DE2034831A1 - Eine Legierung zur Verwendung als brenn bares Gift in Kernreaktoren - Google Patents
Eine Legierung zur Verwendung als brenn bares Gift in KernreaktorenInfo
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Description
BW 622/OE 5019 1Oo6o197O
kö/ko
Sine Legierung zur Verwendung als brennbares Gift in Kernreaktoren
In handelsüblichen Leichtwasserreaktoren werden brennbare
Neutronengifte dazu -verwendet, die Lebensdauer des Brennstoffes zu verlängern und höhere Leistungsdichten zu ermöglichen. Bas brennbare Gift absorbiert Neutronen und
wird bei diesem Prozeß abgebaut· Der Abbau des Giftes
gleicht den Abbrand des Brennstoffes aus, so daß die Reaktivität im wesentlichen konstant bleibt. üblicherweise
werden das Element Bor und borenthaltende Mischungen als Gift verwendet. Jedoch hat Bor den Nachteil, daß pro
verbrauchtes Boratom ein Helium- und ein Lithiumatom erzeugt werden. Deshalb unterliegen Systeme, die Bor enthalten, Beschränkungen, die sich auf Grund des inneren
Gasdrucke und der chemischen Verträglichkeit ergeben können. Außerdem muß bei der Auslegung des Reaktors
in Betracht gesogen werden, daß eine Erhitzung auf Grund der lokalen Streuung von Alphateilchen auftritt, die von dem
Bor nach Neutroneneinfang auegesandt werden und daß außer-
109813/1077
- 2 dem bei dor Bestrahlung ein® übarmässig® Sch?/©llung auftritt·
Materialien, die als brennbare Gifte in Betracht kommen
sollen, müssen einige bedeutende Charakteristiken aufweisen.
Zunächst muss das Material so btarbeitbar sein, dass es in Stäbe, Blech© und Rohre zum Einbau in die Reaktorstruktur
geformt werden kann· Ausserdem muss das Material leicht in einem ausgeglichenen Scheaa im Reaktor verteilt werden
können, um die gleichmässige Reaktivität-her«*stellen su
' ° ° auftreten können, ohne dass möglicherweise hot spots« Liegt das Gift
als Mischung oder Legierung vor, muss es im Lösungsmittel oder Trägermaterial gleielimäsaig verteilt sein.
t/blich erweise erfordern die Gifte ©ia@ Korrosionsbeständige
Umhüllung als Schuts vor der terroeiven Wirkung &©s Reaktor^
w&saers» Deshalb war® θβ zusätzlich günstig, w@xsn das Gift
selbst korrosionsbeständig wäre, to das© es ohne Umhüllung
verwendet werden könnt®» Weaa «s a^glieli ware, ein. Gift mit
einer solchen £orrosio&etestämdigk#it zu schaffen, ergäben
sich beträchtliche Einsparungen an Material- und Herstellunge
Kosten; gleichseitig erhielt® m&n eine Steigerung der Zuvor·
läesigkeit.
Gemäse der Erfindung werden die oben beschriebenen Erforderniese durch eine Legierung erfüllt, die aus O55 14
Gewichtsprozenten Gadolinium besteht, und bei der der Rest Im wesentlichen Zirkonium ist.
Ausserdem enthält die Erfindung eine solche Legierung, bei der der Gadoliniumanteil insbesondere 5 % beträgt. Schliess~
Hch beinhaltet die Erfindung auch solche Legierungen, die
aus 1-6 Gewichtsprozent Gadolinium und 0,5-4- Gewichtsprozent
Zinn bestehen, und bei denen der Rest im wesentlichen Zirkonium ist und solche Legierungen, bei denen das
Verhältnis von Zinn zu Gadolinium auf der Basis von Ge-
109813/1077 ^0^
Wichtsprozenten in der Grössenordnung von 1/2 bis 1 Teil
Zinn zu 1 Teil Gadolinium beträgt.
Es hat sich herausgestellt, dass das Element Gadolinium
ein ausgezeichnetes brennbares Gift ist· Dies deshalb, weil es einen hohen Neutronenabsorptions-Querschnitt aufweist,
(d· h. eine hohe Wahrscheinlichkeit dass Neutronen mit dem Kern in Form eines Neutroneneinfangs reagieren)
und ausserdem durch die Tatsache, dass die Reaktionsprodukte
der n-gamma-Reaktion Festkörper-Gadolinium-Ieotope j
sind, die ihrerseits keine Neutronen absorbieren. Om
jedoch die notwendige Bearbeitbarkeit und Verteilungs-Charakteristik für brennbare Gifte aufzuweisen, muss das
Gadolinium mit einem anderen Material gemischt worden.
