DE2227111C2 - Verfahren zur Herstellung von flüssigen, Sulfonsäure- und/oder Sulfonatgruppen aufweisenden, aromatischen Polyisocyanatgemischen und die danach hergestellten Gemische - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von flüssigen, Sulfonsäure- und/oder Sulfonatgruppen aufweisenden, aromatischen Polyisocyanatgemischen und die danach hergestellten Gemische

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DE2227111C2 DE19722227111 DE2227111A DE2227111C2 DE 2227111 C2 DE2227111 C2 DE 2227111C2 DE 19722227111 DE19722227111 DE 19722227111 DE 2227111 A DE2227111 A DE 2227111A DE 2227111 C2 DE2227111 C2 DE 2227111C2
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Description

a) einen NCO-Gehalt von 10 bis 42 Gew.-»,
b) einen Gehalt an Suifonsäure- und/oder Sulfonatgruppen von 0,1 bis 8 Gew.-»,
c) einen Gehalt an Uretdion- und/oder Harnstoff- bzw. Biuret-, und/oder Urethan- bzw. Allophanatgruppen von jeweils bis ca. 10 Gew.-SK und
d) eine Viskosität von 100 bis 80 000 cP bei 25° C.
Diisocyanate mit Sulfonsäuregruppen sind bekannt (vgl. DE-OS 19 39 911). Durch Reaktion von Toiuylendiisocyanat mit Schwefeltrioxyd erhält man beispielsweise ein kristallisiertes hochschmelzendes Produkt, welches sich In Natronlauge unter rascher Reaktion mit Wasser löst und das man beispielsweise zur Herstellung von anionischen Polyurethan-Dispersionen einsetzen kann. Ein Nachteil der bekannten Dilsocyanat-Sulfonsäuren ist der feste Aggregatzustand, der hohe Schmelzpunkt sowie die Unlöslichkeit In den meisten gebräuchlichen Lösungsmitteln. Dadurch können solche Produkte nur dann zur Herstellung von Polyurethanen herangezogen werden, wenn eine homogene Reaktionsmischung, beispielsweise durch Verwendung polarer Lösungsmittel,' möglich Ist.
Für die Herstellung von Polyurethan-Schaumstoffen beispielsweise können die bekannten Isocyanat-Sulfonsäuren aus den genannten Gründen nicht eingesetzt werden. So mußten bisher zur Direktherstellung von festen Polyurethan-Ionomeren andere Wege beschnitten werden, zum Beispiel die Einführung tertiärer Stlckstoffunktlonen über entsprechend aufgebaute Polyole und anschließende Alkylierung zu einem quartären Ammoniumsalz. Weiterhin 1st es aus der vorgenannten DE-OS bekannt, höhermolekulare Umsetzungsprodukte aus Polyäther- oder Polyesterpolyolen und Polyisocyanaten, sogenannte Präpolymere, welche Im allgemeinen einen Isocyanatgehalt zwischen 2 und 6 Prozent aufweisen, mit Schwefelsäure oder Oleum unter Einführung von Sulfonsäuregruppen zu modifizieren. Diese Produkte sind im allgemeinen flüssig oder auch hochviskos und lassen sich für spezielle Zwecke nach üblichen Methoden weiterverarbeiten. Ihre Einsatzmöglichkeiten sind jedoch durch die Im allgemeinen hohe Viskosität und vor allem durch den niederen NCO-Gehalt beschränkt. Beispielswelse lassen sie sich nicht zur Herstellung von Polyurethan-Schaumstoffen einsetzen. Flüssige Polylsocyanat-Sulfonsäuren mit hohem NCO-Gehalt, wie sie für die Herstellung von Schaumstoffen benötigt werden, waren bisher unbekannt. Es wurde nun überraschenderweise festgestellt, daß flüssige aromatische Polylsocyanat-Sulfonsäuren bzw. -Sulfonate erhalten werden können, wenn man solche flüssigen Mehrkomponenten-Gemische aromatischer Polyisocyanate einer Sulfonierung unterwirft, welche einen NCO-Gehalt von 10 bis 42 Prozent und eine Viskosität von SO bis lOOOOcP aufweisen, wobei die angewendete Menge an Sulfonlerungsmlttel (umgerechnet auf Schwefeltrioxyd) so bemessen sein soll, daß sie 0,1 bis 10 Gew.-» der Polylsocyanatgemisch-Menge entspricht, wobei sich an die Sulfonierungsreaktlon gegebenenfalls eine Neutralisierung der eingeführten Sulfonsäuregruppen anschließt. Man erhält auf diese Welse lagerstabile, sedimentfreie, flüssige, aromatische Polylsocyanatsulfonsäuren bzw. -sulfonate mit hohem Isocyanatgehalt.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist daher ein Verfahren zur Herstellung von flüssigem, Sulfonsäure- und/oder Sulfonatgruppen aufweisendem, aromatischem Polyisocyanat gemäß Anspruch 1 und 2.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung sind weiterhin nach diesem Verfahren erhältliche Sulfonsäure- und/oder Sulfonatgruppen aufweisende Polyisocyanatgemische gemäß Anspruch 3 und 4.
