DE2200434B2 - Verfahren zum Herstellen von Kernbrennstoffelementen für Hochtemperaturkernreaktoren - Google Patents
Verfahren zum Herstellen von Kernbrennstoffelementen für HochtemperaturkernreaktorenInfo
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Herstellen von Kernbrennstoffelementeiv für Hochtem-
|>eraturkernreaktoren, bei dem ein Zentralteil aus in eine Kohlenstoffmatrix eingebettetem Kernbrennstoff
mit mindestens einer Hülle aus Kohlenstoff oder Graphit umgeben und diese Hülle einer thermischen Behandlung
unterzogen wird.
Ein Verfahren dieser Art ist in der FR-Zusatz-PS 86 331 (zur FR-PS 13 80 635) beschrieben. Bei diesem
bekannten Verfahren wird zunächst aus Graphitpulver und pulverförmigem Urandioxid ein Zentralkörper gepreßt,
der dann mit zwei verschiedenen Schichten aus Graphit umkleidet wird. Die beiden Graphitschichten
werden jeweils ausgehend von Graphitpulver, dem für jede dieser beiden Schichten ein eigenes und anderes
Bindemittel beigegeben ist, durch aufeinanderfolgende thermische Behandlungen erzeugt, wobei diese verschiedenen
thermischen Behandlungen bei unterschiedlichen Temperaturen und zum Teil in Anwesenheit von
Erdgas durchgeführt werden. Durch diese Arbeitsweise soll erreicht werden, daß die verschiedenen, auf den
den Kernbrennstoff enthaltenden Zentralteil aufgebrachten Hüllschichten soweit wie möglich gasundurchlässig
werden. Das Verfahren wird daher so geführt, daß die Poren in den Hüllschichten möglichst
weitgehend durch bei der thermischen Behandlung dieser Hüllschichten anfallende Zersetzungsprodukte ausgefüllt
werden, während auf die Entstehung von als thermische Brücke dienenden Bindeschichten aus Kohlenstoff-
oder Graphitpulver zwischen Zentralteil und Hüllschichten kein besonderer Wert gelegt wird.
In der GB-PS 10 97 902 sind weiter Kernbrennstoffelemente
beschrieben, die einen Zentralteil aus Brennstoff enthalten, der von einer Hülle umgeben ist, die zu
ihrer Armierung eine Verstärkung aus eingebetteten Fasern oder Fäden enthält, die beispielsweise aus Kohlenstoff
oder Graphit bestehen können. Diese Hülle kann somit als ein Gewebe oder Filz aus Graphit oder
Kohlenstoff aufgefaßt werden, wobei jedoch keinerlei Vorkehrungen für eine gute thermische Verbindung
zwischen dieser Hülle einerseits und dem von ihr umgebenen Zentralteil aus Kernbrennstoff andererseits getroffen
sind.
Aus der US-PS 32 55 278 ist schließlich noch ein Verfahren zum Herstellen von Kernbrennstoffelementen
bekannt, bei dem zunächst eine äußere Hülle von hohlzylindrischer Form gepreßt und dann in diese Hülle
Kernbrennstoffmateral eingebracht wird. Es ergibt sich dann ein Kernbrennstoffelement mit einem Zentralteil
aus Kernbrennstoff und einer hohlzylinderförmigen äußeren Hülle, wobei jedoch keine besonderen
Maßnahmen dafür getroffen sind, einen besonders gu-
» ten Wärmeübergang zwischen Zentralteil einerseits und HuUe andererseits zu erreichen.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, das eingangs erwähnte Verfahren so auszugestalten, daß es zu
einer besonders innigen Bindung zwischen dem Zen-
*5 tralteil einerseits und der ihn umgebenden Hülle andererseits
führt, so daß im Gesamtergebnis eine besonders gute Wärmeübertragung vom Kernbrennstoff zum
Außenraum gewährleistet werden kann.
Die gestellte Aufgabe wird bei dem eingangs genannten Verfahren erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß der in an sich bekannter Weise als Hohlzylinder ausgebildete Zentralteil innen und außen in ebenfalls an sich bekannter Weise mit einem Filz oder Gewebe aus Graphit oder Kohlenstoff umkleidet wird, daß mindestens diese Umkleidung des Zentralteils mit einer Mischung aus Graphitpulver und thermisch härtbarem Kunstharz imprägniert wird und daß diese Mischung in einer gemeinsamen thermischen Behandlung von Zentralteil und Umkleidung nacheinander polymerisiert, gebrannt und entgast wird, wodurch an den Grenzen zwischen Zentralteil und Umkleidung Bindeschichten aus Kohlenstoff- oder Graphitpulver entstehen.
Die gestellte Aufgabe wird bei dem eingangs genannten Verfahren erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß der in an sich bekannter Weise als Hohlzylinder ausgebildete Zentralteil innen und außen in ebenfalls an sich bekannter Weise mit einem Filz oder Gewebe aus Graphit oder Kohlenstoff umkleidet wird, daß mindestens diese Umkleidung des Zentralteils mit einer Mischung aus Graphitpulver und thermisch härtbarem Kunstharz imprägniert wird und daß diese Mischung in einer gemeinsamen thermischen Behandlung von Zentralteil und Umkleidung nacheinander polymerisiert, gebrannt und entgast wird, wodurch an den Grenzen zwischen Zentralteil und Umkleidung Bindeschichten aus Kohlenstoff- oder Graphitpulver entstehen.
