DE2200641A1

DE2200641A1 - Verfahren zur umwandlung von natriumsulfid in natriumsulfit

Info

Publication number: DE2200641A1
Application number: DE19722200641
Authority: DE
Inventors: Kaoru Shiba
Original assignee: Ebara Infilco Co Ltd
Current assignee: Ebara Corp
Priority date: 1968-10-30
Filing date: 1972-01-07
Publication date: 1973-07-19
Also published as: US3698860A; FR2168175A1; GB1328920A

Description

DR. BERG DIPL.-ING. STAPF

PATENTANWÄLTE 8 MÜNCHEN 8O, MAUERKIRCHERSTR. 45

Dr. Berg Dipl.-Ing. Stapf, 8 München 80, Mauerkircherstroße 45 ·

Ihr Zeichen

Ihr Schreiben

Unser Zeichen

Datum

Anv/811 sakt e 22 018
Be/Ho

Ebara Infilco Co., Ltd Tokyo / Japan

"Verfahren zur Umwandlung von Ratriumsulfid in Watriua,-

sulfit"

Die Erfindung betrifft die Umwandlung von HatriumGulfld, öse in dem Aschengehalt von verbrannter, schwarzer Ablauge als Nebenprodukt der Pülpenaufbereitung enthalten ist, in. Katriuriculfit mittels Oxidation und die Gewinnung; des un^ev/cridelten Produkts zur erneuten Verwendung in einem rülpenau.fbereitungr.prozess, wobei die Umwandlung

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(03"·!) <3 3/ 72 (98 82 72) AS 70 Ki {93 70 C< > 48 33 10 (93 33 10) Telcarommo: BERGSTAPFPATENT M0na.cn TELEX 05 24 5iO BLRG d Canki Boycrisdie Voreinsbcirik Mündion 463 Ifo [-oj-'St-k: U0nri.«n 65D 41

und Wiedergewinnung als Naßverfahren durchgeführt wird.

Die Erfindung ist .anwendbar zur Y/iedergewinmmg der chemischen Zusatzstoffe, die in halbchemischen Pülpenproaessen bei Verwendung von neutralem Natriumsulfit und bei Sulfitpülpenprozessen bei Verwendung von saurem Natriurcsulfit neben verschiedenen Herstellungsverfahren von Pulpen verwendet werden.

Die Beseitigung der in der Papier- u, Pülpenindustrie gebildeten, schwarzen Ablauge aus Aufbereitungsanlagen war bisher ein sehr schwieriges Problem. Es ist allgemein bekannt, daß man die bei dem Kraft-Prozess aus den Pülpenaufbereitungsanlagen abgegebene Kochablauge konzentriert verbrennt und als Kohlendioxidgas und Dampf abführt. Die in der schwarzen Lauge enthaltenen Natriumsalse fließen während dem Verbrennen in geschmolzenem Zustand ab, und es wurde festgestellt, daß die Natriumsalze wirtschaftlich durch eine geeignete chemische Reaktion wieder in Pülpenaufbereitungsmittel ungewandelt werden können.

Bisher standen jedoch für die halbchemischen Pulpen-und SulfitpülpenaufberfiitungsprozesGe zufriedenstellende Verfahren zur Wiedergewinnung der verwendeten chemischen Einsat zmaterialien nicht zur Verfügung. Obgleich die schwarze, aus diesen Prozessen gebildete Ablauge verbrannt werden kann, ist dies wirtschaftlich nicht durchführbar.

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Der Aschengehalt, der bei der Pülpenaufbereitung als Nebenprodukt gebildeten schwarzen Ablauge, d.h. der Schmelze, besteht normalerweise aus Natriumsulf id (Na₂S), Natriumthiosulfat (Na₉S₉O,,), Natriumsulfit (Na₉SO,,), Natriumsul« fat (Na₂SO,), Natriumkarbonat (Na₂C(X) und einer geringen Menge an unlöslichem Material, wobei der NagCO^-Gehalt ungefähr 60 Gew.$ und der NAgS-Gehalt mehr als 20 Gew.^ beträgt. YJenn die schwarze Lauge von dem auf .Natriumbasis durchgeführten halbchemischen Pülpenprozess dem Sulfitpülpenprozess, dein Zraft-Pülpenprozess usv*^?» konzentriert und verbrannt wird, bilden die Natriumsalze in der schwarzen lauge eine feste Lösung von Natriumkarbonat und Natriurnsulfid (NapS), die vom Ofensumpf in geschmolzenem Zustand ausfließt.

