioxid, welches in einem Abgas vorliegt.
Mit dem Auftreten der Erfordernisse einer Kontrolle der Luftverunreinigung ist es erforderlich geworden, Schwefeldioxid aus Abgasen zu entfernen, welche in die Atmosphäre ausgestoßen werden. Bislang wurden verschiedene Systeme vorgeschlagen, um. Schwefeldioxid in Schwefel umzuwandeln, z.B. durch Verwendung von Erdgas oder einigen anderen, relativ kostspieligen Eeduktionsmitteln.
409809/0407
Aufgabe der Erfindung ist es, die l'achteile vorbekannter Verfahren zu vermeiden, wobei als Reduktionsmittel laochschwefelhaltige Kohle verwendet werden kann. Dies bietet einen doppelten Vorteil, nämlich daß Kohle viel weniger teuer als Erdgas oder andere Reduktionsmittel ist und fernerhin eine Verwendungsmöglichkeit für hochschwefelhaltige Kohle besteht, die für eine Verwendung in Kraftwerken wegen der strengeren, derzeit verkündeten Vorschriften für die Luftverunreinigung nicht mehr gefragt ist. Ein bedeutender Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens liegt in der Möglichkeit, die Reduktion des Schwefeldioxids bei viel tieferen Semperaturen, als dies bislang möglich waren, durchzuführen. Gemäß dem erfindungsgemäßen Verfahren ist es daher möglich, Schwefeldioxid, das normalerweise als verunreinigender Stoff angesehen wird, in wirtschaftlicher Weise zur Herstellung eines brauchbaren Produktes wie Schwefel zu verwenden.
Das erfindungsgemäße Verfahren zur Reduktion von Schwefeldioxid zeichnet sich dadurch aus, daß ein Schwefeldioxid enthaltendes Abgas mit granulatförmiger Kohle in Anwesenheit von Dampf unter Reduktion des Schwefeldioxids zu Schwefel und Schwefelwasserstoff und Oxidation der Kohle in Kontakt gebracht wird.
Das erfindungsgemäße Verfahren wird anhand der folgenden Beispiele näher erläutert, wobei auf die Zeichnung Bezug genommen wird. In der Zeichnung sind:
Fig. 1 ein Fließschema einer Versuchsanlage zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Reduktion von Schwefeldioxid zu Schwefel, und
Fig. 2 eine Ansicht einer technischen Anlage im Aufriß zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens.
409809/04 0 7
BAD ORIGINAL
Das erfindungsgemäße Verfahren in seinen bevorzugten Ausführungcforiiien wird mit Bezug auf diese figuren im folgenden naher erläutert:
I—-n Fig. 1 ist eine Versuchsanlage 10 zur Durchführung des eriindungsgemäßen Verfahrens zur Reduktion -von Schwefeldioxid zu Schwefel dargestellt. Die Versuchsanlage 10 umfaßt ein Gasversorgungssystem 12, welches eine Stickstoff quelle 14 und eine Schwefeldioxidquelle 16, die strömungsmäßig zusammengeschlossen sind, mit einem Paar von "Rotadurchflußmessern 18 zur Messung der Gaseinlaßmengen umfaßt. Eine Versorgungsleitung 20 ist zwischen den Rotadurchflußmessern 18 und einem 3efeuchtungs"behälter 22 angeschlossen, der eine Einlaßöffnung 24 zur Aufnahme der Versorgungsleitung 20, eine zentrale öffnung 26 zur Aufnahme eines !Thermometers 28 und eine Austrittsöfinung 30 zur Aufnahme einer Abgasleitung 32 aufweist. Der Bexeuchtungsbehälter 22 ist mit einer Wasserversorgung mittels einer Einlaßleitung 3^ ausgerüstet, und das Wasser wird auf einer vorgegebenen Temperatur mittels eines Heizmantels 36 gehalten.
Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Reduktionsverfahrens ist ein Reaktionsbehälter 38 vorgesehen, der mit einer Eintrittsöffnung 40 zur Aufnahme der Auslaßleitung 32 ausgerüstet ist. Ein kreisförmiges Gitter 42 ist längs des unteren Abschnittes des Reaktionsbehälters 38 zum Tragen eines Bettes aus granulatförmiger Kohle 44 montiert. Mit. Bezug auf den' Reaktionsbehälter 38 außen angeordnet befindet sich eine kreisringförmige Elektroheizeinrichtung 46, die so angeordnet ist, daß das Bett 44 aus granulatförmiger Kohle umgeben wird. Die Elektroheizeinrichtung 46 dient zur Aufrechterhaltung einer Temperatur von wenigstens 427°0 (800°£") innerhalb des Kohlebettes 44. Ein Vorerhitzer, der durch die strichpunktierten, mit 48 bezeichneten Linien angedeutet ist, erstreckt sich von dem oberen Abschnitt des Befeuchtungsbe-LUlters 22 zu dem Einlaß des Iteaktionsbehälters 38 und dient ziu1 A;if:'.'ecljterh?iltung einer richtigen -J'euchtigkeits-Temperatur-
409809/0407
~ "" BAD ORIGINAL
beziehung. Die Temperatur des Kohlebettes 44 wird durch Thermoelemente 50 und 52 gemessen, die an ein Temperaturaufzeichnungsgerät 54 angeschlossen sind. Es sei darauf hingewiesen, daß die Thermoelemente 50 und 52 jeweils in einer Stellung von annähernd der Hälfte bzw. drei Vierteln der Längsabmessung des Kohlebettes 44 in dem Reaktionsbehälter 38 angeordnet sind. Der !Reaktionsbehälter 38 ist mit einer Auslaßöffnung 56 versehen, welche mit einem Produktaufnahmebehälter 58 verbunden ist, der seinerseits mit einer Auslaßleitung 60 verbunden ist. Die Auslaßleitung 60 ist mit einem Ventil 62 zum Leiten der Strömung durch eine Chromatographie-Injektionsnadel zur Analyse der G-as-
em _
zusammensetzung sowie ein/Ventil 64- zum Leiten der Strömung durch einen geeichten Verdrängungszylinder zur Messung des Volumens an austretendem Gas ausgerüstet.
Gemäß dem erfindungsgemäßen Verfahren wird dfe Reduktion von Schwefeldioxid in der Versuchsanlage 10 durchgeführt, indem das Schwefeldioxid enthaltende Abgas durch die Leitung 20 in den Bef euclitungsbehalter 22 geleitet wird. Auf diese Weise wird das Schwefeldioxid enthaltende Abgas und der Dampf, der in dem Befeuchtungsbehälter 22 gebildet wird, durch die Leitung 32 in den Reaktionsbehälter 38 geführt, so daß das Schwefeldioxid enthaltende Abgas mit dem Bett 44 aus granulatförmiger Kohle in Anwesenheit des Dampfes in Kontakt gebracht wird. Auf diese Weise wird das Schwefeldioxid zu Schwefel und Schwefelwasserstoff reduziert, während das Kohlebett 44 oxidiert wird.
