JPS61148296A - ベンゼンの収率を増加させる改質法 - Google Patents

ベンゼンの収率を増加させる改質法

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JPS61148296A
JPS61148296A JP60275851A JP27585185A JPS61148296A JP S61148296 A JPS61148296 A JP S61148296A JP 60275851 A JP60275851 A JP 60275851A JP 27585185 A JP27585185 A JP 27585185A JP S61148296 A JPS61148296 A JP S61148296A
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benzene
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、炭化水素原料を留分に分離し、ついで接触改
質により留分を別々に処理し、生成物を回収することを
含む工程の絹合せにより、ベンゼンの収率を増加するた
めの全沸点範囲炭化水素原料の改質法に関する。さらに
詳しくは、本発明はベンゼンの収率を増し、エネルギー
効率を増し、各種生成物を有効に回収する方式でもって
、Ｃ６およびＣ，パラフィンの改質にすぐれた触媒を使
用する接触芳香族化法と通常の改質触媒を使用する接触
改質法を一体化する方法に関する。
ｉｌ！ｌｌ常の改質法では、添附の第２図に示したよう
にペンタンおよび一層軽質炭化水素（Ｃｓ−）をまず除
去して、Ｃ６゛流を改質器に送り、ついで分留してオー
バヘッドを抽出装置に送る。Ｐｔ−ＲｅＴ−アルミナ触
媒のような通常の改質触媒を用い、がなりの量の芳香族
（主としてトルエン、キシレン、Ｃ９芳香族）を生成す
るが、この方法はベンゼン収率を最高にするようには計
画されていない。
石油炭化水素流の改質は、ガソリン用の高オクタン価炭
化水素プレイド成分を提供するために行なう重要な石油
精製法である。この方法は、ふつうは水素化脱硫されて
いる直流ナフサ留分て実施される。直流ナフサは典型的
には高パラフィン性のものであるが、かなりの量のナフ
テンと少量の芳香族またはオレフィンを含むことができ
る。゛典型的改質法では、当該反応は脱水素、異性化、
水素化分解を含む。脱水素反応は典型的にはアルキルシ
クロペンクンの芳香族への脱水素異性化、パラフィンの
オレフィンへの脱水素、シクロヘキサン類の芳香族への
脱水素、パラフィンおよびオレフィンの芳香族への脱水
素環化である。ｎ−パラフィンの芳香族への芳香族化は
一般に最も重要と考えられる。ｎ−パラフィンの低オク
タン価に比べ得られる芳香族生成物は高オクタン価だか
らである。異性化反応は、ｎ−パラフィンのイソパラフ
ィンへの異性化、オレフィンのイソパラフィンへの水素
化異性化、置換芳香族の異性化を含む。
水素化分解反応はパラフィンの水素化分解、および原料
中の硫黄化合物が残っていれば水素化脱硫を含む。軽質
ナフサ流では、生じるガス状生成物は低炭素数であるか
ら、水素化分解を避けるのがしばしば望ましい。
幾つかの触媒はガソリン沸点範囲で沸とうする石油ナフ
サおよび炭化水素を改質できることは熟知である。改質
に有用な既知触媒の例は、アルミナに担持した白金およ
び所望によりレニウムまたはイリジウム、Ｘ型およびＹ
型ゼオライトに担持した白金（反応物および生成物が当
該ゼオライトの細孔を通過するのに十分少さいときは）
、米国特許第４．３４Ｌ３９４号に記載のような中等細
孔寸法ゼオライトに担持した白金、陽イオン交換Ｉ７型