Für das erfindungsgemäße Verfahren geeignete nüssige Mehrkompone.itengemlsche aromatischer Polyisocyanate sind insbesondere solche eines NCO-Gehalts von 18 bis 35 Gew.-» und einer Viskosität von 100 bis 5000 cP bei 25° C.
Bevorzugt beim erfindungsgemäßen Verfahren einzusetzende flüssige aromatische Polyisocyanatgemische sind die Phosgenlerungsprodukte von Anllln/Formaldehyd-Kondensaten, welche einen Gehalt an
zwei kernigen Dl Isocyanaten von 20 bis 80 Gew.-»,
dreikernigen TrIisocyanaten von 8 bis 40 Gew.-»,
vierkernigen Tetraisocyanaten von 3 bis 20 Gew.-» und
höherkernigen Polyisocyanaten von 2 bis 40 Gew.-» aufweisen. Derartige Polyisocyanatgemische haben Im allgemeinen eine über 5OcP bei 250C liegende Viskosität. Bei niedrigeren Viskositäten läßt sich zwar eine Sulfonierung ebenfalls durchführen, jedoch scheiden sich häufig größere Mengen von festen Sulfonlerungspro-
dukten aus. Ganz besonders geeignet sind solche Phosgenierungsprodukte, welche eine Viskosität von 100 cP bis 2000 cP bei 25° C aufweisen.
Für das erfindungsgemäße Verfahren weiterhin hervorragend geeignet sind technische Destillationsrückstände, wie sie be; der Destillation von technischen Toluylendiisocyanatgemlschen erhalten werden und welche einen Gehalt an freien Toluyiendiisocyanat-Isomeren von unter 50, vorzugsweise zwischen 5 und 20, Gew.-SB aufweisen. Derartige Destillationsrückstände sind beispielsweise nach dem Verfahren der DE-OS 2035 731 zugänglich. Geeignet sind insbesondere auch die In der DE-OS P 21 23 183 beschriebenen DestUIationsrückstände, sowie deren ebenfalls in dieser letztgenannten deutschen Patentanmeldung beschriebenen Losungen in Phosgenierungsprodukten von Anilin/Formaldehyd-Kondensaten.
Für das erfindungsgemäße Verfahren weiterhin geeignet sind Phosgenierungsprodukts von Kondensaten vou Anilin und Aldehyden (vgl. z. B. US-PS 33 62 979), wie Acetaldehyd, Proplonaldehyd, Butyraldehyd oder Ketonen wie Aceton oder Methyläthylketon. Ferner geeignet sind die Phosgenierungsprodukte von Kondensaten von am Kern Alkylsubstitulerten Anlilnen, insbesondere Toluidinen mit Aldehyden oder Ketonen, wie zum Beispiel Formaldehyd, Acetaldehyd, Butyraldehyd, Aceton oder Methyiätbylketon.
