DE2110451A1 - Elektrolyt - Google Patents
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Description
| PAT EN | TAN WALT E | Dlpl.-lng. Dipl.-lng. |
H.Tiedtke
R. Kinne |
MÜNCHEN 15 KAISER-LUDWIG-PLATZ β TEL. 0811/530211 530212 CABLES: THOPATENT TELEX: FOLGT |
| Dipl.-Chem. Dipl.-Chem. |
Dr.D.Thomsen
G. Butting |
21 | 10451 | FRANKFURT (MAIN) 50 FUCHSHOHL 71 TEL. 0611/514868 |
| Dipl.-lng. | W.Weinkauff | |||
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8000 München 15 4. März J.971
Matsushita Electric Industrial Company, Limited
Osaka (Japan)
Elektrolyt
Die Erfindung bezieht sich auf Elektrolyte, insbesondere auf organische, ionisch leitfähige, feste Elektrolyte
und deren Herstellung.
Es sind verschiedene Typen ionisch leitfähiger, fester Substanzen bekannt, wovon einerein anorganisches Halogenid ist,
beispielsweise Alkalihalogenid, Silberhalogenid, und Erdalkalihalogenid. Keine dieser Substanzen wird als Elektrolyt für
einen Kondensator usw. verwendet, weil diese Substanzen sämtlich so geringe Leitfähigkeiten besitzen, daß sie bei normalen
Temperaturen praktisch als Isolatoren zu betrachten sind. Ein anderer Typ der bekannten, ionisch leitfähigen Substanzen
ist ein ternäres Glasmaterial wie Ag-J-Hg, welches kürzlich
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entwickelt worden ist. Diese Substanz besitzt einen Widerstand, welcher so niedrig wie etwa 100 Ohm cm ist. Schwierigkeiten
begegnet man jedoch bein Anlegen einer hohen Temperatur
und dem genauen Steuern der Umgebungstemperatur, wenn man die oben genannten ternären Glassubstanzen herstellt.
Erfindungsgemäß soll ein Elektrolyt geschaffen werden, welcher einen Elektrondonator-Akzeptor-Komplex aufweist, der
7.7.8.8-Tetracyanchinodimethan, einwertiges Kation und mehrwertiges Kation in einer Menge von 1,0 bis 10 Gew.-% des einwertigen
Kations umfaßt.
Die Erfindung verwendet eine ionische Leitfähigkeit eines Elektrondonator-Akzeptor-Komplexes (EDA), welcher 7.7.8.8-Tetracyanchinodimethan
(TCNQ) als Akzeptor auf v/eist.
Es ist bekannt, daß ein TCNQ-Molekül ein großes und
flaches Molekül ist, welches so große Elektronenaffinität besitzt, daß beim Vermischen oder Verschmelzen mit einem anderen
Molekül, das TCNQ-Molekül ein Elektron von dem anderen Molekül
hält und mit diesem anderen Molekül vereinigt ist, so daß ein Elektrondonator-Akzeptor-Komplex als Ganzes erzeugt wird. Die
Kristalle des Elektrondonator-Akzeptor-Komplexes können, je nach der Größe des Ionisationspotentials des Gegenmoleküls,
entweder ionisch oder neutral sein. Wenn das Gegenmolekül relativ geringe lonisationspotentiale besitzt, so fängt das TCNQ-Molekül
das Elektron des Gegenmoleküls auf und bindet sich mit
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dem Gegenmolekül ionisch.
Solche EDA-Komplexe, wie sie oben erwähnt sind, sind
daher weitgehend als elektronisch leitfähige Substanzen betrachtet worden. Es ist jedoch wichtig/ daß die EDA-Komplexe,
zusätzlich zu ihren elektronischen Leitfähigkeiten, hervortretende ionische Leitfähigkeiten aufweisen.
