DE2038266A1 - Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von Propylen - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von Propylen

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DE2038266A1 DE19702038266 DE2038266A DE2038266A1 DE 2038266 A1 DE2038266 A1 DE 2038266A1 DE 19702038266 DE19702038266 DE 19702038266 DE 2038266 A DE2038266 A DE 2038266A DE 2038266 A1 DE2038266 A1 DE 2038266A1
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Description

  • Verfahren und Vorrichtung zur Herstellung von Propylen Die Erfindung bezieht sich auf kontiunierliches Verfahren zur Herstellung eines Olefinprodukts, welches eine überwiegende Menge Propylen enthält, und insbesondere auf ein Verfahren, bei welchem Propan oder ein propanhaltiger Strom unter im wesentlichen adiabatischen Bedingungen bei verhältnismäßig hohen Temperaturen und Drücken in einem Reaktor mit mehreren Zn in iropylen umgewandelt wird. Die Erfindung bezieht sich insbesnndere auf ein kontinuierliches Verfahren zur Umwandlung von propan in ein Olefinprodukt, welches Äthylen und eine überwiegende enge Propylen enthält, wobei dieses Verfahren in einem im wesentlichen adiabatischen Reaktor in Gegenwart von schs;efelhaltigen Verbindungen ausgeführt wird.
  • Genauer gesagt, die Erfindung bezieht sich auf ein kontinuierliches Verfahren zur Herstellung von Propylen, wobei ein adiabatischer Mersonenreaktor verwendet wird, worin ein sauerstoffhaltiger ;3trom oder ein äquivalenter Strom wie zum Beispiel ein Strom aus reinem Sauerstoff, :Ln einer Oxydationsreaktionszone mit mindestens einer 3chwefelverbindung, beispielsveise 3chwefelwasserstoff, bei Temperaturen bis zu 2180°C und Drücken bis zu 105 ata umgesetzt wird.
  • Die in der Oxydationszone des Reaktors gebildetes Reaktionsprodukte werden hierauf mit Propan oder einem äquivalenten Stoff in der Dehydrierungszone in Berührung gebracht und gemischt, worin das Propan in einen Abstrom umgewandelt wird, der Äthylen und Propylen in hohen ausbeuten enthält Der Bedarf an Olefinen nimmt ganz allgemein zu, Insbesondere wird Propylen für die verschiedensten Zwecke in den verschiedensten Industrien gebraucht, wie zum Beispiel in der Erdölchemin, in der Petrochemie und der Kunststoffindustrie Bei den gegenwärtig üblichen Verfahren, welche auf der thermischen Dehydrierung der Kohlenwasserstoffe beruhen, werden gasförmige Gemische erhalten, die ethylen und propylen in einem Verhältnis von annähernd 2:1 enthalten, Dieses Verhältnis ist Jedoch im Anblick auf den erhöhten Propylenbedarf und der Zukunft ungünstig¢ Darüber hinaus sind bei der thermischen Umwandlung eines Kohlenwasserstoffs in das entsprechende Olefin vergleichsweise hohe Temperaturen erforderlich, welche eine Neigung ergeben, daß der Kohlenwasserstoff gecrackt wird. was eine unerwünscht hohe enge an niedriger molekularer Verbindungen zur folge hat. bs wurden bereits Versuche gemacht, Olefine bei niedrigeren Temperaturen herzustellen, um die schädliche Orackung zu vermeiden oder weitgehend zu unterdrücken0 Diese Versuche ergaben nur eine geringe oder garkeine Umwandlung des Kohlenwasserstoff, sofern nicht mit diesen niedrigeren Temperaturen auch Katalysatoren verwendet wurden, Gegenwärtig kann die Dehydrierung bei niedrigeren Demperaturen ausgeführt werden, wenn ein geeignete Katalysator zusammen in einer mehr oder weniger komplizierten und teuren Vorrichtung verwendet wird0 Diese lösung des Problems macht es nicht nur erforderlich, unter Bedingungen mit unte atmosphärischen Drücken zu arbeiten, sondern m': cht auch zusätzliche Einrichtungen und Kosten für die Regenerierung des Katalysators usw. erforderlich. Deshalb ist es nötigt daß ein m)ehydrierungsverfahren gefunden wird, durch welches beispielsweise Propan in einer weniger komplizierten und teuren Vorrichtung in Propylen umgewandelt werden kann und durch welches das Propylen vorzugsweise vor anderen Materialien, wie z,B, ean, Äthylen, Kohlenstoff Gew.% gebildet wird, Es wurde nunmehr gefunden, daS ein Olefinprodukt, welches überwiegende Mengen Propylen enthält, unter im wesentlichen adiabatischen Bedingungen erhalten werden kann, wobei die obigen probleme vermieden werden. Bei diesem Verfahren wird eineschwefelhaltige Verbindung, wie z.B. Schwefewasserstof, mit einem sauerstoffhaltigen Strom, wie y.B. Sauerstoff, bei Temperaturen bis zu unefähr 2480°C und bei Drücken bis zu ungefähr 105 ata umgesetzt0 Die durch die Oxydation der schwefelhaltigen Verbindung unter kritischen Bedingungen hergestellten Reaktionsprodukte werden mit dem Kohlenwasserstoffstrom, beispielsweise Propan, bei Temperaturen bis zu ungefähr 24800C und beiDrticken bis zu ungefähr 98 ata während eines Zeitraums bis zu ungefahr 60 sec zusammengebracht.
  • Ziel der Erfindung ist es, ein kontinuierliches Verfahren und eine Vorrichtung zu schaffen, durch welche ein Olefinprodukt, welches überwiegende Mengen Propylen enthält, unter im wesentlichen adiabatischen Bedingungen in einem einzigen Mehrzonenreaktor hergestellt werden kann.
  • bs ist ein weiteres Ziel der Erfindung, ein kontinuierliches Verfahren und eine Vorrichtung zu schaffen, durch welche ein leichter ECohlenizasserstsoffstrom, der überwiegende zungen Propan enthält, in der Dehydrierungsreaktionszone in hohen Ausbeuten in Propylen umgewandelt werden kann.
  • Ss ist ein weiteres Ziel der rfindung, ein Verfahren zur Herstellung von fiir Polymer geeignetes Propylen zu schaffen, be welchem im wesentlichen reines Propan mit einem Oxydationsreaktionsprodukt dehydriert wird, das durch Oxydation einer SchvJefelverbindung, wie z.B. Schwefelwasswerstoff, bei Temperaturen bis zu ungefahr 24800C erhalten worden ist, Es ist ein weiteres Ziel der Erfindung, keine Vorrichtung ftjr die kontinuierliche Herstellung eines Olefinprodukts, welches überwiegende mengen Propylen enthält, unter im wesentlichen adiabatischen Bedingungen zu schaffen, welche einen Mehrzonenreaktor enthält, in welchem schwefelhaltige Verbindungen bei beträchtlich hohen Temperaturen oxydiert werden, um Zwischenreaktionsprodukte zu schaffen, welche Propan in propylen dehydrieren.
  • Es ist ein weiteres Ziel der Erfindung, ein kontinuierliches Verfahren zur Herstellung eine Olefinprodukts, welches überwiegende engen Propylen enthält und eine Vorrichtung hierfür zu schaffen, mit denen unter weitgehend adiabatischen Bedingungen ein sauerstoffhaltiger Strom mit mindestens einer Schwefelverbindung bei verhältnismä13ig hohen Temperaturen in einer Oxydationsreaktionszone umgesetzt wird, wobei Reaktionsprodukte gebildet werden, die, wenn sie mit einem Propan entheltenden Kohlenwasserstoffstrom in Gegenwart eines Katalysators in Berührung gebracht werden, das Propan in Propylen umwandeln, Es ist ein weiteres Ziel der Erfindung, ein kontinuierliches Verfahren und eine Vorrichtung hierfür zur herstellung eines gasförmigen Olefinprodukts, welches überwiegende engen Iropylen enthält, unter im wesentlichen adiabatischen Bedingungen mit oder ohne einen Metallkatalysator zu schaffen.
  • Es wurde gefunden, daß hohe ausbeuten an Propylen mit kleineren Liengen Äthylen in einem kontinuierlichen Verfahren unter im wesentlichen adiabatischen Bedingungen erhalten werden können, Bei diesem Verfahren wird ein einziger Mehrzonenreaktor verwendet, in welchem ein Olefinprodukt erhalten wird, das überwiegende Mengen 1?ropylen enthält. Der Reaktor besitzt eine Oxydationsreaktionszone, worin eine wirksame Menge mindestens einer Schwefelverbindung, wie y.B.
  • Schwefelwasserstoff, nit einem sauerstoffhaltigen Strom, wie z.B. praktisch reiner Sauerstoff, in einem Verhältnis von ungefähr 0,2 - 1,0 Gew.-Teile j"'auerstoff auf ungefähr 1,0 Gew.-Teile Schwefelverbindung umgesetzt wird. Die Reaktion des sauerstoffhaltigen stroms und der Schwefelverbindung findet bei hohen Temperaturen im Bereich von ungefähr 1370 bis 248000 und insbesondere bei Temperaturen im Bereich von ungefähr 1760 bis 209000 statt. Der Druck in der Oxydationszone kann bei diesen Temperaturen im Bereich von ungefähr 1,4 bis 105 ataünd vorzugsweise- zwischen 4,2 und 70 ata und insbesondere zwischen 14 und 42 ata liegen. Die Kontaktzeit oder die Reaktionszeit zwischen den sauerstoffhaltigen Strom und der Schwefelverbindung beträgt mindestens 0,001 sec und vorzugsweise ungefähr 0,001 bis 0,05 sec. Die genaue Reaktionszeit hängt jedoch von den jeweiligen Reaktionsteilnehmern, der Temperatur und dem Druck, die in der Oxydationsreaktionszone verwendet werden, ab.