ゼオライトに１日持した白金を含む。′米国特許第４．
１０４，３２０号は、アルカリ金属イオンを含む■、型
ゼオライトと白金のような■族金属とからなる触媒と接
触させることによる脂肪族炭化水素の芳香族への脱水素
環化を明らかにしている。
通常の改質触媒はふつうは多孔性無機酸化物担体、特に
アルミナの表面に分散した金属水素化−脱水素成分を含
む２ａ能性触媒である。白金は改質触媒の製造に近年商
業上広く使われており、アルミナ担持白金触媒は過去数
十年精油所で商業的に使われてきた。最近千年間に、基
本白金触媒の活性または選択性または両者のための助触
媒として、たとえばイリジウム、レニウム、スズなどの
追加の金属成分を白金に添加してきた。幾つかの触媒は
他の触媒に対比し、すぐれた活性または選択性または両
者を有している。たとえば、白金−レニウム触媒は白金
触媒に対比し高い選択性を有する。選択性とは、ふつう
はガス状の炭化水素すなわちメタンおよびプロパンの同
時に起る低い生成で、Ｃ！、′液体生成物を生成する触
媒の能力とぶつう定義される。
ナフサ原料を高沸点留分と低沸点留分に分け、これら留
分を別々に改質する幾つかの方法が存在する。米国特許
第２，８６７．５７６号は直流ナフサを低沸点留分と高
沸点留分に分離し、高沸点留分を水素化−脱水素触媒で
改質し、生成液体改質油を芳香族分離工程に送ることを
明らかにしている。
分離工程から得られたパラフィン留分を低沸点すフサ留
分とブレンドし、得られるブレンドを高沸点留分の改質
に使う同一型のものまたは違う型のものであることがで
きる改質触媒で改質する。
米国特許第２，９４４，９５９号は全面液ガソリンを、
水素およびｐｔ−アルミナ触媒で水素化異性化する軽質
パラフィン留分（ＣＳおよびＣ６）と、水素およびｐｔ
−アルミナ触媒で接触改質する中留骨（３２０〜３６０
″Ｆの終点）と、酸化モリブデン触媒で接触改質する重
質留分に分留し、液体生成物を回収することを明らかに
している。米国特許第３，００３，９４９号、第３，（
１１８，２４４号、第３．７７６．９４９号も原料を、
異性化にかけるＣ６およびＣ６留分と、改質にかける重
質留分に分留することを明らかにしている。
原料を分けて別々に処理する他の方法としては次のもの
がある。米国特許第３，１７２，８４１号および第３，
４０９，５４０号は炭化水素原料を留分に分離し、原料
の種々の留分を接触水素化分解および接触改質すること
を明らかにしている。米国特許第４，１６７．４７２号
は非直ｔＴｈ　Ｃｂ　〜Ｃ＋　ｏ炭化水素から直鎖炭化
水素を分離し、別々に芳香族に変換することを明らかに
している。米国特許第、！、３５８，３６４号はＣ６〜
３００下沸点留分を接触改質し、Ｃ５留分および３００
下以上の沸点の留分および接触改質で得られたガス流を
水素化ガス化することにより追加のベンゼンを製造する
ことを明らかにしている。
米国特許第３，７５３，８９１号は、直流ナフサを、Ｃ
６炭化水素およびかなりの部分の０７炭化水素を含む軽
質ナフサ留分と、約２００〜４００°Ｆの沸点の重質ナ
フサ留分に分留し、ついでｐｔ−アルミナ触媒または２
金属改質触媒上で軽質留分を改質してナフテンを芳香族
に変え、重質留分を別に改質し、ついで低沸点留分の改
質器流出物をＺＳ）’１−５型ゼオライト触媒上で品質
を改善してパラフィンを分解し、改良されたオクタン価
をもつ流出物を回収することを明らかにしている。
これらの特許は分割した原料の改質を明らかにしている
が、これらの特許は原料を少なくとも１０容量％のＣ７
°炭化水素を含むＣ６留分とＣ７＋留分に分割し、Ｃ６
およびＣ７パラフィンの改質にすぐれた触媒−ヒでＣ６
留分を接触芳香族化し、Ｃ１“留分を接触改質し、流出