Für das erfindungsgemäße Verfahren weiterhin geeignet sind Umsetzungsprodukte der genannten aromatisehen Polyisocyanatgemische mit 0,2 bis 25 MoI-* an Polyolea vorausgesetzt, daß die Viskosität der so erhaltenen Umsetzungsprodukte 10 000 cP bei 25° C nicht überschreitet und der NCO-Gehalt der Umsetzungsprodukte 10 bis 42 Gew.-% beträgt. Geeignete Polyole zur Modifizierung der Ausgangsmateriallen sind insbesondere die In der Polyurethan-Chemie bekannten Polyäther- und/oder Polyesterpolyole des Molekulargewichtsbereichs 200 bis 6000, vorzugsweise 300 bis 4000, sowie niedermolekulare Polyole des Molekulargewichtsbereichs 62 bis 200. Beispiele derartigst niedermolekularer Polyole sind Äthylenglykol, Propylenglykol, Glycerin, Trlmethylolpropan oder 1,3,6-Hexantffrtl.
Für das erfindungsgemäße Verfahren weiterhin geeignete Ausgangsverbindungen sind Umsetzungsprodukte der in der Polyurethan-Chemie bekannten Polyisocyanate wie zum Beispiel 2,4-Diisocyanatotoluol, 2,6-Dilsocyanatotoluol oder 4,4'-Dlisocyanatodiphenylmethan mit 1 bis 25 Mol-% der oben angeführten Polyole, wobei bezüglich NCO-Gehalt und Viskosität der Reaktionsprodukte die gleichen Einschränkungen gelten. In allen Fällen stellen diese Ausgangsmaterialien für das erfindungsgemäße Verfahren Gemische dar, welche mindestens 2 bis 3 Hauptkomponenten aufweisen.
Als Sulfonlerungsmittel kommen die üblichen und dem Fachmann bekannten Produkte In Betracht, insbesondere Schwefeltrioxid, Oleum, Schwefelsäure oder auch Chlorsulfonsäure; bevorzugt sind 10 bis 65%Iges Oleum sowie Schwefeltrioxid.
Die Sulfonierung, kann sowohl durch unmittelbare Vermischung der Reaktionskomponenten als auch in Anwesenheit von Lösungsmitteln durchgeführt werden. Die verwendeten Lösungsmittel sollen sowohl gegenüber Isocyanatgrußpen als auch untei den Reaktionsbedingungen gegenüber dem Sulfonierungsmittel inert sein. Bevorzugt sind Halogenkohlenwasserstoffe, wie zum Beispiel Dichloräthan, Tetrachloräthan, Fluortrichlormethan, Methylenchlorid, Chlorbenzoi, o-Dlchlorbenzol sowie auch zum Beispiel Nitromethan. Vorzugsweise werden solche Halogenkohlenwasserstoffe verwendet, welche einen Siedepunkt zwischen 0 bis 140° C aufweisen. Die Sulfonierung wird bei Temperaturen zwischen -20 bis +200° C, vorzugsweise zwischen +20 und +100° C, durchgeführt. Im allgemeinen wird das Polyisocyanat, gegebenenfalls in einem Lösungsmittel, in Konzentrationen von 20 bis 100 Prozent, gelöst vorgelegt und das Sulfonlerungsmittel, welches ebenfalb in ei.itai inerten Lösungsmittel, zum Beispiel Dichloräthan gelöst sein kann, innerhalb einer Zeitspanne von im allgemeinen wenigen Minuten bis mehreren Stunden unter Rühren zugegeben. Vorzugsweise wird das Sulfonierungsmittel bei Raumtemperatur mit dem Polyisocyanatgemisch vermischt.
Während der Sulfonierung steigt in der Regel die Viskosität des Reaktionsgemisches an. Daher muß dafür Sorge getragen werden, daß die Menge an Sulfonlerungsmittel keinesfalls zu hoch gewählt wird. Eine Menge von 10% Schwefeltrioxid, bezogen auf nicht sulfonlertes Isocyanatgemlsch bzw. eine äquivalente Menge Oleum, Schwefelsäure oder Chlorsulfonsäure sollte keinesfalls überschritten werden. Im allgemeinen beträgt die eingesetzte Menge Schwefeltrioxid weniger als 6 Prozent. Die untere Grenze Hegt bei 0,1%, vorzugsweise 0,2%. Zwar kann diese Menge ohne weiteres unterschritten werden, doch sind derart geringfügig sulfonierte Isocyanate Im allgemeinen von geringer technischer Bedeutung. Ganz besonders bevorzugt sind Mengen von 0,4 bis 5% Schwefeltrioxyd.
