DE2052028A1

DE2052028A1 - Verfahren zur Herstellung von flamm festen Urethangruppen aufweisenden Schaum stoffen

Info

Publication number: DE2052028A1
Application number: DE19702052028
Authority: DE
Inventors: Ulrich von Dr 5000 Köln Richert Karl Hartroig Dr 5090 Lever kusen Maaßen Dieter Dr 4047 Dormagen Gizycki
Original assignee: Bayer AG
Current assignee: Bayer AG
Priority date: 1970-10-23
Filing date: 1970-10-23
Publication date: 1972-04-27
Also published as: BE774327R; SE395278B; NL168856C; NL168856B; FR2111795B2; NL7114580A; FR2111795A2; DE2052028C3; IT989617B; GB1337659A; DE2052028B2

Description

FARBENFABRIKEN BAYER AG ^2052028

LlVIRKUIIN-ieyenrtrk GM/Bn

22, Okt. 1970

Verfahren zur Herstellung von flammfesten Urethangruppen aiJrei senden Schaumstoffen

Zusatz zu Hauptpatent . (Patentanmeldung

P 19 29 034.7-43) '

Gegenstand des Hauptpatents. (Patentanmeldung

P 19 29 034.7-43) ist ein Verfahren zur Herstellung von flammfesten Urethangruppen enthaltenden Schaumstoffen aus aktive Wasserstoffatome aufweisenden Polyäthern, Polyisocyanaten, Wasser und/oder anderen Treibmitteln, Katalysatoren und gegebenenfalls weiteren Hilfsmitteln. Das Verfahren des Hauptpatents . ... ... (Patentanmeldung P 19 29 034.7-43) ist dadurch gekennzeichnet, daß als Polyäther solche mit mindestens zwei aktiven Wasserstoffatomen und einem Molekulargewicht von 1500 - 10 000, in denen mindestens etwa 10 Gewichtsprozent der vorhandenen | OH-Gruppen primäre Hydroxylgruppen sind und als Polyisocyanate Lösungen von mindestens einen Isocyanursäurering aufweisenden Polyisocyanaten in isocyanuratgruppenfreien monomeren Polyisocyanaten verwendet werden.

In weiterer Ausbildung des Verfahrens gemäß Hauptpatent (Patentanmeldung P 19 29 034.7-43) wurde nun ge-

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funden, daß die Herstellung von flammfesten, Urethangruppen aufweisenden Schaumstoffen mit unerwarteten vorteilhaften Eigenschaften auch erfolgen kann, wenn man als Polyisocyanate anstelle der im Hauptpatent verwendeten Polyisocyanate nunmehr 1-80 gewichtsproaentige, vorzugsweise 5-60 gewiehtsprosentige Lösungen von mindestens einen Iβocyanursäurering und gegebenenfalls zusätzlich Urethangruppen aufweisenden Polyisocyanaten in isocyanuratgruppenfreien, Urethangruppen aufweisenden Polyisocyanaten verwendet. Gegebenenfalls könae* ieecyanatgruppenfrele und urethangruppenfreie monomere Isocyanate als Lösungsmittel mitverwendet werden.

Die Reaktiqnskomponenten zur Herstellung der Schaumstoffe

entsprechen im übrigen denen des Hauptpatents

(Patentanmeldung P 19 29 034.7-43). Auch als Isocyanuratgruppen und gegebenenfalls susätzlich Urethangruppen aufweisende Polyisocyanate, welche in 1 - 80 gewichtsprozentiger, vorzugsweise 5-60 gewichtsprozentiger Lösung in Isocyanuratgruppenfreien, urethangruppenhaltigen Isocyanaten verwendet werden sollen, können die mindestens einen Isocyanursäurering aufweisenden Polyisocyanate gemäß Hauptpatent verwendet werden.

Es ist Jedoch oft wünschenswert, diese Polyisocyanate mit weniger als äquivalenten Mengen an Hydroxylgruppen aufweisenden Verbindungen vom Molekulargewicht 31 - 10 000 umzusetzen, wodurch zusätzlich Urethangruppen in die Polyisocyanatkomponente eingeführt werden. Auf diese Weise gelingt es, die Lagerstabilität des erfindungsgemäß zu verwendenden Polyisocyanats zu verDeesern.

Die erfindungsgemäß zu verwendenden Polyisocyanate, welche in näher gekennzeichneter Lösung eingesetzt werden, enthalten somit mindestens einen Isocyanursäurering und gegebenenfalls zusätzlich Urethangruppen. Dabei kann die Einführung der Urethangruppen vor und/oder nach Ausbildung des Isocyanursäurerings erfolgen.

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Als Hydroxylgruppen aufweisende Verbindungen vom Molekulargewicht 31 - 10 000 kommen monofunktionelle bi-, tri- und höherfunktionelle Hydroxyverbindungen der konventionellen Art infrage. Als monofunktionelle Hydroxyltarbinduigen asten Methanol* Butanol, Oleylalkohol, Stearylalkohol genannt. Bevorzugt sind indessen bi- bis octafunktionelle Hydroxy!verbindungen, z.B. Glykol, Glycerin, Trimethylolpropan, Pentaerythrit, Sorbit, Hydroxylgruppen aufweisende Polyester und Polyäther, z.B. auch Polyäther wie sie durch Umsetzung von Äthylenoxid und/oder Propylenoxid an mehrfunktionelle Startmoleküle wie Wasser, Alkohole oder Amine einschließlich Sucrose erhalten werden. Bevorzugt haben die Hydroxyverbindungen ein Molekulargewicht von 60 - 5000.

Als Lösungsmittel für das mindestens einen Isocyanursäurering und gegebenenfalls zusätzlich Urethangruppen aufweisende Polyisocyanat kommen,wle gesagt,isocyanuratgruppenfreie, Urethangruppen aufweisende Polyisocyanate und gegebenenfalls zusätzlich monomere isocyanuratgruppenfreie und urethangruppenfreie Polyisocyanate, welche im Hauptpatent genannt sind, in Frage.

Zur Herstellung der Urethangruppen aufweisenden isocyanuratgruppenfreien Polyisocyanate kommen die konventionellen aliphatischen, cycloaliphatisehen, araliphatischen und aromatischen Polyisocyanate infrage, z.B. Hexamethylen- ä diisocyanat, Cyclohexan-1,3- und -1,4-diisocyanat, Toluylen-2,4- und/oder -2,6-diisocyanat, 4,4'-Diphenylmethandiisocyanat, m- und p-Xylylendiisocyanat. Auch Urethangruppen aufweisende Polyisocyanate (Prepolymere) können als PoIyisocyanatkomponente eingesetzt werden.