物を回収することにより、ベンゼン収率を増すことを明
らかにしていない。
まず原料を３留分、ずなわちＣ５−留分、少なくとも１
０容量％の炭化水素を含むＣ６留分およびＣ１４留分に
分離することにより、改良された効率で、全沸点範囲炭
化水素原料の改質に。Ｌ、幻製造されるベンゼン収率を
増加できることが見出された。
Ｃ６留分を接触芳香族化Ｔ稈にかけ、Ｃ５＋流出物を分
離する。Ｃ９＋留分を接触改質工程にかけて、Ｃ８−流
出物をＣ９＋流出物から分離する。接触芳香族化装置か
らのＣ５゛流出物と接触改質器からの０６−流出物を混
合し、芳香族分を回収する。この方法は接触芳香族化に
よりＣ６留分からベンゼンを効率よく製造することによ
りベンゼン７ｆ；産を最大にし、また接触改質器におい
てＣ１４留分のベンゼン生産の利点を得る。
本発明に従えば、その第１工程は全沸点範囲炭化水素原
料を３留分に分離することを含む。この３留分はＣ７−
留分（５個またはそれ以下の炭素原子を有する炭化水素
）、少なくとも１０容量％のＣ７＋炭化水素を含むＣ６
留分、およびＣ？＋留分（７個およびそれ以上の炭素原
子を有する炭化水素）である。特定の留分を与えるよう
蒸留塔でこの分離を適当にまた好まし〈実施する。他に
指定しない限り、この留分を上記炭化水素の９０％以上
、好ましくは少なくとも９５％を含む。好ましくは、少
なくとも１０容量％のＣ、＋炭化水素を含むＣ６留分を
精留塔で分離でき、一層低いＣ１＋含量を有するＣ６留
分に比較して一層少ないエネルギーですむ。たとえば、
１５％のＣ７”炭化水素を含むＣ６留分の分留は、５％
のＣ，＋炭化水素を含むＣ６留分の分留よりも１５％少
ないエネルギーですむ。一般に、このＣ６留分は１０〜
５０容量％の、好ましくは１５〜３５容量％のＣ？”炭
化水素を含む。第１図に示したように分留を実施でき、
炭化水素原料を第１塔でまずＣ６−留分と０６′″留分
に分留し、ついで第２塔でＣ６留分とＣ１４留分に分け
る。
少なくとも１０容量％のＣ、＋炭化水素を含む分離した
Ｃ６留分をついで接触芳香族化工程にかける。この場合
高温で水素の存在で０６およびそれ以上のパラフィンを
６個の炭素原子環に形成し、その後この環を芳香族に脱
水素させる触媒と上記留分とを接触させる。この工程用
の芳香族化触媒は、高い選択率と収率で０６パラフィン
をヘンセンに変える触媒を含み、一般には原料中の０６
パラフィンの少なくとも３０容量％の収率で、Ｃ６パラ
フィンのベンゼンへの少なくとも５０％の選択率で０６
パラフィンをベンゼンに変え、好ましくは原料中の０６
パラフィンの少なくとも４０容量％の収率でＣ６パラフ
ィンの少なくとも５５％のベンゼンへの選択率で０６パ
ラフィンをベンゼンに変える。適当な触媒は非酸性担体
と周期律表の■族の貴金属少なくとも１種とを含む非酸
性触媒である。一般に使用触媒は無定形シリカ、無定形
アルミナ、またはゼオライト押体に担持した周期律表の
ＶＩＢ、■Ｂ、ｒＢ、ｒＶＡ、ＶＩＡ族からのものを含
む他の元素からなり、好ましい触媒はべンゼン収率を最
大にする詣力により選ばれる。
好ましい触媒は、白金−ゼオライド■、（ここで参考文
献とする米国特許第４．１０４．３２０号参照）である
。この触媒は、パラフィンから芳香族化合物の生成にお
いて高い収率と選択率をもつことが示されており、さら
に特にＣ６パラフィンの有効な脱水素環化を与える。ゼ
オライ）Ｌとその製造ば米国特許第３，２１６，７８９
号、第３，８６７．５１２号、および１９８２年５月１
４日出願の英国特許出願８２−１１１４７に記載されて
いる。交換可詣陽イオンを有するＩ７型ゼオライトと脱
水素作用をもつ貴金属とからなる触媒で芳香族化を実施
する。一般に交換可能陽イオンの少なくとも９０％は、
