DE19938036A1

DE19938036A1 - Katalytisches Kombinationsbett-Zweizonen-Niederdruck-Reforming-Verfahren

Info

Publication number: DE19938036A1
Application number: DE19938036A
Authority: DE
Inventors: Rendian Zhao; Lanxin Zhang; Xianping Meng; Jinhui Fu
Original assignee: Sinopec Research Institute of Petroleum Processing; China Petrochemical Corp
Current assignee: Sinopec Research Institute of Petroleum Processing; China Petrochemical Corp
Priority date: 1998-08-14
Filing date: 1999-08-12
Publication date: 2000-04-27
Also published as: ITMI991818A1; JP2000063852A; CN1111584C; ITMI991818A0; CN1223292A

Abstract

Ein katalytisches Kombinationsbett-Zweizonen-Reforming-Verfahren, bei dem das eingespeiste Öl mit einem Pt-Re-Katalysator in einem Festbettreaktor bei einem Druck unterhalb von 0,95 MPa in Kontakt gebracht wird, der Abstrom zu zwei bis vier Wanderbettreaktoren, in Serie geschaltet, geführt wird, damit er weiteren Kontakt mit einem Pt-Sn-Katalysator erhält. Nach Abkühlen und Flashverdampfen werden die Produkte in wasserstoffreiches Gas und Reformat getrennt und der Katalysator in den Wanderbettreaktoren kontinuierlich in einem Regenerator zur Wiederverwendung regeneriert. Zwischen den beiden Zonen sind keine Trennvorrichtung und kein Reduzierventil zwischengeschaltet. Die Länge eines Zyklus für den Katalysator im Festbettreaktor kann 12 Monate oder länger betragen. Die Koksablagerung auf dem Pt-Sn-Katalysator ist um mindestens 15% geringer als diejenige im Stand der Technik.

Description

GEBIET DER ERFINDUNG

Die vorliegende Erfindung betrifft ein katalytisches Reforming-Verfahren, insbeson dere betrifft sie ein Zwei-Zonen-Verfahren, bestehend aus einem Festbettreaktor und mindestens zwei Wanderbettreaktoren, betrieben unter niedrigem Druck.

HINTERGRUND DER ERFINDUNG

Katalytisches Reforming oder Reformieren ist ein Verfahren zur Erzeugung von Ben zin mit hoher Oktanzahl in Anwesenheit eines Katalysators, wobei Benzin mit gerin ger Oktanzahl oder Naphtha als Einspeisöl verwendet werden. Über Extraktion kann das Benzin mit hoher Oktanzahl zu hochreinen Petrochemikalien wie Benzol, Toluol und Xylol (BTX) usw. umgewandelt werden, wobei gleichzeitig eine große Menge an Wasserstoff als billiges Nebenprodukt erhalten wird, der als Wasserstoffquelle für die Hydrierverfahren eingesetzt werden kann. Die Reaktionen in Anwesenheit des Kataly sators umfassen: die Isomerisierung von Paraffin, die Dehydrierung von 6- Cycloalkan, die Dehydrierung und Isomerisierung von 5-Cycloalkan, die Dehydrocy clisierung von Alkan, das Hydrocracken und Coken, wobei Ruß auf der Oberfläche des Katalysators abgelagert wird. Der im katalytischen Reforming-Verfahren verwen dete Katalysator ist ein bifunktioneller Katalysator, der eine Metallfunktion und eine Säurefunktion aufweist, wobei die Metallelemente des Katalysators das aktive Zen trum für die Hydrierung-Dehydrierung bereitstellen und wobei das Hydroxyl und das zugesetzte Halogen (üblicherweise Chlor) auf dem Al₂O₃-Träger das Säurezentrum für die Isomerisierung und das Cracken bereitstellen.

Im katalytischen Reforming-Verfahren gibt es sowohl endotherme als auch exotherme Reaktionen, wobei erstere vorherrschend sind. Daher sieht das Flussdiagramm des Reforming-Verfahrens so aus, dass zahlreiche Reaktoren miteinander in Serie ge schaltet sind, mit Öfen zwischen je zwei Reaktoren zum Aufwärmen des Abstroms auf die erforderliche Temperatur. Gegenwärtig werden hauptsächlich drei Reforming- Verfahren weit verbreitet in der Industrie angewandt, die sind: das semi-regenerative Reforming, das zyklisch regenerierende Reforming und das kontinuierlich regenerie rende Reforming. Festbettreaktoren werden im Verfahren des semi-regenerierenden Reformings und des zyklisch regenerierenden Reformings angewandt, während Wan derbettreaktoren im Verfahren des kontinuierlich regenerativen Reformings eingesetzt werden.

Das Merkmal des semi-regenerativen Reforming-Verfahrens besteht darin, dass die Aktivität des Katalysators langsam während eines Durchlaufs abnimmt, so dass die Reaktionstemperatur graduell erhöht werden muss, um eine konstante Oktanzahl des Reformats oder eine konstante Ausbeute an aromatischen Kohlenwasserstoffen auf rechtzuerhalten. Somit kann die Reaktionstemperatur am Ende der Reaktionsdauer sehr hoch sein, was zu einer Abnahme in der Reformatausbeute führt und auch zur Verringerung der Reinheit wie der Ausbeute an Wasserstoff führt. Andererseits wer den ein relativ hoher Reaktionsdruck und ein hohes Molverhältnis von Wasserstoff zu Öl benötigt, um eine konstante Zykluslänge aufrechtzuerhalten. Gegenwärtig umfassen die typischen Reaktionsbedingungen des semi-regenerativen Reforming-Verfahrens in der Welt: eine Temperatur im Bereich von 480°C bis 540°C, einen Druck im Bereich von 1,5 MPa bis 2,5 MPa, eine Gewichtsvolumengeschwindigkeit pro Stunde (weigth hourly space velocity) im Bereich von 1 h^-1 bis 3 h^-1, ein Molverhältnis von Wasser stoff zu Öl im Bereich von 5 bis 8.

Ein zyklisch regenerierendes Reforming-Verfahren wird auf folgende Weise durchge führt: ein Katalysatorregenerationssystem wird dem semi-regenerativen Reformingver fahren zugeführt so dass der Katalysator in jedem Reaktor so beliebiger Zeit aus dem Reaktionssystem herübergebracht werden kann und separat turnusmäßig regeneriert werden kann, ohne den Betrieb der gesamten Vorrichtung während des Regenerierens zu unterbrechen.