Ein Material, mit dem eine Legierung mit. den notwendigen '
Charakteristien durch Lösung von Gadolinium hergestellt
werden kann, ist Zirkonium. Zirkonium hat einen geringen
Absorptionsquerschnitt, so dass es keinen Einfluss auf die Kettenreaktion ausübt; es weist eine ausgezeichnete
Stabilität gegen Bestrahlung auf; und es ist gut korrosionsbeständig gegen das Reaktorwasser· Bis zu 3 Gewichtsprozente!
1st Gadolinium leicht löslich in Zirconium und überschüssiges '
Gadolinium liegt in Form feiner Partikel vor, die gleichmassig
in der Zirkoniumbasis verteilt sind. Weil der Zusatz von Gadolinium die Korrosionsbeständigkeit der Zirkonium-Gadolinium-Legierung
zu beeinträchtigen scheint, wird dieser Effekt durch Zusatz von Zinn zur Legierung ausgeglichen,
und zwar bis zu einem solchen Ausmass» dass die
Zirkonium-Gadolinium-Zlnn-Legierung im Reaktor ohne Umhüllung
verwendet werden kann.
Im folgenden wird ein bevorzugtes Ausführungsboispiel beschrieben.
Wegen der ausgezeichneten Charakteristiken des Gadoliniums war es notwendig, eine Möglichkeit zu finden,
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BAD ORIGINAL
ββ als brennbar©β Gift im Reaktor zu verwenden <>
Es hat sich. herausgestellt, dass ein© Legierung aus Zirkonium und Gadolinium
die gewünschten strukturellen Eigenschaften'des brennbaren
Giftes aufweist, d. h«, di@ Bearbeitbarkeit, und dl®
Löslichkeit des Gadolinium in Zirkonium und ausserden die
glcichmässige Verteilung der feinen Teilchen der gadoliniumreichen
Blase innerhalb- des Zirkoniums·.. Auss®rd©m stellte
sich heraus, dass der Zusatz von Zinn &ur Zirkonlum-Gadolinium-Legierung
Korrosionsbeständigkeit zur Folge hatte»
& so dass die resultierende Legierung Im Eeaktor .ohne Um»
hü llung verwendet werden kann»
Zirkonium-Gadolinium- «ad Zikonium-Gadolinlüm-Zinn-Legierungen
mit wechselnden Zusammensetzungen wurden für metallurgisch© und analytische'Untersuchungen in Form von $© gr·" Knöpfen.
durch Lichtbogenschmel&ung hergestellt« Bi® Knöpfe wurden
in einem wassergekühlten Kupferofen mit Wolfram-Elektrode
produziert, und zwar bei einer Leistung zwischen 200 - 600 .
Ampere bei 20 Volt. Zur Bestimmung der Bearbeitbarkeit*der
Legierungen und der Art der Verteilung des Gadoliniums in
Zirkonium, wurden kalte und feedss® Bearbeitungsversuche
ausgeführt, deren Ergebnisse in Tabelle I dargestellt sind« P Die Ergebnisse einer !«iikro-Proben-Analys© sind in Talbell© .
II dargestellt.