ナトリウム、リチウム、バリウム、カルシうム、カリウ
ム、ストロンチウム、ルビジウム、セシウムから選ばれ
る金属イオンであり、好ましい金属イオンはカリウムで
ある。ゼオライトしはまた元素周期律表の■族金属、ス
ス、ゲルマニウムからなる群から選ばれる少なくとも１
種の金属を含み、−上記金属は脱水素作用を有する周期
律表の■族からの少なくとも１種の金属を含み、好まし
い貴金属は好ましくは０．１〜１．５重計％の範囲の白
金である。Ｐｔ−にゼオライト■５触媒では、原料中の
Ｃ６パラフィンの４０〜５０容￥％のベンゼンへの収率
とＣ６パラフィンの５５〜７０％のベンゼンへの選択率
が認められてきた。水素の存在で、一般には水素対炭化
水素モル比２〜２０、好ましくは３〜１（１７）、約１
１０〜１７５０ＫＰａの圧力で、約４３０〜５５０℃の
温度で脱水素環化を実施する。
Ｃ６留分の接触芳香族化からの流出物は高収量のベンゼ
ンを含み、それからＣ５゛流出物を分離する。さらに、
Ｃ６留分中の０７＋炭化水素はトルエンのような芳香族
に効率よく変えられる。流出物中に存在するＣ５＋炭化
水素の水準により、Ｃｓ　”　？ｆｆｉ出物は芳香族化
装置の流出物から効率よく分離される。Ｃｓ”流出物中
に存在するＣ１１炭化水素はフランシュドラムにおいて
重質油洗液として働らき、流出物からＣｓ”炭化水素を
効率よく除去する。
通常の技術を使い高収量ベンゼン（すなわち３０容量％
以上）を含む流からＣ１′炭化水素、特にベンゼンの回
収は困難である。たとえば、５０容量％のベンゼンを含
む改質工程（１％以下のＣ７＋炭化水素）で、フラッシ
ュドラムを使う通常の回収技術は、流出物中のベンゼン
の約８０容量％だけを回収する。末法では、Ｃ６留分中
の少なくとも１０％のＣ１＋炭化水素および流出物中の
生成Ｏｆｆ＋炭化水素の存在で、Ｃ３＋炭化水素、特に
ベンゼンの回収は劇的に改善される。たとえば流出物が
５０容量％のベンゼンと２５容量％のＣ７＋炭化水素を
含む場合、流出物中の約９０容量％のベンゼンがフラン
シュドラムで回収される。
分離したＣ９＋留分を１ｔｆｌ常の改質触媒で接触改質
にかける。すなわち、高温で水素の存在でＣ１＋アルキ
ルシクロヘキサンをアルキル芳香族に脱水素し、アルキ
ルシクロペンクンをアルキル芳香族に脱水素異性化し、
Ｃ５＋パラフィンをアルキル芳香族に脱水素環化し、ｎ
−パラフィンをイソパラフィンに異性化する触媒と上記
Ｃ１“留分を接触させる。この目的に適した触媒は、酸
性アルミナ担体に担持した白金のような酸性貴金属触媒
である。
このような触媒は１種以−トの貴金属を含むことができ
、さらに他の金属、好ましくはレニウム、イリジウム、
タングステン、スズ、ビスマスなどのような遷移金属お
よび塩素またはフッ素のようなハロゲンを含むことがで
きる。この型の触媒は、商業的に人手できる。好ましい
改質触媒は、Ｔ−アルミナ担持白金−レニウム触媒であ
る。通常の改質触媒は一般にＣ，＋炭化水素の変換には
有効であるが、芳香族化触媒のように０６バラフインか
らベンゼンの生成には有効ではない。一般に、改質触媒
は原料中の０６バラフインの３０容量％以下のベンゼン
への収率でＣ６パラフィンの３５％以下のベンゼンへの
選択率でＣ６パラフィンをベンゼンに変える。
Ｃ９＋留分の接触改質は、約４００〜６００℃の温度で
、好ましくはＣ，パラフィンの少なくとも９０％を変換
するのに少なくとも十分な温度で適当に実施される。白
金−レニウムγ−アルミナ触媒では、Ｃ，パラフィンを
変換するのに十分な温度は一般に少なくとも４８０℃で
ある。溶剤抽出工程で低水準の非芳香族を含む芳香族エ
キストラクトを生じるように、改質器流出物から十分の