Besonders bevorzugt 1st eine Verfahrenswelse, bei welcher gasförmiges Schwefeltrioxid zur Sulfonierung eingesetzt wird. Die Reaktion kann bei Raumtemperatur oder mZßlg erhöhter Temperatur, zum Beispiel 35 bis 100° C, durchgeführt werden, Indem In Anwesenheit oder auch In Abwesenheit von Lösungsmitteln SO3 In das flüssige Polyisocyanat eingeleitet oder über die Oberfläche aufgeleitet wird. Zweckmäßigerwelse wird SOj, gegebenenfalls zusammen mit einem Inertgas, wie zum Beispiel N2, unter leichtem Überdruck in den Gasraum über der Flü&lgkeltsoberfläche geleitet. Die Durchmischung erfolgt In einfacher Weise durch kräftiges Rühren der flüssigen Phase.
Besonders günstig 1st eine Ausführungsform des Verfahrens, nach der die Begasung mit SOj bei 100 bis 200°C, vorzugsweise 150 bis 200°C, vorgenommen wird, d.h. bei einer Temperatur, bei welcher Uretdlone reversibel gespalten werden. Ein besonderer Vorteil dieser Arbeltswelse besteht darin, daß die Sulfonierung direkt im Anschluß an die Phosgenierstufe, vor oder nach Abdestlllleren des hierbei üblicherweise eingesetzten Chlorbenzols, durchgeführt werden kann. Besonders wirtschaftlich und daher bevorzugt 1st die Begasung der noch heißen Chlorbenzol-Lösungen der Polyisocyanatgemlsche unmittelbar Im Anschluß an die Phosgenierung. Überraschenderwelse wurde festgestellt, daß die nach dem erflndungsgemäßen Verfahren mit Schwefeltrioxid hergestellten Sulfonlerungsprodukte einen Gehalt an Uretdlongruppen von etwa 0,1 bis 8% aufweisen, unabhängig von der angewandten Sulfonlerungstemperatur. Wird die Sulfonierung mit Oleum oder Schwefelsäure durchgeführt, so findet man meist ebenfalls einen Gehalt an Üretdiongruppen, vor allem aber Harnstoff- bzw. Bluretgruppen.
Der unter Erhalt des flüssigen Aggregatzustandes erreichbare Sulfonlerungsgrad hängt u. a. auch von der
p Viskosität des verwendeten Isocyanatgemischs ab. So lassen sich niederviskose Produkte ohne Schwierigkelten
ff hoch sulfonleren, während bei einer Ausgangsviskosität von über 5000 cP im allgemeinen nicht mehr als 5« SO3
■jy zur Anwendung kommen. Auch Isocyanate mit einer Viskosität unter 100 cP werden vorzugsweise mit bis zu
|j 5 5% SO3 sulfoniert.
Ή Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren zugänglichen aromatischen Isocyanatsulfonsäursn können Im
p Anschluß an ihre Herstellung durch eine Neutralisationsreaktion ganz- oder teilweise in die entsprechenden
Il Isocyanatosulfonate aberfahrt werden, welche ebenfalls flüssige Kompositionen des Viskositätsbereichs 100 bis
l| 80 000 bei 25° C darstellen. Geeignete Neutralisationsmittel sind organische oder anorganische Basen, wie zum
:m ίο Beispiel Trimethylamin, Triäthylamln, Tributylamin, Dlmethylanllin, Urotropin, Natiiumhydrogencarbonat,
: i Natriumhydroxid, Caiciumcarbonat, Magneslumcarbonat, Calciumhydroxid, Magnesiumhydroxid, Calciumoxid,
Jf Magnesiumoxid, Zinkoxid, Natriuniphosphat. Dabei können anorganische Neutralisationsmittel, welche selbst
ig nicht stark basisch reagieren wie Caiciumcarbonat, Magnesiumcarbonat, Dolomit, Kreide oder Natriumphosphat,
|i ohne weiteres auch in hohem Überschuß als Füllstoff eingesetzt werden. Durch die Überführung der Sulfonsäu-
|i is regruppen in die entsprechenden Sulfbnatgruppen wird die Hydrophllle und Reaktivität der erfindungsgemäßen
fji Produkte gesteigert.