In der Fig. 2 ist eine weitere Ausführungsform der Erfindung dargestellt, wobei entsprechende Teile dieselben üezufjszeieben, jedoch einer "100"-Reihe tragen. Bei dieser Ausi'ührungsform der Erfindung ist ein Reaktionsbehälter 138 dar^eetel1 t, der mit einem, oberen Einlaß 140 ausgerüstet ist, welcher i;it einem Ventil 142 w>-\ einem Einfülltrichter Λ·!'Λ für p-rrnul^t-
409809/OA07
S*D OriqINal
iörmige Kolile strömungsmr.ßig in Verbindung stellt. Der ■fteaktionsbeliältbi1 138 ist nit einen unteren Auslaß 1>4 uiid einem Ventil 156 versehen, welche direkt oberhalb eines 'i'roges 1i>8 für Ascheprodukt angeordnet sind. Üs sei darauf hingewiesen, daß die Kohle in-den Reaktionsbehälter 138 keine Zusatzwärmequelle zur Aufrechterhaltung einer Minimaltemperatur für die Kohle im Reaktionsgefäß von wenigstens 427°0 (8000P) erfordert, wie dies bei der Versuchsanlage 10 der EaIl ist. Dies rührt daher, daß das hier beschriebene kontinuierliche Verfahren die erforderliche Minimaltemperatur erzeugt und aufrechterhält. In der 3Fig. 2 ist schematisch ein-Schwefeldioxidentfernungssystem 160 dargestellt, das entweder die j'orm eines Trockenwaschsystems oder eines Uaßwasch syst ems besitzen kann, wobei viele Typen dieser Systeme an sich bekannt sind. Ferner ist schematisch eine Quelle 162 für Dampf dargestellt, der bei dem erfindungsgemäßen Verfahren erforderlich ist. Eine Schwefelabgabeleitung 164 mit einem hierzu gehörigen Kühler 166 ist am Boden des Reaktionsbehälters 138 zur Entfernung des Schwefels angeschlossen.
Bei dem kontinuierlichen Verfahren zur Reduktion eines Schwefeldioxid enthaltenden Abgases gemäß dem erfindungsgemäßen Verfahren wird das Schwefeldioxid enthaltende Abgas aus dem Entfernungssystem 160 in Anwesenheit von Dampf aus der Quelle 162 in den Reaktionsbehälter 138 geleitet. Eine kontinuierliche Zufuhr von granulatförmiger Kohle aus dem Trichter 144 wird in den Reaktionsbehälter 138 zur Reduktion des Schwefeldioxides geleitet, wodurch die Kohle oxidiert und ein Äscheprodukt gebildet wird. Das Ascheprodukt wird kontinuierlich aus dem Reaktionsbehälter 138 in den Trog 158 entfernt. Die eintretende Menge an Kohle aus dem Zufuhrtrichter 144 und die austretende Menge des Asche-
409809/0407
BAD ORJGJMAL
Produktes werden durch die Steuerventile 142 αzw. 156 derart reguliert, daß ein relativ hoher Anteil der ILoIiIe zur Eeduktion des Schwefeldioxides verwendet wird. Es sei darauf hingewiesen, daß die Dampf quelle 162 nur dann erforderlich ist, wenn das Abgas aus dem Sohwez'eldioxid-Entfernungssystem 160 keine ausreichende i'eu-chtigkeitsmenge zur Befriedigung der Erfordernisse des erfindungsgemäßen Verfahrens enthält.
In den folgenden Zusammenstellungen der Versuche I und II sind die Werte aufgeführt, die beim Betrieb der Versuchsanlage 10 erhalten wurden.
BAD ORIGINAL
409809/0407
BEISPIEL I
BEDINGUNGEN ZUR ERZEUGUIiG VOK
VSaSÜGH
~ (l/h)
SO
EiriGOc isuiv
- Feucht (KoI.-%)
Temperaturen ( C) 1/> Kohlebett - eingetaucht 2/3 Kohlebett - eingetaucht 1/2 Kohlebett - außen
Hol.-Verhältnis H„0/ß02
Prouukt;;a8 - (l/'hj *~ Sxpan.üion-Hol./Mol. (tro ckcnes
Kontaktseit - (see) (Einlaß^asvolumen + offenes Rohr)
Kontaktzeit - (sec) (korrigiert für Kohleverbrauch)
% des verbrauchten Kohlebettes beim Versuchsende ■ (Additiv)
(8)
1 2 3 4 5 6 7 3
3,11
10,34
5,95
19,40		 3,11
3,50
4,45
16,06		 3,11
8,50
7,73
19,34		 3,11
8,50
13,03
24,6^		 3,11
8,50
12,18
25,79		 4,79
3,50
9,88
23,16		 4,79
8,50
10,53
23,81		 7,19
5,30
1Θ,42
23 Λ2
16,1
53,2
30,7
100		 19,4
52,9
27,7 ·
100		 16,1
43,9
4o,o
100		 12,6
34,5
52,9
100		 13,1
35,7
51,2
100		 20,6.