Ｃ，パラフィンを除去するためＣ，パラフィンを変換す
るのが望まれる。Ｃ，パラフィンはＣ６芳香族と同一範
囲の沸点をもつから、分留によりおよび溶剤抽出工程で
除くのは困難である。スルホランのような溶剤は芳香族
からＣ，パラフィンの分離においては劣った働らきをす
る。そこで、Ｃ。
パラフィンのような非芳香族の低い水準またし才規格適
合水準をもって、溶剤抽出装置から芳香族エキストラク
トを得る有効な方・法は、接触改質装置実に０９パラフ
ィンを変換することである。約７００〜２７５０ＫＰａ
の圧力で、０．５〜１００重量時間空間速度で、水素対
原料モル比約２〜１５で接触改質を一般に実施する。
ついでＣ１“留分の接触改質からの流出物をＣｅ−流出
物とＣ１＋流出物に分離する。ついで接触脱水素環化装
置からのＣ５”″流出物と接触改質装置からの０６−流
出物とを混合し、芳香族エキストラクトと非芳香族ラフ
ィネートを回収する。得られる芳香族エキストラクトは
エネルギー効率的方式で製造された高収率のベンゼンを
含んでいる。こうして末法で達成されるベンゼン収率は
全沸点範囲炭化水素原料中のＣ６゛炭化水素の５〜２５
容量％の範囲で、Ｃ６炭化水素の３５〜８０容計％であ
り、これを第２図に示したような通常の改質法における
全沸点範囲炭化水素原料中のＣ６゛炭化水素の約２〜１
０容量％、およびＣ６炭化水素の１０〜３５容量％のベ
ンゼン収率に比較せよ。一般に、同一炭化水素原料に対
し、本発明の方法では第２図に示したような通常の改質
法のベンゼン収率の約１．５〜３倍のベンゼン収率の増
加である。
芳香族エキストラクトおよび非芳香族ラフィネートは、
芳香族回収装置すなわちスルホランまたはテトラエチレ
ングリコールのような芳香族に選択的な溶剤を使う溶剤
抽出工程で効率よく回収される。Ｃ１１−流出物は好ま
しくはさらにＣ６−流出物Ｃ７流出物、Ｃ１ｌ流出物に
分離され、Ｃ６−および０・流出物′１剤抽Ｈ４装胃Ｔ
′。芳香族′″ｃ４ＸＩ゛ｅ　　　　　　、り１・の次
の回収のために接触芳香族化装置からの０５°清出物と
混合される。こうしてＣ７炭化水素（大部分はトルエン
）を含む流出物とＣ９”炭化水素を含む流出物は溶剤抽
出工程で処理されず、これはベンゼン、キシレン、エチ
ルベンゼンの一層価値ある芳香族を回収するため溶剤抽
出工程の効率よい使用を増す。第１図に示したように、
まず流出物をＣ６−流出物、Ｃ７流出物、Ｃ１ｌ＋流出
物に分留し、ついでＣＢ＋流出物を０８流出物と０９＋
流出物に分留することによって、接触改質装置からの流
出物の分離を効果的に実施できる。
溶剤抽出工程から回収した非芳香族ラフィネートを、再
循環してベンゼン収率を増加する接触脱水素環化のため
Ｃ６留分原料に添加できる。
大扇セ１１１ 木実雄側は第１図の流れ図に関し記載され、種々の炭化
水素流と装置が見分けられる。Ｃ３から約３５０°Ｆま
での沸点の炭化水素範囲からなりパラフィン５１．２％
、ナフテン３６％、芳香族１２．８％を含んでいる全沸
点範囲ナフサ原料流を蒸留塔（１）に送り、Ｃ６＋留分
からＣ６−留分を分離した。生成Ｃ６”留分はＣ５炭化
水素０．７％、Ｃ１６”″炭化水素５．４％、Ｃ６炭化
水素１７．９％、Ｃ９〜Ｃ１炭化水素７６％を含み、一
方Ｃ５−留分はＣ６炭化水素６％を含み、残りはＣ５−
炭化水素である（すべて容量％）。塔（＋１は原料１バ
ーレル当り０．１５ＭＢＴＵを利用した。
ついで蒸留塔（１）からのＣ、４留分を蒸留塔（２）に
送り、少なくとも１０％のＣ９゛炭化水素を含むＣ６留
分をＣｆｆ＋ｆｆ外ら分離した。生成Ｃ６留分はＣ５炭
化水素３．２％、Ｃ６炭化水素７２．７％、Ｃ，、＋炭
化水素２４．１％を含み、Ｃ７”留分はＣ６炭化水素１
．５％、Ｃヮ〜Ｃ１炭化水素９１．９％、Ｃ１゜１炭化