  • Die Schwefelverbindung kann aus ddn folgenden Verbindungen ausgewählt werden; Schwefelwasserstoff, Gemische aus Schwefelwasserstoff und Schwefelkohlenstoff und gemische aus Schwefelwasserstoff mit einem Jchsefeloxyd, wie z.B. SO1 und/oder S03, wobei der Schwefelwasserstoff in den Gemischen in iner Menge vsn mindestens 50 Gew.-% anwesend ist. Nötigenfalls können zusätzlich kleinere Mengen elementarer Schwefel in Kombination mit dem Schwefelwasserstoff, dem Schwefelkohlenstoff, den Schwefelxyden und den Gemischen derselben in engen im Bereich bis zu ungefähr 25 Gew.-,J, bezogen auf die Mischungen, verwendet werden. So ist es gemaß der Erfindung möglich, nicht nur im wesentlichen reinen Schwefelwasserstoff zu verwenden, sondern auch Mischungen aus ochwefelwasserstoff und aus den verschiedensten chemischen fiquivalenten, wie z.B. Schwefel. ochwefelkohlenstoff und die Schwefeloxyde, solage der Schwefelwasserstoff in der G:mischen in engen von mindestens 50 Gew.-% anwesed ist Der Abstrom aus der Oxydationsreaktionszone, der die Oxydationsprodukte enthält, wird direkt zur Dehydrierungszone des gleichen Reaktors geführt, wo die Oxydationsprodukte mit einem leichten Kohlenwasserstoffstrom, der mindestens 50 Gew.-' Propan enthält, in Kontakt gebracht werden. Der leichte Xohlenwasserstoffstrom kann 50 bis 100 Gew.-% Propan und 0 bis 50 Gew.-% Äthan enthalten; er sollte von Olefinen und Kohlenwasserstoffen mit 4 oder mehr Kohlenstoffatomen weitgehend frei sein. Der Kohlenwasserstoffstrom beispielsweise im wesentlichen reines Propan, wird mit den Oxydationsprodukten, beispielsweise den Oxydationsprodukten aus H2S und 02, in einer Menge von ungefahr 0,05 - 1,5 Gew.-Teile Sauerstoff im sauerstoffhaltigen Strom, der der Oxydationszone zugeführt worden ist, je 1,0 Gew.-Teil Propan im Kohlenwasserstoffstrom, der der Dehydrierungszone zugeführt wird, in Berührung gebracht.
  • Die Oxydationsprodukte werden mit dem propan in Berührung gebracht und sorgfältig gemischt, wobei Temperaturen im Bereich von ungefähr 870 bis 248)°C 0 und insbesondere Temperaturen von 87-0 bis 2090°C 0 und drücke im Bereich von ungefähr 1 bis 98 ata und insbesondere von ungefähr 10,5 bis 28 ata herrschen. Bei diesen Temperaturen ist es wichtig, daß die Reaktions- oder Kontaktzeit von propan mit den Oxydationsprodukten in der Dehydrierungszone im Bereich von 0,001 bis 60 sec und insbesondere von 0,01 bis 1,0 sec liegt. Die Temperatur, bei der der Kohlenwasserstoffstrom; beispielsweise das Propangas, , mitdden Oxydationsprodukten gemischt wird, steht in umgekehrten Verhältnis zur Nontakt-oder Reaktionszeit. ..enn beispielsweise der Kohlenwasserstoffstrom mit dem Oxydationsprodukt bei einer Temperatur in der ähe des höheren Endes der Dehydrierungstemperatur, beispielsweise bei 1760 bis 2450°C, gemischt wird, dann sollte die Kontaktzeit des Kohlenwasserstoffstroms mit den Oxydationsprodukten in der Nähe des unteren Endes des Bereichs liegen, und zwar beispielsweise bei 0,001 bis 1,0 sec. tenn dagegen der Kohlenwasserstoffstrom, das heißt das Propan, mit den Oxydationsprodukten in der Gegend des unteren rundes des Dehydrierungstemperaturbereichs, beispielsweise 870 bis 1760 0C, gemischt wird, dann können die Kontaktzeiten in der N.he des höheren indes des Bereichs liegen und zwar beispielsweise im Bereich von 1,0 bis 60 sec. liner der Gründe, warum der Kohlenwasserstoffstrom mit den Oxydationsprodukten, die von der Oxydationsreaktionszone herströmen, bei so hohen Temperaturen, wie z.B. bis zu 24800C, gemischt werden kann, ohne daß eine merkliche Orackung stattfindet, liegt in der kurzen Zeitdauer, während welcher die Kohlenwasserstoffe mit den Ox,ydationsprodukten in Berührung sind. Diese Kontaktzeiten können bis zu 0,001 sec herunter geben. Es ist auch wichtig, daB die Temperatur in der gesamten Dehydrierungszone auf mindesten einer 540°C gehalten wird; diese temperatur kann bis zu ungefähr 2480°C gehen, Es war unerwartet, daß propan mit den Oxydationsprodukten bei diesen hohen Termperaturen gemischt werden kann, ohne daß eine wesentliche Orackung stattfindet. Es wird angenommen, daß der Grund hierfür in der raschen Mischung liegt, welcheeine Dehydrierung erlaubt, bevor eine Crackung stattfindet, So ist es wesentlich, daß die Mischungs- oder Kontaktzeit zwischen dem Kohlenwasserstoffatrom und den Oxydatiosreaktionsprodukten in Einklang mit den verwendeten Dehydrierungstemperaturen liegt.
  • Der aus der Deh drierngsreaktionszone austretende Abstrom enthält Äthylen und Prop- len als Hauptolefinprodukt und daneben noch Sch efelwasserstoff, nich-umgesetztes Propan, wasser und kleinere engen anderer Bestandteile, wie z.B.
  • Schwefelkohlenstoff, ethan, tan, CO2, CO usw Der Abstrom aus der Dehydrierungsreaktion wird getrennt, umm Kreislaufströme herzustellen, vbn denen einer o«hwefelverbindungen, wie z.B. ochwefelwasserstoff usw. enthält, und von denen ein anderer eine kleine Menge nicht-umgesetztes Propan usw.
  • enthält. Diese Ströme können nötigenfalls zurückgeführt werden, w;ihrend der Olefinstrom, der Äthylen und eine überwiegende Menge Propylen enthält, beispielsweise Mengen von mehr als 4<) %, als Hauptprodukt erhalten wird.
  • Die bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens ver wendete Vorrichtung besitzt einen in wesentlichen adiabatischen Reaktor, worin die Schwefelverbindung, beispielsweise Schwefelwasserstoff, mit Sauerstoff unter beträchtlich hohen Drücken und Temperaturen umgesetzt wird. Typische Dehydrierungsreaktionen sind stark endotherm und brauchen eine große iarmemenge, um den Kohlenwasserstoff in das entsprechende Olefin umzuwandeln. Beim erfindungsgemäßen Verfahren wird der Bedarf fr teure Reaktionsöfen, durch welche Wärme zugefahrt wird, beseitigt, daß die in der Oxydationszone erzeugte Wärme mit den Oxydationsprodukten in die Dehydrierungszone überführt wird.
  • Bs wurde gefunden, daß es bei der Durchführung des Dehydrierungsverfahrens in einem einzigen Mehrzonenreaktor unter den angegebenen Bedingungen möglich ist, das Verfahren unter im wesentlichen adiabatischen Bedingungen auszuführen, indem man die endotherme Dhydrierungsreaktion mit der exothermen OxydHti.onsreaktion entsprechend ausbala.nciertO zie Bauweise des adiabatischen Reaktors erlaubt es außerdem, das Verfahren in einer kontinuierlichen Weise, in einem einzigen Reaktor, unter den für eine maximale Selektivität erforderlichen Reaktionsbedingungen und mit einer hohen Umwandlung von Propan zu Propylen auszuführen.
  • Es ist beispielsweise bekannt, daß Schwefelwasswrstoff durch Verbrennen mit beschränkten Mengen luft und/oder Sauerstoff in einem Zweistufenreaktor entsprechend den folgenden Gleichungen in elementaren Schwefel umgewandelt werden kann.