Bei der durch das Verfahren gemäß der Erfindung gekennzeichneten Arbeitsweise wird der fertige und
kompakte Zentralteil mit einer Hülle umgeben, die eine gewisse Nachgiebigkeit aufweist, und dieses kombinierte
Gebilde aus Zentralteil und Hülle wird dann einer Anzahl von Arbeitsgängen unterzogen, die jeweils
gleichzeitig am Zentralteil und an der Hülle zur Einwirkung kommen, so daß sich insgesamt ein zusammenhängendes
Endprodukt ergibt, das eine ausreichende Dichtigkeit aufweist, so daß die beim Betriebe des
Kernbrennstoffelements in einem Hochtemperaturkernreaktor aus dem Kernbrennstoff entstehenden
Spaltprodukte nicht durch die Hülle hindurch in den Außenraum entweichen können. Dabei bildet die den
Zentralteil umgebende nachgiebige Hülle dank ihrer Struktur ein Netz- oder Maschenwerk, das eine feste
Verankerung der bei der anschließenden thermischen Behandlung entstehenden Kohlenstoffteilchen gewährleistet.
Dabei erfährt das kombinierte Gebilde aus Zentralteil und Hülle die thermische Behandlung gleichzeitig,
so daß sich eine gute gegenseitige Verfestigung zwischen diesen beiden Teilen des Kernbrennstoffelements
ergibt, die dann im Endergebnis zu dem angestrebten guten Wärmeübergang zwischen Kernbrennstoff
und Außenraum durch die Hülle hindurch führt.
Gemäß einer vorteilhaften Weiterbildung der Erfin-
Gemäß einer vorteilhaften Weiterbildung der Erfin-
dung kann auch der Zentraltei! mit einer Mischung aus
Graphitpulver und thermisch härtbarem Kunstharz imprägniert werden und diese Mischung einer der thermischen
Behandlung der Mischung de:- Umkleidung des Zentralteils vorangehenden oder damit gleichzeitigen
thermischen Behandlung unterzogen werden.
Für die weitere Erläuterung der Erfindung wird nunmehr auf die Zeichnung Bezug genommen, deren einzige
Figur einen axialen Längsschnitt durch ein mittels des erfindungsgemäßen Verfahrens hergestelltes Kernbrennstoffelement
zeigt.
Das dargestellte Kernbrennstoffelement besitzt einen inneren Zentralteil 1, der aus einem Stapel von
mehreren übereinander angeordneten Ringabschnitten aus einem für den Betrieb in einem Hochtempera- ij
turkernreaktor geeigneten Kernbrennstoff besteht. Die Ringabschnitte bestehen im allgemeinen aus einer Kohlenstoffmatrix,
in der ein geeigneter Spaltstoff feinverteilt ist, der im allgemeinen aus leicht angereichertem
Urankarbid oder Uranoxid besteht. Dieses Material liegt im allgemeinen in Form sehr kleiner Kügelchen
vor, deren Durchmesser zwischen 100 und 800 Mikron variiert, wobei diese Kügelchen in einer ersten Stufe
mit einer oder mehreren Schichten aus Pyrokohlenstoff oder Siliziumkarbid überzogen sind, deren Gesamtdikke
im allgemeinen 200 Mikron nicht überschreitet. Diese Teilchen werden dann mit einem Graphitpulver vermischt
und zur Herstellung der Ringabschnitte verdichtet. Anschließend werden die Ringabschnitte. die später
den aktiven Zentralteil 1 des Kernbrennstoffelements jo bilden sollen, in einer Höhe aufeinandergestapelt, die
der Länge des herzustellenden Kernbrennstoffelements entspricht
Als nächstes wird der so gebildete Stapel aus Ringabschnitten außen wie innen mit einem Filz oder Gewebe
aus Kohlenstoff mit relativ geringer Dicke umgeben, das tür den Zentralteil 1 gleichzeitig eine innere
und äußere Hülle 2 ergibt, die den Zentralteil 1 gegen eine unmittelbare Berührung mit dem später im Atomkernreaktor
umlaufenden Kühlmittel isoliert. Nach seiner Aufbringung auf den Zentralteil 1 wird die Hülle 2
einer Imprägnierung durch Pyrolyse von gasförmigem Kohlenwasserstoff unterzogen, die beispielsweise bei
einer Temperatur zwischen 800 und 1200°C vorgenommen
wird. Nötigenfalls werden die Ringabschnitte des Zentralteils t vor dem Aufbringen der Hülle 2 graphitiert.
Abschließend kann die Hülle 2 nach ihrer Aufbringung auf den Zentralteil 1 mit Kühlrippen versehen
werden, die radial oder in einer sonst günstigen Richtung verlaufen.
