DE2328283A1

DE2328283A1 - Verfahren zum bestimmen des anteils gebrochener teilchen von umhuelltem spaltmaterial in kompaktkoerpern von kernreaktoren

Info

Publication number: DE2328283A1
Application number: DE2328283A
Authority: DE
Inventors: Pierre Chenebault; Marie-Louise Pointud
Original assignee: Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Current assignee: Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Priority date: 1972-06-07
Filing date: 1973-06-04
Publication date: 1973-12-20
Also published as: DE2328283C3; CH577227A5; US3842283A; BE799887A; GB1404520A; JPS4949096A; FR2188250A1; DE2328283B2; GB1412541A; FR2188250B1

Description

P AT E N TA N WA LT DR. HANG ULRICH MAY 2328283

D 8 MÖNCHEN 2, OTTOSTRASSEIa TELEeRAMME: MAYPATENT MÜNCHEN TELEFON COSH} 59 36 82

B.4591.3 GL München, -$, Juni 1973

— · · Dr.M./m

CP 459/1185

Commissariat ä. I¹ Energie Atomi'que in Paris/Frankreich

Verfahren zum Bestimmen des Anteils gebrochener Teilchen von umhülltem Spaltmaterial in Kompaktkörpern von Kernreaktoren

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum raschen und zerstörungsfreien Bestimmen des Anteils gebrochener Teilchen von umhülltem Spaltmaterial in Kompaktkörpern von Hochtemperatur-Kernreaktoren vor, während und nach der Bestrahlung.

Jedes der Teilchen besteht aus einem Kern von UO₂, der von mehreren Schichten aus Pyrokohlenstoff und gegebenenfalls einer Zwischenschicht aus Siliciumcarbid umhüllt ist, welche eine gegenüber den Spaltprodukten praktisch dichte Schicht bilden. Die so umhüllten Teilchen sind in einer Matrix aus Graphit kompaktiert und bilden so die Kompaktkörper.

Ein Leistungsreaktor enthält etwa 10 Kompaktkörper, die jeder 1O^ Teilchen enthalten. Die Sicherheitsbedingungen erfordern einen

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Anteil von nicht mehr als etwa 10 gebrochenen Teilchen pro " KompaktKörper. Die Kompaktkörper müssen daher vor dem Einbringen in den Kernreaktor einer strengen Prüfung unterworfen werden, da sie im Mittel nicht mehr als ein gebrochenes Teilchen pro Kompaktkörper enthalten dürfen.

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Während einzelne Kompaktörper schon vor der Bestrahlung fehlerhafte Teilchen enthalten, treten solche in anderen erst nach einer bestimmten Betriebszeit auf. Man wünscht daher ein Verfahren zum Orten beschädigter Teilchen, um entsprechend fehlerhafte Elemente aus Kernreaktoren, besonders mit Kugeln arbeitenden Hochtemperatur-Kernreaktoren entfernen zu können.

Die bisher zur Kontrolle der Fabrikation von Kompaktkörpern angewandten Verfahren bestehen darin, die KompaktKörper in saurem, im allgemeinen salpetersaurem,Milieu chemisch oder elektrochemisch anzugreifen. Dadurch wird die Matrix zerstört und das freie Uran in JLösung gebracht. Anschließend erfolgt gegebenenfalls eine Verbrennung des Graphits bei hoher Temperatur bis zur äußeren Pyrocarbonschicht. Der Gehalt an gelöstem Uran wird anschließend durch Kolorimetrie, Ot-Zählung, Röntgenfluoreszenz, od.dgl., bestimmt.

Da bei diesen Kontrollverfahren prinzipiell das Material zerstört wird, kann nur eine verhältnismäßig geringe Zahl von KornpaktNörpern der Prüfung unterworfen werden. Die Bestimmung des Anteils gebrochener Teilchen beruht daher auf einer statistischen Berechnung, welche nicht befriedigt,' da die Toleranzgrenze in der Größenordnung von einem gebrochenen Teilchen pro KompaktKörper liegt.

Durch die Erfindung soll nun ein zerstörungsfrei und vor, während oder nach der Bestrahlung im Kernreaktor anwendbares Verfahren zum Bestimmen des Anteils gebrochener Teilchen von umhülitem Spaltmaterial in Kompaktkörpern von Kernreaktoren geschaffen werden.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß gelöst durch ein Verfahren zum Bestimmen des Anteils gebrochener Teilchen von umhülitem Spaltmaterial in KompaktKörpern von kernreaktoren vor, während oder

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nach d§r Bestrahlung, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß die zu prüfenden Kontaktkörper einer Neutronenbestrahlung ausgesetzt

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und die aus gebrochenen Teilchen freigesetzten Spaltgase durch einen Inert gasstrom oder Vakuum abgeführt, abgefangen und gemes-4 sen werden und durch Vergleich mit in gleicher V/eise erhaltenen : Ergebnissen von Vergleichskompaktkörpern, die eine bekannte Zahl von Teilchen von nicht umhülltem Spaltmaterial enthalten ,die bei der Bestrahlung Spaltgase freisetzen, der Anteil gebrochener'Teil« chen im zu prüfenden Kompaktkörper, bestimmt wird.