  • (1) H2S + 3/2 02 502 + R20 (2) 2H2S + SO2 35 + 21120 Die erste der obigen Reaktionen findet gewöhnlich in einem Ofen statt, während die zweite in einem Converter in Gegenwart eines Katalysators vorgenommen wirdo Be diesen Verfahren werden gute Schwefelausbeuten erhalten, wenn man die Temperatur und die Abführung der exothermen Reaktionswärme genau kontrolliert. Es wurde jedoch gefunden, daß es möglich ist, die Ausbete zu erhöhen und die Verwendung eines Zweistufenreaktors, bei dem in der zweiten Stufe im allgemeinen ein Katalysator nötig ist, zu vermeiden, wenn man bei Temperaturen im Bereich bis zu ungefähr 24800C ochwefelwasserstoff oder ein chemisches Äquivalent davon unter kritisch n Bedingungen oxydiert, wobei Oxydationsprodukte erhalten werden, die sich für die Umwandlung von Kohlenwasserstoffen in die entsprechenden Olefine eignen Die Umwandlung findet in einer Dehydrierungsreaktionsone unter speziellen Bedingungen statt, welche eine gute Selektivität und eine hohe prozentuale Umwandlung Je Durchgang ergeben, Es wird angenommen, daß eine synergistische Wirkung der bei der Oxydation der Schwefelverbindung erhaltene Produkte und der exothermen Reaktionswärme besteht, die es ermöglicht, das Verfahren in einer kontinuierlichen Weise mit hohen Propylenausbeuten durchzuführen. Die Umwandlung von Propan in Propylen hängt nicht nur von den eeaktionsbedingungen, beispielsweise Zeit und temperaturen, ab, sondern die in de Oxydationsreaktionszone erhaltenen Produkte, welche den Kohlenwasserstoff in das entsprechende Olefin synergistisch umwandeln, erscheinen sogar noch wichtiger.
  • Es wurde gefunden, daß viele der nachteile verrieden werden können, die normalerweise bei den erfahren auftreten, bei denen schwefelhaltige Verbindungen mit Sauerstoff in einer gesonderten Vorrichtung umgesetzt werden, wenn man in einen einzigen Merzonenreaktor in der Oxydationsreaktionszone dieses Reaktors mindestens eine Schwefelverbindung mit einem sauerstoffhaltigen Strom in einem Verhältnis von ungefähr 0,2 - 1,0 Gew.-feilen Sauerstoff im sauerstoffhaltigen Strom je 1,0 Gew.-Teil Schwefelverbindung umsetzt. Wenn im wesentlichen reiner Schwefelwasserstoff verwendet wird, denn liegen die Verhältnisse im Bereich von ungefähr 0,3 - 0,7 und vorzugsweise im Bereich von ungefänr 0,4 - 0,5 Gew.-Teile sauerstoff im sauerstoffhaltigen Strom je 1,0 Gew.-Teil Schwefelverbindung. Das genaue Verhältnis von sauerstoff zu Schwefelverbindung hängt jedoch von der Zusammensetzung des sauerstoffhaltigen Stroms und der jeweils verwendeten schwefelhaltigen Verbindung ab. Wenn z.B. im wesentlichen reiner sauerstoff als sauerstoffhaltiger Strom für die Umsetzung mit Schwefelwasserstoff verwendet wird, dann liegt die enge des Sauerstoffs vorzugsweise zwischen 0,42 bis 0,48 Gew.-Teile Sauer stoff je Gew.-Teil Schwefelwasserstoff.
  • Eines der kritischen merkmale des Verfahrens ist die Verwendung von Temperaturen, die ausreichend hoch sind, um in einer einzigen Stufe im wesentlichen eine vollständige Verbrennung des Schwefelwasserstoffs zu erzielen. Diese Temperaturen liegen im Bereich von ungefähr 1570 bis 2480°C und insbesondere im Bereich von ungefähr 1760 bis 2200°C. Die Drücke liegen im Bereich von ungefähr 1,4 bis 105 ata und vorzug weise von 4,2 bls 70 ata und insbesondere von 14 bis 42 ata.
  • Wenn Schwefelwasserstoff beispielsweise mit im wesentlichen reinen sauerstoff in der Oxydationsreaktionszone umgesetzt vird, dann ist es bevorzugt, Temperaturen im Bereich zwischen 1760 und 2090° bei Drücken im Bereich von ungefähr 14 bis 42 ata sowie Kontaktzeiten im Bereich von ungefahr 0,2 sec zu verwenden. Auch hier verändert sich Jedoch die Reaktion zeit in Abhängigkeit von der jeweiligen Sch:efelverbindung und dem in der Oxydatinsreaktinszone verwendeten sauerstoffhaltigen Strom. Wenn beispielsweise im wesentlichen reiner Sauerstoff mit Schwefelwasserstoff umgesetzt wird, dann kann die Reaktionszeit in der Oxydationsreaktionszone zwischen ,001 und 0,1 und insbesondere zwischen 0,001 und 0,05 sec lieen.
  • Die in der Oxydationsreaktionszone mit Sauerstoff umgesetzte Schwefelverbindung ist vorzugsweise Schwefelwasserstoff, aber es können auch andere Kombinationen aus Schwefelwasserstoff und Schwefel, Schwefelkohlenstoff und/oder ochwefeloxyden ohne Schwiertgkeit verwendet werden. Insbesondere kann die Schwefelverbindung aus der Gruppe ausgewählt werden, die aus Schwefelwasserstoff, Mischungen aus Schwefelwasserstoff mit Schwefelkohlenstoff und Mischungen aus Schwefelwasserstoff mit Schwefeloxyden, beispielsweise SO2 und/oder S03, , bestehen, wobei der Schwefel,wasserstoff in einer enge von mindestens 50 Gew.-% anwesend ist. Es kann in einigen Fällen erwünscht sein, dem Schwefelwasserstoff oder der Mischung aus Schwefelwasserstoff und Schwefelkohlenstoff und/oder Schwefeloxyden elementaren Schwefel in Mengen bis zu 25 ;5 und insbesondere in engen bis ungefähr 10 -/ bezogen auf das gesamte Gemisch zuzusetzen. Gleichfalls können verschiedene sauerstoffhaltige Ströme verwendet werden. Bevorzugt vird jedoch im wesentlichen reiner sauerstoff oder Iuft und mischungen daraus, was jedoch auch von den Reaktionstemperaturen, der Yontaktzeit und den Drücken, die indder Oxydationsresktionszone verwendet erden, abhängt. Die schwefelhaltige Verbindung, beispielsweise Schwefelwasserstoff, kann in Pora eines Gases und/oder einer Flüssigkeit verwendet werden. In änlicher weise kann der sauerstoffhaltige Gasstrom, beiapielsweise Sauerstoff, in Form einer Flüssigkeit undjoder eines Gases verwendet werden, was von der jeweiligen Form der Schwefelverbindung und den Reaktionsbedingungen in der Oxydationsreaktionszone abhängt.
  • Der aus der Oxydationsreaktionszone des Reaktors austrende Gasstrom enthält die Oxydationsreaktionsprodukte, wie z oB Schwefel Wasser, Kohlendioxyd, Schwefelwasserstoff und andere Produkte, je nach der Zusammensetzung der schwefelhaltigen Verbindung. Der Abstrom tritt direkt ;sus der Oxydationsreaktionszone des Reaktors aus und wird mit einen leichten Kohlenwasserstoffstrom in der Dehydrierungszone bei verhältnismäßig hohen Temperaturen in Berührung gebracht und gemischt, insbesondere sollte der leichte Kohlenwasserstoffstrom mindestens 50 Gew.-% Propan enthalten und im wesentlichen frei von Olefinen und sohlenwasserstoffen mit 4 oder mehr Kohlenstoffatomen Je olekill sein. In anderen orten heißt das, es ist möglich, die im Handel erhältlichen Kohlenwasserstoffströme zu verwenden, solange sie mindestens 50 Gew.-% propan und vorzugsweise bis zu 99 Gew.-f Propan sowie nur kleinere engen Äthan und im wesentlichen keine Olefine und keine Zohlenwasserstoffe mit 4 oder mehr Kohlenstoffatomen enthalten. Der bevorzugte Kohlenwasserstoff ist jedoch im wesentlichen reines Propan, welches nur kleinere liegen Äthan und noch kleinere Mengen anderer höhermolekulare Kohlenwasserstoffe oder Olefine beispielsweise weniger als ungefähr 10 Gew.-,; derselben, enthalten. Die enge des die Dehydrierungsreaktions20ne betretenden Kohlenwasserstoffsy der mit den Oxydationsreaktionsprodukten nus der Oxydationsreaktionszone in Berührung gebracht und damit gemischt wird, richtet sich nach den Jeweiligen Ausgangsreaktionsteinehmern, daß heißt dem ochwefelwasserstoff und dem Sauerstoff, die in der Oxydationsreaktionszone des Reaktors miteinander umgesetzt werden.
  • Sie enge des leichten Kohlenwasserstoffs, die.mit den Oxydationsreaktionsprodukten in der Dehydrierungsreaktionszne in Kontakt gebracht und damit gemischt wird, liegt je nach der lunge des darin enthaltenen Propangases, zwischen 0,05 und 1,5 Gew.-Teilen Sauerstoff, der im sauerstoffhaltigen Strom anwesend war, welcher der Oxydationsreaktionszone zugeführt worden ist, je 1,0 Gew.-Teil Propan, das der Dehydrierungsreaktionszone zugeführt wird. Vorzugsweise liegt der gesamte Massenfluß aus Sauerstoff und Kohlenwasserstoff zwischen ungefähr 0,1 bis 0,8 Gew.-Teilen Sauerstoff im sauerstoffhaltigen Strom, der der Oxydationsreaktionszone zugeführt wird, Je 1,0 Gew.-Teil Proran im Kohlenwasserstoffstrom, der der D,ehydrierungsreaktionszone zugeführt wird. Wenn beispielsweise im wesentlichen reiner Sauerstoff verwendet wird, dann liegt die enge des der Oxydationsreaktionszone zugeführten Sauerstoffs im Bereich von ungefähr 0,2 bis 0,6 G,ew.-Teilen Sauerstoff Je 1,0 Gew.-Teil Propan, das der Dehydrierungszone des Reaktors zugeführt wird.
