DE2319765A1 - Verfahren zum herstellen von brennelementen fuer kernreaktoren - Google Patents
Verfahren zum herstellen von brennelementen fuer kernreaktorenInfo
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Description
PATENTANWALT
Dr. M. /se
B 4504.3 HM
Commissariat ä. I1 Energie Atomique in Paris / Frankreich
Verfahren zum Herstellen von Brennelementen für Kernreaktoren.
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Herstellen von Brennelementen
für Kernreaktoren, besonders für Hochtemperaturreaktoren.
Allgemein bestehen die bisher in solchen Reaktoren verwendeten Brennstoffe aus kugelförmigen Teithen von Uranoxid oder Urancarbid,
die durch ein Gemisch von Graphit und wärmehärtbarem Harz fest zusammengehalten sind. Diese Brennstoffe befinden sich in einer Graphithülle.
Die Verfahren zum Herstellen solcher Elemente zeigen mehrere Nachteile, besonders muß der Brennstoff bei hohen Drücken
behandelt werden, um das Harz zu polymerisieren und das Brennelement zu formen. Andererseits tritt beim Betrieb dieser Brennelemente
eine erhebliche Temperaturdifferenz zwischen der Hülle und dem Graphit auf.
Von den verschiedenen bisher bekannten Verfahren zum Herstellen von
Brennelementen sei erwähnt das in der Fr-PS 1 588 611 des Anmelders
(entsprechend DT-PS 19 47 837) beschriebene Verfahren, wonach eine durch Strangpressen erhaltene Graphithülle mit Brennstoffteil-
309845/OA50
chen gefüllt wird, die mit eiaer Grapkitschicht überzogen sind,
welche durch Aufspritzen einer den Graphit und ein organisches Verbindungsmittel enthaltenden Mischung erhalten wurde.
Auch bei diesem Verfahren sind noch eine Reihe sorgfältig zu regelnder
Verfahrensschritte erforderlich, und die Herstellung langer
Brennelemente stößt auf Schwierigkeiten.
Durch die Erfindung sollen die Nachteile der bisherigen Verfahren behoben werden und ein einfacheres Verfahren, das auch die Herstellung
langer Brennelemente ermöglicht, geschaffen werden.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß eine
Hülle durch trockenes, druckloses Formen einer Pulvermischung von Graphit und einem Harz hergestellt und einer Verkokungsbehandlung
unterworfen wird, daß anschließend diese Hülle mit einem Gemisch von spaltbaren Teilchen und Graphit gefüllt, die so erhaltene Anordnung
verschlossen und mit einem gasförmigen Kohlenwasserstoff behandelt wird.
Dieses Verfahren ist sehr einfach durchzuführen und ermöglicht
ohne weiteres die Herstellung langer Brennelemente von z.B. 50 bis
100 cm Länge. Die große Porosität des rohen Brennelements läßt
das Kohlenwasserstoffgas leicht das gesamte Element durchdringen, so daß man Brennelemente mit guten Eigenschaften erhält.
Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung folgt auf
die Verkokungsbehandlung der Hülle eine Imprägnierungsbehandlung
mit einem Strom von gasförmigem Kohlenwasserstoff, bevor die Brennstoff
teilchen in die Hülle gefüllt werden. Diese Zwischenbehandlung begünstigt die Verfestigung der Hülle.
Gemäß einer weiteren Ausführungsform ist das zur Herstellung der
die Hülle bildenden Mischung benutzte Kunstharz ein Phenolharz.
309845^0 4 50
Das erfindungsgemäEe Vorfahren läßt sich wie folgt ausführen.
In eine Aluminiumform wird ein Gemisch von Graphit geeigneter
Korngröße und einem pulverförmigen Harz eingefüllt, und die Form
wird in einem Ofen auf 300OC erhitzt, um die Mischung zu polymerisieren.
Die so erhaltene Hülle wird anschließend unter Stickstoff auf 900 C erhitzt, um die Verkokung zu bewirken. Diese Verkokungsbehandlung
kann fortgesetzt werden, indem man bei der gleichen Temperatur die Hülle im Strom eines gasförmigen Kohlenwasserstoffs,
z.B. Methan, imprägniert. In diesem Stadium haben die meisten Poren der Hülle einen Durchmesser zwischen 30 und 50,Mm.
Anschließend füllt man die Hülle mit einem Gemisch von Brennstoffteilchen
und Graphitteilchen, wobei der Graphit eine Korngröße zwischen
0 und 125/Am aufweist, die für die gleiche Mischung verschiedene
Werte haben kann. Diese Mischung wird trocken oder in feuchter Phase, z.B. in einem Alkohol, hergestellt.
Um leichter ein Brennstoffgemisch mit zusammenhängenden Teilchen zu
erhalten, kann man gegebenenfalls in der Mitte der Hülle einen voll oder hohl ausgebildeten Kern von gleicher Zusammensetzung wie
die Hülle, anordnen. Für ein gegebenes Verhältnis Spaltmaterial-Graphit wird der Durchmesser des Kerns so gewählt, daß man zusammenhängende
Teilchen erhält.