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Als Polyhydroxyverbindungen, welche nit den Polyisocyanaten ssur Herstellung der Urethangruppen aufweisenden isocyanuratgruppenfrelen Polyisocyanate verwendet werden, seien beispielsweise folgende genannt:

Butandiol-1,3, Butandiol-1,4, Diäthylenglykol, Triäthylenglykol, Propandiol-1,2, Dipropylenglykol, Tripropylenglykol, 2,3-Dimethylpentandiol, 2,2-Diaethylpropandiol-1,3 » Pentandiol-1,5t Hexandlol-2,5, 3-Methyl-peatandiol-2,4, 2,2'-Dihydroxydiäthylsulfid, Octadecandiol-1,12, Octaäthylenglykol, 4»4'-Dihydroxydicyclohexyl-dimethylaethan, 1,5-Dihydroxydecahydronaphthalin, 1,4-Dihydroxycyclohexan, Hydrochinon, Resorcin, 4,4'-Dihydroxydiphenyl-diaethylmethan, 4»4'-Dlhydroxydiphenylcarbonat, 2,2·-Dihydroxydiphenyl, 4,4'-Dihydroxyoctachlordiphenyl-diaethylmethan, 1,5-Dihydroxynaphthalin, Glycerin, Triaethylolpropan, Heiantriol, Polyphenole geaäß US-Patentschrift 3 330 781, Phloroglucin, Pyrogallol, Oxyhydrochinon; Trihydroxytriphenyliiethane sowie deren perhydrierte Analoga, Pentaerythrit, Sorbit, Mannit, Dulcit, Tetrosen, Pentosen, Hexosen, Disaccharide wie z.B. Sucrose oder Cellubiose, Uaseteuafspredukte ν·η aekrwertigea Alkek«len alt aindestens elnea Μ·1 Alkylenoxid

wie Äthylenoxid, Propylenoxid, Butylenoxid, Styroloxid, Glycid.oder Gealschen solcher Epoxide zu hydroxylgruppenhaltigen Polyäthern mit Hydroxylzahlen von 28 - 1500. Weiterhin können als hydroxylgruppenhaltige Komponenten für die Umsetzung mit Polyisocyanaten zu urethangruppenhaltigen Polyisocyanaten Phenol-Formaldehyd-Kondensatlonsprodukte wie z.B. solche im Kolverhältnis 1:0,8, sowie Polyesterpolyole mit Hydroxylzahlen von 35 - 650, hergestellt aus linearen und/oder verzweigten mehrwertigen Alkoholen, eingesetzt werden. Hierunter fallen auch natürlich vorkommende Pflanzenöle mit freien Hydroxylgruppen wie z.B. Rizinusöl.

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Auch urethangruppenhaltige Polyole aus den genannten Hydroxylverbindungen und aliphatischen, aromatischen und/oder araliphatischen Polyisocyanaten können als Komponenten ftir die Herstellung der Urethangruppen enthaltenden Polyisocyanate verwendet werden.

Fernerhin sind auch Hydroxyalkylphosphorigsäureester oder Hydroxyalkylphosphorsäureester vorteilhaft zu verwenden.

Auch amidgruppenhaltige Polyole sind geeignet: Säureamide aus Diäthanolamin oder Oiisopropanolamin und aliphatischen oder aromatischen Dicarbonsäuren oder Hydroxycarbonsäuren wie z.B. Glykolsäure, Milchsäure, Salicylsäure, p-Hydroxybenzoesäure, Hydroxyalkylbenzolcarbonsäuren. Die amidgruppenhaltigen Polyole können auch durch Umsetzung von Säureamiden oder niedermolekularen Polyamiden mit Epoxiden wie Äthylenoxid, Propylenoxid, Butylenoxid, Styroloxid oder Gemischen derselben hergestellt werden. Auch Epoxid-Addukte an Ammoniak, substituierte oder unsubstituierte Hydrazine, primäre aliphatische, cycloaliphatische, aromatische oder araliphatische Amine sind erfindungsgemäß zu verwenden.

Fernerhin können in Frage kommende Polyole auch durch Umsetzung von Diäthanolamin, Diisopropanolamin und anderen offenen oder cyclischen Hydroxyalkylaminen mit NH-Gruppen mit Glykolcarbonat zu polyfunktionellen Hydroxyalkylurethanen hergestellt werden.

Ferner kommen auch Mannich-Kondensationsprodukte aus CH-aciden Verbindungen, Alkylphosphorigsäureester, Formaldehyd und Hydroxylgruppen enthaltenden sekundären Aminen in Frage.

Die Urethangruppen enthaltenden Polyisocyanate werden durch Umsetzung der Reaktionspartner im NCO/OH-Verhältnis größer als 1 hergestellt und anschließend bis zur gewünschten Konzentration im monomeren Diisocyanat gelöst.

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Die anschließende Lösung der Prepolyraere kann dann im gleichen EblyisoojiRnat wie für die Herstellung des Prepolymeren erfolgen, es kann jedoch auch mit Vorteil das Prepolymere mit einem weniger reaktionsfähigen Bs^dsoganat wie einem aliphatischen, cycloaliphatische^ ary!aliphatischen Diisocyanat hergestellt werden, das dann sum Beispiel in aromatischem Diisocyanat gelöst wird. In einem solchen urethangruppenhaltigen Polyisocyanat liegen dann reaktionsfähige Isocyanatgruppen mit stark differenzierter Reaktivität vor, deren Auswahl es gestattet, den Aufbau des hochmolekularen Polyurethan gerüstes bei der Yerßchäumung zusätzlich zu beeinflussen, wenn die Steuerung der Schaumbildung durch Katalysatoren und/oder Zusatzmittel allein nicht ausreicht.

Die Urethangruppen enthaltenden Polyisocyanatlösungen können auch in einem Arbeitsgang durch Umsetzung der Polyole mit überschüssigem Polyisocyanat hergestellt werden, wobei jede gewünschte Konzentration an Prepolymeren eingestellt werden kann.

Die erfindungsgemäß hergestellten Schaumstoffe zeigen eine höhere Haftfestigkeit auf textlien und nicht textlien Substraten bei der Flammkaschierung.