  • Der aus der Oxydationsreaktionszone austretende Abstrom, der die Oxydationsreaktionsprodukte, beispielsweise Schwefel, Wasser, C02 usw., enthält, wird mit dem Kohlenwasserstoffstrom, beispielsweise propangas, bei Wischungstemperaturen im Bereic vn 870 bis 248000, und insbesondere bei Temperaturen im Bereich von ungefähr 870 bis 22000C, und bei Drücken im Bereich von ungefähr 1 - 98 ata in Kontakt gebracht und sorgfältig gemischt. Vorzugsweise wird das Propan mit den Oxydationsreaktionsprodukten, die die Dehydrierungsreaktionszone betrete, bei Mischungstemperaturen im Bereich zwischen 870 und 2090°c und bei Drücken im Bereich von ungefähr 2,8 bis 63 und vorzugsweise 10,5 bis 28 ata gemischt. Das Propan kann mit den Oxydationsprodukten in der Dehydrierungszone während eines Zeitraums von ungefähr 0,001 bis 60 sec und vorzugsweise während eines Zeitraums im Bereich von ungefähr 0,01 bis 1,0 see in Berührung bleiben, Je nach der verwendeten Temperatur, wobei ein Olefinprodukt erhalten ird, das 'ithalen und Propylen enthält, worin das Propylen in vorherrschenden engen vorliegt. enn die leichten Kohlenwasserstoffströme im wesentlichen aus Prpangas bestehen, dann kailn das Propan mit den Oxydationsreaktionsprodukten, die aus der Oxydationsreaktionszone abströmen, bei Temperaturen im Bereich von ungefähr 870 bis 2200°C und bei Drücken im Bereich von ungefähr 14 bis 21 ata während Kontaktzeiten im Bereich von ungefähr 0,005 bis 0,5 sec in Kontakt bleiben. Die durchgehende Durchschnittstemperatur oder die Durchschnittstemperatur in der Dehydrierungszone des Reaktors sollte auf mindesten 549°C gehalten werden, aber sie kann bis zur maximalen Oxydationsreaktionstemperatur gehen.
  • Der aus der Dehydrierungsreaktionszone austretende Abstrom wird kontinuierlich durch bekannte Verfahren in die verschiedenen 3tröme getrennt. Der Strom, der die chwefelverbindungen, beispielsweise Schwefel, Schwefelkohlenstoff, Schwefelwasserstoff usw., enthält, kann zur Oxydationsreaktionszone urückgeführt werden, während der Strom, der das nicht umgesetzte Propan usw. enthält, zur Dehydrierungszone zurückgeführt wird. Der vom Abstrom abgetrennte Olefinstrom, der Äthylen und überwiegend Propylen enthält, wird weiter getrennt und zur Lagerung geführt.
  • Zwar kann ds erfindungsgemäße Verfahren in der hier beschriebenen Vorrichtung ausgeführt werden, wobei es voBlständig zufriedenstellend verläuft, aber es kann in einigen Fällen auch erwünscht seih, einen Dehydrierungskatalysator für die Umwandlung des Kohlenwasserstoffs in das entsprechende Olefin zu verwenden. Beispiele für Katalysatoren sind Metalle oder Metallverbindungen, die bei den Reaktion temperaturen fest sind. Spezielle Metalle finden sich in den Gruppen I bis VIII des Perioen Systems. Die metalle können entweder in ihrer elementarer Form oder in Form von Oxyden, Hydroxyden oder Salzen usw. verwendet-werden. Sie können alleine oder suf einem rräger verwendet worden.
  • Beispiele für Katalysatoren sind Metalloxyde, Metallhydro syde, Metallnitrate, -c rbonate, -nitrite, -acetate, -sulfide, -silicate, -sulfate, -sulfite, -formiate und verschiende andere bekante Metallsalze mit niedrigmolekularen organischen Säuren. wie bereits erwähnt, können diese Metalle oder Metallverbindungen auf einen K-atalysatorträger, wie z.B. Aluminiumoxyd, durch die allgemein bekannten Verfahren niedergeschlagen werden. metalle und Metallverbindungen, die gemäß der Erfindung bevorzugt werden, sind z.B. Cer, Nickel, Mangan, die Edelmetalle, wie z.B. Platin und verschiedene Mischungen dieser metalle entweder alleine oder in tombination mit ihren Metallsalzen. Typische Beispiele für die Katalysatoren sind die Nickelverbindungen, wie z.B. Oxyde, Hydroxyde, Halogenide und Phosphate, wie Nickelchlorid, Nickeloxid, Nickelfluorid, Nickelsulfat usw. Weitere Beispiele sind Cer (IV)-oxy, Cer(III)-acetat, Cer(III-chlorid, Cer(III)-sulfat usw. Die Edelmetalle der Gruppe VIII sind besonders bevorzugte Katalysatoren, wie z.B latin, Palladium, Rhodium, Osmium, Ruthenium' Iridium und verschiedene Mischungen derselben, wie z.B. Mischungen aus Platin und Rhodium usw.
  • ;'ie bereits erwähnt, kann der gegebenenfalls verwendete Katalysator zusätzlich zum katalysatischen Material einen anorganischen Träger enthalten. Diese Trägerkatalysatoren sind innige Kombinationen aus dem Katalysator oder Kataly satorgemisch (entweder als freies metall oder als Metallsalz) und aus dem Träger. In einigen Fällen können katalytische Bindemittel oder Füller verwendet werden, sie werden jedoch im allgemeinen nicht in Mengen iiber 40 Gew.-%, bezonen auf die gesamte katalytische Zusammensetzung, verwendet. Die Größe der Katalysatoroberfläche beträgt im allgemeinen mindestens X,01 m2 Katalysatoroberfläche je g Katalysator. Die Katalysatoren werden wirksamer ausgenutzt', wenn die Oberfläche mindestens 75 m2/g beträgt. Das Verhältnis des Katalysators zur Reaktionszone hängt von verschiedenen Fektoren ab, wie z.B. Teilchenverteilung, Schüttdichte, Teilchengröße, Menge des auf dem Träger anwesenden Katalysators, Dichte des Trägers usw. Wenn ein Träger erforderlich ist, dann kann der Katalysator auf den Träger durch in der Technik allgemein bekannte Verfahren niedergeschlagen werden, wobei beispielsweise wässrige Lösungen oder Dispersionen verwendet werden. So kann der Träger mit einer Lösung des Katalysators imprägniei-t werden, worauf dann das Lösungsmittel beseitigt wird und der Katalysator auf dem Träger in engen im Bereich von ungefähr 0,05 bis 75 Gew,-, bezogen auf die gesamte Zusammensetzung, das heißt, aktives Katalysatormaterial pluß Träger, zurückbleibt.
  • gibt gibt verschiedene Katalysatorträger, wie z.B. natürliche und synthetische zeolitische Materialien, welche katalytische Zigenschai?ten besitzen. Weitere Beispiele hierfür sind kristalline Aluminosilicate mit einer definierten Eristallstruktur, welche Kavitäten definierter Größe enthalten und deshalb moleküle mit gewissen Dimensionen adsorbieren können, wobei sie andere zurückweisen. Diese Materialen sind allgemein als Molekularsiebe bekannt und können auf die verschiedenste eise verwendet werden, um ihre physikalischen ßigenschaften auszunutzen. andere allgemein bekannte Träger sind z.B. Siliciumdioxyd, Carborundum, Bimsstein, Aluminiumoxyd, Asbest und dergleichen.
  • Die B'rfindung wird in den folgenden Beispielen näher erläutert.
