DE2328283B2

DE2328283B2 - Verfahren zum Bestimmen des Anteils von Brennstoffteilchen mit defekter Umhüllung in einem Brennstoffelement für Kernreaktoren

Info

Publication number: DE2328283B2
Application number: DE2328283A
Authority: DE
Inventors: Pierre Grenoble Chenebault; Marie-Louise Seyssinet Pointud
Original assignee: Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Current assignee: Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Priority date: 1972-06-07
Filing date: 1973-06-04
Publication date: 1979-04-12
Also published as: FR2188250B1; US3842283A; CH577227A5; JPS4949096A; DE2328283A1; BE799887A; DE2328283C3; GB1404520A; GB1412541A; FR2188250A1

Description

werden.

Bei einem Kugelhaufen-Kernreaktor laufen die kugelförmigen Brennstoffelemente im Helium um, und ihr Abbrand wird periodisch kontrolliert Wenn ihre Verweilzeit außerhalb des Kerns genügend lang ist, um die Abnahme der kurzlebigen Isotopen zu ermöglichen, gestattet das erfindungsgemäße Verfahren die Bestimmung der Zahl der in jeder Kugel enthaltenen gebrochenen Teilchen. Man braucht dazu nur während einer kurzen Zeit einen Neutronenstrahl auf jede einzelne Kugel zu richten und die freigesetzten kurzlebigen Isotopen zu analysieren.

Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht rasche zerstörungsfreie Kontrollen.

Die Erfindung wird erläutert durch die folgende Beschreibung von Versuchen. Diese wurden einerseits an Brennstoffelementen, in denen die Uraiidioxidteilchen nicht umhüllt sind, also nackt in einer Graphitmatrix vorliegen, und andererseits mit Elementen vorgenommen, welche Urandioxidteilchen mit dichten Hüllschichten von PyrokohJenstoff und Siliciumcarbid enthalten.

I) Ergebnisse von Untersuchungen an nackten Brennstoffteilchen

Vier nackte Teilchen werden in einem Graphitblock im Core eines Versuchsreaktors angeordnet, und die Freisetzung von Spaltprodukten bei Temperaturen zwischen 100 und 800° C in einem Fluß thermischer Neutronen von etwa 2,6 X 10" cm~² · s~' wird für drei Typen von nackten Teilchen mit verschiedenen Porositäten, nämlich 6%, 16% und 20%, bestimmt. In allen Fällen wurde die Aktivität der freigesetzten Spaltgase des "⁸Xe oder ^85mKr nach 15 Min. bis zu mehreren Stunden Bestrahlungsdauer gemessen.

Die freigesetzten Spaltgase werden durch einen

Heliumstrom von 100 cm³ NTD (Normaltemperatur und Druck) pro Minute mitgefühlt, welcher um den Graphit mit einem absoluten Druck von 2 Bpr strömt. Am Ausgang des Ofens ermöglicht ein Laminierventil

ϊ die Herabsetzung des Drucks auf 1 Bar in der Meßzelle* Die Krypton- und Xenongase werden in Aktivkohlefallen bei der Temperatur von flüssigem Stickstoff zurückgehalten, und das Helium wird den Abgasen zugeführt.

ίο Die erhaltenen Ergebnisse zeigen im wesentlichen, daß man in einer Stunde einen stabilen Wert für die Aktivität der folgende Isotope erhalten kann:

¹³⁷Xe, ¹³⁸Xe, ⁸⁹Kr. II) Ergebnisse von Messungen an Brennstoffele menten

Drei Versuche wurden an Brennstoffelementen vorgenommen, weiche nach der chemischen Analyse statistisch zwei gebrochene Brennstoffteilchen enthielten.

2» Drei Elemente wurden unter ähnlichen Bedingungen wie die nackten Teilchen, d. h. mit einem Fluß von 2,6 ■ 10" cm~² · s"¹ und während zwei bis sechs Stunden bestrahlt. Das Verhalten der Elemente war ganz ähnlich dem der nackten Teilchen: Die Aktivität

r> der freigesetzten Spaltgase ¹³⁷Xe, ¹³⁸Xe, ⁸⁹Kr war in weniger als 1 Std. konstant.