ΐ? Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren zugänglichen Sulfonsäure- und/oder Sulfonatgruppen aufweisen-
?; den flüssigen Polyisocyanate sind gekennzeichnet durch
ψί 20 a) einen NCO-Gehalt von 10 bis 42 Gew.-%, vorzugsweise 18 bis 35 Gew.-Ä,
b) einen Gehalt an Sulfonsäure- und/oder Sulfonatgruppen vor 0,1 bis 8 Gew.-*, vorzugsweise 0,2 bis 6
f| Gew.-%,
F; c) einen Gehalt an IR-spektroskopisch nachweisbaren üretdion- "und/oder Harnstoff- bzw. Biuret- und/oder
B Urethan- bzw. Allophanatgruppen voii jeweils bis ca. 10 Gew.-% und
1 25 d) eine Viskosität von 100 bis 80 000 cP bei 25° C.
;* Die unter c) genannten Gruppen können durch Nebenreaktion während der Sulfonierung gebildet werden.
Εξ Urethan- und/oder Allophanatgruppen liegen selbstverständlich auch dann in den Verfahrensprodukten vor,
5;) wenn Polyol-modlfizieite Polyisocyanate als Ausgangsmaterialien eingesetzt werden.
fi 30 Die gemäß erfindungsgemäßem Verfahren zugänglichen flüssigen Polyisocyanatsulfonsäuren mit einem NCO-
gi Gehalt zwischen 10 und 42 Gew.-%, vorzugsweise 18 bis 3596, waren bisher nicht bekannt. Diese Substanzen
?fi sind in vielfältiger Weise hervorragend zur Herstellung von Schaumstoffen und »kompakten«, d. h. nicht-
% geschäumten Kunststoffen geeignet. Sie lassen sich ohne Schwierigkeiten nach üblichen Techniken, wie Gieß-
^l verfahren, sowie über die üblichen Förder- und Doslersysteme verarbeiten.
Ö 35 Im Gegensatz zu den entsprechenden nicht sulfonierten Polyisocyanaten sind die Produkte gemäß Erfindung
j| hervorragend verträglich sowohl mit hydrophoben, als auch mit hydrophilen Reaktionspartnern, insbesondere
^ mit Polyäthylenoxldpolyäthern, lonomeren Glykolen und Amlnsalzen der verschiedensten Art, Wasser sowie
£ wäßrigen Salzlösungen. Dadurch sind die erflndungsgernäßen Polyisocyanate besonders wertvoll zur Herstellung
ψ von hydrophilen Schaumstoffen nach dem Isocyanatpolyadditlonsverfahren, Insbesondere Ionomer-Schaumstof-
: 40 fen, welche beispielsweise als Ionenaustauscher und »Agrar-Schaumstoffe« verwendet werden können.
'! Beispiel«:
£ Allgemeine Hersföllungsvorschrlft:
;/ Das aromatische Polylsocyanat wurde vorgelegt und bei der angegebenen Temperatur das Suifonierungsmlttel
zugetropft. Anschließend wird nachgerührt, gegebenenfalls filtriert und gegebenenfalls vorhandenes Lösungsmittel unter vermindertem Druck abdestllllert.