  • Beispiel 1 Beispiel 2 Sauerstoffzuführung (Gew.-Teile) kg/sec 0,054 0,050 Schwefelwasserstoffzuführung kg/sec 0,080 0,113 Propanzuführung kg/sec 0,299 0,204 Temperatur in der Oxydationszone C 2090 1930 Druck in der Oxydationszone, ata 22,75 24,15 Temperatur in der Dehydrierungszone, C 695 700 Druck in der Dehydrierungszone, ata 7,0 14,7 Verweilzeit in der Dehydrierungszone, sec. 0,62 0,60 Zusammensetzung des Abstroms aus der Dehydrierungszone (Gew.-%) Beispiel 1 Beispiel 2 C3H3 23,9 23,5 C2H4 17,1 15,8 CH4 11,1 8,7 C2H2 2,4 1,8 C3H8 8,0 10,1 CS2 3,1 3,1 H2S 18,4 19,8 CO ' 0,7 0,7 002 0,6 0,5 H2 0,3 0,4 H20 11,2 11,1 Fester Rückstand und andere Komponenten 3,2 4,5 Beispiel 1 Beispiel 2 Umwandlung je Durchgang, % 88 85 Endausbeute an C3H6, Gew.-% 41 43 Endausbeute sn Olefin 70 71 Beispiel 3 Beispiel 4 Sauerstoffzuführung (Gew.-Teile) kg/sec 0,127 0,222 Schwefelwasserstoffzuführung kg/sec 0,286 0,622 Propanzuführung kg/sec 0,494 0,617 Temperatur in der Oxydationszone C 1980 1930 Druck in der Oxydationszone, ata 21,7 25,9 Temperatur in der Dehydrierungazone, °C 655 710 Druck in der Dehydrierungszone, ata 10,5 17,5 Verweiszeit in der Dehydrierungszone 0,33 0,30 Zusammensetzung des Abstroms aus der Dehydrierungszone (Gew.-%) 03H6 15,8 16,8 C2H4 5,7 4,9 CH4 3,3 2,8 C2H6 0,3 0,2 C3H8 25,6 15,1 CS2 4,9 8,2 H2S 25,0 27,7 Beispiel 3 Beispiel 4 CO 0,) 0,4 CO2 0,3 0,3 H2 Spur Spur H20 15,4 1890 ester Rückstand und andere Komponenten 3,4 5,6 Umwandlung je Durchgang, % 55 67 Endausbeute an C3H6 (isc), Gew.-% 55 56 Endausbeute an Olefin, Gew.-% 75 76 Aus den obigen Daten geht hervor, daß unter den erfindungsgemäßen Bedingungen hohe Umwandlungen je Durchgang erhalten werden, und daß außerdem Olefinausbeuten von mehr als 70 Gew.- erhalten werden, von denen wiederum mehr als 50 ;o aus Propylen bestehen. Da über hinaus kann unter den bevorzugten Reaktionsbedingungen Irop len aus dem gasförmigen Produkt, das die Dehydrierungszone verläßt, als überwiegendes Produkt gemeinsam mit hohen Ausbeuten an Äthylen erhalten werden.
  • Die Erfindung wird nun anhand der beigefügten Zeichnungen näher erläutert.
  • In den Zeichnungen zeigen: Figur 1 ein schematisches Fließbild einer Anlage, in der das erfindungsgemäße Verfahren durchgeführt werden kann; Figur 2 eine vergrößerte Ansicht des adiabatischen Reaktors im Vertikalschnitt, in welchem der Bau und die Sinzelheiten des Reaktors, in dem die Reaktion stattfindet, genauer zu sehen sind; und Figur 3 eine Endansicht des adiabatischen Reaktors von Figur 1.
  • Gemäß Figur 1 besteht der adiabatische Reaktor 1 im vçesentlichen aus zwei Zonen, einer Verbrennungs- oder Oxydationsreaktionszone 2 und einer Dehydrierungsreaktionszone 3.
  • Sauerstoff und/oder Luft entweder in flüssiger oder in Gasform, wird aus dem Vorratsbehälter 1-0 durch die Leitung 11 abgezogen und der Oxydationsreaktionszone 2 des Reaktors 1 zugeführt. Schwefelwasserstoff wird von der Leitung 12 zurückgeführt und mit Ergänzungsschwefelwasserstoff nach Bedarf vereinigt, der von der Leitung 13 kommt und durch die Leitung 14 der Oxydationsreaktionszone 2 des Reaktors 1 zugeführt wird. Die Verbrennung findet in der Oxydationsreaktionszone 2 bei Drücken im Bereich von ungefähr 1 bis 135 ata, vorzugsweise im Bereich von 14 bis 21 ata, und bei Temperaturen im Bereich von 1760 bis 24800C statt Der Abstrom aus der Oxydationsreaktionszone 2 des Reaktors 1 betritt die Dehydrierungsreaktionszone 3, wo er rnit einem leichten Kohlenwasserstoffstrom, der mindestens 50 Gew.-% Propan enthält und durch die Leitung 4 eintritt, in Berührung gebracht wird. Der Kohlenwasserstoff, der Propan enthält, wird aus einem Lagertank 20 durch eine Leitung 21 abgezogen, in welcher er mit einem Rückführungspropan vereinigt werden kann, das durch die leitung 4 der Dehydrierungsreaktionszone 3 des Reaktors 1 zugeführt.
  • Der abstrom aus dem Reaktor 1, das heißt von der Dehydrierungsreaktionszone 3, verläuft durch die Leitung 5 uns wird in der Abschreckkolonne 30 mittels wassers ochweSelkohlenstoff, flüssigen Kohlenwasserstoffen oder einem anderen geeigneten Abschreckmedium, welche durch die Leitung 31 zugeführt werden, abgeschrecht. Die flüssige Phase aus der Abschreckkolonne 30 wird durch die Leitung 32 abgelassen und zu einem Abschneider 35 geführt0 Die Abschreckflüssigkeit wird vom Abschneider 35 zur Abschreckkolonne 30 zurückgeführt, nachdem sie durch einen Wärmeaustauscher 36 geführt worden ist0 Die festen oder unlöslichen Schwefelverbindungen werden aus dem Abschneider 35 durch eine Leitung 57 abgenommen und sur Oxydationsreaktionszone 2 des Reaktors zurückgeführt oder gesondert behandelt, um den Schwefelgehalt zurückzugewinnen, Die gasförmigen Produkte, die vom Reaktor 1 kommen und durch die Abschreckkolonne 30 hindurchgehen, werden durch die Leitung 38 abgenommen und nötigenfalls durch einen Kompressor 40 komprimiert, bevor sie durch die Leitung 41 zur Absorptionskolonne 42 der Amineinheit geführt werden.
  • In der Absorberkolonne 42 werden die Gase durch einen Anion gegenstrom oder einen anderen chemisch äquivalenten Gegenstrom gewaschen, und die sauren Gase, wie z.BO Schwefelwasserstoff, Kohlendioxyd usw., zu entfernen. Die Aminlösung betritt die Absorberkolonne 42 durch die Leitung 43 und wird nach der Adsorption der sauren Gase durch die Leitung 44 aggezogen.
  • Das Amin steht im Wärmeausteuscher 45 im Wärmeaustausch mit eintretendem Amin und wird durch die leitung 46 zur tbstreifkolonne 47 geführt. Das Amin, das weitgehend frei von sauren Gasen ist, wird dann durch die Leitung 48 aus der Abstreifkolonne 47 entfernt und durch den Wärmeaustauscher 45 und die Leitung 43 zum Absorber 42 zurückgeführt. Die sauren Gase werden überkopf durch die Leitung 49 abgenommen und durch den Kompressor 50 komprimiert, bevor sie durch die Leitung 12 zu dem Reaktor zurückgeführt werden.
  • Der Kohlenwasserstoffstrom, der das Propan enthält und aus der Absorberkolonne 42 austritt, wird durch die Leitung 55 abgezogen und nötigenfalls durch einen Kompressor 56 komprimiert und dann zur Äthanisierungskolonne 60 geführt0 Die 02 und leichteren Kohlenwasserstof.fe werden überkopf aus der Äthanisierungskolonne 60 mittels einer Leitung 61 abgenommen und dann nötigenfalls durch einen Kompressor 62 komprimiert und dann zur Entmethanisierungskolonne 65 geleitet. Der Uberkopfstrom 66, der aus der Entmethanisierungskolonne 65 austritt, enthält Brenngase, welche im wesentlichen aus ethan, Kohlenmonoxyd und Wasserstoff bestehen0 Der Bodenabstrom aus der Entmethanisierungskolonne verläuft durch die Leitung 67 und wird zum 02-Spalter 70 geführt Hier wird Äthylen aus dem Uberkopfstrom 71 gewonnen, während Äthan aus dem Bodenabstrom durch die Leitung 72 geführt wird und als Brenngas verwendet werden kann Der Bodenabstrom aus der Entäthanisierungskolonne 60 wird durch die Leitung 64 geführt und der 02-Spaltungskolonne 80 zugeleitet, Hier wird das Produkt Propylen überkopf durch die Leitung 81 gewonnen, während die Bodenprodukte durch die Leitung 82 ausgetragen werden, wobei diese Bodenprodukte aus Propan, Schwefelkohlen stoff und anderen Kohlenwasserstoffen mit 4 oder mehr Kohlen-Stoffatomen je Molekül bestehen können. Der odenabstrom, der durch die Leitung 82 läuft, wird zur Entpropanisierungskolonne 90 geführt, wo Propan überkopf durch die Leitung 22 gewonnen und durch die Leitung 4 zur Dehydrierungsreaktionszone 3 des Reaktors 1 zurückgeführt wird. Der Schwefelkohlenstoff und die schwereren Kohlenwasserstoffe werden durch die Leitung 91 vom Boden der 3ntpropanisierungskolourle 90 abgeführt und gegebenenfalls durch die Leitung 92 zum Reaktor 1 geführt. Alternativ können der Schwefelkohl-nstoff und die schwereren Kohlenwasserstoffe, die durch die Leitung 91 der Entpropanisierungskolonne 90 abgezogen werden, durch die Leitung 93 zu weiteren Kolonnen geführt werden, wo beine Trennung durch übliche -ethoden vorgenommen wird. Ein Brenngas kann gegebenenfalls zur Aufrechterhaltung der richtigen Wärmebalance der Oxydationsreaktion 2 des Reaktors 1 durch die Leitung 6 zugeführt werden. Das Brenngas kann durch Leitung 72 zugelel t werden, die von C2-Spalter 70 hergeführt