水素６．６％を含んでいた（すべて容量％）。塔（２）
のエネルギー使用は原料１バーレル当り０．３６ＭＢＴ
Ｕであった。Ｃ６留分中のＣ９＋含量を５％に減らすに
は、原料１バーレル当り０．４６　ＭＲＴ８のエネルギ
ー使用を必要とする。
白金０．６重量％を含むにゼオライＩ−Ｌ触媒を含む芳
香族化反応器（３）にＣ６留分を送った。脱水素環化反
応は５１０℃の温度、重量時間空間速度２．５、圧力８
６０ＫＰａ、水素対炭化水素モル比６で行なわれた。芳
香族化反応器（３）からの流出物はベンゼン３２％、ト
ルエン１２％（スヘて容量％）を含んでいた。ついで流
出物をフラッシュドラム（４）に送り、Ｃ５”抽出物を
分離した。ベンゼンの約９０％がフランシュドラムで回
収された。フラッシュドラム（４）からの水素を含むＣ
４−流を必要なときは芳香族化反応器（３）に循環し、
過剰はメークガスとして使う。ついでＣ５＋流出物をス
タビライザー（５）に送り、さらに精製しＣ４−炭化水
素を除去した。
ＰＬ−Ｒｅｙ−アルミナ触媒を含んでいる通常の改質器
（６）にＣ１＋留分を送り、改質反応を温度９１９下（
４９３℃）、重量時間空間速度１．３、圧力１４１３Ｋ
Ｐａ、再循環ガス速度２．３ＫＳＣＦ／Ｂｂｌで、オク
タン価１０３を与えるよう操作された装置で行なわれた
。改質器流出物はＣ５−炭化水素、ベンゼン１．８％、
他のＣ６炭化水素（ベンゼンを除き）３．２％、トルエ
ン１２．３％、キシレン２５．１％、Ｃ９＋炭化水素２
４％（すべて改質器フィードの容置％）を含んでいた。
ついで改質器流出物をトルエン除去塔（７）に送り、そ
こからＣ７炭化水素（大部分トルエン）９２％を含むＣ
９流出物を側流としてとり、Ｃ６−炭化水素１４．１％
、ベンゼン１１．８％、他のＣ６炭化水素（ベンゼンを
除き）２２．３％、Ｃ７炭化水素５１．８％を含むＣ６
曾ん出物をオーハヘソドでとり、Ｃ７炭化水素３．６％
、Ｃ８炭化水素（大部分キシレン）４９．５％、Ｃ５＋
炭化水素（大部分芳香族）／１６．！１％を含むＣ８ｌ
流出物を底からとり出した（すべて容量％）。
Ｃｅ”流出物を（二。／　ｃ　ｑスプリッター塔（８）
でさらに蒸留し、それからＣＢ炭化水素９６％とＣ、＋
炭化水素４％を含むＣ８流出物およびＣ８炭化水素１％
とＣ７＋炭化水素９９％を含むｃｑ”？ｌ出物を回収し
た。
芳香族化反応器からの０５１流出物と改質器からの０６
−流出物およびＣｅ流出物をついで混合し、スルホラン
を使った抽出装置（９）に送って芳香族を溶剤抽出し、
芳香族エキストラクト流Ｇオヘンゼア３０％、）／Ｉ／
ＪＣ７１８％、ｃ８芳香族５１．８％を含み、一方非芳
香族ラフィネート流は芳香族０．２％を含んでいた。つ
いで非芳香族ラフィネート流を有利には塔（２）に戻し
ベンゼンをつくる。得られたベンゼン収率は原料流中の
Ｃ６゛炭化水素の１２．９容量％および全沸点範囲ナフ
サ原料流中の０６炭化水素の６６容量％であった。
次萄十＋１２− この比較実施例は第２図の流れ図に関し記載する。実施
例１の全沸点範囲ナフサ原料流を蒸留塔１０に送り、実
施例１のようにＣ６”留分を得た。
Ｐｔ−Ｒｅ　　γ−アルミナ触媒を含んでいる通常の改
質器（１１）にＣ１４留分を送り、改質反応を温度９２
０°Ｆ（４９３°Ｃ）、重量時間空間速度１．３、圧力
１４００ＫＰａ、再循環ガス速度２．３　Ｋ　Ｓ　ＣＦ
／Ｂで、オクタン価１（１１を与えるよう操作された装
置で行なった。生成流出物はベンゼン４％、他のＣ５炭
化水素１１％、トルエン１１．６％、他のＣ１炭化水素
４．５％、Ｃ８芳香族２０％、ｃ、・炭化水素１９％を
含み、残りはＣ６炭化水素（すべて原料の容量％で）で
あった。
改質器流出物をＣｅ　／　Ｃｑスプリッター塔（１２）