50 Versuchsbericht
In den nachfolgenden Versuchen wird gezeigt, daß ein Schaumstoff, hergestellt mit einem erfindungsgemäßen Polylsocyanat, wesentPch bessere Eigenschaften, Insbesondere im Hinblick auf die Druckfestigkeit, aufweist, als Schaumstoffe, die mit konventionellen Polyisocyanaten nach dem nächstliegendsn Stand der Technik, gegeben 55 durch die DE-OS 17 70 384, hergestellt worden sind.
Versuch I
(entsprechend dem Stand der Technik):
60 Ein Schaumstoff wird durch Vermischen der nachstehend genannten Komponenten bei Raumtemperatur In einer offenen Form hergestellt:
40 Gewichtstelle 48%lges Wasserglas (Na2O = SlO2 = 1 :2), 2 Teile Sillkonstablllsator, 1,6 g Triäthylamln, 80 g Polylsocyanat D (s. Belspleltell).
65 Das Reaktionsgemisch wird 15 Sekunden verrührt, schäumt nach 20 Sekunden auf und ergibt einen feinporigen Schaum vom Raumgewicht 13 mit einer Druckfestigkeit von 0,1 Kp/cm2,
Wird derselbe Versuch ohne Silikonstabilisator durchgeführt, so wird auch bei variierter Menge des AmInkatalysators kein Schaumstoff erhalten.
Versuch II:
Derselbe Versuch wird unter Verwendung des sulfonierten Polyisocyanate aus Beispiel 5 sowie eines Zusatzes von 4 g Trlchlorfluormethan durchgeführt. Man erhalt nach derselben Arbeltswelse (jedoch ohne Slllkonstablllsator) einen Schaumstoff vom Raumgewicht 166, der eine Druckfestigkeit von 18,5 Kp/cm2 aufweist. s
Versuch III:
Nicht erfindungsgemäß
Folgende Isocyanate bzw. Isocyanatgemlsche wurden durch Auflelten von gasförmigem Schwefeltrioxid sulfoniert:
1) 1000 g 2,4-Dllsocyanatotoluol
145 g SO, Grobtelllge sedlmentierende Suspension eines kristallinen Festkörpers In unverändertem Dllsocyanatotoluol. Brutto-S-Gehalt: 5»
Nicht erfindungsgemäß
2) 1000 g 4,4'-Dllsocyanatodiphenylmethan
26,5 g SOj
Aus der Schmelze fallt ein rotgefärbter grobkristalliner Niederschlag aus, der nicht in Suspension gehalten werden kann; der Überstand stellt eine trübe Schmelze dar, die beim Abkühlen erstarrt. S-Gehalt der Schmelze 1,0%, S-Gehalt des roten Niederschlags 9,9%.
Erfindungsgemäß
3) 1000 g Polylsocyanatgemlsch, welches durch Phosgenleren ei»«s Anilln-Formaldehyd-Kondensats und
Abdestlllleren flüchtiger Diisocyanatantelle bis zu einer Sumpf-Vlskosltät von 400 cP erhalten wird. 30 g SO,
Flüssiges, dunkelgefärbtes sulfoniertes Isocyanatgemlsch, frei von festen Anteilen. Viskosität ca. 500OcP, S-Gehalt 1,296, NCO-Gruppengehalt 29,8%.
Erfindungsgemäß
4) Lösung von
200 g eines gemahlenen festen DestiüaiicnsrScksiands aus der Toiuyier.diisccyanai-ProduktiGn in 800 g eines Isocyanatgemlschs, das In der gleichen Welse wie das Ausgangsprodukt In Versuch 3 erhalten wird und eine Viskosität von 50 cP besitzt
23g SO3 *,
zähflüssiges homogenes Sulfonlerungsprodukt mit einem S-Gehalt von 0,9% und einem NCO-Gruppengehalt von 304%.