wird, , worauf es dann durch die Leitung 6 zum Reaktor 1 geführt wird0 Die Anlage 1 von Pigur 1 kann in Jeder gewünschten Grösse gebaut werden0 Pigur 2 zeigt einen im wesentlichen adiabatischen Reaktor 1, der sich aus einer Oxydationsreaktionszone 2 und einer De hydrierungsreaktionszone 3 zusammensetzt. Die Oxydationsreaktionszone 2 besitzt einen Kühlmantel 101, der den eine Wärmeübertragungsflüssigkeit, wie z.B. Wasser, im Kreis geführt wird, um die Temperatur in der Oxydationsreaktionszone zu kontrollieren. Der Kühlmantel besitzt einen Eintritt 102 und einen Austritt 103. Der Kühlmantel 101 bedeckt die aussere Oberfläche der Oxydationsreaktionszone 2 des Reaktors weitgehend. Die Oxydationsreaktionszone 2 besitzt eine i:inrichtung 105 für die Zufuhrung des sauerstoffhaltigen Stroms, der beispielsweise aus reinem 02 besteht 9 und Einrichtungen 104 und 106 für die Zufuhrung der schwefelhaltigen Verbind dung, beispielsweise Schwefelwasserstoff. Injektoren führen die Reaktionsteilnehmer in einer solchen Weise ein, daß das Mischen und die Reaktion in der Oxydationsreaktionszone 2 ststtfinden. Die innere Oberfläche der Oxydationsreaktions zone 2 kann mit Materialien beschichtet sein, die beträchtlich hohe Temperaturen, wie zum Beispiel bis zu 2480°C, aushalten können, wodurch der Wärmeübergang zum Kühlmittel verringert wird Die Zündung des sauerstoffhaltigen Stroms und der schwefel haltigen Verbindung kann dadurch bewerkstelligt werden, daß man Fluor oder andere allgemein bekannte Gase oder Flüssigkeiten, welche Schwefelwasserstoff usw. spontan entzünden, verwendet. Beispiele für solche Zündmittel sind Chlortrifluorid, Brompentafluorid usw. Sie werden im allgemeinen durch die Sauerstoffleitung 105 in solchen Mengen eingeführt, daß eine spontane Zündung der schefelhaltigen Verbindung, beispielsweise Schwefelwasserstoff , stattfindet0 Außerdem können andere Mittel zur spontanen Zündung der schwefelhaltigen Verbindung verwendet werden, wie z.B. er hitzte Metallzapfen, Flammen, Funken uswn Diese Vorrichtungen werden so angeordnet, daß sie das System der brennbaren Reaktionsteilnehmer zünden können, die die Oxydationsreaktionszone 2 des Reaktors betreten0 Um den im wesentlichen zylindrischen Reaktor 1 ist an einer Stelle stromabwärts oder in der Nähe des Endes der Oxzdationsreaktionszone 2 ein Ring 107 vorgesehen2 Der Ring besitzt mehrere Öffnungen 108, die mit Öffnungen im Reaktor ausge richtet sind und die eine kontinuierliche EinfUhrung des.
  • Kohlenwasserstoffstroms, beispielsweise Propan, in den Reaktor 1 zwischen der Oxydationsreaktionszone 2 und der Dehydrierungs reaktionszone 3 ermöglichen. Der Ring 107 besitzt eine Ein richtung 115 für die Zuführung des leichten Kohlenwasserstoffstroms mit einer bestimmten Geschwindigkeit, welche der Strömungsgeschwindigkeit des Sauerstoffs entspricht, der die Oxydationsreaktionszone 2 betritt. Der Reaktor 1 kann mehrere Strömungskontrolleinrichtungen aufweisen, wie z.B0 einen Wulst 109, der kurz vor oder nach dem Ring angeordnet ist.
  • Die Strömungskontrolleinrichtung dient dazu, den Druck in der Dehydrierungszone 3 in Bezug auf den Druck in der Oxydations reaktionszone 2 entsprechend zu verändern0 In ähnlicher Weise kann eine Reihe von Strömungskontrolleinrichtungen 111 und 112, wie z.B. Wulste, in der Nähe des Austrittsendes der Dehydrierungszone 3 des Reaktors 1 vorgesehen sein, Die Dehydrierungsreaktionszone kann an der äußeren und/oder inneren Oberfläche durch Isoliermaterialien 110 isoliert sein, welche die Re3ktionstemperatur in der Dehydrierungszone kontrolliert oder aufrechterhalten0 Der adiabatische Reaktor 1 besitzt im allgemeinen eine zylindrische Form, um tote Zonen zu vermeiden, und er sollte eine Gesamtlänge besitzen, die ungefähr zwansigmal so groß wie der Durchmesser ist, Das Volumen kann im Bereich von ungefähr 0,028 x 10 3 bis ungefähr 0,028 x 103 m3 je 0,45 kg/sec des kombinierten Flußes aus sauerstoffhaltigem Strom und schwefelhaltiger Verbindung, welche die Oxydationsreaktionszone betreten, betragen. Ein typisches Volumen liegt im Bereich von ungefähr 0,028 x 0,1 bis 0,028 x 0,01 m3 Je top45 kg/sec, welcher Fluß eine Kontaktzeit von mindestens 0,001 sec für die stattfindende Reaktion ergibt.
  • Der bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens verwendete Reaktor ist verhaltnismäßig billig, sehr kompakt und arbeitet weitgehend adiabatisch, wobei die endotherme Dehydrierungsreaktion mit der exothermen Reakiion zwischen Schwefelwasserstoff und Sauerstoff entsprechend ausbalanciert wird. So können vergleichsweise hohe Olefinausbeuten erhalten werden, wenn man die Dehydrierung des Kohlenwassere stoffs, beispielsweise Propan, in einer im wesentlichen adiabatischen Weise ausführt, indem man beispielsweise Schwefelwasserstoff, Sauerstoff und Propan oder einen ähnlichen Kohlenwasserstoff in den oben beschriebenen Reaktor einführt.
  • Die oben beschriebene Vorrichtung kann modifiziert werden, sodaß sie mehrere Reaktoren 1 umfaßt, wobei verschiedene Oxydationsreaktionseinheiten mit ein oder mehreren Dehydrierungseinheiten vereinigt werden, solange nur der Massenfluß des Sauerstoffs, bezogen auf die Menge des Kohlenwassero stoffs, innerhalb der beschriebenen Grenzen gehalten wird0 Der Reaktor kann mit einem Katalysator gefüllt oder teilweise gefüllt sein, wobei er als Festbettreaktor wirkt, oder er kann 90 betrieben werden, daß die Gase durch das feste Bett von unten nach oben in der Weise fließen, daß das Bett fluidisiert wird. Gewünschtahfalls kann, obwohl das nicht nötig ist, ein inertes Gas, wie z.B. Stickstoff, alleine oder in Kombination mit einem anderen inerten Gas, als Teil des Reaktionsmediums verwendet werden. Das inerte Gas kann beispielsweise entweder alleine oder in Kombination mit dem Kohlenwasserstoffstrom der Dehzdrierungsreaktionszone zugeführt werden0 In einigen Fällen kann es, sofern es erwünscht ist, dem sauerstoffhaltigen Strom und/oder dem schwefelhaltigen Strom, die der Oxydationsreaktionszone zugeführt werden, zugesetzt werden

Claims (1)

  1. Patentansprüche Kontinuierliche Verfahren zur Herstellung eines Olefinprodukts, welches eine überwiegende Menge Propylen enthält, unter weitgehend adiabatischen Bedingungen, dadurch gekennzeichnet, daß man (a) in einer Oxydationsreaktionszone mindestens eine Schwefelverbindung mit einem sauerstoffhaltigen Strom in einem Verhältnis von ungefähr 0,2 - 1,0 Gew.-eile Sauerstoff im sauerstoffhaltigen Strom auf 1,0 Gew.-Teil der genannten Schwefelverbindung bei einer Temperatur im Bereich von ungefähr 1370 bis 248000 (2500 - 45000F) und bei einem Druck im Bereich von ungefähr 1,4 bis 105 ata (20 bis 1500 psia) umsetzt, wobei als Schwafela verbindung Schwefelwasserstoff, eine Mischung aus Schwefelwasserstoff und Schwefelkohlenstoff oder eine Mischung aus Schwefelwasserstoff und einem Schwefeloxyd verwendet wird, wobei der Schwefelwasserstoff in der Mischung in einer Menge von mindestens 50 Gew.-anwesend ist; und (b) den Abstrom mit den Produkten, der in der Oxydationsreaktion erhalten worden ist, direkt zu einer Dehydrierungszone führt, wo die Reaktionsprodukte mit einem leichten Kohlenwasserstoffstrom, der mindestens 50 GewG-% Propan enthält und weitgehend frei von Olefinen und höhermolekuraren Kohlenwasserstoffen mit 4 oder mehr Kohlenstoffatomen im Molekül ist, gemischt werden; wobei (c) der Kohlenwasserstoffstrom mit den Oxydationsreaktionsprodukten in einer Menge von ungefähr 0,05 -1,5 Gew.-Teile Sauerstoff im sauerstoffhaltigen Strom, der der Oxydationsreaktionszone zugeführt worden ist, je 1,0 Gew.-Teil Propan im Kohlenwasserstoffstrom, der der Dehydrierungezone zugeführt wird, gemischt wird und (d) der Abstrom, der die Oxydationsreaktionsprodukte enthält, , mit dem Kohlenwasserstoff bei Temperaturen im Bereich von ungefähr 870 - 24800C ( 1600 bis 45000P) während einer Zeit im Bereich von 0,001 bis 60 sec bei Drücken im Bereich von ungefähr 1 - 98 ata (14 bis 1400 psia) in Berührung gehalten wird, währenddessen die Temperatur in der Dehydrierungszone auf-mindestens 54000 (10000F) gehalten wird, um einen Abstrom herzustellen, der Äthylen und Propylen enthält.