Beispiele der Moleküle mit geringen Ionisationspotentialen sind aromatisches Diamin, substituiertes Ammoniumion,
aromatisches Oniumion und Metallion. Die aus dem TCNQ zusammengesetzten
EDA-Komplexe iit einem solchen wie oben beispielhaft angegebenen Molekül, besitzen ionische Leitfähigkeiten von
einigen Prozenten ihrer Gesamtleitfähigkeiten. Es ist jedoch erwünscht, daß für ein Elektrolyt ein hoch ionisch leitfähiger
EDA-Komplex verwendet wird.
Erfindungsgemäß wird ein ionisch leitfähiger EDA-Komplex geschaffen, welcher eine gesteigerte ionische Leitfähigkeit
besitzt.
Der erfindungsgemäße EDA-Komplex ist eine organische,
ionisch leitfähige Substanz, welche ionische Kristalle aufweist, die sich aus einem TCNQ-Akzeptor und einer Donatorkomponenten
aus aromatischem Diamin, Oniumion, substituiertem Ammoniumion oder Metallion und Verunreinigungen eines mehrwer-
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tigen Kations zusammensetzen. Durch das Hinzusetzen des mehrwertigen
Kations als anderer Donator zum EDA-Komplex, ist das Gitter des EDA-Kristalls infolge der neutralen Bedingung gespannt
mit dem Ergebnis, daß sich die Gitterleerstellen in den Kristallen vermehren. Da die Größe der ionischen Leitfähigkeit
einer Substanz von der Anzahl der Gitterdefekte wie Leerstellen abhängig ist, führt das Zusetzen mehrwertiger Kationen
zum EDA-Komplex, zu einer Steigerung der ionischen Leitfähigkeit des EDA-Komplexes.
Beispiele bevorzugter mehrwertiger Kationen sind die
Ionen von Erdalkalimetallen, von seltenen Erden und von übergangs-Erdmetallen.
Insbesondere sind Ba , Ca , Mg ,Ce ,
4*4* 4· 4· 4*4· +4" 4-4-
Sm , Mn , Fe , Ni und Co bevorzugt. Kupferion Cu und Aluminiumion Al können ebenfalls verwendet werden.
Die ionische Leitfähigkeit des erfindungsgemäßen EDA-Komplexes wird wie folgt gemessen und bestimmt:
1) Inberührungbringen einer Nadel eines Ventilmetalls aus Aluminium· oder Tantal auf einer unterliegenden Substanz in
Kristall- oder Stückchenform und Anlegen eines positiven Potentials an die Nadel, in Bezug auf die unterliegende Substanz,
während man den Strom durch die Nadel beobachtet, wobei , falls innerhalb der unterliegenden Substanz ionische Leitfähigkeit in
Erscheinung tritt, der Strom durch die Nadel rasch abnimmt infolge der anodischen Oxydation der Nadel durch die ionische
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Le i tung; oder
2) Pressen eines Metalls aus Aluminium, Magnesium oder Calcium auf die unterliegende Substanz, während man die
elektromotorische Kraft zwischen Metall und unterliegender Substanz beobachtet, wobei, falls eine stabile elektromotorische
Kraft sich einstellt, es dann bekannt ist, daß ionische Leitung vorliegt.
Die folgenden Ausführungsbeispiele veranschaulichen die Erfindung. Es ist ersichtlich, daß die erfindungsgemäß
bereiteten EDA-Komplexe ionische Leitfähigkeiten zeigen, welche, bezogen auf die Gesamtleitfähigkeit, einige 10% betragen.
Solche Leitfähigkeiten sind größer als irgendwelche der bisher erreichten.
50 g Ammonium-TCNQ (NH4 +TCNQ") und 1 g Aluminium-TCNQ
(Al+"*"*" (TCNQ) 3") , werden in Alkohol unter Rückfluß gehalten und
danach wieder auskristallisiert. Der Widerstand und die ionische Leitfähigkeit der sich ergebenden Kristalle sind 5 χ 10 Ώ cm
bzw. 5%, obgleich der Widerstand und die ionische Leitfähigkeit des Ammonium-TCNQ 10 Λ cm bzw. 1% betragen.