Schäumversuche:
1) Das Produkt aus Versuch Nr. 3 wurde In folgender Schaumrezeptur als Isocyanatkomponente eingesetzt: Komponente A:
150 g Produkt aus Versuch Nr. 3
25 g Trichlormonofluormethan
0,1 g eines handelsüblichen Schaumstabillsators auf Siiikonbasls Komponente b:
150 g Natronwasserglaslosung 48%ig
2,5 g Trläthylamln
0,1 g der 50% wäßriger Lösung eines langkettigen Natriumalkylsulfonats
Die beiden Komponenten wurden 20 Sek. lang intensiv verrührt und in eine Papierform der Grundfläche 10 χ 10 cm ausgegossen. Insgesamt 45 Sek. nach dem Ausgießen war das Aufsteigen des Schaums beendet, nach weiteren 20 Sek. zeigte das Ausströmen von Wasserdampf die Zellöffnung und das Ende der Stelgreaktlon an. Es entstand ein Hartschaumstoff mit gleichmäßiger Zellstruktur. Sein Raumgewicht betrug nach 5 Tagen Lagerung an der Raumluft 142,4 kg/m3 (Druckfestigkeit über 10 Kp/cm2).
2) Entsprechend läßt sich das Produkt aus Versuch 4 verschäumen.
3) Die Produkte aus den Versuchen 1 und 2 lieferten bei der Verschäumung nach der beschriebenen Rezeptur und zahlreichen Abwandlungen davon nur krümelige bzw. sandige nichtgeschäumte Massen ohne Festigkeit und ohne zellige Struktur. Das Produkt aus Versuch Nr. 2 mußte dazu aufgeschmolzen werden; wegen seiner Inhomogenität geiang es nicht, eine repräsentative Probe zum Einsatz zu bringen. \
Ausgangsmaterlallen für die nachstehend beschriebenen Beispiele:
A) Umsetzungsproduki von 1 Mol Trlpropylenglykol und 5 Mol 4,4'-Dlphenylmethandllsocyanat (23
Gew.-% NCO)
B) Von rohem Phosgenlerungsprodukt eines Anllln/Formaldehyd-Kondensats wird soviel Dlisocyanatodlphenylmethan abdestilliert, daß der Destillationsrückstand bei 25° C eine Viskosität von 100 cP aufweist. Anteil an zweikernigem Produkt, d. h. an Dlamlnodiphenylmethan, Im Gemisch (2-Kernantell): 59,7 Gew.-%; 3-Kernantell: 21,3 Gew.-%; Anteil an höherkernigen Polyisocyanaten: 19,0 Gew.-96)
C) Entsprechend hergestelltes Polylsocyanat mit einer Viskosität bei 25° C von 20OcP. (2-Kernantell: 44,3 Gew.-%; 3-Kernanteil: 23,5 Gew.-96; Anteil an höherkernigen Polyisocyanaten: 32,2 Gew.-%)
D) Entsprechend hergestelltes Polylsocyanat mit einer Viskosität bei 25° C von 40OcP. (2-Kernantell: 45,1 Gew.-96; 3-Kernantell: 22,3 Gew.-%; Anteil an höherkernigen Polyisocyanaten: 32,6 Gew.-%)
E) Entsprechend hergestelltes Polylsocyanat mit einer Viskosität bei 25° C vor. Jf1OcP. (2-Kernantell: 40,6 Gew.-%; 3-Kernantell: 27,2 Gew.-96; Anteil an höherkernigen Polyisocyanaten: 32,2 Gew.-%)
F) Entsprechend hergestelltes Polylsocyanat mit einer Viskosität bei 25° C von 170OcP. (2-Kernantell: 40,3
Gew.-%; 3-Kernantell: 34,0 Gew.-%; Anteil an höherkernigen Polyisocyanaten: 25,7 Gew.-96) G) 20%lge Lösung eines bei der Destillation von technischem Toluylendlisocyanat erhaltenen Destillationsrückstandes In rohem Phosgenlerungsprodukt eines Anilln/Formaldehyd-Kondensats. Viskosität bei 25° C: 126OcP; NCO-Gehalt: 29,3 Gew.-96
H) 40%ige Lösung des obengenannten Destillationsrückstandes in rohem Phosgenlerungsprodukt eines Anllln/Formaldehyd-Kondensats. Viskosität bei 25° C: 297OcP; NCO-Gehalt: 29,6 Gew.-96.