Dem Graphitpulver wird mindestens für die Hülle 2, vorzugsweise aber auch für den Zemralteil 1, ein thermisch härtbares Kunstharz beigegeben. Dieses Kunstharz kann aus der ganzen Gruppe von thermisch härt
baren Kunstharzen, insbesondere aber aus Phenolformaldehydharzen oder sonstigen Phenolharzen gewählt
werden. Vorzugsweise wird ein solches Kunstharz gewählt, bei dem der Prozentsatz an nach der Polymerisation
und anschließendem Brennen zurückbleibendem Kohlenstoff besonders hoch ist.
Die umhüllten und mit Graphitpulver und Kunstharz vermischten Spaltstoffteilchen werden anschließend in
der Wärme verdichtet, wobei die Temperatur, insbesondere ausgehend von einem Wert bei 8O0C, wo das
Kunstharz in besonders dünnflüssigem Zustand vorliegt, progressiv ansteigend auf einen Wert von 1800C,
bei dem die Polymerisation dieses Kunstharzes besonders wirkungsvoll abläuft, gebracht und die gesamte
Wärmebehandlung durch eine mäßige Komprimierung des gebildeten Produkts begleitet wird. Am Ende der
Behandlung erhält man ein starres Produkt, das vorzugsweise schon die Form von Ringabschnitten aufweist,
die dann wie oben zu dem den Zentralteil 1 des fertigen Kernbrennstoffelementes bildenden Stapel zusammengesetzt
werden können.
Ausgehend von diesem Fertigungszustand können zwei Ausführungsvarianten ins Auge gefaßt werden.
Bei der ersten Ausführungsvariante wird der erhaltene Zentralteil 1 einem Brennvorgang bei 8000C unterworfen,
der zu einer partiellen Zersetzung des Kunstharzes führt, wobei insbesondere eine Kohlenstoffmatrix
verbleibt, in der die Spaltstoffteilchen homogen dispergiert und agglomeriert sind, worauf sich dann gegebenenfalls
eine endgültige Aufheizung im Vakuum auf 18000C während vorgegebener Zeitdauer anschließt,
die zu einer Entgasung führt. Anschließend wird dann mit Hilfe eines Gewebes oder eines Filzes
aus Graphit oder Kohlenstoff, das gleichfalls mit einer Mischung aus Graphitpulver und thermisch härtbarem
Kunstharz imprägniert ist, die Hülle 2 aufgebracht. Sodann wird der gesamte Aufbau durch hydraulische
Kompression in seine endgültige Form gebracht und von neuem einer Verfestigungsbehandlung unterzogen,
die im wesentlichen auf die Hülle aus imprägniertem Filz oder Gewebe zur Einwirkung kommt und wie oben
ausgeführt aus einer thermischen Behandlung besteht, die zunächst eine Polymerisation, sodann ein Brennen
und schließlich ein Entgasen bewirkt.
Bei der zweiten Ausführungsvariante bringt man vor dem Brennen und Entgasen des Zentralteils 1 das Gewebe
oder den Filz aus mit Kunstharz imprägniertem Kohlenstoff oder Graphit an seinen Platz und nimmt
erst dann das Brennen und Entgasen vor, das sich unter diesen Umständen nicht nur auf die Hülle 2 aus Filz
oder Gewebe sondern in gleicher Weise auch auf den Zentralteil 1 erstreckt, womit sich eine enge und homogene
Verbindung dieser beiden Teile im fertigen Kernbrennstoffelement ergibt.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (2)
1. Verfahren zum Herstellen von Kernbrennstoffelementen für Hochtemperaturkernreaktoren, bei
dem ein Zentralteil aus in eine Kohlenstoffmatrix eingebettetem Kernbrennstoff mit mindestens einer
Hülle aus Kohlenstoff oder Graphit umgeben und diese Hülle einer thermischen Behandlung unterzogen
wird, dadurch gekennzeichnet, daß
der in an sich bekannter Weise als Hohlzylinder ausgebildete Zentralteil innen und außen in ebenfalls
an sich bekannter Weise mit einem Filz oder Gewebe aus Graphit oder Kohlenstoff umkleidet
wird, daß mindestens diese Umkleidung des Zentraiteils
mit einer Mischung aus Graphitpulver und thermisch härtbarem Kunstharz imprägniert wird
und daß diese Mischung in einer gemeinsamen thermischen Behandlung von Zentralteil und Umkleidung
nacheinander polymerisiert, gebrannt und entgast wird, wodurch an den Grenzen zwischen Zentralteil
und Umkleidung Bindeschichten aus Kohlenstoff- oder Graphitpulver entstehen.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß auch der Zentralteil mit einer Mischung
aus Graphitpulver und thermisch härtbarem Kunstharz imprägniert wird und daß diese Mischung
einer der thermischen Behandlung der Mischung der Umkleidung des Zentralteils vorangehenden
oder damit gleichzeitigen thermischen Behandlung unterzogen wird.
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DE2200434A1 (de) | 1972-09-28 |
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
C3 | Grant after two publication steps (3rd publication) |