Beim kontinuierlich regenerativen Reformingverfahren gibt es einen Katalysatorrege nerator hinter dem Reaktionssystem. Unter passenden Betriebsbedingungen strömt der Katalysator zwischen den Reaktoren und dem Regenerator, wobei der verkokte Kata lysator zum Regenerator für die Regenerierung und der regenerierte Katalysator zum Reaktor zurück transportiert wird. Somit kann der Katalysator hohe Aktivität und Se lektivität im Reaktionssystem jederzeit beibehalten und kann das Molverhältnis zu Wasserstoff zu Öl und der Reaktionsdruck stärker als im semi-regenerativen Refor ming-Verfahren verringert werden.

In den 90iger Jahren sehen sich die Raffinerien einer Anzahl neuer Probleme und An forderungen gegenüber. Zunächst sind die Raffinerien mit der Etablierung von noch strengeren Standards des Umweltschutzes und der Forderung nach bleifreiem Benzin genötigt, die Leistung der Reformingeinheiten zu verbessern, um die Strenge der Be triebsbedingungen zur Herstellung von Benzin mit höherer Oktanzahl zu erfüllen. Zweitens nimmt mit der steigenden Nachfrage nach Benzin mit hoher Oktanzahl und leichten aromatischen Kohlenwasserstoffen die Handhabungskapazität für die Refor mingeinheiten als Hauptquelle für BTX ebenso graduell zu. Drittens beeinträchtigt die steigende Nachfrage an Wasserstoff für Hydrierverfahren in den Raffinerien die Ex pansion der Handhabungskapazität der Reformingeinheiten. Daher wird die Verringe rung des Reaktionsdruckes und des Molverhältnisses von Wasserstoff zu Öl benötigt, um eine hohe Aktivität und Selektivität des Katalysators in vollem Umfang zu ge währleisten wie auch um die Effektivität des katalytischen Reforming-Verfahrens zu verbessern, was einen Anstieg der Ausbeute an Reformat, an aromatischen Kohlen wasserstoffen und an Wasserstoff meint.

Die US-A-3,992,465 lehrt zunächst ein zweistufiges Reforming-Verfahren, bei dem der erste Schritt eine semi-regenerative Reaktionszone darstellt, die drei Festbettreak toren umfasst, und die zweite Stufe eine kontinuierlich regenerative Reaktionszone ist, umfassend einen Wanderbettreaktor und einen Regenerator. Das Reformat aus dem Wanderbettreaktor entlässt nach der Destillation eine C₆-Fraktion und das Raffinat (nicht aromatische Kohlenwasserstoffe) der C₆-Fraktion kehrt über extraktive Destilla tionseinheiten zum Wanderbettreaktor für weitere Aromatisierungsreaktionen zum Erhalt einer höheren Ausbeute an Benzol zurück.

Später lehrt IFP aus Frankreich eine Doppelformungstechnologie in "IFP Solutions for Revamping Catalytic Reforming Units, 1996 NPRA, AM-96-50". Dieses hat ein Flußdiagramm, vergleichbar mit der US-A-3,992,465, das Verfahren ist jedoch ver einfacht durch Auslassen des Schrittes, dass das Raffinat der C₆-Fraktion zum Wan derbettreaktor zurückkehrt. Der Reaktionsdruck beträgt 1,57 MPa und die Zykluslän ge beträgt 12 Monate.

Ein vergleichbares Verfahren wird von UOP in "Conversion of Fixed-Bed Reformers to UOP CCR Platforming Technology, 1989 NPRA, AM-89-47" offenbart. Der Re aktionsdruck beträgt 1,19 MPa, das Molverhältnis von Wasserstoff zu Öl 4,6 und die Zykluslänge 12 Monate.

Auf Basis der Doppelformungstechnologie entwickelte IFP eine Doppelformungs- Plus-Technologie, bei der eine Trennvorrichtung nach der ersten Festbettreaktionszo ne zugefügt wird. Der Abstrom aus der ersten Zone wird in ein wasserstoffreiches Gas aus C₄ oder C₄ ^- und eine Flüssigkeit aus C₅ oder C₅ ⁺ getrennt. 85% des wasser stoffreichen Gases aus C₄ ^- wird zur ersten Festbettreaktionszone über einen Recy clingkompressor gesandt, das verbleibende wasserstoffreiche Gas aus C₄ ^- wird, wobei sein Druck über ein Druckreduzierventil auf den erforderlichen Druck verringert wird, mit der Flüssigkeit von C₅ ⁺ gemischt und zur weiter hinten befindlichen Wan derbettreaktionszone geschickt. Der Reaktionsdruck des Festbettreaktors vorne beträgt 2,01 MPa, der Reaktionsdruck im kontinuierlich regenerativen Wanderbettreaktor hinten ist auf 0,52 MPa verringert und die Zykluslänge des Festbettreaktors der ersten Reaktionszone beträgt 12 Monate.

Die US-A-5,354,451 und die US-A-5,211,838 stellen zwei ähnliche Zwei-Stufen- Reforming-Verfahren dar und lehren, dass die erste Stufe aus zwei Festbettreaktoren bestehen kann, während die zweite Stufe aus zwei Wanderbettreaktoren zusammenge setzte sein kann, und eine kühlende Trennvorrichtung und ein Druckreduzierventil sind zwischen den Festbettreaktoren und den Wanderbettreaktoren vorgesehen. In der US-A-5,221,463 ist die Trennvorrichtung zwischen den zwei Stufen ausgelassen, nur das Druckreduzierventil ist beibehalten, um einen relativ hohen Druck in den vorderen Festbettreaktoren und einen geringeren Druck in den hinteren Wanderbettreaktoren zu garantieren. Der minimale Druckunterschied zwischen den beiden Stufen beträgt 0,35 MPa. Der Abstrom aus den Festbettreaktoren der ersten Stufe betritt die hinteren Wanderbettreaktoren vollständig ohne Trennung.

Die US-A-5,190,638 präsentiert ein weiteres zweistufiges Reforming-Verfahren, bei dem die erste Stufe ein kontinuierlich regeneratives Reforming-Verfahren, umfassend einen Wanderbettreaktor, und die zweite Stufe ein semi-regeneratives Reforming-Ver fahren, umfassend drei Festbettreaktoren, ist.

Die US-A-5,190,639 offenbart ein zweistufiges Reforming-Verfahren, bei dem zwei Sets semi-regenerativer Reformingsysteme vorgesehen sind, jedes umfassend drei par allel verbundene Festbettreaktoren in Kombination mit einer kontinuierlich regenerati ven Reforming-Vorrichtung, um umfassend einen Wanderbettreaktor.

