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Verfahren zur Beseitigung von radioaktiven Spaltprodukten aus den Brennelementen von Hochtemperatur-Kernreaktoren
Die bei dem Betrieb von Kernreaktoren durch Spaltung von Uran-235 oder Plutonium-239 mittels thermischer Neutronen auftretenden Spaltprodukte sind radioaktiv und zeigen ausserdem zum Teil hohe Einfangquerschnitte für die zum Weiterbetrieb des Reaktors notwendigen thermischen Neutronen. Es wurde daher eine Reihe von Verfahren angegeben, bei denen die Spaltprodukte kontinuierlich oder diskontinuierlich aus dem im Betrieb befindlichen Reaktor entfernt werden.
In einer besonderen Ausführungsform können Kernreaktoren bei hohen Temperaturen betrieben werden. Geschieht dies z. B. durch Anwendung der Karbide der spaltbaren Stoffe Uran oder Plutonium unter gleichzeitiger Anwendung von Graphit als Moderatorsubstanz und inerten Gasen, wie Helium oder Helium-Neon-Mischungen als Kühlgas, so besteht bei den derzeit bekannten Reaktorkonzepten wegen der mangelhaften Dichtigkeit des als Moderator und Brennstoffhülle verwendeten Graphits die Gefahr des Austrittes von gasförmigen oder verdampfbaren festen Spaltprodukten aus dem Spaltstoff durch denModerator in das Kühlgas.
Es sind bisher im wesentlichen zwei Verfahren bekanntgeworden, die hier Abhilfe schaffen sollen.
Bei dem einen Verfahren wird der Brennstoff innerhalb des Moderators von einem Spülstrom des Kühlmittels (z. B. Helium) umflossen, und damit werden die austretenden Spaltprodukte aus dem Reaktor ent- fernt und ausserhalb desselben aus dem Spülgasstrom ausgeschieden. Nach dem andern Verfahren werden die Graphithüllen, welche den Brennstoff umschliessen, durch besondere Imprägnierverfahren so dicht wie möglich gemacht. Spaltprodukte, die dennoch die Graphithülle durchsetzen, werden aus dem Kühlmittelstrom durch eine im Nebenschluss angeordnete Reinigung (z. B. Tiefkühlung) ausgeschieden. Das letztere Verfahren muss vor allem dann angewendet werden, wenn die Kernbrennelemente, welche den Spaltstoff enthalten, nicht in einer vorgegebenen regelmässigen Geometrie, wie z.
B. als Röhren oder Stäbe, welche an einem Ende einem Spülgasstrom zugänglich gemacht werden können, angeordnet sind. Dieses Verfahren wird in an sich bekannter Weise vorwiegend auf Reaktoren mit kugelförmigen Brennelementen, die als Kugelhaufen geschichtet sind, angewendet.
Die Wirksamkeit des letzterwähnten Verfahrens ist aber durch einige Umstände begrenzt. So entstehen bei der Kernspaltung gasförmige oder verdampfbare Elemente, wie Kr, Xe, Br, J, Se, Te, Rb, Cs, Ba, Sr, Y. Einige dieser primären Spaltprodukte erleiden in der Folge einen radioaktiven Zerfall, wobei sie sich in andere Elemente umwandeln. Hiebei ist es einerseits möglich, dass chemisch gut fixierbare Elemente, wie z. B. Jod, in chemisch nicht fixierbar Elemente, wie z. B. Xe, übergehen, anderseits können die entstehenden radioaktiven Edelgase zum Teil unter Bildung der schwer verdampfbaren Elemente Strontium und Caesium zerfallen.
Es ist daher nicht zu vermeiden, dass trotz laufender Reinigung des Kühlmittelstromes ein Teil der aus den Brennelementen austretenden radioaktiven Gase als feste Folgeprodukte an den Wänden des primärenKühlkreislaufes des Reaktors abgeschieden wird und dort eine bleibende hohe Radioaktivität verursacht.
Auf Grund von Untersuchungen, insbesondere über die Adsorptionseigenschaften des Graphits bei den Temperaturen und Drücken in den Brennelementen solcher Reaktoren mit Kugelfüllung (bis zu 15 atm bzw. 12000C), wird nundie im folgenden beschriebene Arbeitsweise vorgeschlagen, die in überraschender Weise geeignet ist, die erwähnten Übelstände zu beseitigen.
Die Erfindung bezieht sich demnach auf Reaktoren mit solchen graphitmoderierten Brennelementen,
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die nicht stab-oder rohrförmig und nicht in starrer geometrischer Anordnung eingebaut sind, sondern Formkörper mit annähernd gleichlangen Achsen, wie vorzugsweise Kugeln darstellen, die in beliebiger
Verteilung, gewöhnlich als Schüttung oder Haufwerk, im Reaktor angeordnet sind.
