DE2319765A1 - Verfahren zum herstellen von brennelementen fuer kernreaktoren - Google Patents

Verfahren zum herstellen von brennelementen fuer kernreaktoren

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    • G21C21/00Apparatus or processes specially adapted to the manufacture of reactors or parts thereof
    • G21C21/02Manufacture of fuel elements or breeder elements contained in non-active casings
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    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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Description

PATENTANWALT
D 8 fc.CI.>lOHE.N .2. OTTCSTRASCE 1β TELEQRAMMEi: MAVPATEiMT MONOHEN TELEFON CO8113 Οβ3β82 CP 452/1164 München, 18. April 1973
Dr. M. /se
B 4504.3 HM
Commissariat ä. I1 Energie Atomique in Paris / Frankreich Verfahren zum Herstellen von Brennelementen für Kernreaktoren.
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Herstellen von Brennelementen für Kernreaktoren, besonders für Hochtemperaturreaktoren.
Allgemein bestehen die bisher in solchen Reaktoren verwendeten Brennstoffe aus kugelförmigen Teithen von Uranoxid oder Urancarbid, die durch ein Gemisch von Graphit und wärmehärtbarem Harz fest zusammengehalten sind. Diese Brennstoffe befinden sich in einer Graphithülle. Die Verfahren zum Herstellen solcher Elemente zeigen mehrere Nachteile, besonders muß der Brennstoff bei hohen Drücken behandelt werden, um das Harz zu polymerisieren und das Brennelement zu formen. Andererseits tritt beim Betrieb dieser Brennelemente eine erhebliche Temperaturdifferenz zwischen der Hülle und dem Graphit auf.
Von den verschiedenen bisher bekannten Verfahren zum Herstellen von Brennelementen sei erwähnt das in der Fr-PS 1 588 611 des Anmelders (entsprechend DT-PS 19 47 837) beschriebene Verfahren, wonach eine durch Strangpressen erhaltene Graphithülle mit Brennstoffteil-
309845/OA50
chen gefüllt wird, die mit eiaer Grapkitschicht überzogen sind, welche durch Aufspritzen einer den Graphit und ein organisches Verbindungsmittel enthaltenden Mischung erhalten wurde.
Auch bei diesem Verfahren sind noch eine Reihe sorgfältig zu regelnder Verfahrensschritte erforderlich, und die Herstellung langer Brennelemente stößt auf Schwierigkeiten.
Durch die Erfindung sollen die Nachteile der bisherigen Verfahren behoben werden und ein einfacheres Verfahren, das auch die Herstellung langer Brennelemente ermöglicht, geschaffen werden.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß eine Hülle durch trockenes, druckloses Formen einer Pulvermischung von Graphit und einem Harz hergestellt und einer Verkokungsbehandlung unterworfen wird, daß anschließend diese Hülle mit einem Gemisch von spaltbaren Teilchen und Graphit gefüllt, die so erhaltene Anordnung verschlossen und mit einem gasförmigen Kohlenwasserstoff behandelt wird.
Dieses Verfahren ist sehr einfach durchzuführen und ermöglicht ohne weiteres die Herstellung langer Brennelemente von z.B. 50 bis 100 cm Länge. Die große Porosität des rohen Brennelements läßt das Kohlenwasserstoffgas leicht das gesamte Element durchdringen, so daß man Brennelemente mit guten Eigenschaften erhält.
Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung folgt auf die Verkokungsbehandlung der Hülle eine Imprägnierungsbehandlung mit einem Strom von gasförmigem Kohlenwasserstoff, bevor die Brennstoff teilchen in die Hülle gefüllt werden. Diese Zwischenbehandlung begünstigt die Verfestigung der Hülle.
Gemäß einer weiteren Ausführungsform ist das zur Herstellung der die Hülle bildenden Mischung benutzte Kunstharz ein Phenolharz.
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Das erfindungsgemäEe Vorfahren läßt sich wie folgt ausführen.
In eine Aluminiumform wird ein Gemisch von Graphit geeigneter Korngröße und einem pulverförmigen Harz eingefüllt, und die Form wird in einem Ofen auf 300OC erhitzt, um die Mischung zu polymerisieren.
Die so erhaltene Hülle wird anschließend unter Stickstoff auf 900 C erhitzt, um die Verkokung zu bewirken. Diese Verkokungsbehandlung kann fortgesetzt werden, indem man bei der gleichen Temperatur die Hülle im Strom eines gasförmigen Kohlenwasserstoffs, z.B. Methan, imprägniert. In diesem Stadium haben die meisten Poren der Hülle einen Durchmesser zwischen 30 und 50,Mm.
Anschließend füllt man die Hülle mit einem Gemisch von Brennstoffteilchen und Graphitteilchen, wobei der Graphit eine Korngröße zwischen 0 und 125/Am aufweist, die für die gleiche Mischung verschiedene Werte haben kann. Diese Mischung wird trocken oder in feuchter Phase, z.B. in einem Alkohol, hergestellt.
Um leichter ein Brennstoffgemisch mit zusammenhängenden Teilchen zu erhalten, kann man gegebenenfalls in der Mitte der Hülle einen voll oder hohl ausgebildeten Kern von gleicher Zusammensetzung wie die Hülle, anordnen. Für ein gegebenes Verhältnis Spaltmaterial-Graphit wird der Durchmesser des Kerns so gewählt, daß man zusammenhängende Teilchen erhält.
Nach dem Einfüllen der Brennstoffmischung in die Hülle wird sie ohne Druck leicht gerüttelt (vibriert). Man schließt dann die so erhaltene Hülle durch einen Stopfen, der aus einer Paste aus Graphit und einem Bindemittel mit Wasser geformt ist, die beim Brennen kaum schrumpft.
Man erhitzt dann das so aufgebaute Brennelement in einem Strom von
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gasförmigem Kohlenwasserstoff (a.B. Methan, Propan, Propen usw.) auf eine Temperatur zwischen 700° C und 1000° C.
Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren kann man Brennelemente mit homogener Dichte zwischen 1,5 und 2 ohne wesentliche Diskontinuität zwischen der Hülle und dem Brennstoff erhalten. Außerdem weisen die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhaltenen rohen, als Halbprodukte anzusehenden ^Brennelemente, also vor der Verdichtung, eine gleichmäßig verteilte Porosität auf, was eine gleichmäßige Imprägnierung des Brennelements durch die gasförmigen Kohlenwasserstoffe ermöglicht, ohne daß bestimmte Poren durch übermäßige Abscheidungen von Pyrokohlenstoff verstopft werden. Ferner bleibt der Restkoksgehalt gering, nämlich in der Größenordnung von 3 bis 5 %*
Da die Hülle durch Formen erhalten wird, kann man je nach dem gewünschten Zweck leicht Brennelemente mit Zentrierrippen, äußeren Kühlrippen, Innenrippen zur Wärmeverteilung oder mit' einem vollen oder hohlen Kern herstellen.
Die folgende Beschreibung eines Ausführungsbeispiels erläutert die Erfindung.
a) Herstellung der Hülle:
Bin Graphitpulver mit einer Korngröße von 80 bis 125ywm wird trok^: ken mit 20 Gewichtsprozent eines Phenolharzes gemischt. Diese Mischung wird unter Rütteln (Vibrieren) kalt in eine Aluminiumform eingefüllt, die zuvor mit einem Gleitmittel überzogen ist.
Die gefüllte Form wird an der Luft in einem Ofen auf 3000C erhitzt. Die Hülle, die eine Dichte von etwa 0,72 aufweist, wird aus der Form entnommen.
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Die Hülle wird dann unter Stickstoff bei 900°C verkokt. Die Hülle wird durch eine Behandlung mit Methan (Fließgeschwindigkeit des Methans 6 cm/sec) bei 900°C während 5 Stunden verfestigt.
Die erhaltene Hülle besitzt dann eine Dichte von etwa 0,70 und eine offene Gesamtporosität von 70 %.
b) Herstellung des Brennelements:
Die Hülle wird unter Rütteln (Vibrieren) mit einem Gemisch von 60 % Br ennst off tei lchen mit einer Korngröße von 1100^m und 40 % Graphit, wovon 20 % eine Korngröße von 0 bis 8OyUm und 80 % eine Korngröße von 80 bis 125/Am haben, gefüllt; Die gefüllte Hülle wird durch einen Stopfen verschlossen, der aus einer Paste von Graphit mit einer Korngröße zwischen 80 und 1 25Mm unter Zusatz von 2 % Polysaccharid hergestellt ist; Das Brennelement wird mit Propan bei 940°C während 10 Stunden bei einer Fließgeschwindigkeit des Propans von 1 cm/sec imprägniert.
Man erhält so ein Brennelement, dessen Kohlenstoffmatrix eine Dichte von 1,6 aufweist.
Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhaltenen Kernbrennstoffelemente sind auch in wassergekühlten Kernreaktoren vom Typ Druckwasserreaktor oder Siedewasserreaktor verwendbar.
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Claims (6)