Die CN 87104743A lehrt ein zweistufiges Reforming-Verfahren, welches auf eine höhere Ausbeute an C₅ ⁺ und Wasserstoff abzielt. Die erste Zone besteht aus zwei Festbettreaktoren und die zweite Zone umfasst einen Wanderbettreaktor. Der Abstrom aus der ersten Zone tritt in die zweite Zone ein und gleichzeitig wird frischer Wasser stoff zugesetzt. Der Reaktionsdruck in diesem Verfahren beträgt 1,0 MPa, das Ver hältnis von Wasserstoff zu Öl in der ersten Zone 3, während das Verhältnis von Was serstoff zu Öl in der zweiten Zone 6 beträgt, und die Zykluslänge des Katalysators in den Festbettreaktoren beträgt 690 bis 840 Stunden.

Zusammengefasst besteht das Hauptmerkmal der zweistufigen Reforming-Verfahren des Standes der Technik darin, dass die semi-regenerative Reformingreaktionsstufe aus zwei oder drei Festbettreaktoren zusammengesetzt ist, die kontinuierlich regene rative Reformingreaktionsstufe aus zwei oder mehr Wanderbettreaktoren besteht und dass der Reaktionsdruck im Bereich von 1,19 MPa bis 1,57 MPa liegt. Um die Aus beute an Reformat und Wasserstoff zu erhöhen sowie um eine längere Zykluslänge des Katalysators in den Festbettreaktoren aufrechtzuerhalten, werden eine Trennvorrich tung und/oder ein Druckreduzierventil hinter der semi-regenerativen Reformingreakti onsstufe eingefügt, so dass sich die erste Stufe unter einem relativ hohen Druck und die zweite Stufe unter einem relativ geringen Druck befinden.

Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht darin, ein katalytisches Kombinati onsbett-Zweizonen-Reforming-Verfahren unter Bedingungen eines niedrigen Molver hältnisses von Wasserstoff zu Öl (von 3,0 bis 4,5) und geringem Reaktionsdruck (un ter 1,0 MPa) bereitzustellen.

ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG

Die vorliegende Erfindung stellt ein katalytisches Kombinationsbett-Zweizonen- Reforming-Verfahren zur Verfügung, welches umfasst, das Inkontaktbringen eines Öleinspeisstroms mit einem Katalysator in einem Festbettreaktor bei niedrigem Druck, Überführen des Abstroms in zwei bis vier in Serie angeschlossener Wanderbettreakto ren zum weiteren Kontaktieren mit einem Katalysator bei niedrigem Druck und Ab trennen des Produkts nach Abkühlung, wobei die Wanderbettreaktoren und ein in Se rie geschaltete Regenerator ein kontinuierliches Katalysatorregenerationssystem bil den.

GENAUE BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG

Gemäß der vorliegenden Erfindung kann das Verfahren wie folgt beschrieben werden. Das Einspeisöl tritt in die erste semi-regenerative Reformingreaktionszone ein, die sich aus einem Ofen und einem Festbettreaktor, in Serie geschaltet, zusammensetzt. Der Abstrom aus der ersten Zone tritt in die zweite kontinuierlich regenerative Re formingreaktionszone ein, zusammengesetzt aus zwei bis vier Wanderbettreaktoren und einem Regenerator, in Serie geschaltet, und vor jedem Wanderbettreaktor befin det sich ein Ofen. Das Produkt aus der zweiten Zone wird in eine Gasphase und eine flüssige Phase durch Kühlen und Flashverdampfen getrennt. Ein Teil des wasserstoff reichen Gases wird nach Kompression recycelt und der verbleibende Teil zu einer Stromabvorrichtung als eines der Produkte geschickt. Der Flüssigphasenabstrom wird zu einem Destillationssystem stromab und nach Reaktion und Stabilisierung zum Pro dukttank als Reformat geschickt. Der Katalysator in den Wanderbettreaktoren der zweiten Zone wird für die Wiederverwendung nach der Regeneration im Regenerator recycelt.

Das Einspeisöl wird aus der Gruppe ausgewählt, bestehend aus Straight-Run-Naphtha, hydriertem Coking-Naphtha, Visbreaking-Naphtha und Hydrocracking-Heavy- Naphtha oder Gemischen derselben. Vor dem Eintreten in das Niederdruck-Kombi nationsbettverfahrenssystem wird das Einspeisöl üblicherweise in Vorbehandlungssy stemen raffiniert, um unerwünschte Verunreinigungen, insbesondere Schwefel, Stick stoff, Arsen und Schwermetalle zu entfernen.

Die Reaktionstemperaturen in den Festbettreaktoren und den Wanderbettreaktoren betragen von etwa 460°C bis etwa 510°C bzw. von etwa 500°C bis etwa 540°C. Die weiteren Bedingungen umfassen einen Druck von etwa 0,3 MPa bis etwa 0,9 MPa, ein Molverhältnis von Wasserstoff zu Öl von etwa 3,0 bis 4,5, eine Gewichtsvolu mengeschwindigkeit (weight hourly space velocity) pro Stunde von etwa 1 h^-1 bis etwa 4 h^-1.

Bei dem im Festbettreaktor verwendeten Katalysator handelt es sich um einen bifunk tionellen Pt-Re-Katalysator, der hohe Aktivität, hohe Selektivität und gute Stabilität aufweist. Der bevorzugte Pt-Re-Katalysator wird gemäß dem Verfahren der CN1147536A hergestellt und umfasst, basierend auf dem Gewicht von trockenem Aluminiumoxid, Pt im Bereich von 0,10 Gew.-% bis 1,00 Gew.-%, Re von 0,10 Gew.-% bis 3,00 Gew.-%, Ti von 0,01 Gew.-% bis 0,15 Gew.-%, Cl von 0,50 Gew.-% bis 3,00 Gew.-%, %, γ-Al₂O₃ wird als Träger verwendet. Die verwendete Menge an Pt-Re-Katalysator beträgt 10 bis 20 Gew.-% des Gesamtbestands im Reak tionssystem.

Der in den Wanderbettreaktoren eingesetzte Katalysator ist ein bifunktioneller Pt-Sn- Katalysator, der hohe Aktivität und hohe Selektivität aufweist. Der bevorzugte Pt-Sn- Katalysator wird gemäß der CN1150169A hergestellt und umfasst, auf Basis des Ge wichts an trockenem Aluminiumoxid, Pt im Bereich von 0,10 Gew.-% bis 1,00 Gew.- %, Sn im Bereich von 0,10 Gew.-% bis 1,00 Gew.-%, Ti im Bereich von 0,01 Gew.- % bis 0,20 Gew.-%, Cl im Bereich von 0,50 Gew.-% bis 2,50 Gew.-%, und γ-Al₂O₃ wird als Träger eingesetzt. Die verwendete Menge an Pt-Sn-Katalysators liegt im Be reich von 80 bis 90 Gew.-% des Gesamtbestands im Reaktionssystem.

Das durch die vorliegende Erfindung bereitgestellte Verfahren wird in Kombination mit den Zeichnungen wie folgt weiter beschrieben.