Die erfindungsgemäß hergestellten Schaumstoffe zeigen ferner eine verbesserte H+chfrequenzverschweißbarkeit.

Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Schaumstoffe werden beispielsweise verwendet als Polstermaterialien, Matratzen, Verpackungsmaterialien, stoßabsorbierende Automobilteile, Folien für Kaschierzwecke oder zur Hochfrequenzverschweißung und als Isoliermaterialien. Die verwendeten Teile können dabei entweder nach dem Formverschäumungsverfahren hergestellt werden oder durch Konfektionierung aus blockgeschäumten Material erhalten werden.

Das erfindungsgemäße Verfahren wird durch folgende Beispiele näher erläutert:

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Beispiel 1 )},

Gewichtsteile eines auf"Trimethylolpropan gestarteten Poly propylenglykols, das mit Äthylenoxid so modifiziert wurde, daß endständig ca. 72 $> primäre Hydroxyl-Gruppen bei. einer OH-Zahl von 38,1 resultieren,

0,3 Gewichtsteile Triethylendiamin,

2,5 Gewichtsteile Wasser, sowie
Gewichtsteile eines Isocyanatgemisches, das zu 95 $> aus einem urethangruppenhaltigen Isocyanat und zu 5 # aus einem polymeren 2,4-Toluylendiisocyanat (NCO-Gehalt 21,1 #) besteht, bei dem das urethanhaltige Isocyanat wie folgt hergestellt wurde:

Durch Umsetzung von 79 Gewichtsteilen einer Mischung aus 70 Gewichtsprozent Trimethylolpropan und 30 Gewichtsprozent Butandiol-1,3mit 921 Gewichtsteilen eines Toluylendiisocyanat-Isomerengemisches aus 65 9^ 2,4-Diisocyanatotoluol und 35 % 2,6-Diisocyanatotoluol bei 80 - 100⁰C und anschließender Entfernung des nicht umgesetzten Diisocyanates durch Destillation wird ein Isocyanatgruppen enthaltendes Polyurethan mit ca. 17 Gewichtsprozent NCO-Gruppen erhalten. 40 Gewichtsteile dieses als festes Harz vorliegenden Produktes werden mit 60 Gewichtsteilen Toluylendiisocyanat-Isomerengemisch ( 80 $> 2,4- und 20 $ 2,6-Isomer) gelöst; die erhaltene klare Lösung hat eiraiNCO-Gehalt von 35,5 # und eine Viskosität von 140 cp bei 25°C,

werden miteinander vemischt. Nach einer Startzeit von 10 Sekunden beginnt die Schaumbildung, die nach einer Steigzeit von 75 Sekunden beendet ist. Der erhaltene hochelastische Schaumstoff besitzt folgende Eigenschaften:

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Raumgewicht 40 kg/m'

nach DIN 55420

Zugfestigkeit 0,9 kp/cm²

nach DIN 53571

Bruchdehnung 180 #

nach DIN 53571

Stauchhärte bei 27 p/cm²

40 <f> Zusammendrückung nach DIN 53577

Brandtest nach ASTM D 1692/67 T:

mittlere Abbrandlänge (cm) 3»0 mittlere Verlöschzeit (see)

Der Schaumstoff ist demnach als selbstverlöschend zu

bezeichnen.

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Beispiel 2 3

■ 100 Gewichtsteile eines auf Trimethylolpropan gestarteten

Polypropylenglykols, das mit Äthylenoxid so modifiziert wurde, daß endständig ca. 72 # primäre Hydroxylgruppen bei einer OH-Zahl von 38,1 resultieren, 0,3 Gewichtsteile Triäthylendiamin,
2,5 Gewichtsteile Wasser, sowie

4-8 Gewichtsteile eines Isocyanatgemisches, das zu 95 # aus einem urethangruppenhaltigen Isocyanat und zu 5 ^ aus einem ijrethangruppen und Isocyanuratgruppen aufweisenden 2,4-- und 2,6-Toluylendiisocyanat (NCO-Gehalt 38,9 #) besteht, werden miteinander zur Reaktion gebracht. Das urethanhaltige Isocyanat wurde wie folgt hergestellt:

A. - Durch Umsetzung von 79 Gewichtsteilen einer Mischung aus 70 Gewichtsprozent Trimethylolpropan und 30 Gewichtsprozent Butandiol-1,3 mit 921 Gewichtsteilen eines Toluylendiisocyanat-Isomerengemisches aus 65 # 2,4-Diisocyanatotoluol und 35 1> 2,6-Diisocyanatotoluol bei.80 - 100⁰C und anschließender Entfernung des nicht umgesetzten Diisocyanates durch Destillation wird ein Isocyanatgruppen enthaltendes Polyurethan mit ca. 17 Gewichtsprozent NCO-Gruppen erhalten. 40 Gewichtsteile dieses als festes Harz vorliegenden Produktes werden mit 60 Gewichtsteilen Toluylendiisocyanat-Isomerengemisch (80 ^ 2,4- wnd 20 $> 2,6- Isomer) gelöst; die erhaltene klare Lösung hat einen NCO-Gehalt | von 35,5$ und eine Viskosität von 140 cp bei 25 C.

Das Isocyanuratgruppen aufweisende Polyisocyanat wurde wie folgt hergestellt:

B. - 35 Gewichtsteile von 2,4- und 2,6-Toluylendiisocyanat « Isomerenverhältnis 80 : 20 Gewichtsprozent,

Le A 13 246 - ί .

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werden bei 6O⁰C mit 1,96 Gewichtsteilen 1,2-Propylenglykol versetzt und während 30 Minuten zur Umsetzung gebracht, wobei eich die Reaktionsmischung auf 80⁰C erwärmt. Nach Zugabe von 0,037 Gewichtsteilen β -Phenyläthyläthylentmin wird auf 130⁰C erhitzt und bei dieser Temperatur bei der eine Trimerisierung der Isocyanatmischung erfolgt, solange belassen, bis ein NCO-Wert von 30 i» erreicht ist, was ca. 1-2 Stunden Zeit beansprucht. Nach Abkühlung auf 100⁰C werden 3#7 Gewichtsteile Tripropylenglykol hinzugefügt und im Verlauf von 1 Stunde bei gleicher Temperatur zur Umsetzung gebracht. Die nach dieser Zeit durch einen NCO-Wert von 23,3 $> gekennzeichnete Reaktionsmischung wird nunmehr mit 65,06 Gewichtsteilen 80/20 - Gemisch von 2,4- und 2,6_T Toluylendiisocyanat verdünnt. Die erhaltene Polyisocyanatlösung hat die folgenden Werte: $ NCOi 38,9 ί οΪ25^{ο: 39>
n}D^{5Oi 1}»⁵⁶⁴²·