Es ist schon lange bekannt, daß Natriumsulfid (Na_?S) in Xiatriumsulfit (NapSO^) bei direkter Oxidation mit Luft oder Sauerstoff und in Natriumsulfat (NapSO,) bei Oxidation unter schärferen Bedingungen nach den folgenden chemischen Reaktionsablaufen umgewandelt werden kanns

Na₂S + 3/2 O₂ = Na₂SO₅...... »..(1)

Na₂S +2O₂ = Na₂SO₄. (2)

Es wurde jedoch bisher von keiner erfolgreichen Herstellung von Natriumsulfit (Na_?S0^) durch Direktoxidation von Natriumsulfid (Na₂S) im technischen Umfang berichtet. Dies

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deshalb, weil bekannt ist, daß die oben angegebene Reaktion (1) bei Temperaturen über 100⁰C und die Reaktion (2) über 300⁰C stattfindet; wobei die Reaktionen durch die Verwendung von Luft-enthaltenden Dampf beschleunigt werden, und die Reaktion (Ϊ) exotherm ist und damit einen abrupten Temperaturanstieg in dem Reaktionssystem unter Induzierung der Reaktion (2) und Bilden von Natriumsulfat (Na₂SO,) bewirkt, das als Pülpenaufbereitungsmaterial ungeeignet ist. Dieser Vorgang ist völlig unvermeidbar, weil 1 kg Natriumsulfid (Na₂S) über 2.200 kgcal Wärme durch die Reaktion (1) liefert. Es ist ebenso bekannt, daß Natriumsulfid (Na₂S) Natriumthiosulfat (Na₂S₂O-,) in feuchter Luft bei Temperaturen unter 100⁰C bildet, wobei das Vorliegen größerer Mengen von Natriumthiosulfat (Na₂S₂O.,) die Pülpeneigenschaften nachteilig beeinflußt. Die Natriumthiosulfat-Bildungsreaktion kann aus dem nachfolgenden Reaktionsablauf dargestellt werden

Na₂S + H₂O = NaHS + NaOH (3)

2 NaHS + 2 O₂ = Na₃S₂O₅ + HgO (4)

Neben dem bereits angesprochenen, bildet das rückständige Natriumsulfid (Na₂S) ein weiteres Problem und es ist als Ganzes äußerst schwierig, Natriumsulfid (Na₂S) in Natriumsulfit (Na₂SO,) durch Direktoxidation mit Luft umzuwandeln.

Die der Direktoxidation innewohnenden Probleme werden durch die vorliegende Erfindung erfolgreich gelöst, wo-

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ο -

"bei sie dazu dient, Pulpenaufbereitungschemikalien aus der durch."Konzentrieren und Brennen der aus dem halbchemischen Pulpen- und SuIfitpUlpenprozess stammenden schwarzen lauge wiederzugewinnen, wobei das Verfahren die oben angeführten Reaktionen (2), (3) und (4) in wirksamer Weise inhibiert, wobei die Wiedergewinnung der Pülpenaufbereitungschemikalien mit hoher Reinheit und hoher Ausbeute mittels einem Naßverfahren erreicht wird, das gleichzeitig einen Schutz gegen Umweltschaden bildet. Nach dieser Erfindung wird bei der Wiedergewinnung der gebrannten Schmelze in halbchemischen Pulpen-und Sulfitpülpenprozessen Natriumsulfid (Na₂S) sehr wirksam in Natriumsulfit (NagSCu) umgewandelt, wobei man die Bildung von Natriumthiosulfat vermeidet.

Man erreicht dies dadurch, daß man die aus dem Ofensumpf fließende Schmelze nach dem Brennen der schwarzen Lauge, die aus den Pülpenaufbereitungsanlagen stammt, in eine gesättigte Lösung der Schmelze tropft, wobei die Lauge gleichzeitig gekühlt und verfestigt wird.