Fig. 1 zeigt ein Flußdiagramm eines katalytischen zweistufigen Niederdruck- Kombinationsbett-Reforming-Verfahrens, umfassend einen Festbettreaktor und zwei Wanderbettreaktoren.

Die erste Zone des Verfahrens ist eine semi-regenerative Reformingreaktionszone, zusammengesetzt aus Ofen 11 und Festbettreaktor 13, der mit dem bifunktionellen Pt- Re-Katalysator beladen ist. Die zweite Zone ist eine kontinuierlich regenerative Re formingreaktionszone, zusammengesetzt aus den Öfen 15 und 19, dem Regenerator 23 und den Wanderbettreaktoren 17 und 22, die mit dem bifunktionellen Pt-Sn- Katalysator beladen sind.

Das raffinierte Einspeisöl wird nach Mischen mit recyceltem Wasserstoff aus Pipeline 1 über die Pipeline 2 in den Ofen 11 eingespeist, wo es auf die erforderliche Tempe ratur erwärmt wird. Anschließend wird es über die Pipeline 12 zum Festbettreaktor 13 geführt, wo die Reaktionen auftreten. Soweit beendet das Einspeisöl die erste Stufe der Reformingreaktionen in dem katalytischen zweizonigen Niederdruck- Kombinationsbett-Reforming-Verfahren.

Der gesamte Abstrom aus der ersten Zone wird zur zweiten Zone geführt. Der Ab strom aus dem Festbettreaktor 13 wird über die Pipeline 14 in den Ofen 15 eingespeist und anschließend über die Pipeline 16 zum Wanderbettreaktor 17 geführt, nach Er wärmen auf die erforderliche Temperatur. Der Abstrom aus Reaktor 17 wird über die Pipeline 18 in den Ofen 19 eingespeist und wird nach Erwärmen auf die erforderliche Temperatur über die Pipeline 20 in dem Wanderbettreaktor 22 geführt. Soweit werden die Reformingreaktionen in den Wanderbettreaktoren der zweiten Zone abgeschlossen.

Der Produktabstrom aus Reaktor 22 wird über die Pipeline 25 zum Wärmeaustauscher 7 geführt, tritt dann über die Pipeline 6 nach Abkühlen in die Trennvorrichtung 5 ein. In der Trennvorrichtung 5 wird der Produktabstrom mittels Flashverdampfen in Gas und Flüssigphasen aufgetrennt. Die Gasphase aus dem Kopf der Trennvorrichtung ist wasserstoffreiches Gas, von dem ein Teil zum Komprimieren über die Pipeline 4 zum Recyclingkompressor 3 geführt wird, und anschließend über die Pipeline 2 zur ersten Zone nach Mischen mit dem raffinierten Einspeisöl aus Pipeline 1. Nach Eintritt in den Verstärker 10 als Wasserstoffprodukte wird der andere Teil des wasserstoffrei chen Gases über die Pipeline 8 zum Aufreinigungssystem oder direkt in die Vorrich tung stromab geführt. Der Flüssigphasenabstrom aus dem Boden der Trennvorrich tung 5 wird über die Pipeline 9 zu einem Destillationssystem stromab geführt, an schließend zum Produkttank als Reformat oder nach dem Stabilisieren zur Extrakti onseinheit für aromatische Kohlenwasserstoffe.

Hinter den Wanderbettreaktoren 17 und 22 befindet sich ein Regenerator 23 zum kon tinuierlichen Regenerieren des verkokten Pt-Sn-Katalysators aus der zweiten Wander bettreaktionszone. Nach Beginn der Reaktion tritt der verkokte Katalysator, der aus dem Boden des Wanderbettreaktors 22 entsorgt wurde, in den Regenerator 23 über die Katalysatortransportpipeline 26 zum Regenerieren ein. Der regenerierte Katalysator wird über die Pipeline 24 zum Reaktor 17 geschickt. Der Katalysator im Reaktor 17 betritt über die Katalysatorliftpipeline 21 den Reaktor 22. Die Zirkulation von Kataly sator verläuft auf diese Weise, so dass der Katalysator in den Wanderbettreaktoren 17 und 22 hohe Aktivität und Selektivität jederzeit aufrechterhalten kann.

Fig. 2 zeigt das Flußdiagramm eines katalytischen zweizonigen Niederdruck- Kombinationsbett-Reforming-Verfahrens, zusammengesetzt aus einem Festbettreaktor und drei Wanderbettreaktoren.

Die erste Zone des Verfahrens stellt eine semi-regenerative Reformingreaktionszone dar, zusammengesetzt aus Ofen 11 und Festbettreaktor 13, beladen mit dem bifunktio nalen Pt-Re-Katalysator. Die zweite Zone stellt eine kontinuierlich regenerative Re formingreaktionszone dar, zusammengesetzt aus den Öfen 15, 19 und 28, dem Rege nerator 23 und den Wanderbettreaktoren 17, 22 und 31, die mit dem bifunktionalen Pt-Sn-Katalysator beladen sind.

Das raffinierte Einspeisöl wird mit recyceltem Wasserstoff aus Pipeline 2 gemischt und betritt dann über die Pipeline 1 den Ofen 11. Nach Erwärmen auf die erforderli che Reaktionstemperatur wird es über die Pipeline 12 zum Festbettreaktor 13 geführt, wo die Reaktion stattfindet. Soweit sind die Umsetzungen der ersten Stufe des Ein speisöls in dem katalytischen zweizonigen Kombinationsbett-Reforming-Verfahren abgeschlossen.

Der Abstrom aus der ersten Zone betritt die zweite Zone. Der Abstrom aus dem Fest bettreaktor 13 wird über die Pipeline 14 in den Ofen 15 eingespeist und betritt an schließend über die Pipeline 16 nach Erwärmen auf die erforderliche Temperatur den Wanderbettreaktor 17. Der Abstrom aus Reaktor 17 wird über Pipeline 18 in den Ofen 19 eingespeist, betritt dann über die Pipeline 20 nach Erwärmen auf die erfor derliche Reaktionstemperatur den Wanderbettreaktor 22. Der Abstrom aus Reaktor 22 wird über Pipeline 27 in den Ofen 28 geführt und betritt dann nach Erwärmen auf die erforderliche Reaktionstemperatur über die Pipeline 29 den Wanderbettreaktor 31. Soweit sind die Reformingreaktionen in den Wanderbettreaktoren der zweiten Zone abgeschlossen.