    2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß elementarer Schwefel der Schwefelverbindung in einer Menge im Bereich von ungefähr 25 Gew.-%,bezogen auf das Gemisch, zugesetzt wird.
    3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Oxydationsreaktionsprodukte mit dem Kohlenwasserstoffstrom bei Temperaturen im Bereich von 870 - 2200°C (1600 bis 40000F) gemischt werdan, währenddessen die Temperatur in der Dehydrierungszone in einem Bereich von ungefähr 540 bis 220000 (1000 bis 4000°F) gehalten wird.
    4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß Athylen und Propylen kontinuierlich vom Abstrom der Dehydrierungszone abgetrennt werden, und im wesentlichen der gesamte verbleibende Abstrom zurückgeführt wird0 5. Kontinuierliches Verfahren zur Herstellung eines Olefinprodukts, welches eine überwiegende Menge Propylen enthält, unter im wesentlichen adiabatischen Bedingungen, dadurch gekennzeichnet, daß man (a) in eine Oxydationsreaktionszone mindestens eine Schwefelverbindung mit einem sauerstoffhaltigen Strom in einem Verhältnis von 0,2 - 1,0 Gew.-Teilen Sauerstoff im sauerstoffhaltigen Strom je 1,0 Gew.-Teil Schwefelverbindung bei Temperaturen im Bereich von 1370 2480°C (2500 - 4500°F) und bei einem Druck im Bereich von ungefähr 1,4 bis 10,5 ata (20 bis 1500 psia) während eines Zeitraums von 0,001 bis 0,1 sec umsetzt; wobei als Schwefelverbindung Schwefelwasserstoff, eine Mischung aus Schwefelwasserstoff und Schwefelkohlenstoff oder eine Mischung aus Schwefelwasserstoff und einem Schwefeloxyd verwendet wird, wobei der Schwefelwasserstoff in der Mischung in einer Menge von mindestens 50 Gew.-% anwesend ist; und (b) den Abstrom mit den Produkten, der in der Oxydationsreaktion erhalten worden ist, direkt zu einer Dehydrierungszone führt, wo die Reaktionsprodukte mit einem leichten Kohlenwasserstoffstrom, der mindestens 50 Gew.-% Propan enthalt und weitgehend frei von Olefinen und höhermolekularen Kohlenwassers toffen mit 4 oder mehr Kohlens toffatomen im Molekül ist, gemischt werden; wobei (c) der Kohlenwasserstoffstrom mit den Oxydationsreaktionsproduk-ten, in einer Menge von ungefähr 0,05 @ 1,5 Gew.-Teile Sauerstoff im sauerstoffhalten Strom, der der Oxydationsreaktionszone zugeführt worden ist, je 1,0 Gew.-Teil Propan im Kohlenwasserstoffstrom, der der Dehydrierungszone zugeführt wird, gemischt wird, und (d) der Abstrom, der die Oxydationsreaktionsprodukte enthält, mit dem Kohlwasserstoff bei Temperaturen im Be reich von ungefahr 870 - 2480°C (1600 bis 4500°F) während einer Zeit im Bereich von 0,001 bis 60 sec bei Drücken im Bereich von ungefähr 1 98 ata (14 bis 1400 P5i) ) in Berührung gehalten wird, währenddessen die Temperatur in der Dehydrierungszone auf mindestens 540°C (1000°F) gehalten wird, um einen Abstrom herzustellen, der äthylen und Propylen enthält.
    6, Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß Äthylen und Propylen kontinuierlich aus dem Abstrom der Dehydrierungszone abgetrennt werden und daß im wesentlichen der gesamte verbleibende Abstrom zurückgeführt wird.
    7. Kontinuierliches Verfahren zur Herstellung eines Olefinprodukts, welches eine überwiegends Menge Propylen enthält, unter im wesentlichen adiabatischen Bedingungen dadurch gekennzeichnet, daß man (a) in einer Oxydationsreaktionszone mindestens eine Schwefelverbindung mit einem sauerstoffhaltigen Strom in einem Verhältnis von 0,3 - 0,7 Gew.-Teilen Sauer stoff im sauerstoffhaltigen Strom je 1,0 Gew.-Teil Schwefelverbindung bei einer Temperatur im Bereich von ungefähr 1760 - 209000 (3200 - 3200°F) und bei einem Druck im Bereich on ungefähr 4,2 - 70 ata (60 bis 1000 psia) während eines Zeitraums bis zu ungefähr 0,1 sec umsetz-t; wobei als Schwefelverbindung Schwefelwasserstoff, eine Mischung aus Schwefelwasserstoff und Schwefelkohlenstoff oder eire Mischung aus Schwefelwasserstoff und einem Schwefeloxyd verwendet wird, wobei der Schwefelwasserstoff im Gemisch in einer überwiegenden Menge vorliegt; und (b) den Abstrom, der die Produkte enthält und der bei der Oxydationsreaktion erhalten wird', direkt in eine Dehydrierungszone einführt, in welcher die Reaktionsprodukte mit einen leichten Kohlenwasserstoffstrom gemischt werden, der eine überwiegende Menge Propan enthält und weitgehend frei von Diolefinen und höhermolekul.sren Kohlenwasserstoffen mit fünf oder mehr Kohlenstoffatomen ist; wobei man (c) den Kohlenwasserstoffstrom mit den Reaktion produkten in einer Menge von ungeführt 0,1 - 0,8 Gew.
    Teilen Sauerstoff im sauerstoffhaltigen Strom je 1,0 Gew.-Teil Propan im Kohlenwasserstoffstrom bei Temperaturen im Bereich von ungefähr 870 ¢ 209000 (1600 - 3800°F) und bei Drücken im Bereich von 10,5 bis 28 ata (150 bis 400 psia) ungefähr 0,01 bis 1,0 sec in Berührung bringt, wobei man eine Temperatur von mindestens 540°C (10000F) in der Dehydrierungszone aufrecht erhält, um einen Abstrom herzustellen, der Äthylen und Propylen enthält.
    8. Kontinuierliches Verfahren zur Herstellung eines Olefinproduktes, welches eine überwiegende Menge Propylen enthält, unter im wesentlichen adiabatischen Bedingungen, dadurch gekennzeichnet, daß man (a) in einer Oxydationsreaktionszone im wesentlichen reinen Schwefelwasserstoff mit Sauerstoff in einem Verhältnis von ungefähr 0,2 - 0,6 Gew.-Teilen Sauerstoff je 1,0 Gew.-Teil Schwefelwasserstoff bei einer Temperatur im Bereich von ungefähr 1760 ° 20900C (3200 bis 3800°F) und bei einem Druck im Bereich von 14 - 42 ata (200 bis 600 psia) umgesetzt; und (b) den Abstrom, der die Reaktionsprodukte enthält und der in der Oxydationsreaktion erhalten worden ist, direkt in eine Dehydrierungszone einführt, in welcher die Reaktionsprodukte mit im wesentlichen reinem Propan in einer Menge von ungefähr 0,1 - 0,8 Gew.-Teilen Sauerstoff, der die Oxydationszone betritt, Je 1,0 Gew.-Teil Propan welches die Dehydrierungszone betritt, gemischt werden; wobei man (c) zu ) das Propan mit den Oxyãationsreaktionsproduk-ten bei Temperaturen im Bereich von ungefähr 870 - 20900C (1600 - 3800°F) und bei Drücken im Bereich von ungefähr 7 bis 21 ata (100 bis 300 psia) während einer Zeit von ungefähr 0,01 - 0,5 sec in Kontakt bringt, während man eine Temperatur von mindestens 54000 (10000F) in der Dehydrierungszone aufrechterhält, um einen Abstrom herzustellen, der Äthylen und Propylen enthält.
    9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzei.chnet, daß das Äthylen und das Propylen kontinuierlich aus dem Abstrom der Dehydrierungazone abgetrennt werden und daß der Rest des Abstroms zurückgeführt wird.
    10. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß der Sauerstoff als Flüssigkeit und der Schwefelwasserstoff als Gas verwendet wird.
    11. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß der Sauerstoff ein Gas ist und daß der Schwefelwasserstoff eine Flüssigkeit ist0 12. Verfahren nach anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der sauerstoffhaltige Strom aus flüssigem Sauerstoff besteht und die schwefelhaltige Verbindung aus flüssigem Schwefelwasserstoff besteht.
    13. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der leichte Kohlenwasserstoffstrom eine Flüssigkeit ist.