  1. "Patentansprüche ■
    M .) Verfahren zum Herstellen eines Brennelements für Hochtemperatur-Kernreaktoren, dadurch gekennzeichnet, daß eine Hülle durch druckloses Formen eines trockenen Gemisches von Graphit und einem Harzpulver hergestellt, diese Hülle einer Verkokungsbehandlung unterworfen und anschließend mit einem Gemisch von Teilchen von spaltbarem Material und von Graphit gefüllt, die gefüllte Hülle verschlossen und mit einem gasförmigen Kohlenwasserstoff behandelt wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Hülle nach dem Verkoken in einem Strom von gasförmigem Kohlenwasserstoff imprägniert wird.
  3. 3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Harz ein Phenolharz verwendet wird.
  4. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß zur Herstellung der Hülle ein Graphit mit einer Korngröße zwischen 80 und 125/Um verwendet wird.
  5. 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Harz dem Graphit in einem Anteil von 20 Gewichtsprozent zugesetzt wird.
  6. 6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Formen der Hülle bei einer Temperatur von 300°C erfolgt.
    7· Verfahren nach einem der Ansprüche' 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Verkokungsbehandlung der Hülle unter Stickstoff bei einer Temperatur von 9000C vorgenommen wird.
    309845/0450 J
DE19732319765 1972-04-25 1973-04-18 Verfahren zum Herstellen von Brennelementen für Kernreaktoren Expired DE2319765C3 (de)

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FR7214642A FR2181468B1 (de) 1972-04-25 1972-04-25
FR7214642 1972-04-25

Publications (3)

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DE2319765A1 true DE2319765A1 (de) 1973-11-08
DE2319765B2 DE2319765B2 (de) 1975-07-31
DE2319765C3 DE2319765C3 (de) 1976-03-18

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BE798355A (fr) 1973-08-16
JPS4947795A (de) 1974-05-09
US3949026A (en) 1976-04-06
GB1420456A (en) 1976-01-07
IT1020512B (it) 1977-12-30
FR2181468B1 (de) 1974-12-20
FR2181468A1 (de) 1973-12-07
DE2319765B2 (de) 1975-07-31

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