Der Produktabstrom aus Reaktor 31 wird über Pipeline 32 zum Wärmetauscher 7 ge schickt und betritt dann nach dem Abkühlen über die Pipeline 6 die Trennvorrichtung 5. In der Trennvorrichtung 5 wird der Produktabstrom über Flashverdampfen in Gas- und Flüssigphasen aufgetrennt. Die Gasphase aus dem Kopf der Trennvorrichtung stellt wasserstoffreiches Gas dar, von dem ein Teil zum Komprimieren über die Pipe line 4 zum Recyclingkompressor 3 geführt wird und anschließend über Pipeline 2 nach Mischen mit dem raffinierten Einspeisöl aus Pipeline 1 zur ersten Zone. Nach Eintreten in einen Verstärker 10 als Wasserstoffprodukt wird der andere Teil des was serstoffreichen Gases über Pipeline 8 zum Aufreinigungssystem oder direkt in die Vorrichtung stromab geleitet. Der Flüssigphasenabstrom aus dem Boden der Trenn vorrichtung 5 wird über Pipeline 9 zu einem Destillationssystem stromab geschickt, anschließend zu Produkttanks als Reformat oder nach dem Stabilisieren zur Extrakti onseinheit für aromatische Kohlenwasserstoffe.

Hinter den Wanderbettreaktoren 17, 22 und 31 befindet sich ein Regenerator 23 zum kontinuierlichen Regenerieren des verkokten Pt-Sn-Katalysators aus der zweiten Wan derbettreaktionszone. Wenn die Reaktionen anlaufen, tritt der verkokte Katalysator, der aus dem Boden des Wanderbettreaktors 31 entsorgt wird, über die Katalysatorlift pipeline 33 zum Regenerieren in den Regenerator 23 ein. Der regenerierte Katalysator wird über die Pipeline 24 zum Reaktor 17 geschickt. Der Katalysator im Reaktor 17 wird über die Katalysatorliftpipeline 21 in den Reaktor 22 gefüllt. Der Katalysator im Reaktor 22 wird über die Katalysatorliftpipeline 30 um den Reaktor 31 gefüllt. Auf diese Weise setzt sich die Zirkulation des Katalysators fort und der Katalysator in den Wanderbettreaktoren 17, 22 und 31 kann hohe Aktivität und Selektivität die gesamte Zeit aufrechterhalten.

Fig. 3 zeigt das Flußdiagramm eines katalytischen zweizonigen Niedrigdruck- Kombinationsbett-Reforming-Verfahrens, umfassend einen Festbettreaktor und vier Wanderbettreaktoren.

Die erste Zone des Verfahrens stellt eine semi-regenerative Reformingreaktionszone dar, zusammengesetzt aus Ofen 11 und Festbettreaktor 13, die mit dem bifunktionalen Pt-Re-Katalysator beladen sind. Die zweite Reaktionszone ist eine kontinuierlich rege nerative Reformingreaktionszone, zusammengesetzt aus den Öfen 15, 19, 28 und 34, Regenerator 23 und den Wanderbettreaktoren 17, 22, 31 und 36, die mit dem bifunk tionalen Ft-Sn-Katalysator beladen sind.

Das raffinierte Einspeisöl wird mit recyceltem Wasserstoff aus Pipeline 2 gemischt und tritt anschließend über Pipeline 1 in den Ofen 11 ein. Nach Erwärmen auf die erforderliche Reaktionstemperatur im Ofen 11 wird es über Pipeline 12 in den Fest bettreaktor 13 eingespeist, wo die Reaktionen ablaufen. Soweit werden die Reformin greaktionen des Einspeisöls in der ersten Stufe im katalytischen zweizonigen Nieder druck-Kombinationsbett-Reformingverfahren abgeschlossen.

Der Abstrom aus der ersten Zone betritt die zweite Zone. Der Abstrom aus dem Fest bettreaktor 13 wird über Pipeline 14 in den Ofen 15 geführt und tritt nach Erwärmen auf die erforderliche Reaktionstemperatur über Pipeline 16 in den Wanderbettreaktor 17 ein; der Abstrom aus Reaktor 17 wird in den Ofen 19 eingespeist und wird dann nach Erwärmen auf die erforderliche Reaktionstemperatur über Pipeline 20 zum Wan derbettreaktor 22 geführt. Der Abstrom aus Reaktor 22 wird über Pipeline 27 in den Ofen 28 geführt und tritt dann nach Erwärmen auf die erforderliche Reaktionstempe ratur über Pipeline 29 in den Wanderbettreaktor 31 ein. Der Abstrom aus Reaktor 31 wird über Pipeline 32 in den Ofen 34 eingespeist und tritt dann nach Erwärmen auf die erforderliche Reaktionstemperatur über Pipeline 35 in den Wanderbettreaktor 36 ein. Soweit sind die Reformingreaktionen in den Wanderbettreaktoren der zweiten Zone abgeschlossen.

Der Produktabstrom aus Reaktor 36 wird über Pipeline 37 zum Wärmetauscher 7 ge schickt und wird nach dem Abkühlen über Pipeline 6 zur Trennvorrichtung 5 geführt. In der Trennvorrichtung 5 wird der Produktabstrom über Flashverdampfen in Gas- und Flüssigphasen getrennt. Die Gasphase aus dem Kopf der Trennvorrichtung stellt wasserstoffreiches Gas dar, von dem ein Teil zum Komprimieren über Pipeline 4 zum Recyclingkompressor 3 geführt wird und anschließend nach Mischen mit dem raffi nierten Einspeisöl aus Pipeline 1 über die Pipeline 2 zur ersten Zone. Nach Eintreten in einen Verstärker 10 als Wasserstoffprodukt wird der andere Teil des wasserstoff reichen Gases über Pipeline 8 zum Aufreinigungssystem oder direkt zur Vorrichtung stromab geführt. Der Flüssigphasenabstrom aus dem Boden der Trennvorrichtung 5 wird über Pipeline 9 zum Destillationssystem stromab und anschließend als Reformat zum Produkttank oder nach dem Stabilisieren zur Extraktionseinheit für aromatische Kohlenwasserstoffe geschickt.

Hinter den Wanderbettreaktoren 17, 22, 31 und 36 befindet sich ein Regenerator 23 zum kontinuierlichen Regenerieren des verkokten Pt-Sn-Katalysators aus der zweiten Wanderbettreaktionszone. Wenn die Reaktionen anlaufen, wird der verkokte Kataly sator, der aus dem Boden des Wanderbettreaktor 36 entsorgt wird, zur Regeneration über die Katalysatorliftpipeline 38 in den Regenerator geführt. Der regenerierte Kata lysator tritt über Pipeline 24 in den Reaktor 17 ein. Der Katalysator im Reaktor 17 tritt über die Katalysatorliftpipeline 21 in den Reaktor 22 ein. Der Katalysator im Re aktor 22 tritt über die Katalysatorliftpipeline 30 in den Reaktor 31 ein. Der Katalysa tor im Reaktor 31 tritt über die Katalysatorliftpipeline 39 in den Reaktor 36 ein. Auf diese Weise läuft die Zirkulation des Katalysators ab, so dass der Katalysator in den Wanderbettreaktoren 17, 22, 31 und 36 hohe Aktivität und Selektivität die ganze Zeit aufrechterhalten kann.