Es wird bevorzugt, die fließende Schmelze so der Dampfoder Wasserstrahlbeharidlung an der Lösungsoberfläche zu unterwerfen, daß sie sich sofort in kleine Partikel umwandelt bevor sie in die Lösung eines Schmelzeaufnahmebehälters tropft. Dies hat die gleiche Wirkung wie ein MahlVorgang.

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Es werden daher die festen Partikel der abgeschreckten Schmelze in dem Aufnahmebehälter nicht gelöst, sondern sie werden ausgefällt' oder schwimmen in dem Behälter. Die Partikel v/erden aus der Lösung durch Sieben, Filtrieren, Sedimentieren oder durch Zentrifugalabscheidung abgetrennt, und wenn sie noch übermäßig große Partikelgröße aufweisen, werden sie mit einer I.'ahlvorrichtung des Naßtyps pulverisiert. Die Aschenpartikel, d.h. die verfestigte Schmelze enthält Wasser und die Konzentration ändert sich nach dem Natriumsulfid (Na₂S)-Gehalt der Schmelze, wobei jedoch im allg. nicht weniger als 50$ Peststoff bevorzugt wird. Um die Fließfähigkeit der feuchten Aschenpartikel zu verbessern,werden diese so erhitzt, daß eine Temperatur nicht unter 50⁰C beibehalten wird. Dann werden die feuchten Aschenpartikel der Direktoxidationszone zugeführt. Die Auslegung der Direktoxidationszone ist variabel, wobei in erster Linie sichergestellt sein muß, daß die Zone zum gründlichen Irischen der feinverteilten, wasserhaltigen Partikel geeignet sein muß, um diesen ausreichend Kontakt mit Luft zu ermöglichen. Es wird daher ein Konverter, der geeignet ist, die vollkommene Mischung der naßen Partikel zu bewirken, mit den feinverteilten Partikeln, die zunächst kein Natriumsulfid (Na2S) enthalten, gepackt und bei ungefähr 12O⁰C gehalten und in diesem Konverter werden die feuchten Aschenpartikel mit einer langsamen Geschwindigkeit eingeführt. Diese feuchten Aschenpartikel werden zunächst getrocknet und dann oxi-

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diert. Obgleich die Oxidationsreaktion exotherm ist, findet,.weil die Wärme zur Verdampfung des Wassergehalts der nachfolgend beschickten Aschenpartikel verwendet wird, kein schädlicher Temperaturanstieg in dem Konverter statt.

Es vrird daher die Verdampfung des Wassergehalts aus den dem Konverter zugeführten Aschenpartikeln und danach die Oxidation durchgeführt, während die Temperatur in der direkten Oxidationszone bei 100 - 30O⁰C gehalten wird. Da weiterhin die Luft, die mit den Aschenpartikeln in Kontakt kommt, den Dampf enthält, der durch die Verdampfung des Wassergehalts der Partikel gebildet wird, wird die Bildung von natriumsulfat merklich beschleunigt.

Herkömmlicherweise wurde bisher die Direktoxidation der Schmelze stufenweise durchgeführt, wozu man die Schmelze durch ein trockenes System sammelt, sie durch Kühlen verfestigt, danach einer Mahlung unterwirft und den zerkleinerten Peststoff mit einem Gemisch von Luft und Dampf in Kontakt bringt. .Bei einem solchen Verfahren treten in der Trocken-Verfestigungsvorrichtung oftmals Störungen auf und während dem Mahlvorgang entsteht schädlicher Staub, der das Arbeitsverfahren gefährlich macht» Weiterhin besteht während dem gesamten Verfahren des Mahlens, der Überführung und der DirektOxidation immer die Gefahr der Staubexplosion. Weiterhin hat das herkömmliche Verfahren schwerwiegende fehler, weil es schwierig ist«, die Temperatur der Direktoxi-

dation zu steuern und das Produkt ungeeignet große Mengen an Verunreinigungen, die nicht umgesetztes Nap S (rückständiges Natriumsulfid), Natriumthiosu] fat (NapSpCU) und natriumsulfat (Na₂SO₄) enthält. Dem gegenüber kennt das vorliegende Verfahren keinen Trockenverfestiger, der Schwierigkeiten machen könnte und v/eil ein Naßsystem verwendet wird, treten auch keine Staubprobleme auf. Es besteht daher auch keine Gefahr der Staubexplosion. Weil weiterhin die Temperatur leicht und genau gesteuert werden kann, enthält das Produkt nur wenig Verunreinigungen.