Man extfAlt einen Schaumstoff mit folgenden mechanischen Eigenschaften:

Raumgewicht DIN 53420 Zugfestigkeit nach DIN 53571 Bruchdehnung nach DIN 53571 Druckversuch DIN 53577

Entflammbarkeit nach ASTM D 1692-67T

Abbrandstrecke/Mittelwert (cm) 3,5 Mittlere Verlöschzeit (see) 18

Beurteilung selbstverlöschend

(kg/m⁵)	40
(kp/cm²)	0,8
(*)	130
(p/cm²)	30

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Beispiel 3

Gewichteteile eines auf Trimethylolpropan gestarteten Polypropylenglykols, das mit Ethylenoxid so modifiziert wurde, daß endständig ca. 72 # primäre Hydroxyl-Gruppem bei einer OH-Zahl von 38,1 resultieren,

0,3 Gewichtsteile Triäthylendlamin

2,5 Gewichtsteile Wasser, sowie

4-8 Gewichtsteile eines Iaoeyanatgemisches, das zu 95 % aus einem urethangruppenhaltigen Isocyanat und zu 5 fi aus einem flrethangruppen «md IeecyaAuratgruppea aufweieemdem 2,4- w»A 2_f6-Xol*arX«BaiieoO7ttftt (lOCWfclel* 39,0Jt) Jn-■tent, werdem aiteiatmAer «ur Beaktiom febraoht. Sa* urethamh*ltije Isoöym«at murd· nie folgt hergestellt: j

A. - Durch Umsetzung von 79 Gewichtsteilen einer Mischung aus 70 Gewichtsprozent Irimethylolpropan und 30 Gewichtsprozent Butandiol-1,3 mit 921 Gewichtsteilen eines Toljiylendlisocyanat-Isomerengemisches aus 65 # 2,4--Diisocyanatotoluol und 35 # 2,6-Diisoeyanatotoluol bei 80 - 100⁰C und anschließender Entfernung des nicht umgesetzten Diisocyanates durch Destillation wird ein Isocyanatgruppen enthaltendes Polyurethan mit ca. 17 Gewichtsprozent NCO-Gruppen erhalten. 4-0 Gewichtsteile dieses als festes Harz vorliegenden Produktes werden mit 60 Gewichtsteilen Toluylendiisocyanat-Isomerengemisch ( 80 fo 2,4- und 20 % 2,6-Isomer) gelöst; die erhaltene klare Lösung hat einen NCO-gehalt von 35 »5 $> und eine Viskosität von 140 cp bei 25⁰C.

Das Isocyanuratgruppen aufweisende Polyisocyanet wurde wie folgt hergestellt:

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/ft

Wird in gleicher Weise wie unter Beispiel 2B. "beschrieben gearbeitet, jedoch anstelle von Tripropylenglykol 2,03 Teile Trimethylolpropan eingesetzt und die Heaktionsmisehung mit 66,30 Teilen 80/20-Gemisch von 2,4- und 2,6-Toluylendiisocyanat verdünnt, so wird eine Polyisocyanatlösung mit den Werten: Ji N0O:39,O, CP₂₅0:58, n_D ⁵°:1,5682 erhalten.

Man erhält einen Schaumstoff mit folgenden mechanischen Eigenschaften:

fiaumgewicht DIN 53420 (kg/πΤ) 40 Zugfestigkeit nach DIN 53571 (kp/cm²) 1,0

Bruchdehnung nach DIN 53571 (#) 150 Druckversuch DIN 53577 (p/cm²) 30

Entflammbarkeit nach
ASTM D 1692-67T

Abbrandstrecke/Mittelwert (cm) 3,8 Mittlere Verlöschzeit (see.) 22 Beurteilung selbstverlöschend

Beispiel 4

Gewichtsteile eines auf Trimethylolpropan gestarteten PoIypropylenglykols, das mit Äthylenoxid so modifiziert wurde, daß endständig ca. 72 % primäre Hydroxyl-Gruppen bei einer OH-Zahl von 38,1 resultieren,

0,3 Gewichtsteile Triethylendiamin, 2,5 Gewichtsteile Wasser, sowie

46 Gewichtsteile eines Isocyanatgemisches, das zu 95$ aus einem urethangruppenhaltigen Isocyanat und zu 5$ aus einem Urethr. igruppen und Isocyanuratgruppen aufweisenden 2,4-Toluylendiisocyanat (NCO-Gehalt 39,4$) besteht, werden miteinander zur Reaktion gebracht.

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Das urethanhaltige Ieocyanat wurde wie folgt hergestellt:

...- Durch Umsetzung von 79 Gewichteteilen einer Mischung aus 70 Gew.-Ji Trimethylolpropan und 30 Gew.-?* Butandiol-1,3 mit 921 Gewichtsteilen eines Toluylendiisocyanat-Isomerengemisches aus 65£ 2,4-Diisooyanatotoluol und 35# 2,6-Diisocyanatotoluol bei 80-100°0 und anschließender Entfernung des nicht umgesetzten Diisocyanates durch Destillation wird ein Isocyanatgruppen enthaltendes Polyurethan mit ca. 17 Gew.-ji NGO-Gruppen erhalten. 40 Gewichtsteile dieses als festes Harz vorliegenden Produktes werden mit 60 Gewichteteilen Toluylendiisocyanat-Isomerengemiseh (βθ£ 2,4- und 20J* 2,6-Isomer) gelöst; die erhaltene klare Lösung hat einen NOO-Gehalt von 35,5?* und eine Viskosität von 140 cp bei 25⁰O.