に送り、Ｃ９”流出物がらＣｅ−流出物を分離した。Ｃ
ｅ”流出物はＣ６炭化水素２％、Ｃ６炭化水素２８．６
％、Ｃ７炭化水素６６．２％、Ｃ７＋炭化水素３．２％
を含み、Ｃｑ　”流出物はＣ８炭化水素１％を含み残り
はｃ、゛炭化水素であった。
ＣＢ−流出物をスルホラン抽出装置（１３）に送り、そ
れからの芳香族エキストラクトはベンゼン１２．８％、
トルエン３１．３％、ｃ８芳香族５３．４％、Ｃ９＋芳
香族２．３％を含み、残りはｃ、′非芳香族炭化水素で
あった。
得られたベンゼン収率は原料流中のＣ６”炭化水素の５
．２容量％、全沸点範囲ナフサ原料流中の０６炭化水素
の２７．５容量％であった。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明の改質法の流れ図である。 第２図は通常の改質法の流れ図である。 ＦＩＧ、１ の　　　　　　　　ヘ ー　　　　　　峻 嬉　　　、Ｌ’ｉｒ ５、　＝Ａ　　″−に 瞥　　　峰　　　　べ 一＜−イ　　　　　　　シ Ｎべ　　　　　　　　Ｌ １？　　９　　　　　　　　　　ｘ　　へべ　　　　　
　　　　　　　　　ざ　　　　０唖　　　　　　　　　
　　　　　　の　　　０ご　　　　　　　　　　　　　
　　　０　　。 や 〜 ″　　ゞ・　　　　　　（°・・ Ｆ−０ 虫 と　　・−５ く −　　　　　　　　　　　　　　　　　　　。 翠　　　　　　　　　　梼 寵 幀　　　　　　　　　紙 Ｖｄ 塾又 へｓ−ｔｊ ＝＜　　　ＦＩＧ、２ イ バ

Claims (18)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）（ａ）全沸点範囲炭化水素原料をＣ＿５＾−留分
    、少なくとも１０容量％のＣ＿７＾＋炭化水素を含んで
    いるＣ＿６留分、およびＣ＿７＾＋留分に分離し、 （ｂ）Ｃ＿６留分を接触芳香族化にかけて、Ｃ＿５＾＋
    流出物を分離し、 （ｃ）Ｃ＿７＾＋留分を接触改質にかけて、Ｃ＿９＾＋
    流出物からＣ＿８＾−流出物を分離し、 （ｄ）工程（ｂ）および（ｃ）からのＣ＿５＾＋流出物
    とＣ＿８＾−流出物を混合し、芳香族エキストラクトと
    非芳香族ラフィネートを回収することを特徴とするベン
    ゼン収率を増加させるための全沸点範囲炭化水素原料の
    改質法。
  2. （２）Ｃ＿５＾＋流出物をフラッシュドラムで分離する
    特許請求の範囲（１）に記載の、ベンゼン収率を増加さ
    せるための全沸点範囲炭化水素原料の改質法。
  3. （３）接触芳香族化触媒がＣ＿６パラフィンのベンゼン
    への少なくとも５０％の選択率でＣ＿６パラフィンをベ
    ンゼンに変え、接触改質触媒がＣ＿６パラフィンのベン
    ゼンへの３５％以下の選択率でＣ＿６パラフィンをベン
    ゼンに変える特許請求の範囲（１）に記載の、ベンゼン
    収率を増加させるための全沸点範囲炭化水素原料の改質
    法。
  4. （４）芳香族エキストラクトおよび非芳香族ラフィネー
    トを溶剤抽出工程で回収する特許請求の範囲（３）に記
    載の、ベンゼン収率を増加させるための全沸点範囲炭化
    水素原料の改質法。
  5. （５）Ｃ＿９パラフィンの少なくとも９０％を変換する
    のに十分な温度で接触改質を実施する特許請求の範囲（
    ４）に記載の、ベンゼン収率を増加させるための全沸点
    範囲炭化水素原料の改質法。
  6. （６）白金−レニウムγ−アルミナ触媒で、約４８０〜
    ５１０℃の温度で接触改質を実施する特許請求の範囲（
    ５）に記載の、ベンゼン収率を増加させるための全沸点
    範囲炭化水素原料の改質法。