Die Vorzüge dieser Erfindung bestehen darin, dass der Reaktionsdruck unter 0,95 MPa liegt und dass sich keine Trennvorrichtung oder Druckreduzierventil zwischen den zwei Zonen befindet. Der Abstrom aus dem Festbettreaktor tritt ohne Trennung direkt in den Wanderbettreaktor ein. Gleichzeitig wird die Beladung des Regenerators verringert und ist die Handhabungskapazität der Vorrichtung wie auch die Reaktions strenge erhöht.

KURZE BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG

Fig. 1 zeigt das Flußdiagramm eines katalytischen zweizonigen Niederdruck- Kombinationsbett-Reformings-Verfahrens, zusammengesetzt aus einem Festbettreaktor und zwei Wanderbettreaktoren.

Fig. 3 zeigt das Flußdiagramm eines katalytischen zweizonigen Niederdruck- Kombinationsbett-Reforming-Verfahrens, zusammengesetzt aus einem Festbettreaktor und vier Wanderbettreaktoren.

Die in den Figuren gegebenen numerischen Bezugszeichen werden wie folgt erklärt: 13 bezeichnet einen Festbettreaktor: 17, 22, 31 und 36 bezeichnen die Wanderbettre aktoren; 11, 15, 19, 28 und 34 bezeichnen die Öfen; 23 bezeichnet einen Regenerator; 7 bezeichnet einen Wärmetauscher; 5 bezeichnet eine Trennvorrichtung; 10 bezeichnet einen Verstärker; 3 bezeichnet einen Recyclingkompressor. Andere Ziffern bezeich nen Pipelines. Die dicken durchgezogenen Linien in den Figuren stehen für die Pipe lines des Abstroms, die dünnen durchgezogenen Linien stehen für die Pipelines des wasserstoffreichen Gases, gestrichelte Linien stehen für Katalysatorliftpipelines.

Die folgenden Beispiele werden das von der vorliegenden Erfindung offenbarte Ver fahren weiter veranschaulichen, sollen jedoch den Umfang der Erfindung nicht be schränken.

In den Beispielen wurden die katalytischen zweizonigen Niederdruck- Kombinationsbett-Reforming-Verfahren (Low-Pressure Combination Bed Two-Zone Catalytic Reforming Processes = LPCBR) in einem Vierröhren-Isolier-Reforming gerät im Pilotmaßstab durchgeführt. Pt-Re-Katalysator wurde im Festbettreaktor und Pt-Sn-Katalysator oder ein semi-regenerativer Reformingprozess (SR) in jedem Wan derbettreaktor eingesetzt. Das kontinuierliche katalytische Reforming-Verfahren (CCR) wurde in den Vergleichsbeispielen angewandt. Im CCR-Verfahren waren drei oder vier Wanderbettreaktoren in Serie geschaltet. Der in jedem Wanderbettreaktor verwendete Katalysator war ein Pt-Sn-Katalysator. Bei dem Einspeisöl handelte es sich um Naphtha, dessen Eigenschaften in Tabelle 1 angegeben sind. Die Reaktions bedingungen und experimentellen Ergebnisse der Beispiele und Vergleichsbeispiele sind in den Tabellen 2, 3 und 4 angegeben. Die Oktanzahl in den Tabellen ist eine RONC.

Beispiel 1

Im LPCBR-Verfahren, zusammengesetzt aus einem Festbettreaktor und zwei Wander bettreaktoren, trat das über Hydrierung vorbehandelte Einspeisöl B in die erste Zone ein, die eine semi-regenerative Reformingreaktionszone war, zusammengesetzt aus einem Ofen und einem Festbettreaktor, in Serie geschaltet. Der Strom aus der ersten Zone betrat die zweite Zone, die eine kontinuierlich regenerative Reformingreaktions zone war, zusammengesetzt aus zwei Wanderbettreaktoren und einem Regenerator, in Serie geschaltet, mit einem Ofen vor jedem Wanderbettreaktor.

Die Reaktionsbedingungen schlossen einen Druck von 0,8 MPa, ein Molverhältnis von Wasserstoff zu Öl von 4,5 und eine Gewichtsvolumengeschwindigkeit pro Stunde von 2,0 h^-1 ein. Der Pt-Re-Katalysator wurde in den Festbettreaktor in einer Menge von 20 Gew.-% des Gesamtbestands im Reaktionssystem eingefüllt. Die Reaktion stemperatur im Festbettreaktor betrug 505°C. Der Pt-Sn-Katalysator wurde in den zwei Wanderbettreaktoren in einer Menge von 80 Gew.-% des Gesamtbestands im Reaktionssystem eingesetzt. Die Reaktionstemperatur in den zwei Wanderbettreakto ren betrug 522°C.

Der Produktabstrom aus der zweiten kontinuierlichen Reformingreaktionszone wurde mittels Abkühlen und Flashverdampfen in Gas- und Flüssigphasen getrennt. Ein Teil des wasserstoffreichen Gases wurde über einen Recyclingkompressor recycelt, der andere Teil verflüchtigte sich nach Analysieren mit gemessenen Proben in die Atmo sphäre. Die Flüssigkeit war ein Reformatprodukt. Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 angegeben.

Vergleichsbeispiel 1

In dem semi-regenerativen Reforming-Verfahren, zusammengesetzt aus drei Fest bettreaktoren, was B das Einspeisöl. Die Reaktionsbedingungen umfassten ein Druck von 1,4 MPa, ein Molverhältnis von Wasserstoff zu Öl von 6,5, eine Gewichtsvolu mengeschwindigkeit pro Stunde von 2,0 h^-1 und eine Temperatur von 524°C. Die Er gebnisse sind in Tabelle 2 angegeben.

Die Daten in Tabelle 2 zeigen, dass im Beispiel 1 im Vergleich zum Vergleichsbei spiel 1 die Ausbeute an Reformat um 2,9% anstieg, die Ausbeute an aromatischen Kohlenwasserstoffen und Wasserstoff um 3,1% bzw. 0,41% unter den Bedingungen derselben Gewichtsvolumengeschwindigkeit pro Stunde und derselben RONC des Re formats (RONP = 98) anstieg. Darüber hinaus konnte die erwartete Zykluslänge des Pt-Re-Katalysators im Festbettreaktor in Beispiel 1 26 Monate erreichen.