Das Isocyanuratgruppen aufweisende Polyisocyanat wurde wie folgt hergestellt:

B.- 38,46 !Teile !Doluylen~2,4-dlisocyanat werden in einem Bührwerkskessel unter Stickstoff als Schutzgas bei 60⁰C mit 1,54 Teilen 1,2-Propylenglykol versetzt und während 30 Minuten zur Umsetzung gebracht, wobei sich die Reaktionsmischung ohne Wärmezufuhr auf 95 - 100⁰C erhitzt. tfach Zugabe von 0,060 Teilen ß-Phenyläthyläthylenimin wird auf 130⁰C erhitzt und bei dieser Temperatur solange belassen, bis nach ca 5 - 6 Stunden ein HCO-Wert von 26,0# erreicht ist. Die Trimerisierung des Polyisocyanate wird nunmehr durch Zugabe von 0,038 Teilen p-Toluolsulfonsäuremethylester gestoppt und der Ansatz nach Abkühlung % auf 120⁰C mit 60,00 Teilen 80/20-Gemisch von 2,4- und 2,6-Toluylendiisocyanat verdünnt. Die Eeaktionsmischung ist durch die folgenden Werte gekennzeichnet: jttiCO: 39,4, cP₂c0: 63,

^5O

Man erhält einen Schaumstoff mit folgenden mechanischen Eigenschaften:

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Baumgewicht DIH 53420	(kg/a³)	41
Zugfestigkeit nach DI» 53571	(kp/cm²)	1,0
Bruchdehnung nach DIS 53571	<*>	160
Druckversuch DII 53577	(p/cm²)	28
Entflammbarkeit naoh
ASTM D 1692-67*
Abbrandstreoke/Mittelwert	(cm)	3,3
Mittlere Verlöschzeit	(see.)	27
Beurteilung	selbstver]	*.öse·«**
Beispiel 5

100 Gewichtsteile eines auf Trimethylolpropan gestarteten PoIypropylenglykols,;das mit Ithylenoxid so modifiziert wurde, daß endständig ca. 72jt primäre Hydrosyl-Gruppen bei einer OH-Zahl von 38,1 resultieren,

0,3 Gewichteteile Triäthylendianla,

2,5 Gewichteteile Wasser, sowie

48 Gewichtsteile eines Iaocyanatgemisches, das zu 95?* aus einem urethangruppenhaltigen Isocyanat und zu 55* aus einem Urethangruppen und Isocyanüratgruppen aufweisenden 2,4 und 2,6 Toluylendiisocyanat und 4»4^f-Diphenylmethandiisoeyanat (NCO-Gehalt 38,405t) besteht, werden miteinander zur Reaktion gebracht.

Das urethanhaltige Isocyanat wurde wie folgt hergestellt:

Durch Umsetzung von 79 Gewichtsteilen einer Mischung aus 70 Gew.-5^ Trimethylolpropan und 30 Gew.-# Butandiol-1,3 mit 921 Gewichtsteilen eines Toluylendiisoeyanat-Isomerengemisehes aus 655t 2,4-Diisocyanatotoluol und 35# 2,6-Diisocyanatotoluol bei bei 80-10O⁰C und anschließender Entfernung des nicht umgesetzten Diisocyanates durch Destillation wird ein Isocyanatgruppen enthaltendes Polyurethan mit ca. 17 Gew.-^ NCO-Gruppen erhalten. 40 Gewichtsteile dieses als festes Harz vorliegenden Produktes werden mit 60 Gewichtsteilen Toluylendiisocyanat-Isomeren-

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gemisch (80# 2,4- und 2056 2,6-Isomer) gelöst; die erhaltene klare Lösung hat einen NCO-Gehalt von 35,59^ und eine Viskosität von 140 op bei 25⁰O.

Das Isocyanttratgruppen aufweisende Polyisocyanat wurde wie folgt hergestellt;

Zu einer Mischung von 225 Teilen 80/2o-G·¹^⁰* _Von 2»4-und 2,6-Toluylendilsocyanat und 275 Teilen 4, 4'-Dipheuy:lmethandiisocyanat werden bei 60° 20 Teile 1,2-Propylenglykol hinzugefügt und während 30 Minuten zur umsetzung gebracht. Nach Zugabe von 1 Teil ß-Phenyläthyläthylenimin wird auf 130⁰C erhitzt. Die bei dieser Temperatur stattfindende Trimerisierung wird nach 2 1/2 Stunden bei ein«m NCO-Gehalt der Reaktionsmischung i von 26,5# durch Zugabe von 1 Teil p-Toluolsulfonsäuremethylester gestoppt. Nach Verdünnung mit 624 Teilen 80/20-Gemisch von 2,4- und 2,6-Toluylendiisocyanat wird eine Polyisocyanatlösung erhalten, welche durch die Werte $> NCO: 38,4, cP₂,-o: 24, n^⁵ : 1,5738 gekennzeichnet ist.

Man erhält einen Schaumstoff mit folgenden mechanischen Eigenschaften:

Saumgewicht Dili 53420 (kg/m⁵) 38

Zugfestigkeit nach DIN 53571 (kp/cm²) 1,1

Bruchdehnung nach DIN 53571 (#) 160 j

Druckversuch DIN 53577 (p/cm²) 30

Entflammbarkeit nach
ASTM D 1692-67T

Abbrandstrecke/Mittelwert (cm) 4,0 Mittlere Verlöschzeit (see.) 27

Beurteilung selbstverlöschend

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Beispiel 6 u Folgende Komponenten werden der Mischkammer einer Verschäumungs

mas chine züge führt:

100 Gewichteteile eines auf Trimethylolpropan gestarteten PoIypropylenglykols, das mit Ithylenoxid so modifiziert wurde, daß endständig oa. 72jt primäre Hydroxylgruppen bei einer OH-Zahl von 38,1 resultieren,

0,2 Gewichteteile Iriäthylendlamin,

0,2 Gewichtstelle H,N·,N"-Pentamethyl-diäthylentriamin, 2,5 Gewichtste11· Wasser

2,0 Gewiohtsteile Butandiol-1,4, sowie 34,5 Gewiohtsteile eines Isocyanate·misch·β, bestehend aus 93 Gew.-jC !Eoluylendlisocyanat (80% 2,4- und 20% 2,4-Isomeres), 2 Gsw.-% polymeree 2,4-Toluylendiieocyanat (HCO-Gehalt 21, und 5 G«w.-Ji eines urethangruppen enthaltenden Isocyanate (NCO-Gthalt 35,8%, Viskosität 77,8 cP bei 25⁰C) das erhalten wurde durch Umsetzung von propoxyHertem Trimethylolpropan (OH-Zahl 875) mit Toluylendiisocyanat (80% 2,4- und 20% 2,6-Isomeres) bei 80-100⁰C.