Direkt nach tea Verlassen eiaes Ofens bei 840° C wurden
,di· LegleruDgsknfSpfe gewalkt $ und. ^war -s©9 dass eine
Reduktion der Dicke von 5^ - 71 Prozent erreicht wurde uad
das bei ungefähr 10 % pro Durchgang« Wie aus Tabelle I
ersichtlich, waren die Proben na©h "der Geissen 'Bearbeitung
in gutem Zustand. Anschließend wurden die Proben gereinigt
und bei Zimmertemperatur kalt gewalst« Bei einem H©dtülrtions~
ablauf von 5 - 12 % pro Durchgang wurdea die Eroben im ä&r
10 9 813/1077
Dicke von 18 - *A% reduziert. QLe Bearbeitbarkeit der
verschiedenen Legierungeproben ia getesteten Bereich erwies
sich wieder als ausgezeichnet durch den Zustand der Proben ' nach der Kaltbearbeitung· Sie Hehrzahl der Proben blieb in
gutem Zustand mit Ausnahme einiger zufälliger Mischungen,
die etwas mehr als unbedeutende Kantenrissigkeit aufwiesen«
des Gadolinium in Zirkonium zu bestimmen« Die Zusammensetzung
der Leglerungsproben wurde in zwanzig zufallsbestimmten Ge-
bieten (zehn nahe an der Oberfläche und zehn im Inneren)
durch die Mlkro-Proben-Technik bestimmt, um die Homogenität
abzuschätzen. Aus den Daten der Tabelle IIist ersichtlich,
daß Gadolinium bis knapp unterhalb 3 Gewichtsprozent vollständig
in Zirkonium löslich 1st. Oberhalb 3 Gewichtsprozent Gadolinium
wurde eine feine, dunkle, kugelförmige, gadoliniumreiche Phase
beobachtet, die gleichmäßig in den Proben verteilt war. Bei
der gadoliniumreichen Phase handelt es sich um ein Oxyd des
enthält.
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| 1 |
ZusaamensetsunR
Gd Sn (Gew.%) (Gew.%) |
* | -— | A BELLE | I |
der ;
Härte (PA) Zustand |
gut | Nach dem Kaltwalzen | 56 | Zustand | |
| φ | — | — | Nach dem Warmwalzen bei 840°C | 52 | gut |
Reduktion der
Dicke Härte % (PA) |
57 | gut | |||
| 2 | — |
Reduktion
Dicke % |
53 | gut | 50 | 59 | gut | ||||
| 4 | — · | 56 | 54 | gut | 50 | 58 | gut | ||||
| 6 | — | 54 | 50 | gut | 41 | 58 | JEantenrissB | ||||
| 8 | — . | 60 | 49 | gut | 43 | 57 | gut | ||||
| 10 | — | 60 | 52 | gut | 38 | 56 | gut f | ||||
| 12 | — | 59 | 32 | gut | 27 | 56 | gut f* | ||||
| O co |
14 | 1.5 | 68 | 48 | gut | 29 | 60 | gut | |||
| 00 | 1 | 3.0 | 71 | 54 | gut | 29 | 62 |
geringfüg^
Kantenrisse |
|||
| 2 | 2o5 | 71 | 58 | gut | 51 | 60 | Kanternisse | ||||
| O | 4 | 2.5 | 55 | 56 | gut | 50 | 60 | gut | |||
| -J | 6 | 4,0 | 54 | 58 | gut | 41 | 60 |
gedogfügige
KantenriflRp |
|||
| 6 | 63 | 61 | 39 | gut | |||||||
| 60 | 18 | N) O CO |
|||||||||
| O | 68 | QO | |||||||||
| S | |||||||||||
| I | |||||||||||
TABELLE II '
Zusammenfassung der Mikroproben-Analysen von
Zr-Gd-Legierungen, die einer 18-stündigen Wärmebehandlung bei 650° O unterzogen wurden.
Zr-Gd-Legierungen, die einer 18-stündigen Wärmebehandlung bei 650° O unterzogen wurden.
Nominelle
Zusammensetzuns Abweichungen* Abweichungen
SSi CGew3 Gd) (%) Kommentar
0,97 to 1*03 ί 3 Keine Gd-angereioherte
"~ Phase beobachtet
1.88 to 2*06 - 6 Keine Gd-angereicherte
!hase beobachtet
Kleine Anzahl von Partikeln mit 66 Gew.% Gd
leicht erkennbare Partikel mit 66 Gew.% Gd
leicht erkennbare Partikel mit 66 Gew*% Gd
leicht erkennbare Partikel mit 66 Gew.% Gd
* Bei 20 Analysen unter Voraussetzung richtiger nomineller
Zusammensetzung.