Das erfindungsgemässe Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, dass die graphitumhüllten Brennstoffelemente, vorzugsweise solche, bei denen der Reaktorgraphit der Umhüllung zur Erzielung maximaler Adsorptionskraft besonders grossoberflächig gewählt ist oder bei denen dieser teilweise durch grossoberflächige Kohle, wie Aktivkohle ersetzt ist, während des Reaktorbetriebes bzw. ihrer Abbrandzeit mehrmals periodisch ausserhalb des Reaktors durch physikalischeDesorption der an derOberfläche bzw. an der innerenoberfläche der Graphitbzw.
Graphit-Kohle-Umhüllung adsorptiv festgehaltenen gasförmigen oder verdampfbaren Spaltprodukte mittels Erhitzung auf Temperaturen von mindestens 100 bis 2000C oberhalb ihrer Betriebstemperatur und gleichzeitiger Einwirkung eines Vakuums in der Grössenordnung von rund 10-3 Torr unter Absaugung der flüchtigen oder flüchtig gewordenen Spaltprodukte gereinigt und danach wieder in den Spaltreaktor eingebracht werden.
Gemäss der Erfindung werden demnach die von Zeit zu Zeit in den Brennelementen angereicherten und den kontinuierlichenBetrieb störenden primären oder sekundären Spaltprodukte durch einenDesorptions- vorgang entfernt, worauf die so gereinigten Brennstoffelemente'neuerlich mit voller Wirkung in den Reaktor eingesetzt werden können.
Zu diesem Zwecke werden die Kernbrennelemente aus dem unter einem Druck von rund 15 atü stehenden Helium-oder Helium-Neon-Kühlgaskreislauf durch Ausschleusen aus dem Reaktor entfernt und in einer Vakuumkammer mittels elektrischer Widerstandsheizung durch etwa 30 Minuten auf eine rund
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Graphit festgelegt werden. Während des Erhitzens oder unmittelbar anschliessend daran werden die gas- förmigen Spaltprodukte durch Abpumpen bis zur Erzielung eines Endvakuums in der Grössenordnung von
104 Torr'beseitigt und dadurch die absorbierende Oberfläche des Graphits wieder freigelegt. Dieser Vor- gang wird durch Anwendung eines Spülgases wie Helium, Neon oder von Gemischen dieser beiden während des Anheiz- und Abpumpyorganges unterstützt.
Nach einer weiteren Ausführungsform der erfindungsgemässen Desorption wird das während des Ausheiz-und Abpumpvorganges als Spülgas dienende Helium oder Helium-Neon-Gemisch mit geringen Mengen Wasserdampf versetzt, der während des beschriebenen Regenerationsvorganges an der Oberfläche des Graphits eine Wassergasreaktion mit den dort angesammelten. sonst schwer entfernbaren Karbiden bewirkt. Dadurch wird die Desorption der absorbierten gasförmigen und verdampfbaren Elemente erleichtert, und ausserdem wird dadurch eine Reihe von nur schwierig in Karbide zu überführenden Spaltprodukten als Oxyde fixiert und so ebenfalls vor dem unerwünschten Abwandern in den primären Kühlkreislauf bewahrt.
Die so von Spaltprodukten gereinigten Kugeln können hierauf erneut im Reaktor eingesetzt werden.
Der erfindungsgemässe Desorptionsvorgang erfasst die an der Oberfläche bzw. an der inneren Oberfläche der Graphitumhüllung von Kernbrennelementen adsorptiv festgehaltenen Spaltprodukte der Kernreaktion.
Es hat sich hiebei gezeigt, dass die Bindung solcher Spaltprodukte mit der Zunahme der inneren Oberfläche, d. h. der Porosität der Graphitumhüllung zunimmt. Das beschriebene Reinigungsverfahren wird demnach auch wirkungsvoller bzw. lässt es sich in kürzerer Zeit und mit geringerem Energieaufwand mit vollem Erfolg durchführen, wenn man es auf Brennelemente anwendet, bei denen von vornherein für eine erhöhte Porosität des Umhüllungsgraphits gesorgt wurde. Da diesem Bestreben der Graphit Grenzen setzt, ist es zweckmässig, in einem Teil des Moderatorgraphits schon bei der Herstellung eine Veränderung der Porenstruktur bzw. eine Vergrösserung der inneren Oberfläche herbeizuführen, was vorzugsweise durch Zusatz von hochporösen Kohlenarten, wie z. B. von Aktivkohle geschehen kann.