Die Bestrahlung erfolgt bei einer Temperatur zwischen TOQ und 800 C, vorzugsweise 600 bis höchstens 800° C, in einem schwachen Fluß thermischer Neutronen in der Größenordnung von 10¹ ° bis IQ¹² n_tlx . cm"*² . s""¹. Unter diesen Bedingungen treten die Spaltgase aus den Kernen gemäa einem durch die Temperatur nicht aktivierten Mechanismus aus. Die Spaltgase werden entweder durch Vakuum oder in einem strom von beispielsweise Helium abgeführt, vollständig abgefangen und sofort durch" ^ "Spektrometrie auf einem Germanium-I/ithium^Detektor analysiert.

Indem man mit kurzlebigen Gasen, wie Xe (14,16 Min») oder besser ¹³⁷Xe (3,80 Min.) und ⁸⁹Kr (3,17 Min.) arbeitet, genügt eine Bestrahlungsdauer von 1 Std. oder sogar-einer Viertelstunde In den letztgenannten beiden Fällen, um eine gültige Bestimmung zu erhhalten.

Das erfindungsgemäße Verfahren ist vor, während und nach der Bestrahlung der Kompäktkörper in Leistungsreaktoren anwandbar. Vor der Bestrahlung ermöglicht es die rasche Kontrolle dei? Kompaktkör~ per, die einzeln geprüft und entweder angenommen oder verworfen v/erden. Hach einem Aufenthalt iii beispielsweise einem experimentel-

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lea. Reaktor werden die Kompaktkörper in eine heiße Zelle gebracht, Da ihre Strahlung gering ist, genügt es, einige Wochen zu warten, um sie dann ohne Gefahr handhaben zu können.

Im Fall von Hochtemperatur-Leistungsreaktoren vom Typ der Kugelreaktoren, laufen die Kompaktkörper in Form von Kugeln im Helium um und ihr Abbrand wird periodisch kontrolliert. Wenn ihre Verweilzeit außerhalb des Kerns genügend lang ist, um die Abnahme der kurzlebigen Isotopen zu ermöglichen, gestattet das erfindungsgemäße Verfahren die Bestimmung der Zahl der in jeder Kugel enthaltenen gebrochenen Teilchen. Man braucht dazu nur während einer kurzen Zeit einen Neutronenstrahl auf jede einzelne Kugel zu richten und die freigesetzten kurzlebigen Isotopen zu-analysieren.

Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht die Ortung der gebrochenen Teilchen in der Bestrahlungsvorrichtung selbst während der Stillstandszeiten des experimentellen Reaktors» Man benutzt dazu einen bei geringem Fluß .arbeitenden Neutronenkollimator. Die zu messenden Proben oder die diese enthaltende Bestrahlungskapsel durchlaufen den Neutronenfluß und man mißt die von einem Heliumstrom mitgenommenen kurzlebigen Isotopen.

Ein Hauptvorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens ist, daß die Kompaktkörper nicht zerstört werden. Außerdem ermöglicht es rasche Kontrollen und liefert wertvolle AufSchlüsse.über die Ursachen des Bruchs von Umhüllungen«

Die Erfindung wird mit weiteren Einzelheiten und Vorteilen erläutert durch die folgend© Beschreibung von Versuchen, die einer-» seits an lompaktkörpern, in denen die Urandioxidteilchen nicht durch Siliciumcarbid umhüllt sind« also die Kern© nackt in einer Graphitmatrix vorliegen, und aiiclererselts mit Kampaktkörper« vor-

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genommen wu den, welche üranetioxidkerne mit dichten Hüllschichten von Pyrokohlenstoff und Siliciumcarbid enthalten.

I) Ergebnisse von Untersuchungen an nackten Kernen

Vier nackte Kerne werden in einem Graphitblock im Core eines Versuchsreaktors angeordnet, und die Freisetzung von Spaltprodukten bei Temperaturen zwischen 100 und 800° C in einem Fluß von etwa

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2,6 χ 10 n.^ cm . s wird £Ur drei Typen von nackten Kernen mit verschiedenen Porositäten, nämlich 6%, 16% und 20%, bestimmt. In allen Fällen wurde der freigesetzte Anteil von Spaltgasen des 138Xe oder ^¹¹¹Kr von 15 Min. bis zu mehreren Stunden Bestrahlungsdauer gemessen.