| Mikroproben-v/erte | to | 1.03 | Abwei (%) |
| Abweichungen* CG&*.% Gd) |
to | 2o06 | ■i"3 |
| 0,97 | to | 3.U | + 3 - 6 |
| 1.88 | to | 3«64 | '*3- |
| 2.92 | to | 4.24 | +4 -2 |
| 3.42 | to | 6.26 | ± ^ |
| 3.77 | + 4 -"5 |
||
| 5.69 |
Aus den oben diskutierten Ergebnissen ist es ersichtlich, dass die
Zirkoniuffi-Gadolinium-Iiegieru&g über wechselnde Konzentrationen
die erwünschten Charakteristiken eines guten brennbaren Giftes abweist,
d. h. Bearbeitbarkeit und gleichmässige Verteilung des
Giftes. Nach einer beträchtlichen Heiss- und Kaltbearbeitung blieben die verschiedenen Legierungsproben' im wesentlichen in einem guten
Zustand und wiesen eine Härte von 32 - 61 Rockwell-Graden nach der
Heissbearbeitung und 56 - 62 Bockwell-Graden nach der Kaltbearbeitung
aufc Die Mikroproben-Analyse zeigte, dass ungefähr 3 Gewichtsprozent
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Gadolinium in Zirkonium löslich sind und dass weiterer Zusatz von Gadolinium in Form einer gadoliniumreichen Phase
aus feinen, gleichmässig verteilten Partikeln besteht, von
denen die meisten einen Durchmesser unter 3 Mikron aufwiesen« Diese Anordnung ist iedal für ein brennbares Gift', da sie
gleichmässige und vorhersagbare Charakteristiken sur
Reaktivitätskontrolle aufweist, ohn® dass sich lokale hot spots entwickeln können·
Wie schon oben bemerkt, besteht ein weiteres erwünschtes
Kennzeichen eines brennbaren Giftes» in seiner Korrosionsbeständigkeit·
Deshalb wurden verschiedene ProTbea von Legierungen
mit wechselnder Zusammensetzung von Zirkooim raid
Gadolinium Korrosionsversuchen in einer Umgebung ausgesetzt
die der eines in Betrieb befindlichen Reaktors ähnlich ist, d. h« die Proben wurden in ein Wasser getaucht, dessen
chemische Zusammensetzung der entspricht, die man innerhalb
einea Druckwasserreaktors bei einer temperatur von 360° 0
erwartet· Diese Temperatur liegt etwas über den 3^3° O9 die
im Reaktor maximal zulässig 1st· Der Druck war 190 Atm.
Wie aus den Ergebnissen der Tabelle III ersichtlich, wirkt
sich der Zusatz von Gadolinium zum Zirkonium ausgesprochen
schädlich auf die Korrosionsbeständigkeit des Zirkoniums aus,
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T
A
BELLE
Zusaamensetsnug
Gewichtsprosenν
Zr-O.5Gd
Zr-IcOGl Zr-2.0Gd
Zr-2Gd-2.5Sa
^ Zr-2Gd-3.OSn
Zr-3Gd-2 * 5Sn
Zr-4Gd-2.5Sn
Zircaloy-4
| Probe- - Zustand |
Milligra 100 Std. |
| Blech-AR | 102O1 |
| Bleeh-AR | 314O1 |
| Blech-AR | Diisint'ig: |
| Knopf-AM | 11 108O5*1 |
| Knopf-AM | 47 |
| Blech-Hi | — |
| 31ech~AR | |
| Blech-AR | — |
| Blech-AB | — |
| Blech-HT | —. |
| Blech-AR | -~ |
| Blech-HT | |
| Blech-AS | 87 |
| Blech-HT | 32 |
| Blech-HT | 14 |
Gewichtsänderuhg nach 4er eingetragenen Zeit
15
113
31
22
13
53
39
'.72
50
21
113
31
22
13
53
39
'.72
50
21
Std.
14
-158
45
206
50
Test zu dieser Zeit beendet.
AE-unmittelbar nach dem Walzen
AM-unffiitrelbar nach dem Schmelzen
HT-18 Stunden im Vacuum bei ?60° C geglüht
Diese Probe wurde bei 315° O getestet
Biese Sn-enthaltenden Proben enthalten auch 0,2 Fe und 0,1 Cr,
Std.
19
-200
69
89
24
Aussehen
weisse Schuppen weisse Schuppen
schwarz glänzend weiss flockig grau-braun
stumpfes Schwarz stumpfes Schwarz
stumpfes Schwarz stumpfes Schwarz stumpfes Schwarz
stumpfes Schwarz stumpfes Schwarz graun-braun
stumpfes Schwarz schwarz glänzend
2U3A831 - ίο - .
