DE2032946B2 - Verfahren zur verbesserung der oktanzahl von benzingemischen - Google Patents
Verfahren zur verbesserung der oktanzahl von benzingemischenInfo
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Description
25
Die Erfindung betrifft die Verbesserung der Oktan- r>o
zahl von Benzingemischen, insbesondere von Gemischen isomerer Cs-Alkane und -Alkene, isomerer
Cb-Alkane und -Alkene sowie von ICohlenwasserstoffgemischen,
die isomere Cs- und Ce-Alkane und -Alkene
enthalten. Das Ausgangsgemisch kann Isomere von sowohl Cs- als auch C6-Alkanen und -Alkenen enthalten.
Die Hydrierung von Gt- bis CVBenzingemischen zur
Sättigung der darin enthaltenen Alkene ist an sich bekannt. Diese Hydrierung vermindert die Neigung des
dadurch erhaltenen Treibstoffes zur Schlammbildung t>o
und erhöht gleichzeitig die Oktanzahl. Ferner ist aus der US-PS 31 80 819 ein Verfahren zur Verbesserung der
Qualität von Benzingemischen mit einem Gehalt an C^-
und Cb-Olefinen durch Hydroisomerisierung des Gemisches
in einem einzigen Verfahrensschritt bekannt, bei b5 dem ein zweifach wirksamer, eine Hydrierungskomponente
und einen sauren Träger enthaltender Katalysator eingesetzt wird. Bei diesem Verfahren laufen jedoch
Nebenreaktionen ab, die zur Bildung höhersiedender Verbindungen führen, was sich auf die Oktanqualität des
Isomerisats nachteilig auswirkt. Deshalb müssen die hochsiedenden, eine niedrige Oktanzahl besitzenden
Produkte abgetrennt und in einer zusätzlichen Verfahrensstufe einer Hydroreformierung unterworfen werden.
In der USA.-Patentschrift 32 42 066 wird empfohlen. Molekularsiebe zur Abtrennung von geradkettigen
Bestandteilen aus reformiertem Schwerbenzin einzusetzen. Dieses Verfahren bringt einen Volumenverlust
hinsichtlich des eingesetzten Gemisches mit sich und ist deshalb von Nachteil.
Der Erfindung liegt nun die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Verbesserung der Oktanzahl von
Benzingemischen zu liefern, das die beschriebenen Nachteile bekannter Verfahren nicht aufweist, bessere
Ergebnisse hinsichtlich der Oktanzahl erbringt und darüber hinaus wirtschaftlicher ist.
Zur Lösung dieser Aufgabe wird demgemäß ein Verfahren zur Verbesserung der Oktanzahl von
Benzingemischen mit einem Gehalt an gesättigten und ungesättigten Kohlenwasserstoffen mit 5 bis 6 Kohlenstoffatomen,
von denen mindestens 10% ungesättigte geradkettige Kohlenwasserstoffe sind, vorgeschlagen,
welches dadurch gekennzeichnet ist, daß man
(a) einen wesentlichen Teil der ungesättigten geradkettigen Kohlenwasserstoffe in einer Isomerisationszone
zu den entsprechenden verzweigten ungesättigten Kohlenwasserstoffen isomerisiert,
indem man das Ausgangsbenzingemisch unter Isomerisationsbedingungen bei einer Temperatur
von 21 bis 427° C, einem Druck zwischen Normaldruck und 35,2 kg/cm2 und einer Durchsatzgeschwindigkeit
von 0,1 bis 10 Vol/Vol/Std. mit einem Isomerisierungskatalysator in Kontakt bringt, bei
dem es sich um Oxide, säurebehandelte Oxide oder Fluoride von Elementen der Gruppen III und IV
des Periodensystems oder deren Gemische handelt; und
(b) anschließend das isomerisierte Benzingemisch in einer Hydrierzone unter Hydrierbedingungen bei
einer Temperatur von 21 bis 371 °C, einem Druck zwischen Normaldruck und 70,3 kg/cm2 und einer
Wasserstoffzufuhrgeschwindigkeit von 89 bis 890 mVm3 unter Verwendung eines Hydrierungskatalysators hydriert, der Kobaltmolybdat, Nickel,
Platin und/oder Palladium enthält.
Der wesentliche Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens liegt darin, daß die Isomerisierung vor und
getrennt von der Hydrierung erfolgt, so daß einerseits beide Verfahrensstufen unter optimalen, Nebenreaktionen
unterdrückenden Bedingungen durchgeführt werden können und andererseits eine minimale Menge an
teurem Wasserstoff erforderlich ist. Darüber hinaus sind keinerlei Trenn- oder Aufbereitungsoperationen erforderlich.