Die freigesetzten Spaltgase werden durch einen Heliumstrom von 100 cm³ NTD (Normaltemperatur und Druck) pro Minute mitgeführt, welcher um den Graphit mit einem absoluten Druck von 2 Bar strömt. Am Ausgang des Ofens ermöglicht ein Laminierventil die Herabsetzung des Drucks auf 1 Bar in der Abnahmezelle. Die Krypton- und Xenongase werden in Aktivkohlefallen bei der Temperatur von flüssigem Stickstoff zurückgehalten, und das Helium wird den Abgasen zugeführt.

Die erhaltenen Ergebnisse zeigen im wesentlichen, daß man in einer Stunde einen stabilen Wert für die freigesetzte Fraktion F folgender Isotopen erhalten kann:

¹³⁷Xe' ¹³⁸Xe' ⁸⁷Kr' ⁸⁸Kr' ⁸⁹Kr Die freigesetzte Fraktion F ist wie folgt definiert:

F _ Zahl der in der Zeit0-tgebildeten Atome Zahl der zur Zeit t vorhandenen Atome

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II) Ergebnisse von Messungen an Kompaktkörpern

Drei Versuche wurden an Kompaktkörpern vorgenommen, welche nach der chemischen Analyse statistisch zwei gebrochene Teilchen enthielten. . Drei Kompaktkörper wurden unter ähnlichen Bedingungen wie die

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nackten Kerne, d.h. mit einem Fluß von 2,6 . 10 n.,cm , s und während zwei bis sechs Stunden bestrahlt. Das Verhalten der Kompaktörper war ganz ähnlich dem der nackten lerne? Die Geschwindigkeit der Freisetzung der Spaltgase 'Xe, Xe, Kr, ⁸⁸Kr, ⁸⁵Kr, ⁸⁹Kr war in weniger als 1 Std. stabil; die freie Fraktion der Spaltgase war unabhängig von der Periode der betrachteten Isotopen.

Nach einer sehr kurzen Bestrahlung wurde die Menge von freiem Uran in den drei geprüften KompaktKörpern bestimmt. Es wurde jev/eils gefunden das Äquivalent von

einem gebrochenen Teilchen im ersten Kompaktkörper; zwei gebrochenen Teilchen im zweiten Kompaktkörper; weniger als 0,1 gebrochenes Teilchen im dritten Kompaktkörper (Kontaminierung).

Nach der Bestrahlung durchgeführte chemische Analysen best tigten die Ergebnisse.

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Claims

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Patentansprüche

1 ./Verfahren zum Bestimmen des Anteils gebrochener Teilchen von dicht umhülltem Spaltmaterial in Kompaktkörpern von Kernreaktoren vor, während oder nach der Bestrahlung, dadurch gekennzeichnet, : daß die zu prüfenden Kompaktkörper einer Neutronenbestrahlung aus-» gesetzt und die aus gebrochenen Teilchen freigesetzten Spaltgase durch einen Inertgas strom oder Vakuum abgeführt, abgefangen und gemessen werden, und durch Vergleich mit in gleicher Weise erhaltenen Ergebnissen von Vergleichs-Kompaktkörpern, die eine bekannte Zahl von Teilchen von nicht umhüll tem Spaltmaterial enthalten, die bei der Bestrahlung Spaltgase freisetzen, der Anteil gebrochener Teilchen in den zu prüfenden Kompaktkörpern bestimmt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Spaltmaterial Urandioxid ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch ^gekennzeichnet, daß die dichte umhüllung der spaltmatemalteilchen aus Fyrokohlenstof'f und einer Siliciumcarbidhülle besteht*
4. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch'gekennzeichnet, daß die dichte Hülle der .Teilchen aus Pyrokohleastoff besteht.
5. Verfahreil nach einem der Ansprüche 1 bis 4_f dadurch gekenn-* , zeichnet, daß ein Fluß thermi schei- Neutronen mit einer Stärke zwi-

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sehen 10 und. 1O Yi^₁ cm . s benutzt wird,
6. Verfahren nach einem der Ansprüche "'' bis 5? dadurch gekennzeich-* .net, daß die N^trcmenbestzählung bei einer Tamperafvu? zwischen "»00 und 800^c C, vorfzugsweise a^isciien 600 und 800 C> erfolgt.

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7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die abgefangenen Spaltgase durch ν-Spektrografie an einem Germanium-Lithium-Detektor gezä~hlt werden.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7» dadurch gekennzeichnet» daß die Bestrahlungsdauer unter 2 Std. liegt»

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