Nach dem Einfüllen der Brennstoffmischung in die Hülle wird sie ohne Druck leicht gerüttelt (vibriert). Man schließt dann die so
erhaltene Hülle durch einen Stopfen, der aus einer Paste aus Graphit und einem Bindemittel mit Wasser geformt ist, die beim Brennen
kaum schrumpft.
Man erhitzt dann das so aufgebaute Brennelement in einem Strom von
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gasförmigem Kohlenwasserstoff (a.B. Methan, Propan, Propen usw.)
auf eine Temperatur zwischen 700° C und 1000° C.
Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren kann man Brennelemente mit homogener Dichte zwischen 1,5 und 2 ohne wesentliche Diskontinuität
zwischen der Hülle und dem Brennstoff erhalten. Außerdem weisen die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhaltenen rohen,
als Halbprodukte anzusehenden ^Brennelemente, also vor der Verdichtung,
eine gleichmäßig verteilte Porosität auf, was eine gleichmäßige Imprägnierung des Brennelements durch die gasförmigen
Kohlenwasserstoffe ermöglicht, ohne daß bestimmte Poren durch übermäßige Abscheidungen von Pyrokohlenstoff verstopft werden.
Ferner bleibt der Restkoksgehalt gering, nämlich in der Größenordnung von 3 bis 5 %*
Da die Hülle durch Formen erhalten wird, kann man je nach dem gewünschten
Zweck leicht Brennelemente mit Zentrierrippen, äußeren Kühlrippen, Innenrippen zur Wärmeverteilung oder mit' einem vollen
oder hohlen Kern herstellen.
Die folgende Beschreibung eines Ausführungsbeispiels erläutert die
Erfindung.
a) Herstellung der Hülle:
Bin Graphitpulver mit einer Korngröße von 80 bis 125ywm wird trok^:
ken mit 20 Gewichtsprozent eines Phenolharzes gemischt. Diese Mischung wird unter Rütteln (Vibrieren) kalt in eine Aluminiumform
eingefüllt, die zuvor mit einem Gleitmittel überzogen ist.
Die gefüllte Form wird an der Luft in einem Ofen auf 3000C erhitzt.
Die Hülle, die eine Dichte von etwa 0,72 aufweist, wird aus der Form entnommen.
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Die Hülle wird dann unter Stickstoff bei 900°C verkokt.
Die Hülle wird durch eine Behandlung mit Methan (Fließgeschwindigkeit des Methans 6 cm/sec) bei 900°C während 5 Stunden verfestigt.
Die erhaltene Hülle besitzt dann eine Dichte von etwa 0,70 und
eine offene Gesamtporosität von 70 %.
b) Herstellung des Brennelements:
Die Hülle wird unter Rütteln (Vibrieren) mit einem Gemisch von
60 % Br ennst off tei lchen mit einer Korngröße von 1100^m und 40 %
Graphit, wovon 20 % eine Korngröße von 0 bis 8OyUm und 80 % eine
Korngröße von 80 bis 125/Am haben, gefüllt;
Die gefüllte Hülle wird durch einen Stopfen verschlossen, der aus einer Paste von Graphit mit einer Korngröße zwischen 80 und 1 25Mm
unter Zusatz von 2 % Polysaccharid hergestellt ist; Das Brennelement wird mit Propan bei 940°C während 10 Stunden bei
einer Fließgeschwindigkeit des Propans von 1 cm/sec imprägniert.
Man erhält so ein Brennelement, dessen Kohlenstoffmatrix eine
Dichte von 1,6 aufweist.
Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhaltenen Kernbrennstoffelemente
sind auch in wassergekühlten Kernreaktoren vom Typ Druckwasserreaktor oder Siedewasserreaktor verwendbar.
309845/0450
Claims (6)
- "Patentansprüche ■M .) Verfahren zum Herstellen eines Brennelements für Hochtemperatur-Kernreaktoren, dadurch gekennzeichnet, daß eine Hülle durch druckloses Formen eines trockenen Gemisches von Graphit und einem Harzpulver hergestellt, diese Hülle einer Verkokungsbehandlung unterworfen und anschließend mit einem Gemisch von Teilchen von spaltbarem Material und von Graphit gefüllt, die gefüllte Hülle verschlossen und mit einem gasförmigen Kohlenwasserstoff behandelt wird.
- 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Hülle nach dem Verkoken in einem Strom von gasförmigem Kohlenwasserstoff imprägniert wird.
- 3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Harz ein Phenolharz verwendet wird.
- 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß zur Herstellung der Hülle ein Graphit mit einer Korngröße zwischen 80 und 125/Um verwendet wird.
- 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Harz dem Graphit in einem Anteil von 20 Gewichtsprozent zugesetzt wird.
- 6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Formen der Hülle bei einer Temperatur von 300°C erfolgt.7· Verfahren nach einem der Ansprüche' 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Verkokungsbehandlung der Hülle unter Stickstoff bei einer Temperatur von 9000C vorgenommen wird.309845/0450 J
Applications Claiming Priority (2)
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---|---|---|---|
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FR7214642 | 1972-04-25 |
Publications (3)
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Also Published As
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FR2181468B1 (de) | 1974-12-20 |
FR2181468A1 (de) | 1973-12-07 |
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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C3 | Grant after two publication steps (3rd publication) | ||
E77 | Valid patent as to the heymanns-index 1977 | ||
EHJ | Ceased/non-payment of the annual fee |