Bei Verwendung eines Cs-Gemisches als Einsatzprodukt
enthält das Gemisch beispielsweise n-Pentan, Isopentan, n-Penten sowie Isopentylene. Da bei der
Benzingewinnung erhaltene leichte Alkene im allgemeinen durch katalytische Crackung bei Temperaturen von
annähernd 5380C erhalten werden, entspricht die Konzentration an verschiedenen Olefinisomeren dem
thermodynamischen Gleichgewicht bei den angewandten Temperaturen. Ein typischer Cs-Produktstrom aus
einer katalytisch arbeitenden Crackanlage hat beispielsweise die folgende Zusammensetzung:
Durch katalytisch^ Crackung
erhaltene Cs-Kohlenwasserstoffe
erhaltene Cs-Kohlenwasserstoffe
Verbindung Vol.-%
Isopentylene
n-Pentylen
Isopentan
n-Pentan
n-Pentylen
Isopentan
n-Pentan
42
24,5
28,5
5
24,5
28,5
5
Tabelle!! | Oktanzahl*) |
Isomere | |
Cs-Kohlenwasserstoffe | 84 |
n-Cs | 85 |
n-C5=(Durchschnitt) | 105 |
i-Cs | 85 |
i-C5=(Durchschnitt) | |
Cb-Kohlenwasserstoffe | 65 |
n-C6 | 80 |
n-Ce ^Durchschnitt) | 95 |
i-C6=(Durchschnitt) | 85 |
i-Ce=(Durchschnitt) | |
*) Gemäß ASTM-Norm mit 3 ml Bleitetraäthyl.
Bemerkenswert ist der große Abfall der Oktanzahl, der bei Hydrierung der n-C6= —Anteile eintritt sowie
der wesentliche Anstieg der Oktanzahl, der durch eine Isomerisierung vor der Hydrierung erreicht werden
kann. Beim Hydrieren gemäß Stand der Technik werden die n-Alkene in die entsprechenden n-Alkane ohne
gleichzeitige Isomerisierung der n-Alkene zu den verzweigtkettigen Isoalkenen umgewandelt. Durch das
vorliegende Verfahren werden dagegen etwa 50% der n-Alkene vor der Hydrieiung zu den gewünschten
Isoalkenen isomerisiert. Beispielsweise führt eine Isomerisierung des Cs-Gemisches gemäß Tabelle I bis
zum thermodynamischen Gleichgewicht bei 316°C zur folgenden Isomeren-Verteilung
Dieses Gemisch hat bei einem Gehalt von 3 ml Bleitetraäthyl gemäß der ASTM-Norm D 357 eine
Oktanzahl von 87,1. Eine Hydrierung des Gemisches führt zu einer Sättigung der Alkene, wobei das hydrierte
Produktgemsich eine Oktanzahl von 95,2 aufweist. Mit Hilfe des erfindungsgemäßen Verfahrens kann dagegen,
wie im folgenden noch gezeigt werden soll, eine Oktanzahl von 97,8 erreicht werden.
Eine wesentliche Verbesserung der Oktanzahl wird erfindungsgemäß allerdings nur dann erreicht, wenn das
Einsatzprodukt mindestens 10 Vol.-% eines n-Alkens enthält Weiterhin ist es bevorzugt, daß das i-Cs/n-Cs-Verhältnis
niedriger liegt als es dem thermodynamischen Gleichgewicht entspricht. Je höher der Gehalt an
n-Alkenen in dem Ausgangsprodukt ist, um so wertvoller ist das erfindungsgemäße Verfahren. Demgegenüber
ist das Arbeiten gemäß dem Stand der Technik, bei dem ausschließlich hydriert wird, am
wenigstens wirksam, wenn der Gehalt an n-Alkenen auf einen Maximalwert gebracht wird. Erfindungsgemäß
wird somit eine erhebliche Verbesserung der Oktanzahl bei Ausgangsgemischen erreicht, deren Oktanzahl sich
nach den bisherigen Verfahren wenn überhaupt nur geringfügig steigern ließ.
Die Wirksamkeit des erfindungsgemäßen Verfahrens ergibt sich aus den Werten der Tabelle II, in der die
Oktanzahlen von n-Alkanen und n-Alkenen denen der entsprechenden Isoalkane und Isoalkene gegenübergestellt
sind.