Nach einer kurzen Bestrahlung wurde die Menge von freiem Uran in den drei geprüften Elementen bestimmt. Es wurde jeweils gefunden das Äquivalent

ίο von

einem gebrochenen Teilchen im ersten Element; zwei gebrochenen Teilchen im zweiten Element; weniger als 0,1 gebrochenes Teilchen im dritten Element (Kontaminierung).

Γι Nach der Bestrahlung durchgeführte chemische Analysen bestätigten die Ergebnisse.

Claims

1 2 derohr entnommen werden, werden die Brennstoff-Patentansprüche: kugeln, nach Verlassen des Entladerohrs in einem - Ofen erhitzt und dann in eine etwa gleiche Temperatur

1. Verfahren zum Bestimmen des Anteils von aufweisende Meßkammer geleitet, in deren Atmo-Brennstoffteflchen mit defekter Umhüllung in ei- ϊ Sphäre die Aktivität gasförmiger Spaltprodukte genem Brennstoffelement für Kernreaktoren, das messen wird. Dieses Verfahren setzt voraus, daß die aus einer Vielzahl von in einer Graphitmatrix an- Brennstoffkugeln bereits im Kernreaktor bestrahlt geordneten umhüllten Brennstoffteilchen besteht, wurden und dann im Verlauf mehrerer; Tage aus dem wobei die durch Neutronenbestrahlung gebildeten Reaktor mit einer wesentlich unter ihrer Betriebstem- und aus den .defekten Teilchen freigesetzten io peratur liegenden Temperatur (etwa 300° C) heraus-Spaltgase abgeführt und gemessen werden, da- geführt werden. Die Elemente werden dann wieder durch gekennzeichnet, daß die zu prüfenden auf etwa die Betriebstemperatur erhitzt, und die abge-Brennstoffelemente außerhalb des Kernreaktors gebenen Spaltgase werden gemessen. Von den Spalteiner gesonderten Neutronenbestrahlung ausge- gasen kann man hierbei nur die langlebigen Isotopen, setzt werden, daß danach die kurzlebigen Spaltga- ι > wie ¹³³Xe und ⁸⁵Io- bestimmen. Bei dieser Bestimmung saktivitäterv gemessen werden und daß zum Ver- fehlerhafter Brennstoffkugeln können aber auch eingleich Brennstoffelemente, die einen bekannten wandfreie Brennstoffkugeln fälschlich als fehlerhaft Anteil von Brennstoffteilchen ohne Umhüllung festgestellt werden, wenn nämlich im Kernreaktor beenthalten, untersucht werden. reits durch Bruch einer Hülle langlebige Spaltpro-

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch ge- 2n dukte, wie die erwähnten Isotopen, sich verbreitet und kennzeichnet, daß die Neutronenbestrahlung aus benachbarte, an sich nicht fehlerhafte Brennstoffkueinem Fluß thermischer Neutronen von 10'° bis geln kontaminiert haben. Das Ausscheiden solcher 10¹² cm~² · s~' besteht. einwandfreier Brennstoffkugeln aus dem Brennstoff-

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch kreislauf ist jedoch unerwünscht. Außerdem kann es gekennzeichnet, daß die Bestrahlungsdauer unter r> durchaus erwünscht sein, fehlerhafte Brennstoffkuzwei Stunden liegt. geln bereits vor Einführung in den Kernreaktor aus-

4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis zuscheiden.