Beispiel 2

In dem LPCBR-Verfahren, zusammengesetzt aus einem Festbettreaktor und drei Wanderbettreaktoren, trat das mittels Hydrierung vorbehandelte Einspeisöl A in die erste Zone ein, die eine semi-regenerative Reformingreaktionszone, zusammengesetzt aus einem Ofen und einem Festbettreaktor, in Serie geschaltet, darstellte, ein. Der Abstrom aus der ersten Zone trat in die zweite Zone ein, die eine kontinuierlich rege nerative Reformingreaktionszone darstellte, zusammengesetzt aus drei Wanderbettre aktoren und einem Regenerator, in Serie geschaltet, mit einem Ofen vor jedem Wan derbettreaktor.

Die Reaktionsbedingungen umfassten einen Druck von 0,7 MPa, ein Molverhältnis von Wasserstoff zu Öl von 3,6 und eine Gewichtsvolumengeschwindigkeit pro Stunde von 2,0 h^-1. Der Pt-Re-Katalysator wurde im Festbettreaktor in einer Menge von 16,4 Gew.-% des Gesamtbestands im Reaktionssystem eingesetzt. Die Reaktionstemperatur im Festbettreaktor betrug 480°C. Der Pt-Sn-Katalysator wurde in den Wanderbettre aktoren in einer Menge von 83,6 Gew.-% des Gesamtbestands im Reaktionssystem eingesetzt. Die Reaktionstemperatur in den Wanderbettreaktoren betrug 525°C.

Der Produktabstrom aus der zweiten kontinuierlich regenerativen Reformingreaktions zone wurde mittels Kühlen und Flashverdampfen in Gas- und Flüssigphasen getrennt. Ein Teil des wasserstoffreichen Gases wurde über einen Recyclingkompressor recy celt, der andere Teil verflüchtigte sich nach dem Analysieren mit einer gemessenen Probe in die Atmosphäre. Bei dem Flüssigphasenabstrom handelte es sich um das Produkt aus Reformat. Die Ergebnisse sind in Tabelle 3 angegeben.

Beispiel 3

Vergleichbar zu Beispiel 2 war A in dem LPCBR-Verfahren, zusammengesetzt aus einem Festbettreaktor und drei Wanderbettreaktoren, das Einspeisöl. Die Reaktions bedingungen schlossen einen Druck von 0,30 MPa, ein Molverhältnis von Wasserstoff zu Öl von 3,9 und eine Gewichtsvolumengeschwindigkeit pro Stunde von 2,0 h^-1 ein. Die Reaktionstemperaturen des Festbettreaktors und der Wanderbettreaktoren betru gen 480°C bzw. 519°C. Die in jeder Zone gepackten Mengen an Katalysator waren dieselben wie in Beispiel 2. Die Ergebnisse sind in Tabelle 3 angegeben.

Vergleichsbeispiel 2

In dem CCR-Verfahren, zusammengesetzt aus drei Wanderbettreaktoren, in Serie ge schaltet, war A das Einspeisöl. Die Reaktionsbedingungen umfassten einen Druck von 0,70 MPa, ein Molverhältnis von Wasserstoff zu Öl von 4,5, eine Gewichtsvolumen geschwindigkeit pro Stunde von 1,6 h^-1 und eine Temperatur von 525°C. Die Ergeb nisse sind in Tabelle 3 angegeben.

Die Daten in Tabelle 3 zeigen eindeutig, dass im Vergleich mit Vergleichsbeispiel 2 die Gewichtsvolumengeschwindigkeit pro Stunde im Beispiel 2 unter demselben Re aktionsdruck und derselben Temperatur 2,0 h^-1 erreichte, das heißt, dass die Handha bungskapazität des LPCBR-Verfahrens um 25% anstieg.

Vergleichsbeispiel 3

In dem CCR-Verfahren, zusammengesetzt aus drei in Serie geschalteten Wander bettreaktoren, war A das Einspeisöl. Die Reaktionsbedingungen umfassten einen Druck von 0,70 MPa, ein Molverhältnis von Wasserstoff zu Öl von 3,8, eine Ge wichtsvolumengeschwindigkeit pro Stunde von 2,0 h^-1 und eine Temperatur von 535°C. Die Ergebnisse sind in Tabelle 3 angegeben.

Aus Tabelle 3 ist ersichtlich, dass in dem CCR-Verfahren die Handhabungskapazität aus Vergleichsbeispiel 3 um 25% gegenüber derjenigen aus Vergleichsbeispiel 2 an stieg. Um jedoch dieselben Ergebnisse wie die aus Vergleichsbeispiel 2 zu erhalten, erreichte die Reaktionstemperatur 535°C. Während im LPCBR-Verfahren aus Beispiel 2 ein Festbettreaktor vor dem CCR-Verfahren zugefügt war und die Gewichtsvolu mengeschwindigkeit pro Stunde der Wanderbettreaktoren 2,0 h^-1 erreicht, jedoch die Temperatur nur bei 525°C lag, wurden dieselben Ergebnisse wie diejenigen des Ver gleichsbeispiels 2 erhalten. Andererseits zeigt die Tatsache, dass die auf dem Pt-Sn- Katalysator in den Wanderbettreaktoren abgelagerte Menge an Koks durch Umwan deln des CCR-Verfahrens, umfassend drei Wanderbettreaktoren, zu einem LPCBR- Verfahren um 15% abnahm, dass die Beladung/Last des vorhandenen Regenerators verringert ist. Es wurde deutlich, dass die Handhabungskapazität der Vorrichtung und der Harschheitsgrad der Reaktion verbessert werden konnte, sobald das CCR- Verfahren, umfassend drei Wanderbettreaktoren, in das LPCBR-Verfahren umgewan delt war. Im Vergleich mit Beispiel 2 erzielte das LPCBR-Verfahren aus Beispiel 3 unter der Bedingung, dass ein Reformat derselben Oktanzahl erhalten werden sollte, unter einem Reaktionsdruck von 0,30 MPa die folgenden Ergebnisse, dass die Aus beute an Reformat um 2,6% anstieg, die Ausbeute an aromatischen Kohlenwasserstof fen um 4,2% anstieg und die Reaktionstemperatur der Wanderbettreaktoren um 6°C sank. Unter denselben Bedingungen konnte die erwartete Zykluslänge des Pt-Re- Katalysators im Festbettreaktor im LPCBR-Verfahren 12 Monate erreichen.