Es besteht keine Notwendigkeit, das Mischen von Dampf mit Luft als Oxidierungsmittel als besondere Stufe einzuschalten.

In dem Verfahren dieser Erfindung wird jedoch noch immer eine sehr geringe Menge an Natriumthiosulfat (KapSpO-*) gebildet, und die Produkte können als Aufbereitungsmittel bei der Pülpenherstellung etwas verringerten' Wert haben, wenn das Vorhandensein von Natriumthiosulfat unbedingt verhindert werden muß. Es wird daher nach der Erfindung eine weitere einzige Stufe in das Verfahren eingebaut, um diesen Nachteil zu überwinden. D.h., daß eine geringe Kenge an Natriumhydroxid (NaOH) den von dem Aufnahmebehälter getrennten Aschenpartikeln zugeführt wird, bevor die Partikel in dem Konverter umgesetzt werden. Die normalerweise erwünschte NaOH-Menge liegt im Bereich von 2-20 Gew./', bezogen auf das Gewicht der trockenen Peststoffpartikel.

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Die Aschenpartikel, so wie sie von dem -Aufnahme"behälter abgetrennt werden, enthalten natürlich Wasser und sie unterliegen" einher- der oben angegebenen Reaktion (3). Während nun die Aschenpartikel gleichzeitig beträchtliche Mengen an Natriumkarbonat (Na₂CO-) enthalten, beträgt die durch die Reaktion (3) gebildete Menge an Natriumhydrosulfid max. (NaHS) mehrere Prozent des Kntriumsulfid (Ka₂S), was dem chemischen Gleichgewicht der Reaktion zu entnehmen ist.

Wenn nun Hatriunhydroxid (NaOH) den 7/asyer-enthaltenden Aschenpartikeln zugegeben wird, wird die Reaktion (3) nach dem Massenwirkungsgesetz inhibiert und die Menge an Hatriumhydrosulfid (ITaIIS) wird folgerichtig unter Verringerung der Bildung von Natriumthiosulfat (Na₂SpO^) durch die Reaktion (4) v/eiter verringert.

In dem Verfahren dieser Erfindung ist es sehr wesentlich, einen Durchlaufbehälter zu verwenden, bevor die geschmolzene Schmelze in die gesättigte Lösung der Schmelze in dem Aufnahmebehälter tropft. Es geschieht dies deshalb, weil auftretende, große Klumpen der Schmelze in dem Aufnahmebehälter sich absetzen können und die Entfernung der Klumpen schwierig sein kann, während wenn man die geschmolzene Schmelze in dem Durchgangsbehälter, in dem die gesättigte Lösung in I¹IuB gehalten wird, tropft, die Schmelze durch die fließende Lösung weggeführt wird.

Die großen Klumpen der Schmelze können durch ein grobes

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Sieb entfernt werden, das man vor die Mündung des Durchlaufbehälters anbringt. Ebenso kann, wenn ein Ersatzbehälter vorgesehen ist, die Zuführung des Durchlaufbehälters bei Schwierigkeiten im Behälter, in den Rohrleitungen und in der Masse usw. geändert werden.

Eine bevorzugte Ausführungsform der Erfindung wird nunmehr unter Bezugnahme auf die begleitende Zeichnung erläutert, die das erfindungsgemäße Verfahren im ."Diagramm darstellt. Dabei zeigt die Zeichnung einen Verfahrennablauf einer Versuchsanlage, in der 10 kg/Std. Schmelze von dem Ofensumpf abläuft. Unter Bezugnahme auf die Zeichnung fließt die Schmelze von einem Verbrennungsofen für Ablauge (1) durch den Abfluß (2) in den Behälter. (3)-, in dem gesättigte- Lösung der Schmelze von einem AufnahiTiebehälter (4) mittels einer Pumpe (5) im Kreislauf geführt wird. Bevor die Schmelze in den Durchlaufbehält er tropft, wird sie in feine Partikel durch den Dampfstrahl (6) versprüht. Die Schmelze, die sich beim Eintropfen in die fließ. Lösung in den Durchlaufbehälter (3) verfestigt, wird auf ein 12 mm(Maschensieb) (7) befördert, das über dem Aufnahmebehälter (4) angebracht ist, wo große Klumpen der Schmelze aufgefangen und manuell entfernt werden. Die feinen Partikel der Schmelze in dem Aufnahmebehälter werden einem Zentrifugenabscheider (8) mittels einer Schlämme Pumpe (9) zugeführt, wo die Partikel mit einem Wassergehalt von weniger als 50 '/o aus der Lösung abgetrennt werden und in einen Konverter (10)über eine