Ss entsteht ein hochelastischer Schaumstoff, der folgende Eigenschaften hat:

Raumgewicht ,

nach DI» 53420 39 kg/πΤ

Zugfestigkeit ₀

nach DIN 53571 1,0 kp/cnT

Bruchdehnung

nach DIN 53571 190 %

Stauchhärter bei 40% Zusammendrttckung ₀

nach DIN 53577 26 p/cnT

Brandtest nach ASIM D 1692/67 T

mittlere Abbrandlänge (cm) ^ ¹^

mittlere Verlöschzeit (see.) 25

Der Schaumstoff ist demnach als selbstverlöschend zu bezeichnen.

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Beispiel 7

100 Gewichtsteile eines auf Trimethylolpropan gestarteten PoIypropylenglykols, das mit Ethylenoxid so nodifiziert wurde, daß endständig ca. 72% primäre Hydroxy 1-Gruppen hei einer OH-Zahl von 38,1 resultieren,
0,3 Gewichtsteile Triäthylendiamin,
2,5 Gewichtsteile Wasser,
4,0 Gewichtsteile Butandiol-1,4, sowie 4,0 Gewichtsteile Tris(dipropylenglykol)phosphit werden miteimamdtr vereischt lud d«r Mischung 69,5 Gewichtsteile eines Isocyanatgemisches, bestehend aus 55 Gew.-% Soluylendiisocyanat (80% 2,4- und 20% 2,4-Isomeres), 5 Gew.-Ji polymeres 2,4-Ioluylendiisooyanat (HCO-Gehalt 21,1%) und 40 Gew.-% eines urethangruppen enthaltenden Isocyanate (NCO-Gehalt 32,9%, Viskosität 808 cP hei 25⁰C) das erhalten wurde durch Umsetzung von propoxyliertem Glyzerin (OH-Zahl 1100) mit Xoluylendiisocyanat (80% 2,4- und 20% 2,6-Isomeres) bei 80-100⁰O

zugesetzt. lach einer Startzeit von 10 Sekunden beginnt die Schaumbildung, die nach 90 Sekunden abgeschlossen ist. Es ist ein weicher, hochelastischer Schaumstoff entstanden, der folgende Eigenschaften besitzt.

Baumgewicht ■* _Λ

nach DIN 53420 41 kg/m i

Zugfestigkeit ₉

nach DIN 53571 0,8 kp/cnT

Bruchdehnung

nach DIN 53571 170 %

Stauchhärte bei 40%

Zusammendrückung ?

nach DIN 53577 23 p/cnT

Brandtest nach ASTM D 1692/67 T
mittlere Abbrandlänge (cm) 3,1 mittlere Verlöschzeit (see.) 43 Der Schaumstoff ist demzufolge als selbstverlöschend zu bezeichnen.

Le A 13 246 - "!? -

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100,0 Gewichteteile βineβ auf Propylenglykol gestarteten PoIypropylenglykols, dae mit Ethylenoxid aο modifiziert wurde, dafi endetändig ca. 67% primäre Qydroxyl-Gruppen bei einer OH-Zahl vom 28,0 resultieren,

3,0 Gewichtsteile Wasser

0,2 Gewichteteile Dimethylamiaoäthanol

1,0 Gewichtstell Triäthylamin werden miteinander gemisoht und alt

57,7 Gewichtsteilen eines Isocyanat^-Gemisches mit einen HCO-Gehalt vo» 28,9%» bestehend aus 80 Gewichteteilen eines Isocyanatgruppen aufweisenden Addmktes, (HCO-Gehalt 31,7%) aus Tripropylenglykol und 2,4- und 2,6-foluylendilsocyanat mit 80,0% 2,4-Toluylendlisocyanat sowie 20 Gewichtsteilen eines polymeren 2,4-Toluylendiieocyanats (HCO-Gehalt 21,1%) zur Reaktion gebracht.

Man erhält einen Schaumstoff mit folgenden mechanischen Eigenschaften und Brandverhalten:

Baumgewicht *

nach DIH 53420 37 kg/πΤ

Zugfestigkeit »

nach DIH 53571 1,2 kp/cnT

Bruchdehnung

nach DIH 53571 195 %

Stauchhärte bei

40% Zusammendrückung ₇

nach DIH 53577 34 p/enT

Entflammbarkeit nach ASTM D 1692/67 Φ mittlere Abbrandstrecke (cm) 2,5 mittlere Verloschzeit (sec.) 23

Beurteilung des Schaumstoffs: selbstverlöschend

Le A 13 246 - 18 -

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Beispiel 9

100,0 Gewichtetelie eines auf Propylenglykol gestarteten PoIypropylenglykols, das alt Äthylenoxid so modifiziert wurde, daß endständig ca. 67£ primäre Hydroxy1-Gruppen bei einer OH-Zahl von 28,0 resultieren, 3,0 Gewichtsteile Wasser
0,2 Gewichtsteile Dimethylaminoäthamol 1,0 Qwichtsteil Triäthylamin
werden miteinander gemischt und mit

50,4 Gewichtsteilen eines Isocyanat-Gemisches mit einem NCO-Gehalt von 33,10, bestehend aus 80,0 Gewichtsteilen eines Ieocyanatgruppen aufweisenden Addukteβ, (NCO-Gehalt 31,7^) aus Tripropylenglykol und 2,4- und 2,6-Ioluylendiisocyanat f mit 8O5C 2,4-Toluylendiisocyanat sowie 20,0 Gewichtsteilen eines Urethangruppen und Isocyanuratgruppen aufweisenden 2,4- und 2,6-Toluylendiisocyanats (80:20, NCO-Gehalt 38,50%) zur Reaktion gebracht, das wie folgt hergestellt wurde:

27,50 Teile 80/20-Gemisch von 2,4- und 2,6-Toluylendiisocyanat werden bei 60⁰C mit 1,33 Teilen 1,2-Propylenglykol und nach 30 Minuten Reaktionszeit, während der sich der Ansatz auf 80⁰C erwärmt, mit 0,044 Teilen ß-Phenyläthyläthylenimin versetzt. Unter Stickstoff als Schutzgas wird nunmehr auf 130⁰C erhitzt und die Trimerisierung nach ca. 5 stündiger Reaktionszeit bei dieser Temperatur durch Zugabe von 0,042 Teilen Benzoylchlorid bei einem NCO-Wert von 25,836 gestoppt. Nach Verdünnung der ™ Reaktionsmischung mit 71,50 Teilen 65/35-Gemisch von 2,4- und 2,6-Toluylendiisocyanat werden zu dieser Lösung 5»28 Teile 2,3-DJ>.brompropanol hinzugefügt und während 2 Stunden bei 80 - 90⁰C zur Umsetzung gebracht. Die modifizierte PoIyisocyanatlösung ist durch die Werte # NCO:38,5, n^ : 1,5690 gekennzeichnet.