36,6
42,8
100		 20,1
35,7
44,2
100		 30,7
24,0
44,5
100
813
799
821		 804
799
78Ο		 817
799
790		 779
771
754		 806
799
778 '.		 818
802
7S2		 846
329
821		 340
829
816
1,91
20,95
1,556		 1,43
15", 06
1,298		 2,48
16,71 .
1,439		 4,18
13,99
1,205		 5,91
17,25
1,485		 2,07
19,62
1,478		 2,20
22,94
1,727		 1,45
21,15
1,627
7,9 9,6 7,9 6,4 6,5 6,6 6,0 6,3
9,2
7,9
6,8
19,5
4,7
30,6
4,3
40,3
3,4·
47,5
2,9
61, i
BEISPIEL I (Fortsetzung)
VERSUCH 1 0,743 SO2 100 2 50,3 J 62 4· 49,6 O 6 39 7 ύ Ü NJ
Produktgas-Analyse - (Mol.-%) 0,840 24,7 25 27,0 9 27 2 U)
53,8 festgestellt 55,1 1,8 2 ,2 1,4 44, 7 1 ,5 24, 8 CD
O
c6? 18,7 27,1 15,7 7 ,0 16,0 31, 9 17 ,5 35, 6
cos 0,7 3,3 0,5 0 ,0 0,2 2, 8 0 ,7 4, 8
HnS 12,5 10,5 1,0 1 ,1 1,1 14, 7 1 ,2 21, 0
CS,, keiner 0,6 ' 2,·4 0 ,3 1,4 0, 0 ,1 9' 3
SOn keiner 3,4 , 3,6 1 ,8 3,3 2, 4 6 ,7 ü, 2
co" 5,7 keiner ,3 1, ,6 3,
H2 8,6 keiner 3,55 1 ,3 3,73 1, 95 5 ,7 3, 18
Sclwefel im Produkt (g/h) 0,41 0 0,33' 72 0 37
HS 3,54 2,14 0,22 0 ,34 ■ 0,09 3, 42 0 ,33 iJ, 46
COS 0,20 0,67 0,23 0 ,38 0,26 0, 72 0 ,53 1, 72
CSn keiner 0,24 n.f. η ,11 n.f. 0, f. η ,06 0, f.
S02 keiner 0,69 4,41 2 ,34 4,41 0, 81 6 ,53 1, 73
I fester Schwefel 0,27 1,04 4,21 4 .f. 4,21 n. 47 6 = f. n. 73 H
.--J gesamt 4,01 4,78 0,989 1 ,17 1,007 5, 030 1 ,45 9, 896
1 Schwefel aus Einspeisung (g/h) 4,21 4,21 2,49 1 ,21 2,62 6, 62 4 ,45 J, 78
Stickstoffausgleich 1,09 0,977 ,024 1, ,067 0,
Kohleverbrauch (g/h) 2,66 2,37 0,396 0 ,96 0,323 3, 479 0 ,06 4, 467
gewonnene Fraktion-
Sauerstoff aus H O-Einspeisung 0,495 0,777 O,417 0 ,122 0,273 0, 324 0 ,522 0, 503
gewonnene Fraktion- 0,892 0 0,944 687 0 772
Wasserstoff 0,356 ,090 0, ,520 0,
Selektivität-Mol erzeugtes HS O,6o8 94,6 91 ,346 93,9 0, 9 91 ,900 0, ,4
O Mol verbrauchtes
CO
00		 S02-Umwandlung (,%) 83,6 ,9 88, ,9 82,
O
CD
O		 n.f. = nicht
O
-J
BEISPIEL II
BEDINGUNGEN ZUR ERZEUGUNG VERSUCH VON SCHWEFEL 2 3 4
Einspeisung (l/h bei 15,6 C) 1
so„ 6,17 6,09 6,09
6,17 12,52 12,40 12,40
H2° 12,32 12,25 11,86 12,69
gesamt 12,06 50,72 30,56 31,18
Einspeisung - Feucht (MoIt- %) 30,55
S0„ 20,1 20,0 19,5
N? 2 20,2 40,1 40,9 39,8
H^O 40,3 39,8 39,1 40,7
gesamt 59 »5
10Ö		 100 100 100
Temperaturen ( C)
1/2 Kohlebett - eingetaucht 652 679 690 688
3/4 Kohlebett - eingetaucht 621 635 638 660
1/2 Kohlebett - außen 659 663 674 681
Mol.-Verhältnis H?O/SO? 1,95 1,98 1,95 2,08