3, dadurch gekennzeichnet, daß die Aktivität der Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, den

Isotope '"Xe, ¹³⁸Xe oder ⁸⁹Kr nachgewiesen wird. Anteil von Brennstoffteilchen mit defekter Umhül-

Ji) lung in einem Brennstoffelement für Kernreaktoren, das aus einer Vielzahl von in einer Graphitmatrix an-

geordneten umhüllten Brennstoffteilchen besteht,

unabhängig von der Bestrahlung des Brennstoffelements in einem Kernreaktor zu bestimmen.
i > Zur Lösung dieser Aufgabe dient ein Verfahren der

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Bestim- eingangs angegebenen Art, das dadurch gekennzeichmen des Anteils von Brennstoffteilchen mit defekter net ist, daß die zu prüfenden Brennstoffelemente Umhüllung in einem Brennstoffelement für Kernre- außerhalb des Kernreaktors einer gesonderten Neuaktoren, das aus einer Vielzahl von in einer Graphit- tronenbestrahlung ausgesetzt werden, daß danach die matrix angeordneten umhüllten Brennstoffteilchen -to kurzlebigen Spaltgasaktivitäten gemessen werden und besteht, wobei die durch Neutronenbestrahlung ge- daß zum Vergleich Brennstoffelemente, die einen bebildeten und aus den defekten Teilchen freigesetzten kannten Anteil von Brennstoffteilchen ohne Umhül-Spaltgase abgeführt und gemessen werden. Ein derar- lung enthalten, untersucht werden,
tiges Verfahren ist aus der DE-OS 1764924 bekannt. Diese Methode weist den Vorteil auf, daß die Konin Brennstoffelementen für Hochtemperatur- 45 taminationsgefahr gegenüber dem Nachweis langlebi-Kernreaktoren besteht jedes der Teilchen aus einem ger Isotope vermindert ist.

Kern von UO₂, der von mehreren Schichten aus Pyro- Die Bestrahlung erfolgt bei einer Temperatur zwi-

kohlenstoff und gegebenenfalls einer Zwischenschicht sehen 100 und 800° C, vorzugsweise 600 bis höch-

aus Siliciumcarbid umhüllt ist, welche eine gegenüber stens 800° C, in einem schwachen Fluß thermischer

den Spaltprodukten praktisch dichte Umhüllung bil- w Neutronen in der Größenordnung von 10¹⁰ bis

den. Die so umhüllten Teilchen sind in einer Matrix 10^ηη_Λ ■ cm"² · s~'. Unter diesen Bedingungen treten

aus Graphit kompakt angeordnet und bilden so die die Spaltgase aus den Kernen gemäß einem durch die

Brennstoffelemente, im folgenden kurz »Elemente« Temperatur nicht aktivierten Mechanismus aus. Die

genannt. Spaltgase werden entweder durch Vakuum oder in ei-

Ein Leistungsreaktor enthält etwa 10* derartiger γ, nem Gasstrom, beispielsweise Helium, abgeführt,

Elemente, die jedes 10⁴ Teilchen enthalten. Die EIe- aufgefangen und durch y-Spektrometrie mit einem

mente müssen vor dem Einbringen in den Kernreaktor Germanium-Lithium-Detektor analysiert,

einer strengen Prüfung unterworfen werden, da sie Indem man mit kurzlebigen Gasen, wie ¹³⁸Xe

aus Sicherheitsgründen im Mittel nicht mehr als ein (14,16 Min.) oder besser ¹³⁷Xe (3,80 Min.) und ⁸⁹Kr

gebrochenes Teilchen pro Element enthalten dürfen. _bo (3,17 Min.) arbeitet, genügt eine Bestrahlungsdauer

Während einzelne Elemente schon vor der Be- von 1 Std. oder sogar einer Viertelstunde in den letzt-

strahlung defekte Teilchen enthalten, treten solche in genannten beiden Fällen, um eine gültige Bestimmung

anderen erst nach einer bestimmten Betriebszeit auf. zu erhalten.

Bei dem aus der DE-OS 1764924 bekannten Ver- Das erfindungsgemäße Verfahren ist vor oder nach fahren zum Bestimmtn von fehlerhaften Brennstoff- _h5 der Bestrahlung der Brennstoffelemente in Leistungskugeln für Kugelhaufen-Kernreaktoren, denen in ei- reaktoren anwendbar. Vor der Bestrahlung ermögnem fortwährenden Zyklus Brennstoffkugeln durch lichtes die rasche Kontrolle der Elemente, die einzeln ein Beschickungsrohr zugegeben und durch ein Entla- geprüft und entweder angenommen oder verworfen