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(kg/»³)	36
(kp/ciii²)	1,3
(Ji)	200
(p/cm²)	35

Man erhält einen Schaumstoff alt folgenden mechanischen Eigenschaften:

Bauagewicht DIi 53420 "

Zugfestigkeit nach BIS 53571 Bruohdehmung nach DII 53571 Druckversuch DIl 53577

Entflammbarkeit nach ASTM D 1692-67 T

Abbrandstrecke/Mittelwert (cm) 4,0 Mittlere Yerlöschzeit (see.) 25 Beurteilung selbstverlösehend Beispiel 10

100,0 Gewichteteile eines auf Propylenglykol gestarteten PoIypropylenglykols, das mit Äthylenoxid so modifiziert wurde, daß endständig oa. 67% primäre Hydroxyl-Gruppen bei einer OH-Zahl von 28,0 resultieren, 3,0 Gewichtsteile Wasser 0,2 Gewiohtsteile Dimethylaminoäthanol 1,0 Gewichtsteil Triäthylamin werden miteinander gemischt und mit 50,4 Gewichteteilen eines Isocyanat-Gemisches mit einem NCO-

Gehalt von 33,10%, bestehend aus 80,0 Gewichtsteilen eines Isocyanatgruppen aufweisenden Adduktes, (ITCO-Gehalt 31,7%) aus Tripropylenglykol und 2,4- und 2,6-Toluylendiisocyanat mit 80% 2,4-Toluylendiisocyanat sowie 20,0 Gewichtsteilen eines Urethangruppen und Isocyanuratgruppen aufweisenden 2,4- und 2,6-Toluylendiisocyanats (80:20, »CO-Gehalt 38,20%) zur Reaktion gebracht, das wie folgt hergestellt wurde: Zu 25,00 Teilen ΘΟ/20-Gemlsch von 2,4- und 2,6-Toluylendiisocyanat werden bei 22⁰C 0,040 Teile einer Lösung von Wasser in Aceton (25 g Wasser, mit Aceton auf 1000 ml aufgefüllt) sowie 0,038 Teile ß-Phenyläthyläthylenimin hinzugefügt. lach kurzer Inkubationszeit beginnt die leicht exotherme Trimerisierung des Diisocyanate, I* A 13 246

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die nach einer Reaktionszeit von ca. 2-2 1/2 Stunden bei einem HCO-Gehalt von 31,05* und einer Reaktionstemperatur von nunmehr 7O⁰C durch Zugabe von 0,024 Gewichtateilen p-Toluolsulfonsäuremethylester gestoppt wird. Bei einer Temperatur der Reaktionsmischung von 80⁰C werden zu dieser 3,00 Gewichteteile Tripropyleaglykol hinzugefügt und während 1 1/2 Stunde bei gleicher Temperatur zur Umsetzung gebracht. Nach Zugabe von 75 Gewichtsteilen 80/20-Gew.-9t Gemisck von 2,4- und 2,6-!Iteliy]endiiaocyaet intensiver Homogenisierung der Reaktionskomponenten werden dem . Ansatz 5,42 Gewichtsteile 2,3-Dibrompropanol bei 90⁰C hinzugefügt. Nach 2 stündiger Reaktionszeit bei 90 - 100°ist die PoIy-Iaocyanatkombination gekennzeichnet durch £ VCO: 38,2, CP₂₅O: 33,0 und n_D ²⁰: 1,5790.

Man erhält einen Schaumstoff mit folgenden mechanischen Eigenschaften:

Raumgewicht DIH 53420 (kg/m³) 36

Zugfestigkeit nach DIH 53571 (kp/cm²) 1,1

Bruchdehnung nach DIH 53571 (*) 170

Druckversuch DIH 53577 (p/cm ) 40

Entflammbarkeit nach
ASTM D 1692-67 T

Abbrandstrecke/Mittelwert (cm) 3,8 Mittlere Verlöschzeit (see.) 31 Beurteilung selbstverlöschend

Beispiel 10:

100,0 Gewichtstelle eines auf Propylenglykol gestarteten PoIypropylenglykols, das mit Äthylenoxid ao modifiziert wurde, daß endständig ca. 67 S* primäre Hydroxylgruppen bei einer OH-Zahl von 28,0 resultieren,
3,0 Gewichtsteile Wasser,
0,2 Gewichtsteile Dimethylaminoäthanol, 1,0 Gewichtsteil Triäthylamin
It A 13 246 - ?1 -

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«i

werden miteinander vermischt und alt

63,5 Gewichteteilen eines Isocyanate mit einem HCO-Gehalt von 26,2 % bestehend aus 79,5 Gewichtsteilen eines Isocyamatgruppen aufweisenden Addukteβ, (NCO-Gehalt 27,62*) aus Tripropylenglykol und 2,4- und 2,6-Toluylendileocyanat mit 80* 2,4-Toluylendlisocyanat und 4,4'-Diisocyanatodipkenylmethan im Verhältnis 3:2 sowie 20.5 Gewichteteilen eines polymeren 2,4-Toluylandiisocyanats (NcO-Gehalt 21 zur Reaktion gebracht.

Man erhält einen Schaumstoff der folgende mechanische Eigenschaften sowie folgendes Brandverhalten zeigt:

Baumgewicht nach DIN 53420 40,0! kg/n³ Zugfestigkeit nach DIH 53571 1,1 kp/cm²

Bruchdehnung nach BIH 53571 160 * Stauchhärte bei

4j Zusammendrückung _o

nach DIH 53577 43 p/cnT

Entflammbarkeit nach nach ASTM D 1692/67 T

mittlere Verlöschzeit 22 see.