Tabelle III lsomerisationsprodukte |
Ausgangsprodukt in Vol.-% |
Endprodukt in Vol.-0/o |
10 Verbindung | 42 24,5 28,5 5 |
54 12,5 28,5 5 |
Isopentylene n-Pentylen 15 Isopentan n-Pentan |
Die Oktanzahl (mit 3 ml Bleitetraäthyl) beträgt für das Ausgangsgemisch vor der Hydrierung 87,1 und nach
der Hydrierung 95,2, für das isomerisierte Produkt nach der Hydrierung dagegen 97,8. Der Anstieg der
Oktanzahl nach der Hydrierung ist auf den erhöhten Anteil an Isopentylenen zurückzuführen, die durch die
Hydrierung in Isopentan überführt werden.
Isomerisierung
Die Isomerisierung wird über einen Katalysator durchgeführt, welcher die Anwendung von Temperaturen
ermöglicht, bei denen das thermodynamische Gleichgewicht die Erzeugung von Isopentylenen begünstigt.
Geeignete Katalysatoren sind die Oxyde, säurebehandelten Oxyde oder Fluoride von Elementen der
Gruppen III oder IV des Periodensystems der Elemente. Teilchen mit einem Durchmesser von etwa 1,9 bis
6,4 mm sind dabei bevorzugt. Bei dem Katalysator kann es sich um einen Trägerkatalysator auf einem inerten
Träger, z. B. Tonerde oder Kieselgur, handeln.
Die Isomerisierungsbedingungen werden so gewählt, daß die Erzeugung von Isoalkenen begünstigt ist. Im
allgemeinen begünstigen niedrigere Temperaturen diese Bildung, doch steigt gleichzeitig auch die bis zum
Erreichen des thermodynamischen Gleichgewichtes erforderliche Zeit mit abnehmbarer Temperatur an, so
daß diese beiden Faktoren aufeinander abgestimmt werden müssen. Im allgemeinen wird die Isomerisierung
bei Temperaturen im Bereich von 21 bis 427°C unter Drücken im Bereich von Normaldruck bis 35,2 kg/cm2
sowie bei Durchsatzgeschwindigkeiten zwischen 0,1 und 10 Vol/Vol/Std. (Volumen Kohlenwasserstoff je Stunde
je Volumen Katalysator) durchgeführt. In der Regel findet die Umsetzung in der Dampfphase statt.
Bevorzugte Bedingungen liegen bei 316°C, 1,70 kg/cm2 und 1 Vol/Vol/Std.
Ein bevorzugter Katalysator ist saure Tonerde.
Dieser Katalysator läßt sich durch Behandeln von Tonerde mit einem niedrigen, unter 0,1% liegenden
Gehalt an Natrium in Form von Prills oder Pellets mit 5%iger Flußsäure und anschließender Aktivierung oder
Kalzinierung bei 500°C gewinnen.
Hydrierung
Die Hydrieiung läßt sich auf verschiedene an sich bekannte Weisen durchführen. Geeignete Katalysatoren
sind Metalle der Gruppen VI und VIII des Periodensystems der Elemente, z. B. Nickel, Kobaltmolybdat,
Platin, Palladium und Nickel/Wolfram. Die Katalysatoren können auf inerte Träger, wie Tonerde,
Kieselgur usw., aufgebracht sein. Als Hydrierungsbedin-
gungen sind eine Temperatur im Bereich von 21 bis 371°C, ein Druck zwischen Normaldruck und 70 kg/cm2,
eine Durchsatzgeschwindigkeit von 0,1 bis 10 Vol/Vol/ Std. und eine Wasserstoffbehandlungsgeschwindigkeit
von 89 bis 890 mVm1 geeignet. Bevorzugte Bedingungen bei Verwendung eines Kobaltmolybdat-Trägerkatalysators
liegen bei 288° C, 28,1 kg/cm2, 1,5 Vol/Vol/Std. und 267 mVmJ(267 Nm3 Wasserstoff je mJ
Kohlenwasserstoff-Einsatzprodukt). Die Hydrierung wird in der Gasphase durchgeführt.