Bs hat sich herausgestellt, dags der Zusatz von Zinn au den
Zirkonium-Gadollnium-Ijegieningen sich in einer "beträchtlichen.
Verbesserung'der Korrosionsbeständigkeit äussertes was aus
TabellelH hervorgeht» Beispielsweise löst© sich eine
Legierungsprobe mit.2 Gewichtsprozent Gadolinium nach einem
100 Stunden-Test auf, während dagegen eine Legierungsprobe mit 2 Gewichtsprozent Gadolinium und 2Φ5 Gewichtsprozent
Zinn nur eine ¥olumenzuaaJim@ von.4? mg/dm nach 100 stunden
unter denselben Versuchsbedingungea erführe Weitere Versuche
ergaben, daas ein 18«-stüadigee Glühen "bei 760° 0 im
Vacuum der zuvor gewalzten Proben eia@ noeh grosser®. .
Korrosionsbeständigkeift ergab» Bei ©iaer Legierung mit
4 Gewichtsprozent Gadolinium und 299 Gewiehtsporaent Zinn
betrug die Diehteauaeliae nur 50 ag/tsa aaek 500 Stunden
Versuehsdauer feei dör
dagegen bei eimer ähnlichen Ptafe© ©Ma©
206 mg/dm nach, ebenfalls 500 Stun
Bie ideale Xs©g£QEungs&*asaEsa©a@©fcgu8g9 soweit di® Korrosioasbestaadigkeit
betroffen IBt5 "besteht aas einer Legierung
die auf der Basis von Gewichtsprozenten sich aus 1/2 bis
1 fell Zinn mat einem Teil Gadolinium atlsammeEse-öat. Eine
Legiemiag dieser giisaiimeBsetfcimg wi©s nach, ©iner· Wärmebehandlung der ©b@iä "besclirlebenen Art solch® gut Korrosionsbeständigkeit
auf j dass diese Zirkoainm-Gadoliaium-Zinn«-.
Legierung ia Heaktoi» oka© Usaaüllimg verweadet werden kann„
Bios äussert si©h ia ©iaer beteäehtli©liea Einsparung der
Herstellungskosten uad BearibeitMagsvorgänge© Da eine solche
Legiaruag aueeerdein di© Kriterien der Bearbeitbarkeit und
$1eichaäsalgen Verteilung desGadoliniums im Zirkonium erfüllt
erwiesen sich diese ZiÄoaiuia-Gadolinlmi-Zinn-Legierurigen
al« ausgezeichnetes brennbares Gift zur Verwendung in Kern-Heakboren.
4 Pabonfcunnprüche
1 0 9 « 1 'W 1 Π 7 7
BAD ORIGINAL
Claims (3)
1.) Legierung zur Verwendung als brennbares Gift in Kernreaktoren, dadurch gekennzeichnet, dass sie aus 0,5 -
Gewichtsprozent Gadolinium besteht und der Rest im wesentlichen Zirkonium ist.
2») Legierung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass
der Gadolinium-Anteil aus 3 Gewichtsprozent besteht.
3.) Korrosionsbeständige Legierung nach Anspruch 1, dadurch
gekennzeichnet, dass sie aus 1-6 Gewichtsprozent Gadolinium
und 0,5 - 4 Gewichtsprozent Zinn besteht und der Rest im wesentliche Zirkonium ist.
4») Korrosionsbeständige Legierung nach Anspruch 3t dadurch
gekennzeichnet, dass das Verhältnis von Zinn zu Gadolinium
auf der Basis von Gewichtsprozenten in der Grössenordnung von 1/2 bis 1 Teil Zinn zu 1 Teil Gadolinium ist.
BAD 109813/1077
Applications Claiming Priority (1)
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| US86895569A | 1969-09-12 | 1969-09-12 |
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| Publication Number | Publication Date |
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Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
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-
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-
1970
- 1970-07-14 DE DE19702034831 patent/DE2034831A1/de active Pending
- 1970-09-10 GB GB4338370A patent/GB1319129A/en not_active Expired
- 1970-09-11 FR FR7033038A patent/FR2061309A5/fr not_active Expired
- 1970-09-11 SE SE12420/70A patent/SE353974B/xx unknown
Also Published As
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|---|---|
| US3663218A (en) | 1972-05-16 |
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