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Man verwendet Triäthylammonium-TCNQ ^(C3H5)3N+H(TCNQ)2"_7
mit einem Widerstand von 20 hu cm und im wesentlichen fehlender
ionischer Leitfähigkeit. Das Triäthylammonium-TCNQ einschließlich 2% Kupfer-TCNQ /Cu+*(TCNQ)~2_/ zeigt einen Widerstand von
500 Ώ cm und eine ionische Leitfähigkeit von 1%, was erwünschte anodische Oxydierbarkeit schafft, wenn man die Substanz für Aluminium verwendet.
ionischer Leitfähigkeit. Das Triäthylammonium-TCNQ einschließlich 2% Kupfer-TCNQ /Cu+*(TCNQ)~2_/ zeigt einen Widerstand von
500 Ώ cm und eine ionische Leitfähigkeit von 1%, was erwünschte anodische Oxydierbarkeit schafft, wenn man die Substanz für Aluminium verwendet.
Man. verwendet Kalium-TCIIQ ^K+ (TCNQ) ^J mit einen Widerstand
von 10 St cm. Man findet, daß das Kalium-TCNQ einschließlich
10% Magnesium einen Widerstand von 500b& cm und eine ionische
Leitfähigkeit von 50% besitzt.
Es ist ersichtlich, daß der erfindungsgemäße Elektrolyt
vorteilhaft ist, weil er leicht hergestellt werden kann ohne
die Verwendung hoher Temperatur und genaue Temperatursteuerung. Ferner wird die Verfestigung der Elektrolyte einer elektrischen Zelle, eines Elektrolytkondensators, eines elektrolytischen Verstärkers oder dergleichen leicht erreicht, indem man den erfin^ dungsgemäßen Elektrolyten benutzt. Die Verunreinigungen an mehrwertigen Ionen, welche für erfindungsgemäße Elektrolyte verwendet werden können, sind nicht auf die in den obigen Beispielen
verwendeten Ionen beschränkt, sondern man kann irgendwelche
die Verwendung hoher Temperatur und genaue Temperatursteuerung. Ferner wird die Verfestigung der Elektrolyte einer elektrischen Zelle, eines Elektrolytkondensators, eines elektrolytischen Verstärkers oder dergleichen leicht erreicht, indem man den erfin^ dungsgemäßen Elektrolyten benutzt. Die Verunreinigungen an mehrwertigen Ionen, welche für erfindungsgemäße Elektrolyte verwendet werden können, sind nicht auf die in den obigen Beispielen
verwendeten Ionen beschränkt, sondern man kann irgendwelche
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mehrwertigen Kationen verwenden.
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Claims (5)
1.) Elektrolyt, gekennzeichnet durch einen Elektrondonator-Akzeptor-Komplex,
welcher 7.7.8.8-Tetracyanchinodimethan,
einwertiges Kation, und mehrwertiges Kation in einer
Menge von 0,1 bis 10 Gew,-% des einwertigen Kations, aufweist.
2. Elektrolyt nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das einwertige Kation ein Erdalkalimetallion, ein
Ion eines seltenen Erdmetalls, ein Ion des Ubergangsmetalls
Kupfer, oder Aluminiumion ist.
3. Elektrolyt nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Erdalkalimetall Barium, Calcium oder Magnesium ist.
4. Elektrolyt nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das seltene Erdmetall Cer oder Samarium ist.
5. Elektrolyt nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Übergangsmetall Mangan, Eisen, Nickel oder Kobalt
ist.
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| C3 | Grant after two publication steps (3rd publication) | ||
| E77 | Valid patent as to the heymanns-index 1977 | ||
| EF | Willingness to grant licences |