Zur näheren Erläuterung der Erfindung soll die Zeichnung dienen, die ein Fließschema des erfindungsgemäßen
Verfahrens zeigt. Ein Gemisch von Cs-Kohlenwasserstoffen entsprechend denen der Tabelle I wird
über die Leitung 102 einer Isomerisierungszone 104 zugeführt. Die Isomerisierungszone enthält ein Isomerisierungskatalysatorbett
106, vorzugsweise aus saurer Tonerde. Das Gemisch aus Cs-Kohlenwasserstoffen
wird unter Isomerisierungsbedingungen über das Katalysatorbett geleitet, z. B. bei einer Temperatur von
316° C, einem Druck von 1,70 kg/cm2 und einer
Durchsatzgeschwindigkeit von 1 Vol/Vol/Std., wodurch ein Produkt erhalten wird, das einen höheren Gehalt an
Isopentylenen aufweist, wie die Zahlenwerte der Tabelle III zeigen. Die Isomerisierungsprodukte gelangen
anschließend aus der Isomerisierungszone 104 über die Leitung 108 zusammen mit Wasserstoff, welcher
über die Leitung 110 zugesetzt wird, in die Hydrierzone
112.
In der Hydrierzone befindet sich ein Hydrierkatalysator in Form eines Festbettes, z. B. Kobaltmolybdat auf
Tonerde als Träger. In der Hydrierzone finden beispielsweise eine Temperatur von 2880C, ein Druck
von 28,1 kg/cm2, eine Durchsatzgeschwindigkeit von 1,5 Vol/Vol/Std. (bezogen auf die Kohlenwasserstoffe) und
eine Wasserstoffzufuhrgeschwindigkeit von 267 mVm3 Anwendung. Das die Hydrierzone verlassende Gemisch
gelangt über die Leitung 114 zu einem Kondensator 116,
aus dem ein Gemisch von verflüssigten Kohlenwasserstoffen und gasförmigem Wasserstoff über Leitung 118
zu dem Abscheider 120 geführt wird.
Aus dem Abscheider 120 wird der Wasserstoff über Kopf mittels der Leitung 122 abgezogen, im Kompressor
124 erneut komprimiert und im Kreislauf wieder der Hydrierzone über die Leitung 110 zugeführt. Zur
Ergänzung wird weiterer Wasserstoff über die Leitung 126 zugesetzt, während gewünschtenfalls verbrauchter
Wasserstoff über die Leitung 128 abgeleitet werden kann.
Ein Benzingemisch mit verbesserter Oktanzahl wird unten am Abscheider 120 mittels der Leitung 130
abgezogen. Die Wirksamkeit des erfindungsgemäßen Verfahrens ergibt sich aus den folgenden Beispielen.
Beispiel 1
(Isomerisierung)
(Isomerisierung)
Ein Gemisch von Cs-Kohlenwasserstoffen mit der in
Tabelle III angegebenen Zusammensetzung wurde als Einsatzprodukt über einer sauren Tonerde als Katalysa-
tor unter den folgenden Bedingungen einer Isomerisierung unterworfen: die Temperatur betrug 316°C, der
Druck lag bei 1,70 kg/cm2 und die Durchsatzgeschwindigkeit war 1 Vol/Vol/Std. Der verwendete Katalysator
lag in Form von Pellets mit einem Durchmesser von etwa 1,6 mm vor. Nach Erreichen der Gleichgewichtsbedingungen wurde eine Probe entnommen und es
wurde festgestellt, daß diese im wesentlichen die Zusammensetzung aufwies, die in Tabelle IM für das
Isomerisierungsprodukt angegeben ist.
Die Isomerisierung erhöht somit den Isopentylengehalt
von 42 auf 54%, während der Gehalt an n-Pentylcn von 24,5 auf 12,5 abnimmt.
