DE2200434B2 - Verfahren zum Herstellen von Kernbrennstoffelementen für Hochtemperaturkernreaktoren - Google Patents

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Herstellen von Kernbrennstoffelementeiv für Hochtem- |>eraturkernreaktoren, bei dem ein Zentralteil aus in eine Kohlenstoffmatrix eingebettetem Kernbrennstoff mit mindestens einer Hülle aus Kohlenstoff oder Graphit umgeben und diese Hülle einer thermischen Behandlung unterzogen wird.

Ein Verfahren dieser Art ist in der FR-Zusatz-PS 86 331 (zur FR-PS 13 80 635) beschrieben. Bei diesem bekannten Verfahren wird zunächst aus Graphitpulver und pulverförmigem Urandioxid ein Zentralkörper gepreßt, der dann mit zwei verschiedenen Schichten aus Graphit umkleidet wird. Die beiden Graphitschichten werden jeweils ausgehend von Graphitpulver, dem für jede dieser beiden Schichten ein eigenes und anderes Bindemittel beigegeben ist, durch aufeinanderfolgende thermische Behandlungen erzeugt, wobei diese verschiedenen thermischen Behandlungen bei unterschiedlichen Temperaturen und zum Teil in Anwesenheit von Erdgas durchgeführt werden. Durch diese Arbeitsweise soll erreicht werden, daß die verschiedenen, auf den den Kernbrennstoff enthaltenden Zentralteil aufgebrachten Hüllschichten soweit wie möglich gasundurchlässig werden. Das Verfahren wird daher so geführt, daß die Poren in den Hüllschichten möglichst weitgehend durch bei der thermischen Behandlung dieser Hüllschichten anfallende Zersetzungsprodukte ausgefüllt werden, während auf die Entstehung von als thermische Brücke dienenden Bindeschichten aus Kohlenstoff- oder Graphitpulver zwischen Zentralteil und Hüllschichten kein besonderer Wert gelegt wird.

In der GB-PS 10 97 902 sind weiter Kernbrennstoffelemente beschrieben, die einen Zentralteil aus Brennstoff enthalten, der von einer Hülle umgeben ist, die zu ihrer Armierung eine Verstärkung aus eingebetteten Fasern oder Fäden enthält, die beispielsweise aus Kohlenstoff oder Graphit bestehen können. Diese Hülle kann somit als ein Gewebe oder Filz aus Graphit oder Kohlenstoff aufgefaßt werden, wobei jedoch keinerlei Vorkehrungen für eine gute thermische Verbindung zwischen dieser Hülle einerseits und dem von ihr umgebenen Zentralteil aus Kernbrennstoff andererseits getroffen sind.

Aus der US-PS 32 55 278 ist schließlich noch ein Verfahren zum Herstellen von Kernbrennstoffelementen bekannt, bei dem zunächst eine äußere Hülle von hohlzylindrischer Form gepreßt und dann in diese Hülle Kernbrennstoffmateral eingebracht wird. Es ergibt sich dann ein Kernbrennstoffelement mit einem Zentralteil aus Kernbrennstoff und einer hohlzylinderförmigen äußeren Hülle, wobei jedoch keine besonderen Maßnahmen dafür getroffen sind, einen besonders gu-

» ten Wärmeübergang zwischen Zentralteil einerseits und HuUe andererseits zu erreichen.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, das eingangs erwähnte Verfahren so auszugestalten, daß es zu einer besonders innigen Bindung zwischen dem Zen-

*5 tralteil einerseits und der ihn umgebenden Hülle andererseits führt, so daß im Gesamtergebnis eine besonders gute Wärmeübertragung vom Kernbrennstoff zum Außenraum gewährleistet werden kann.
Die gestellte Aufgabe wird bei dem eingangs genannten Verfahren erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß der in an sich bekannter Weise als Hohlzylinder ausgebildete Zentralteil innen und außen in ebenfalls an sich bekannter Weise mit einem Filz oder Gewebe aus Graphit oder Kohlenstoff umkleidet wird, daß mindestens diese Umkleidung des Zentralteils mit einer Mischung aus Graphitpulver und thermisch härtbarem Kunstharz imprägniert wird und daß diese Mischung in einer gemeinsamen thermischen Behandlung von Zentralteil und Umkleidung nacheinander polymerisiert, gebrannt und entgast wird, wodurch an den Grenzen zwischen Zentralteil und Umkleidung Bindeschichten aus Kohlenstoff- oder Graphitpulver entstehen.