Beispiel 12

100,0 Gewichteteile eines auf Propylenglykol gestarteten PoIypropylenglykols, das mit Äthylenoxid so modifiziert wurde, daß endständig ca. 67 * primäre Hydroxy1-Gruppe* bei einer OH-Zahl von 28 resultierten, 3,0 Gewichtsteile Wasser, 0,2 Gewichtsteile Dimethylaminoäthanol, 1,0 Gewichtsteile Triäthylamin werden miteinander vermischt und mit

55,5 Gewichteteilen eines Isocyanate mit einem H0O*Gehalt von 30,2* bestehend aus 79,5 Gewichtsteilen eines Isocyanatgruppen aufweisenden Adduktee, (NCO-Gehalt 27,62*) aus

Le A 13 246 ~ ^?? ~

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Tripropylenglykol umd 2,4- und 2,6-Toluylendiisocyanat nit 8O5t 2 ^-loluyleadiieocyMuit und 4,4'-Diieocyanatodipheny lee than in Verhältnis 3:2 sowie 2O₉ 5 Gewichtsteilem eines Uretbaugruppen und Isocyanuratgruppen aufweisenden 2,4-Toluylendiieocyanate (HCO-Gehalt 39,5t) zur Reaktion gebracht.

Das Iaocyanuratgruppen aufweisende Polyisocyanat wurde wie folgt hergestellt:

Zu 38,76 Gewichteteile* Ioluylen-2,4-düeocyanat werden bei 25⁰C 0,061 Gewichteteile einer Lösung von Wasser in Aceton (25g Wasser, «it Aceton auf 1000 ml aufgefüllt) sowie 0,058 Gewichtsteile ß-PhenyläthyläthylenJJBin hinzugefügt. lach kurzer Inkuba- tionszeit beginnt die leicht exotherme Triaerislerung des Diisocyanate, die nach ca. 2 Stunden bei einen HCO-Wert von 31,0 - 31,3 % durch Zugabe von 0,042 Gewichts te ilen Benzoylc hl or id gestoppt wird. Die Reaktionsaischung wird nunmehr auf 80⁰C gebracht und mit 2,33 Gewichtsteilen Tripropylenglykol la Verlauf τοη 10-15 Minuten versetzt, wobei eine Reaktionstemperatur von 95 - 10O⁰C erreicht wird. Ohne weitere Wärmezufuhr wird 1 Stunde nachgerührt und alsdann sit 58,91 Gewichteteilen 80/20-Geeiech von 2,4- und 2,6-Toluylendilsocyanat verdünnt. Die Lösung des uodifiziertenaeocyanurat-Polyisocyanate in

Toluylendiisocyanat ist durch die folgenden Werte gekannzeichnet:

20
# ICO:39,5, cP₂₅o:54, 11^:1,5827.

Man erhält einen Schaumstoff mit folgenden mechanischen Eigenschaften:

Raumgewicht DIlT 53420 (kg/m³) 40 Zugfestigkeit nach DIH 53571 (kp/cm²) 1,1

Bruchdehnung nach DIH 53571 {%) 160

Druckversuch DIH 53577 (p/cm²) 40

Entflammbarkeit nach ASTM D 1692-67 T

Abbrandstrecke/Mittelwert (cm) 2,3

Le A 13 246

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Mittlere YerlÖsehzeit (sec.) 22 Beurteilung selbstverlöschend

Beispiel 13

100,0 Gewichtsteile eines auf Propylenglykol gestarteten PoIypropylenglykols, das alt Äthylenoxid so modifiziert wurde, daß endständig ca. 67 % prieäre Hydroxy1-Gruppen bei einer OH-Zahl von 28 resultierten,
3,0 Gewichteteile Wasser,
0,2 Gewichtsteile Dinethylaninoäthanol, 1,0 Gewichteteil Triäthylanin
werden miteinander vermischt und mit

56,50 Gewichtsteilen eines Isocyanate mit einem NCO-Gehalt von 29,4% bestehend aus 79,5 Gewichtsteilen eines Isocyanatgruppen aufweisenden Adduktes, (NCO-Gehalt 27,62%) aus Tripropylenglykol und 2,4- und 2,6-Toluylendiisocyanat mit 80% 2,4-Toluylendiisocyanat und 4,4'-Diisocyanatodiphenylmethmn im Verhältnis 3:2 sowie 20,5 Gewichtsteilen eines polymeren 2,4-Toluylend!isocyanate (NCOrGehalt 36,0%) zur Reaktion gebracht, das wie folgt hergestellt wurde:

95 Gewichtsteile des in Beispiel 12 beschriebenen modifizierten Isocyanurat-Polyisocyanate in Toluylendiisocyanat werden bei 90⁰C mit 5 Gewichtsteilen 2,3-Dibrompropanol versetzt und während 2 Stunden vei dieser Temperatur zur Umsetzung gebracht. Die entstandene PolyisocyanatlÖsung ist durch die Werte % NCO:36,O,

20
cP₂cO:81, n^:1,5858 gekennzeichnet.

Man erhält einen Schaumstoff mit folgenden mechanischen Eigen-f schäften:

Ie A 13 246 ^r* "

209818/1084

(kg/m⁵)	39
(kp/cm )	0,9
(%)	160
(P/cm²)	30

3s-

Entflammbarkeit nach
ASTM D 1692-67 T

Abbrandatrecke /Mittelwert (ctn) 2,8 Mittlere Verlöschzeit (see,) 15

Beurteilung selbstverlöschend

Le A 13 246 - 25 -

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Claims

Patentanspruch:

Verfahren zur Herstellung von flammfesten Urethangruppenenthaltenden Schaumstoffen aus aktive Wasserstoffatome aufweisenden Polyäthern, Polyisocyanaten, Wasser und/oder anderen Treibmitteln, Katalysatoren und gegebenenfalls weiteren Hilfsmitteln gemäß Hauptpatent (Patentanmeldung P 19 29 034.7-43)» wobei als Polyäther solche mit mindestens zwei aktiven Wasserstoffatomen und einem Molekulargewicht von 1500 - 10 000, in denen mindestens etwa 10 Gewichtsprozent der vorhandenen OH-Gruppen primäre Hydroxylgruppen sind und als Polyisocyanate Lösungen von mindestens einen Isocyanursäurering aufweisenden Polyisocyanaten in isocyanuratgruppenfreien monomeren Polyisocyanaten verwendet werden, dadurch gekennzeichnet, daß als Polyisocyanate nunmehr 1 - 80 gewichtsprozentige, vorzugsweise 5-60 gewichtsprozentige Lösungen von mindestens einen Isocyanursäurering und gegebenenfalls zusätzlich Urethangruppen aufweisenden Polyisocyanaten in isocyanuratgruppenfreien, Urethangruppen aufweisenden Polyisocyanaten verwendet werden.

Le A 13 246 - 26 -

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