Beispiel 2
(Hydrierung)
(Hydrierung)
Das Cä-Kohlenwasserstoffgemisch der Tabelle
wurde in der Gaspahse über einem Kobaltmolybdatträgerkatalysator unter Hydrierungsbedingungen hydriert, das heißt bei einer Temperatur von 288°C, einem Druck von 28 kg/cm2, einer Durchsatzgeschwindigkei von 1,5 Vol/Vol/Std. und einer Wasserstoffzufuhrge schwindigkeit von 267 mVm1. Die Hydrierung wurde in einem Rohr aus rostfreiem Stahl durchgeführt, das einen Innendurchmesser von 2,54 cm aufwies, wobei der Katalysator in Form von Pellets mit einem Durchmesser von 3,2 mm vorlag. Nach Erreichen des Gleichgewichtes wurde das Produkt analysiert; die Zusammensetzung war wie folgt:
wurde in der Gaspahse über einem Kobaltmolybdatträgerkatalysator unter Hydrierungsbedingungen hydriert, das heißt bei einer Temperatur von 288°C, einem Druck von 28 kg/cm2, einer Durchsatzgeschwindigkei von 1,5 Vol/Vol/Std. und einer Wasserstoffzufuhrge schwindigkeit von 267 mVm1. Die Hydrierung wurde in einem Rohr aus rostfreiem Stahl durchgeführt, das einen Innendurchmesser von 2,54 cm aufwies, wobei der Katalysator in Form von Pellets mit einem Durchmesser von 3,2 mm vorlag. Nach Erreichen des Gleichgewichtes wurde das Produkt analysiert; die Zusammensetzung war wie folgt:
n-Pentan 29,5
Isopentan 70,5
n-Pentylen <0,5
isopentylen <0,5
Verhältnis i-C5/n-C5 2,4
Oktanzahl 95,2
Das isomerisierte Produkt des Beispiels 1 wurde unter den gleichen Bedingungen wie im Beispiel 2 hydriert
wobei ein Produkt der folgenden Zusammensetzung erhalten wurde:
VoL-R | |
n-Pentan | 17,5 |
Isopentan | 82,5 |
n-Pentylen | <0,5 |
Isopentylen | <0,5 |
Verhältnis i-Cs/n-Cs | 4,7 |
Oktanzahl | 97,8 |
Bemerkenswert ist der Anstieg des Verhältnisses von Isopentan zu n-Pentan von 2,4 (Beispiel 2) auf 4,7
(Beispiel 3).
Aus den vorstehenden Beispielen ist es somit deutlich daß der Gesamtanstieg der Oktanzahl beim erfindungsgemäßen
Verfahren 10,7 (von 89,7 für das Einsatzprodukt auf 97,8 für das Endprodukt) beträgt, während be
einer Hydrierung allein nur ein Anstieg von 8,1 erzieli
wird.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (3)
1. Verfahren zur Verbesserung der Oktanzahl von Benzingemischen mit einem Gehalt an gesättigten
und ungesättigten, geradkettigen und verzweigten Kohlenwasserstoffen mit 5 bis 6 C-Atomen, von
denen mindestens 10% ungesättigte geradkettige Kohlenwasserstoffe sind, dadurch gekennzeichnet,
daß man
(a) einen wesentlichen Teil der ungesättigten geradkettigen Kohlenwasserstoffe in einer
Isomerisationszone zu den entsprechenden verzweigten ungesättigten Kohlenwasserstoffen
isomerisiert, indem man das Ausgangsbenzingemisch unter Isomerisationsbedingungen
bei einer Temperatur von 21 bis 427° C, einem Druck zwischen Normaldruck und 35,2 kg/cm2
und einer Durchsatzgeschwindigkeit von 0,1 bis 10 Vol/Vol/Std. mit einem Isomerisierungskatalysator
in Kontakt bringt, bei dem es sich um Oxide, säurebehandelte Oxide oder Fluoride
von Elementen der Gruppen III und IV des Periodensystems oder deren Gemische handelt;
und
(b) anschließend das isomerisierte Benzingemisch in einer Hydrierzone unter Hydrierbedingungen
bei einer Temperatur von 21 bis 371° C, einem Druck zwischen Normaldruck und
70,3 kg/cm2 und einer Wasserstoffzufuhrgeschwindigkeit von 89 bis 890 m3/m3 unter
Verwendung eines Hydrierungskatalysators hydriert, der Kobaltmolybdat, Nickel, Platin
und/oder Palladium enthält.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Isomerisationskataiysator eine
säurebehandelte Tonerde verwendet.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man als Hydrierungskatalysa- -40
tor einen Kobaltmolybdat enthaltenden Katalysator verwendet.
20
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE19702032946 DE2032946B2 (de) | 1970-07-03 | 1970-07-03 | Verfahren zur verbesserung der oktanzahl von benzingemischen |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
DE19702032946 DE2032946B2 (de) | 1970-07-03 | 1970-07-03 | Verfahren zur verbesserung der oktanzahl von benzingemischen |
Publications (3)
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DE2032946C3 DE2032946C3 (de) | 1978-09-14 |
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ID=5775676
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DE19702032946 Granted DE2032946B2 (de) | 1970-07-03 | 1970-07-03 | Verfahren zur verbesserung der oktanzahl von benzingemischen |
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---|---|---|---|---|
FI128142B (fi) * | 2010-02-02 | 2019-10-31 | Upm Kymmene Corp | Menetelmä ja laitteisto hiilivetyjen tuottamiseksi |
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1970
- 1970-07-03 DE DE19702032946 patent/DE2032946B2/de active Granted
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
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DE2032946A1 (en) | 1972-01-13 |
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