Bei der durch das Verfahren gemäß der Erfindung gekennzeichneten Arbeitsweise wird der fertige und kompakte Zentralteil mit einer Hülle umgeben, die eine gewisse Nachgiebigkeit aufweist, und dieses kombinierte Gebilde aus Zentralteil und Hülle wird dann einer Anzahl von Arbeitsgängen unterzogen, die jeweils gleichzeitig am Zentralteil und an der Hülle zur Einwirkung kommen, so daß sich insgesamt ein zusammenhängendes Endprodukt ergibt, das eine ausreichende Dichtigkeit aufweist, so daß die beim Betriebe des Kernbrennstoffelements in einem Hochtemperaturkernreaktor aus dem Kernbrennstoff entstehenden Spaltprodukte nicht durch die Hülle hindurch in den Außenraum entweichen können. Dabei bildet die den Zentralteil umgebende nachgiebige Hülle dank ihrer Struktur ein Netz- oder Maschenwerk, das eine feste Verankerung der bei der anschließenden thermischen Behandlung entstehenden Kohlenstoffteilchen gewährleistet. Dabei erfährt das kombinierte Gebilde aus Zentralteil und Hülle die thermische Behandlung gleichzeitig, so daß sich eine gute gegenseitige Verfestigung zwischen diesen beiden Teilen des Kernbrennstoffelements ergibt, die dann im Endergebnis zu dem angestrebten guten Wärmeübergang zwischen Kernbrennstoff und Außenraum durch die Hülle hindurch führt.
Gemäß einer vorteilhaften Weiterbildung der Erfin-

dung kann auch der Zentraltei! mit einer Mischung aus Graphitpulver und thermisch härtbarem Kunstharz imprägniert werden und diese Mischung einer der thermischen Behandlung der Mischung de:- Umkleidung des Zentralteils vorangehenden oder damit gleichzeitigen thermischen Behandlung unterzogen werden.

Für die weitere Erläuterung der Erfindung wird nunmehr auf die Zeichnung Bezug genommen, deren einzige Figur einen axialen Längsschnitt durch ein mittels des erfindungsgemäßen Verfahrens hergestelltes Kernbrennstoffelement zeigt.

Das dargestellte Kernbrennstoffelement besitzt einen inneren Zentralteil 1, der aus einem Stapel von mehreren übereinander angeordneten Ringabschnitten aus einem für den Betrieb in einem Hochtempera- ij turkernreaktor geeigneten Kernbrennstoff besteht. Die Ringabschnitte bestehen im allgemeinen aus einer Kohlenstoffmatrix, in der ein geeigneter Spaltstoff feinverteilt ist, der im allgemeinen aus leicht angereichertem Urankarbid oder Uranoxid besteht. Dieses Material liegt im allgemeinen in Form sehr kleiner Kügelchen vor, deren Durchmesser zwischen 100 und 800 Mikron variiert, wobei diese Kügelchen in einer ersten Stufe mit einer oder mehreren Schichten aus Pyrokohlenstoff oder Siliziumkarbid überzogen sind, deren Gesamtdikke im allgemeinen 200 Mikron nicht überschreitet. Diese Teilchen werden dann mit einem Graphitpulver vermischt und zur Herstellung der Ringabschnitte verdichtet. Anschließend werden die Ringabschnitte. die später den aktiven Zentralteil 1 des Kernbrennstoffelements jo bilden sollen, in einer Höhe aufeinandergestapelt, die der Länge des herzustellenden Kernbrennstoffelements entspricht

Als nächstes wird der so gebildete Stapel aus Ringabschnitten außen wie innen mit einem Filz oder Gewebe aus Kohlenstoff mit relativ geringer Dicke umgeben, das tür den Zentralteil 1 gleichzeitig eine innere und äußere Hülle 2 ergibt, die den Zentralteil 1 gegen eine unmittelbare Berührung mit dem später im Atomkernreaktor umlaufenden Kühlmittel isoliert. Nach seiner Aufbringung auf den Zentralteil 1 wird die Hülle 2 einer Imprägnierung durch Pyrolyse von gasförmigem Kohlenwasserstoff unterzogen, die beispielsweise bei einer Temperatur zwischen 800 und 1200°C vorgenommen wird. Nötigenfalls werden die Ringabschnitte des Zentralteils t vor dem Aufbringen der Hülle 2 graphitiert. Abschließend kann die Hülle 2 nach ihrer Aufbringung auf den Zentralteil 1 mit Kühlrippen versehen werden, die radial oder in einer sonst günstigen Richtung verlaufen.