    14. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der leichte Kohlenwasserstoffstrom ein Gas ist0 15. Kontinuierliches Verfahren zur Herstellung eine Olefinproduktes, welches eine überwiegende Menge Propylen enthalt, unter im wesentlichen adiabatischen Bedingungen, dadurch gekennzeihhnet, daß man (a) innerhalb einer Oxydationsreaktionszone Schwefelwasserstoff mit im wesentlichen einem reinen Sauerstoff in einem Verhältnis von ungefähr 0,2 - 0,6 Gew.-Teilen Sauerstoff auf 1,0 Gew.-Teil Schwefelwasserstoff bei einer Temperatur im Bereich von 1760 bis 2090°C (3200 bis 3800°F) und bei einem Druck im Bereich von ungefähr 14 - 42 ata (200 - 600 psia) um -setzt; und (b) den Abstrom, der die Reaktions'rodukte enthält und der durch die Oxydationsreaktion erhalten worden ist, direkt in eine Dehydrierungszone einführt, in welcher die Reaktionsprodukte in einem leichten Kohlenwasserstoffstrom, der im wesentlichen aus Propnn besteht, gemischt werden; wobei man (c) den Kohlenwasserstoffstrom mit den Oxydationsprodukten in einer Menge von ungefähr 0,1 -- 0,8 Gew.-Teile Sauerstoff, der der Oxydationsreaktionszone zugeführt worden ist, je 1,0 Gew.-Teil Propan, das der Dehydrierungszone zugeführt worden ist, nicht; und (d) die Oxydationsreaktionsprodukte mit dem Kohlenwasserstoff-bei Temperaturen im Bereich von 870 bis 20900C (1600 bis 3800°F) und bei Drücken im Bereich von ungefähr 10,5 bis 28 ata ( (150 bis 400 psia) und während einer Kontaktzeit im Bereich von ungefähr 0,01 bis 1,0 sec in Berührung bringt, währenddessen man die Dehydrierungazone auf eine Temperatur von mindestens 54000 hält, wobei ein Abstrom erhalten wird, der Äthylen und Propylen enthält.
    16. Verfahren nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß das Äthylen und das Propylen kontinuierlich aus dem Abstrom der Dehydrierungszone abgetrennt werden und daß im wesentlichen der gesamte verbleibende Abstrom zu rückgeführt wird.
    17. Kontinuierliches Verfahren zur Herstellung eines Olefinproduktes, welches eine überwiegende Menge Propylen enthält, unter im wesentlichen adiabatischen Bedingungen, dadurch gekennzeichnet, daß man (a) in einer Oxydationsreaktionszone im wesentlichen reinen Schwefelwasserstoff mit Sauerstoff in einem Verhältnis von ungefähr 0,2 0,6 Gew.-Teilen Sauerstoff je 1,0 Gew.-Teilen Schwefelwasserstoff bei Temperaturen im Bereich von ungefähr 1760 ¢ 24800C (3200 bis 4500°F) und bei einem Druck im Bereich von 14 bis 42 ata (200 bis 600 psia) umsetzt; und (b) ein Abstrom, der die Reaktionsprodukte enthält und aus der Oxydationsreaktion erhalten worden ist ,direkt in eine Dehydrierungszone einführt, in welcher die Reaktionsprodukte mit im wesentlichen reinem Propan gemischt werden; wobei das Propan mit den Oxydation reaktionsprodukten in einer Menge von mindestens 0,05 Gew.-Teile Sauerstoff, der der Oxydationsreaktionszone zugeführt wird, gemischt wird; wobei man (o) die Oxydationsreaktionsprodukte mit dem Propan bei Temperaturen im Bereich von ungefähr 870 - 248000 (1600 - 45000F) und bei Drückern im Bereich von 10,5 28 ata (150 bis 400 psia) ,01 - 1,0 sec in Kontakt halt, wobei kann die Dehydrierungszone auf eine Temperatur von mindestens 54000 (10000F) hält, wobei ein Abstrom erhalten wird, der ethylen und Propylen enthält.
    18. Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß Äthylen und Propylen kontinuierlich vom Abstrom der Dehydrierungszone abgetrennt werden, und daß im wesentlichen der gesamte verbleibende Abstrom zurückgeführt wird.
    19 Verfahren nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß der Schwefelwasserstoff und der Sauerstoff in der Oxydationsreaktionszone bei einer Temperatur bis zu ungefähr 20900C (3800°F) bei einem Druck im Bereich von ungefähr 14 bis 21 ata (200 bs 300 psia) während eines Zeitraums im Bereich von 0,001 bis 0,05 sec miteinander umgesetzt werden, 20. Verfahren nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, daß das Verhältnis von Sauerstoff zu Schwefelwasserstoff in der Oxydationsreaktionszone im Bereich von unge fähr 0,4 bis 0,5 Gew.-Teilen Sauerstoff Je 1,0 Gew.- Teil H25 liegt.
    2i. Verfahren nach Anspruch 19, dadurch gekennzeichnet, daß das Propan der Dehydrierungszone in einer Menge von annähernd 0,1 bis 0,8 Gew.-Teilen Sauerstoff je 1,0 Gew.-Teil Propan zugegeben wirdo 22. Kontinuierliches Verfahren zur Herstellung eines Ole finprodukts, welches eine überwiegende Menge Propylen enthält, unter im wesentlichen adiabatischen Bedingungen, dadurch gekennzeichnet, daß man (a) in einer Oxydationsreaktionszone ungefähr 0,2 1,0 Gew.-Teile im wesentlichen reinem Sauerstoff mit 1,0 Ges. teil im wesentlichen reinem Schwefelwasserstoff bei einer Temperatur im Bereich von ungefähr 1760 bis 2000°C (3200 bis 4000°F) und bei einem Druck im Bereich von ungefähr 14 bis 42 ata (200 bis 600 psia) umsetzt; und (b) den Abstrom, der die Reaktionsprodukte enthält und der aus der Oxydationsreaktionszone erhalten wird, direkt in eine Dehydrierungszone einführt, in welcher die Reaktionsprodukte mit im wesentlichen reinem Propan in einem Verhältnis von annähernd 0,1 bis 0,8 Gew.-Teile Sauerstoff, welcher der Oxydationsreaktionszone zugeführt worden ist, auf 1,0 Gew.-Teil Propan, das der Dehydrierungszone zugeführt wird, gemischt werden; wobei man (c) das Propan mit den Oxydationsreaktionsprodukten bei Temperaturen im Bereich von ungefähr 1090 bis 20900C (2000 bis 3800°F) bei Drücken im Bereich von ungefähr 10,5 bis 28 ata (150 bis 400 psia) bis zu ungefähr 1,0 sec in Berührung hält, wobei man die Dehydrierungszone auf eine Temperatur von mindestens 540°C(1000°F) hält, wobei ein Abstrom erhalten wird, der Äthylen und Propylen enthält.
    23. Verfahren nach Anspruch 22, dadurch gekennzichnet, daß das Äthylen und das Propylen kontinuierlich aus dem Abstrom der Dehydrierungszone abgetrennt werden und daß im wesetlichen der gesamte verbleibende Abstrom zurückgeführt wird.
    24. Verfehren nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, daß die Kontaktzeit in der Dehydrierungszone im Bereich von 0,1 bi9 0,5 sec liegt 25. Verfahren nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, daß der Oxydationsreaktionszone Sauerstoff in einer Menge von ungefähr 0,2 - 0,6 GewO=eile Sauerstoff auf 1,0 Gew.-Teil Propan, das der Dehydrierungszone zugesetzt wird, zugegeben wird0 26. Verfahren nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, daß Sauerstoff und Schwefelwasserstoff ia Form von Gasen verwendet werden.
    27. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Kohlenwasserstoffetrom, der das Propan enthält, mit den Oxydationsreaktionsprodukten in der Dehydrie rungszone in Gegenwart einer wirksamen Menge eines Katalysators gemischt wird.
    28. Verfahren nach Anspruch 27, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator aus einem Metall besteht.
    29. Verfahren nach Anspruch 28, dadurch gekennzeichnet, daß das Metall Platin ist.
    30. Verfahren nach Anspruch 27, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator eine Metallverbindung ist.
    31. Verfahren nach Anspruch 27, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator auf einen Träger aufgebracht ist.
    32 Verfahren nach Anspruch 31s dadurch gekennzeichnet, daß der Träger aus Aluminiumoxyd besteht und daß der Katalysator aus Platin besteht 330 Verfahren nach Anspruch 27, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator Nickel enthalt 34 Verfahren nach Anspruch 27, dadurch gekennzeichnet9 daß der Katalysator M. gan enthält.
    35 . Verfahren nach Anspruch 27, dadurch gekennzeichnet, daX der Katalysator Cer enthält.
    36o Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß sie einen aus einem zylindrischen Behälter bestehenden Reaktor aufweist, der mehrere Reaktionszonen besitzt, und zwar eine erste Reaktionszone, die für die Aufnahme von brennbaren Materialien geeignet ist und weitgehend von einer Kühleinrichtung umgeben ist, und eine zweite isolierte Reaktionszone, wobei eine Eintichtung zur Kontrolle der Drücke zwischen der ersten und der zweiten Reaktionszone vorgesehen ist, wobei der Reaktor außerdem an seiner Außenseite einen Ring mit mehreren Öffnungen und eine Einrichtung zur Einführung von Kohlenwasserstoffen in den Reaktor besitzt; und wobei schließlich der Ring auf der äußeren Oberfläche in etwa zwischen der ersten und der zweiten Reaktionszone des Reaktors angeordnet ist.
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