Produktes - (1/hJ bei 15,60C) 17,50 18,80 18,07 18,41
Kontaktzeit - (see) 6,7 6,2 5,9 5,1
(Einlaßgasvolumen + offenes Rohr) "' (korrigiert für Kohleverbrauch)
% des verbrauchten Kohlebettes 27,9 52,6 37,8 44,9 Produktgas-Analyse - (Mol.-%)
QOS HpS GS2
S02 CO^
H2
Schwefel im Produkt (g/h)
CS
SO^
fester Schwefel gesamt
Schwefel aus Einspeisung (g/h) Stickstoffausgleich
Kohleverbrauch (g/h) Gasanalyse theoretisch aus SO?+C —> COp+S = 0,375 x (g/h Schwefel)
S02-Umwandlung (%) Selektivität- Mol erzeugtes S
Mol verblauchtes SO-,
70,1 67,4 68,7 69,2
15,7 25,7 27,7 25,7
0,0 0,0 0,0 0,4
0,7 2,6 3,6 1,0
0,0 0,0 0,0 0,0
13,5 4,3 0,0 5,7
0,0 0,0 0,0 0,0
0,0 0,0 0,0 0,0
0,17 0,66 0,88 0,25
0,0 0,0 0,0 0,10
0,0 O1O 0,0 0,0
3,19 1,09 0,0 1,42
4,99 6,6© 7,35 6,46
8,35 8,35 8,23 8,23
8,35 8,35 8,23 8,23
0,996 1,030 n.f. 1,027
1,39 2,45 2,54 2,25
1,87 2,48 2,76 2,42
61,8 86,9 100 82,7
0,967 0,909 0,893 0,949
409809/0407

Claims (4)

  1. '1. Verfahren zur Reduktion von SclTwel'eldiosid, dadurch £ e k e .η η ζ e i c 1: η e t, daß ein Schwefeldioxid enthaltendes Abgas mit granulatförmiger Kohle in Anwesenheit von Dampf unter .deduktion des öclr.vef eläiosids zu Schwefel und Schweielwrasserstoff und Oxidation der Kohle in Eontakt gebracht wird.
  2. 2. Verfahren zur Reduktion von Schwefeldioxid nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Abgas mit der Kohle bei einer Temperatur von wenigstens 4-27°C (300°Γ) in Eontakt gebracht wird.
  3. 3. Kontinuierliches Verfahren zur Reduktion eines Schwefeldioxid enthaltenden Abgases, dadurch gekennzeichnet, daß man
    (a) das Schwefeldioxid enthaltende Abgas in Anwesenheit von Dampf in ein Reaktionsgefäß einführt,
    (b) eine kontinuierliche Zufuhr von granulatformiger Kohle durch das Heaktionsgefäß fördert, so daß das Schwefel,dio2d.d reduziert wird und die Kohle unter Bildung eines Ascheproduktes oxidiert wird, -und
    (c) das Ascheprodukt. aus dem Eeaktionsbehälter kontinuierlich entfernt wird.*
  4. 4. Kontinuierliches Verfahren zur Reduktion von Schwefeldioxid nach Anspruch 3» dadurch g-ekennz eichnet, daß die eingegebene Kohlemenge und die abgegebene Kenge an Ascheprodukt derart einreguliert werden, daß ein relativ hoher Anteil der Kohle zur Reduktion des Schwefeldioxids verbraucht wird.
    409809/0407
    BAD ORIGINAL
    Leerseite
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