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Scheibenmahlvorrichtung (nicht aufgezeigt) fließen, wo sie, soweit notwendig, weiter zerkleinert werden. Das Piltrat wird dem Aufnahmebehälter (4) wieder zugeführt. Als Konverter (8) wird eine Knetvorrichtung mit einer Kapazität von 25 Litern mit 2 rotierenden Knetarmen in diesem Beispiel verwendet.

Bei dieser Ausführungsform war keine Spezialzuführung von Luft oder Sauerstoff von außen her erforderlich. Bei der Einleitungsstufe des Verfahrens, wurde der Konverter (10) mit ungefähr 25 Litern pulverisiertem Gemisch von Natriumkarbonat (Na₂CCU) und Natriumsulfit (Na₂SO-) im Verhältnis 1:1 beschickt und mit einem heißen Luftstrom auf 12O⁰C erhitzt. In einen solchen Konverter (10) ließ man die naßen Partikel von dem Zentrifugalabscheider (8)' einfließen.

Der Zweck des trockenen, pulverförmigen Gemischs aus Natriumkarbonat (Na₂CO.*) und Natriumsulfit. (Na₂SO₇) in'dem Konverter (10) ist ,die gebildete V/ärme zu verteilen .und die Bildung von Natriumsulfat (Na₂SO.) durch teilweise hohe Temperaturen in den Partikeln zu vermeiden. Wenn einmal die Reaktion in Gang ist, wurde dem Konverter keine weitere Wärme zugeführt. Das dem Konverter (10) entnommene Produkt war pulverisierte, weiße Asche. Die Zusammensetzungen der Ausgangsschmelze und des erhaltenen Produkts waren:

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	Na	2	S	Na₂	S₂O₃	Na₂	SO₇	Na₂	so₄	Ra₂CO	Σ.	Unlösliches Material
Schmelze	.26	t	5	0	,3 '	2	,0	3	t.5	60,5		4,2
Produkt	0	t	5	3	,0	35		3	,6	56,2		4,0
Fußnote:	Die		in	der	Tabelle	angegebenen	¥erte	sind Durch-

schnitte von 5 Abläufen, wobei sie als Gewichtsprozent angegeben sind.

Das vorausgehende Arbeitsverfahren wurde wiederholt, ausgenommen, daß 4,8 fo_f bezogen auf den trockenen Feststoff Natriumhydroxid (NaOH) über die Leitung (11) den naßen Partikeln zugegeben wurde, voraus sich die nachfolgende Zusammensetzung der Ausgangsschmelze und des Produkts ergab;

	Na	2^S	Na₂S	2°3	Na₂	SO₃	Na₂	so₄	Na₂	CO₃	NaOH	Unlösliches Material
Schmelze	23	,4	0,	2	2	,9	7	,8	57	,3	4,8^X	3,6
Produkt		0	0,	2	35	VJI	6	,9	50	.2-	4,1	3,1

Fußnote; Die Werte in der oben angegebenen Tabelle sind Durchschnittswerte von 6 Abläufen, in Gewichtsprozent.

χ NaOH würde der Schmelze zugegeben.

Aus den Ergebnissen ist zu entnehmen, daß durch die Zugabe von Natriumhydroxid die Bildung von Natriumthiosulfat ziemlich wirksam vermieden wird.

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Es ist weiter zu entnehmen, daß das Produkt der Erfindung einen höheren-Hatriumcarbonat- (^2SO-*) und Natriumhydroxidgehalt (IaOH) und geringeren ITatriumsulfitgehalt (iTapSO--) hat als der normalerweise in der Pülpenindustrie verwendete Aufbereitungsliquor. Jedoch kann nach Lösen des Produkts in Wasser und nach Absorption von Schwefeldioxid (SOp) durch die wäßrige Lösung, die Flüssigkeit als ausgezeichnete Aufbereit ungs- oder Kochlauge verwendet werden.