Beispiel 4

In dem LPCBR-Verfahren, zusammengesetzt aus einem Festbettreaktor und vier Wanderbettreaktoren, trat das mittels Hydrieren vorbehandelte Einspeisöl B in die erste Zone ein, die eine semi-regenerative Reformingreaktionszone darstellte, zusam mengesetzt aus einem in Serie geschalteten Ofen und einem Festbettreaktor. Der Ab strom aus der ersten Zone trat in die zweite Zone ein, die eine kontinuierlich regene rative Reformingreaktionszone darstellte, zusammengesetzt aus vier Wanderbettreak toren und einem Regenerator, in Serie geschaltet, mit einem Ofen vor jedem Wander bettreaktor.

Die Reaktionsbedingungen schlossen einen Druck von 0,88 MPa, ein Molverhältnis von Wasserstoff zu Öl von 4,5 und eine Gewichtsvolumengeschwindigkeit pro Stunde von 1,16 h^-1 ein. Der Pt-Re-Katalysator wurde in dem Festbettreaktor in einer Menge eingesetzt, die 15,0 Gew.-% des Gesamtbestands im Reaktionssystem ausmachte. Die Reaktionstemperatur im Festbettreaktor betrug 480°C. Der Pt-Sn-Katalysator wurde in den Wanderbettreaktoren in einer Menge eingesetzt, die 85 Gew.-% des Gesamtbe stands im Reaktionssystem ausmachte. Die Reaktionstemperatur in den Wanderbettre aktoren betrug 515,1°C. Die Ergebnisse sind in Tabelle 4 angegeben.

Vergleichsbeispiel 4

In dem aus vier in Serie geschalteten Wanderbettreaktoren zusammengesetzten CCR- Verfahren war B das Einspeisöl. Die Reaktionsbedingungen schlossen einen Druck von 0,88 MPa, ein Molverhältnis von Wasserstoff zu Öl von 4,5, eine Gewichtsvolu mengeschwindigkeit pro Stunde von 1,16 h^-1 und eine Temperatur von 522,0°C ein. Die Ergebnisse sind in Tabelle 4 angegeben.

Aus Tabelle 4 ist ersichtlich, dass bei derselben RONC des Reformats und derselben Gewichtsvolumengeschwindigkeit pro Stunde nach Umwandlung des CCR- Verfahrens, zusammengesetzt aus vier Wanderbettreaktoren, zu dem LPCBR- Verfahren aus Beispiel 4, die Reaktionstemperatur der Wanderbettreaktionszone um 6,9°C abnimmt, die Ausbeute an Reformat um 0,2% ansteigt, während die Menge an auf dem Pt-Sn-Katalysator in den Wanderbettreaktoren abgelagerten Koks sich um 23% verringerte. Die Beladung bzw. Belastung des Regenerators war merklich ver ringert; dieses stellt eine Voraussetzung für die Verbesserung der Beladungskapazität der Vorrichtung und des Lebens des Katalysators dar.

Tabelle 1

Tabelle 2

Tabelle 3

Tabelle 4

Claims

1. Katalytisches Kombinationsbett-Zweizonen-Reforming-Verfahren, umfassend das In-Kontaktbringen eines Öleinspeisstroms mit einem Katalysator in einem Festbettreaktor bei niedrigem Druck, Überführen des Abstroms in zwei bis vier Wanderbettreaktoren in Serie geschaltet, zum weiteren Kontaktieren mit einem Katalysator bei niedrigem Druck, Abtrennen des Produkts nach Abküh lung, wobei die Wanderbettreaktoren und ein in Serie geschalteter Regenerator ein kontinuierliches Katalysatorregenerationssystem bilden.

2. Verfahren gemäß Anspruch 1, wobei das eingespeiste Öl, ausgewählt ist, aus der aus Straight-Run-Naphtha, hydriertem Koken-Naphtha, Visbreaking- Naphtha oder Hydrocrack-Schwernaphtha oder Mischung derselben bestehen den Gruppe ausgewählt ist.

3. Verfahren gemäß Anspruch 1, wobei die Reaktionsbedingungen im Festbettre aktor und in den Wanderbettreaktoren einen Druck im Bereich von 0,3 MPa bis 0,9 MPa, ein Molverhältnis von Wasserstoff zu Öl im Bereich von 3,0 bis 4,5 und eine Gewichtsvolumengeschwindigkeit pro Stunde im Bereich von 1 h^-1 bis 4 h^-1 umfassen.

4. Verfahren gemäß Anspruch 1, worin die Reaktionstemperaturen im Festbettre aktor und in den Wanderbettreaktoren im Bereich von 460°C bis 510°C bzw. im Bereich von 500°C bis 540°C liegen.

5. Verfahren gemäß Anspruch 1, worin der im Festbettreaktor verwendete Kata lysator ein Pt-Re-Katalysator ist, dessen Menge 10 bis 20 Gew.-% des Be stands im Reaktionssystem ausmacht.

6. Verfahren gemäß Anspruch 5, worin der Pt-Re-Katalysator 0,01 Gew.-% bis 1,00 Gew.-% Pt, 0,10 Gew.-% bis 3,00 Gew.-% Re, 0,01 Gew.-% bis 0,15 Gew.-% Ti und 0,50 Gew.-% bis 3,00 Gew.-% Cl, bezogen auf trockenes Aluminiumoxid, umfasst und γ-Al₂O₃ als Träger verwendet wird.

7. Verfahren gemäß Anspruch 1, worin der Katalysator in den Wanderbettreakto ren ein Pt-Sn-Katalysator ist und dessen Menge 80 bis 90 Gew.-% des Be stands im Reaktionssystem ausmacht.

8. Verfahren gemäß Anspruch 7, worin der Pt-Sn-Katalysator 0,10 Gew.-% bis 1,00 Gew.-% Pt, 0,10 Gew.-% bis 1,00 Gew.-% Sn, 0,01 Gew.-% bis 0,20 Gew.-% Ti und 0,50 Gew.-% bis 2,50 Gew.-% Cl umfasst, bezogen auf troc kenes Aluminiumoxid, und γ-Al₂O₃ als Träger verwendet wird.

9. Verfahren gemäß Anspruch 1, worin das aus dem letzten Wanderbettreaktor ausströmende Produkt nach dem Abkühlen und Flashverdampfen in Gas- und Flüssigphasen aufgetrennt wird, wobei ein Teil des wasserstoffreichen Gases für die Wiederverwendung nach Kompression recycelt wird und der andere Teil zu einer stromab gelegenen Vorrichtung geführt wird, während der Flüs sigphasenabstrom zu einer stromab gelegenen Destillationseinheit geschickt wird, anschließend zum Produkttank als Reformat oder zur Extraktionseinheit für aromatische Kohlenwasserstoffe nach der Stabilisierung.

10. Verfahren gemäß Anspruch 1, worin der Katalysator aus den Wanderbettreak toren für die Wiederverwendung nach der Regeneration im Regenerator recy celt wird.