  7. （７）アルミナ担持白金触媒からなり所望によりレニウ
    ム、イリジウム、タングステン、スズ、ビスマスからな
    る群から選ばれる金属を含んでいる触媒により接触改質
    を実施する特許請求の範囲（３）に記載の、ベンゼン収
    率を増加させるための全沸点範囲炭化水素原料の改質法
    。
  8. （８）さらにＣ＿８＾−流出物をＣ＿６＾−流出物、Ｃ
    ＿７流出物、Ｃ＿８流出物に分離し、溶剤抽出工程で芳
    香族エキストラクトを回収するためＣ＿６＾−流出物と
    Ｃ＿８流出物だけをＣ＿５＾＋流出物と混合する特許請
    求の範囲（４）に記載の、ベンゼン収率を増加させるた
    めの全沸点範囲炭化水素原料の改質法。
  9. （９）接触改質からの流出物をまずＣ＿６＾−流出物、
    Ｃ＿７流出物、Ｃ＿８＾＋流出物に分留し、ついでＣ＿
    ８＾＋流出物をＣ＿８流出物とＣ＿９＾＋流出物に分留
    することにより、接触改質からの流出物を分離する特許
    請求の範囲（８）に記載の、ベンゼン収率を増加させる
    ための全沸点範囲炭化水素原料の改質法。
  10. （１０）溶剤抽出工程で回収した非芳香族ラフィネート
    を再循環し、工程（ａ）の分離前に全沸点範囲ナフサに
    添加する特許請求の範囲（５）に記載の、ベンゼン収率
    を増加させるための全沸点範囲炭化水素原料の改質法。
  11. （１１）溶剤抽出工程で回収した非芳香族ラフィネート
    を再循環し、接触芳香族化のため工程（ｂ）のＣ＿６留
    分に添加する特許請求の範囲（４）に記載の、ベンゼン
    収率を増加させるための全沸点範囲炭化水素原料の改質
    法。
  12. （１２）溶剤抽出工程がスルホラン、テトラエチレング
    リコールからなる群から選ばれる溶剤を使用する特許請
    求の範囲（４）に記載の、ベンゼン収率を増加させるた
    めの全沸点範囲炭化水素原料の改質法。
  13. （１３）炭化水素原料が約３５０°Ｆまでの沸点範囲を
    もつナフサである特許請求の範囲（１）に記載の、ベン
    ゼン収率を増加させるための全沸点範囲炭化水素原料の
    改質法。
  14. （１４）Ｃ＿６留分が１０〜５０容量％のＣ＿７＾＋炭
    化水素を含んでいる特許請求の範囲（３）に記載の、ベ
    ンゼン収率を増加させるための全沸点範囲炭化水素原料
    の改質法。
  15. （１５）Ｃ＿６留分が１５〜３５容量％のＣ＿７＾＋炭
    化水素を含んでいる特許請求の範囲（２）に記載の、ベ
    ンゼン収率を増加させるための全沸点範囲炭化水素原料
    の改質法。
  16. （１６）接触芳香族化触媒がフィード中のＣ＿６パラフ
    ィンの少なくとも４０容量％のベンゼン収率で、またＣ
    ＿６パラフィンのベンゼンへの少なくとも５５％の選択
    率でＣ＿６パラフィンをベンゼンに変える特許請求の範
    囲（１）に記載の、ベンゼン収率を増加させるための全
    沸点範囲炭化水素原料の改質法。
  17. （１７）接触芳香族化触媒がＰｔ−ゼオライトＬである
    特許請求の範囲（１６）に記載の、ベンゼン収率を増加
    させるための全沸点範囲炭化水素原料の改質法。
  18. （１８）ベンゼン収率が全沸点範囲炭化水素原料中のＣ
    ＿６＾＋炭化水素の５〜２５容量％で、またＣ＿６炭化
    水素の３５〜８０容量％である特許請求の範囲（１７）
    に記載の、ベンゼン収率を増加させるための全沸点範囲
    炭化水素原料の改質法。
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