Die als Ausführungsform der Erfindung aufgezeigte Vorrichtung ist nicht mehr als ein geeignetes Beispiel, wobei man sie durch andere in gleicher 7/eise wirksame Vorrichtungen ersetzen kann. Beispielsweise kann als Konverter ein Wirbelbett, Drehofen oder Zementmischer mit gleichen Ergebnissen verwendet werden.

Das erfindungsgemäße Verfahren beinhaltet die Umwandlung von Natriumsulfid in der Schmelze, die man durch das Brennen von schwarzer Lauge aus den halbchemischen PÜ3aen- und Sulfitpülpenprozessen erhält, in Natriumsulfit durch Oxidation und Gewinnung des Sulfits als Pülpenaufbereitungsmaterial, dadurch gekennzeichnet, daß man die Schmelze in eine Abschrecklösung, die mit der Schmelze gesättigt ist, aufnimmt, die Schmelzpartikel aus der Lösung abtrennt, hierzu eine geringe Menge Natriumhydroxid, unter Bildung des Gemischs in den Partikeln zugibt und die Partikel in einen Konverter einführt, der mit trockenem Pulver von Natriumsulfit, Natriumcarbonat usw. gepackt ist und kein Natriumsulfid enthält, wobei das Verfahren

insg. als Naßverfahren durchgeführt wird. -14-

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Claims

Patentansprüche:

,1. Verfahren zur Umwandlung von Natriumsulfid, das in einer Schmelze enthalten ist, die man von halbchemischen Pulpen- und Sulfitpülpenprozessen erhält, in Natriumsulfit dadurch gekennzeichnet, daß man die geschmolzene Schmelze in einer Abschrecklösung, die mit Schmelze gesättigt ist, aufnimmt, die Schmelzpartikel aus der Lösung abtrennt, die abgetrennten Partikel mit Luft so in Kontakt bringt, daß das Natriumsulfid zu Natriumsulfit oxidiert wird und das feste, an Natriumsulfit angereicherte Produkt aus dem Reaktionscystem wiedergewinnt, wobei die in den abgetrennten Partikeln enthaltene Wassermenge ausreichend ist, genug Wärme aus dem Reaktionsgefäß in Form von Verdampfungswärme von Wasser abzuziehen, daß die Temperatur des Reaktionssystems in dem Reaktionsgefäß zwischen 100 bis 300⁰C gehalten wird.

1. Verfahren gemäß Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet , daß man die Schmelze in einen Durchgangsbehälter tropft, in welchem die gesättigte Lösung der Schmelze aus dem Aufnahmebehälter im Kreislauf geführt wird.

3. Verfahren gemäß einem der vorausgehenden Ansprüche dadurch gekennzeichnet, daß man die Schmelze einem Dampfstrahl oder V/asserstrahl

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unterwirft, um die Schmelze in eine partikelförmige Masse zu überführen bevor sie in der Abschrecklösung aufgenommen wird.

4. Verfahren gemäß Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet , daß man die von den Partikeln abgetrennte Flüssigkeit der Abschrecklösung wieder zuführt.

5. Verfahren gemäß Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet , daß man ungefähr 2-20 Gew.fo Natriumhydroxid, bezogen auf das Feststofftrockengewicht der abgetrennten Partikel, den Partikeln zugibt.

6. Verfahren gemäß Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet , daß man eine Feststoffkonzentration in den abgetrennten Partikeln von wenigstens 50 f<> bildet.

7. Verfahren gemäß Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet , daß man die Oxidationsreaktion in einem Reaktionsgefäß durchführt, das mit einem trockenen, pulverförmigen Gemisch von Natriumkarbonat und Natriumsulfat gefüllt ist und dadurch die gebildete Wärme steuert, um die Bildung von Natriumsulfat zu verhindern.

8. Verfahren gemäß Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet , daß man die abgetrennten'Partikel einem MahlVorgang unterwirft, bevor sie das Reaktionsgefäß er-

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reichen, so daß die abgetrennten Partikel in Partikel.form vorliegen.

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