Der erfindungsgemässe Desorptionsvorgang, insbesondere auf solche Brennelemente. mit erhöhter innerer Oberfläche angewendet, erlaubt durch seine grössere Wirksamkeit der Beseitigung der sodann in höherem Ausmass adsorbierten Spaltprodukte ohne Zerstörung des Gefüges der Brennelemente gefahrlos bedeutend verlängerte Betriebsperioden im Reaktor bis zu nächstfolgenden Reinigung und damit einen besseren Ausnützungsgrad des Brennstoffes.
'Durch das erfindungsgemässe Reinigungsverfahren ist es also nicht mehr nötig, für eine besonders dichte und für Spaltprodukte undurchlässige Umhüllung der Brennelemente zu sorgen. Ebenso ist durch die beschriebene periodische Reinigung durch einfache und billige Desorption die Gefahr sehr vermindert, dass bei Helium-gekühlten Reaktoren bei Dampfeinbrüchen aus dem Sekundärsystem der Dampf grosse Mengen von Spaltprodukten plötzlich in Freiheit setzt.
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Beispiel : Eine Kugel aus Reaktorgraphit (Dichte = 1, 75 g/cm3) im Gewicht von 180 g, welche einen zentralen Kern, bestehend aus einer Mischung von 1,0 g U-235-Dikarbid und 8 g Graphit als Brennstoff enthält, wird mit einer Leistung von rd 1 kW mehrere Wochen in einem Kernreaktor bei einer Temperatur der Graphithülle von 6500C betrieben. Die dabei entstehenden Spaltprodukte diffundieren zum Teil aus der inneren Spaltstoffzone der Kugel in die Graphitumhüllung und werden an deren Oberfläche adsorptiv festgehalten.
Der verwendete Reaktorgraphit hat eine spezifische Oberfläche von 15 bis 20 m/g ; sie wird durch Zusalz von Aktivkohle in einer Gewichtsmenge von etwa einem Zehntel des verwendeten Graphits darüber hinaus beträchtlich vermehrt. Die bereits mit Spaltprodukten beladene Kugel ist durch laufende Umschichtung im Reaktor bis zu dessen Ausschleusöffnung gewandert und wird von dort in eine Vakuumkammer eingebracht, in der sie durch elektrische Widerstandsheizung durch rund 30 Minuten auf 13000C gehalten wird.
Die entstandenen gasförmigen Spaltprodukte werden anschliessend oder laufend durch Evakuieren abgesaugt und in einer Kühlfalle, die mit flüssigem Stickstoff gekühlt ist, niedergeschlagen. Anschliessend wird der evakuierte Raum um die Kugel durch Einströmenlassen von Wasserdampf auf ungefähr 10 Torr Wasserdampfdruck gebracht. Nach einer weiteren halben Stunde der Behandlung bei 10000C werden die sodann noch entstandenen Gase abgesaugt, bis wieder ein Endvakuum von 1 bis 5. 103 Torr erzielt ist.
PATENTANSPRÜCHE :
1. Verfahren zur Beseitigung von radioaktiven Spaltprodukten aus den Brennelementen von Hochtemperatur-Kernreaktoren, die mit Helium oder Helium-Neon-Gemischen gekühlt und mit etwa kugelförmigen, freilagernden, graphitumhüllten Brennstoffelementen aus Spaltstoffen, wie Uran-235, Plutonium-239 od. dgl. beschickt sind, dadurch gekennzeichnet, dass die graphitumhüllten Brennstoffelemente, vorzugsweise solche, bei denen der Reaktorgraphit der Umhüllung zur Erzielung maximaler Adsorptionskraft besonders grossoberflächig gewählt ist oder bei denen dieser teilweise durch grossoberflächige Kohle, wie Aktivkohle ersetzt ist, während des Reaktorbetriebes bzw. ihrer Abbrandzeit mehrmals periodisch ausserhalb des Reaktors durch physikalische Desorption der an der Oberfläche bzw.
an der inneren Oberfläche der Graphit-bzw. Graphit-Kohle-Umhüllung adsorptiv festgehaltenen gasförmigen oder verdampfbaren Spaltprodukte mittels Erhitzung auf Temperaturen von mindestens JOO bis 2000C oberhalb ihrer Betriebstemperatur und gleichzeitiger Einwirkung eines Vakuums in der Grössenordnung von rund 10-3 Torr unter Absaugung der flüchtigen oder flüchtig gewordenen Spaltprodukte gereinigt und danach wieder in den Spaltreaktor eingebracht werden.