Dem Graphitpulver wird mindestens für die Hülle 2, vorzugsweise aber auch für den Zemralteil 1, ein thermisch härtbares Kunstharz beigegeben. Dieses Kunstharz kann aus der ganzen Gruppe von thermisch härt baren Kunstharzen, insbesondere aber aus Phenolformaldehydharzen oder sonstigen Phenolharzen gewählt werden. Vorzugsweise wird ein solches Kunstharz gewählt, bei dem der Prozentsatz an nach der Polymerisation und anschließendem Brennen zurückbleibendem Kohlenstoff besonders hoch ist.

Die umhüllten und mit Graphitpulver und Kunstharz vermischten Spaltstoffteilchen werden anschließend in der Wärme verdichtet, wobei die Temperatur, insbesondere ausgehend von einem Wert bei 8O⁰C, wo das Kunstharz in besonders dünnflüssigem Zustand vorliegt, progressiv ansteigend auf einen Wert von 180⁰C, bei dem die Polymerisation dieses Kunstharzes besonders wirkungsvoll abläuft, gebracht und die gesamte Wärmebehandlung durch eine mäßige Komprimierung des gebildeten Produkts begleitet wird. Am Ende der Behandlung erhält man ein starres Produkt, das vorzugsweise schon die Form von Ringabschnitten aufweist, die dann wie oben zu dem den Zentralteil 1 des fertigen Kernbrennstoffelementes bildenden Stapel zusammengesetzt werden können.

Ausgehend von diesem Fertigungszustand können zwei Ausführungsvarianten ins Auge gefaßt werden.

Bei der ersten Ausführungsvariante wird der erhaltene Zentralteil 1 einem Brennvorgang bei 800⁰C unterworfen, der zu einer partiellen Zersetzung des Kunstharzes führt, wobei insbesondere eine Kohlenstoffmatrix verbleibt, in der die Spaltstoffteilchen homogen dispergiert und agglomeriert sind, worauf sich dann gegebenenfalls eine endgültige Aufheizung im Vakuum auf 1800⁰C während vorgegebener Zeitdauer anschließt, die zu einer Entgasung führt. Anschließend wird dann mit Hilfe eines Gewebes oder eines Filzes aus Graphit oder Kohlenstoff, das gleichfalls mit einer Mischung aus Graphitpulver und thermisch härtbarem Kunstharz imprägniert ist, die Hülle 2 aufgebracht. Sodann wird der gesamte Aufbau durch hydraulische Kompression in seine endgültige Form gebracht und von neuem einer Verfestigungsbehandlung unterzogen, die im wesentlichen auf die Hülle aus imprägniertem Filz oder Gewebe zur Einwirkung kommt und wie oben ausgeführt aus einer thermischen Behandlung besteht, die zunächst eine Polymerisation, sodann ein Brennen und schließlich ein Entgasen bewirkt.

Bei der zweiten Ausführungsvariante bringt man vor dem Brennen und Entgasen des Zentralteils 1 das Gewebe oder den Filz aus mit Kunstharz imprägniertem Kohlenstoff oder Graphit an seinen Platz und nimmt erst dann das Brennen und Entgasen vor, das sich unter diesen Umständen nicht nur auf die Hülle 2 aus Filz oder Gewebe sondern in gleicher Weise auch auf den Zentralteil 1 erstreckt, womit sich eine enge und homogene Verbindung dieser beiden Teile im fertigen Kernbrennstoffelement ergibt.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (2)

Patentansprüche:

1. Verfahren zum Herstellen von Kernbrennstoffelementen für Hochtemperaturkernreaktoren, bei dem ein Zentralteil aus in eine Kohlenstoffmatrix eingebettetem Kernbrennstoff mit mindestens einer Hülle aus Kohlenstoff oder Graphit umgeben und diese Hülle einer thermischen Behandlung unterzogen wird, dadurch gekennzeichnet, daß der in an sich bekannter Weise als Hohlzylinder ausgebildete Zentralteil innen und außen in ebenfalls an sich bekannter Weise mit einem Filz oder Gewebe aus Graphit oder Kohlenstoff umkleidet wird, daß mindestens diese Umkleidung des Zentraiteils mit einer Mischung aus Graphitpulver und thermisch härtbarem Kunstharz imprägniert wird und daß diese Mischung in einer gemeinsamen thermischen Behandlung von Zentralteil und Umkleidung nacheinander polymerisiert, gebrannt und entgast wird, wodurch an den Grenzen zwischen Zentralteil und Umkleidung Bindeschichten aus Kohlenstoff- oder Graphitpulver entstehen.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß auch der Zentralteil mit einer Mischung aus Graphitpulver und thermisch härtbarem Kunstharz imprägniert wird und daß diese Mischung einer der thermischen Behandlung der Mischung der Umkleidung des Zentralteils vorangehenden oder damit gleichzeitigen thermischen Behandlung unterzogen wird.