Beispiel Isocyanat Dichlor- Oleum SO3 250 SO3 Temp. Nach Endprodukt NCO 21,1 Viskosität
25 äthan 65% 33,3% in rühren S Gew.-% Gew-% cP/25°C
1 000 Dichlor-
äthan
0,2 dünnflüssig
1 870 g A 20 - _ 52-76° dickflüssig
30 2 500 g A - 20 400 - 23-68° 3 Std.
68-25° 1,5 30,5 dickflüssig
3 50OgD 250 71 22-31° 45 Min.
70° 1,5 30,7 24 300
35 4 2 00OgD 1000 - 286 22-33° 30 Min.
70° 0,8 25 1400
5 2 00OgD 1000 - 143 22-28° 30 Min.
70° 25 dickflüssig
40 6 500 g A 100 - - 73 22-31° 30 Min.
70° 0,75 25 45 000
7 2 00OgA 100 - - 144,5 22-29° 1 Std.
65-70° 0,8 29 6000
45 8 2 00OgA 100 120 22-26° 1 Std.
68-70° 0,7 29 ca. 20 000
9 20OgG 200 13,5 22-27° 3OMiIL
70° 1,3 29 ca. 50 000
50 10 20OgG 200 - - 21,5 22-28° 30 Min.
70° 0,8 31,4 ca. 50 000
11 20OgH 200 - - 13,5 23-27° 30 Min.
70° 0,67 31,4 197
12 100OgB 200 71,5 24-28° 30 Min.
55 70° 0,62 31 480
13 lOOOgC 200 - - 71,5 25-29° 30 Min.
70° 0,70 304 800
14 100OgD 71,5 24-28° 30 Min.
60 70° 0,72 30,8 1071
15 100OgE 71,5 24-29° 30 Min.
70° 0,69 3 240
16 100OgF 71,5 23-28° 30 Min.
65 70°
Beispiel 17:
Sulfonierung von Polylsocyanat D mit gasförmigem SO3
In einem 2-l-Dreihalskolben mit Clalsen-Aufsatz, der mit Gasaufleitungsrohr, mechanischem Rührer, Innenthermometer und Trockenrohr versehen 1st, werden 500 g Polylsocyanat D auf 170 bis 175° C erhitzt. 13,2 g SOj, die aus 65%lgem Oleum durch Erwärmen auf 120° C gewonnen werden, läßt man innerhalb von 2 Stunden auf das gut gerührte Desmodur 44 V 40 einwirken, wobei das Gasaufleitungsrohr 2 bis 4 cm über der Flüssigkeitsoberfläche gehalten wird. Man erhält als Produkt ein sulfonlertes Polylsocyanat mit folgenden Werten:
Schwefelgehalt: 0.69%
NCO-Gehalt: 29%
Viskosität: 6075 cP (25° C)

Claims (4)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von flüssigen, Suifonsäure- und/oder Sulfonatgruppen aufweisenden, aromatischen Polyisocyanatgemischen, dadurch gekennzeichnet, daß man flüssige Mehrkomponentengemisehe aromatischer Polyisocyanate, welche einen NCO-Gehalt von 10 bis 42 Gew.-» und eine Viskosität von 50 bis 10 000 cP bei 25° C aufweisen, mit 0,1 bis 10 Gew.-», bezogen auf das Mehrkomponentengemisch, Schwefeltrioxyd oder einer äquivalenten Menge Oleum, Schwefelsäure bzw. Chlorsulfonsäure bei -20 bis +200° C umsetzt, und die auf diese Weise erhaltenen Sulfonlenmgsproduktgemische gegebenenfalls ganz oder teilweise mit einer basischen Verbindung neutralisiert.
ίο
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Sulfonierungsreaktlon In einem
inerten Lösungsmittel durchführt.
3. Suifonsäure- und/oder Sulfonatgruppen aufweisende Polyisocyanatgemische, hergestellt nach Verfahren gemäß Anspruch 1.
4. Bei Raumtemperatur flüssige Suifonsäure- und/oder Sulfonatgruppen aufweisende aromatische Polyisocyanatgemische nach Anspruch 1 gekennzeichnet durch
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