DE19855811A1 - Reaktionsgebundene Werkstoffe auf Basis von Siliciumnitrid und Verfahren zu deren Herstellung - Google Patents

Reaktionsgebundene Werkstoffe auf Basis von Siliciumnitrid und Verfahren zu deren Herstellung

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Abstract

Verfahren zur Herstellung reaktionsgebundener Werkstoffe auf Basis von Siliciumnitrid, bei welchem eine Mischung aus Silicium, Siliciumanitrid und organischen Siliciumverbindungen (vorzugsweise Polysiloxane, Polysilazane, Polysilane und/oder Polycarbosilane) in stickstoffhaltiger Atmosphäre thermisch behandelt wird, so daß die organischen Siliciumverbindungen in Gegenwart des Siliciums pyrolisiert werden. Die erhaltenen Werkstoffe weisen verbesserte mechanische Eigenschaften und ein stabileres Verhalten unter oxidierenden Bedingungen bei hohen Temperaturen auf.

Description

Die Erfindung betrifft reaktionsgebundene siliciumhaltige Werkstoffe und Verfahren zu deren Herstellung.
In der Gruppe der siliciumhaltigen Werkstoffe besitzt das reaktionsgebundene Silici­ umnitrid (RBSN) technische Bedeutung. RBSN wird aus Siliciumpulver im Verfah­ ren der Reaktionsbindung durch Umsetzung mit stickstoffhaltigen Reaktionsgasen hergestellt. Bei dieser Reaktion entsteht ein poröser Siliciumnitrid (Si3N4)-Werkstoff, der in Abhängigkeit vom eingesetzten Formgebungsverfahren für das Siliciumpulver noch eine Porosität von 15 bis 30% aufweist. Aufgrund dieser relativ hohen Porosi­ tät ist die Verwendung dieses Werkstoffes im Bereich hoher Temperaturen und vor allem bei gleichzeitigen oxidierenden Bedingungen stark eingeschränkt. Die Oxida­ tion des reaktionsgebundenen Siliciumnitrids führt dabei zu starken Einbußen in den mechanischen Eigenschaften des Werkstoffes. Der reaktionsgebundene Siliciumni­ trid-Werkstoff ist jedoch aufgrund der verwendbaren kostengünstigen Silicium-Roh­ stoffe und einer leichten Bearbeitung, die vorteilhaft im sogenannten Grünzustand durchgeführt werden kann, von Bedeutung für die Herstellung industrieller kera­ mischer Produkte.
Unter dem Gesichtspunkt der Verbesserung der mechanischen Eigenschaften und der Reduktion der Defekte von keramischen oder metallischen Werkstoffen und damit der Verbesserung ihrer Zuverlässigkeit wird in der DE 43 18 974 die Verwendung von siliciumorganischen Verbindungen als Bindemittel in der Kombination mit Weichmachern vorgeschlagen. Im Vergleich zu den üblicherweise eingesetzten tem­ porären Bindemitteln sind siliciumorganische Verbindungen jedoch auch Vorstufen für keramische Werkstoffe. Diese Verwendung siliciumorganischer Verbindungen zur Herstellung keramischer Pulver, Fasern oder keramischer Werkstoffe durch Pyrolyseprozesse ist beschrieben worden (DE 28 03 658, J. Amer. Ceram. Soc. 78 (4) 835-848 (1995)).
Der Nachteil der oben beschriebenen Verfahren besteht jedoch darin, daß damit die Oxidationsstabilität reaktionsgebundener Werkstoffe auf Siliciumnitridbasis nicht verbessert werden kann und damit die mechanischen Eigenschaften dieser Werk­ stoffe durch die Oxidationsschädigung stark reduziert werden.
Der vorliegenden Erfindung liegt deshalb die Aufgabe zugrunde, Werkstoffe auf Basis von Siliciumnitrid mit verbesserten Eigenschaften zu entwickeln. Im Vorder­ grund stehen dabei die mechanischen Eigenschaften, die Dichte bzw. Porosität und das Verhalten unter oxidierenden Bedingungen bei hohen Temperaturen. Damit soll das Einsatzverhalten und der Anwendungsbereich für entsprechende Werkstoffe deutlich verbessert werden.
Diese Aufgabe wird durch reaktionsgebundene Werkstoffe gelöst, welche durch ein Verfahren herstellbar sind, bei dem Mischungen aus Silicium, organischen Silicium­ verbindungen und Siliciumnitrid in stickstoffhaltiger Gasatmosphäre thermisch be­ handelt werden. Im erfindungsgemäßen Verfahren werden die siliciumorganischen Verbindungen in Gegenwart des Silicium-Pulvers pyrolisiert und im nachfolgenden Schritt nitridiert.
Vorzugsweise liegen die Ausgangssubstanzen in Pulverform vor. Als Silicium-Pul­ ver werden dabei vorteilhaft Pulverqualitäten mit mittleren Korngrößen < 10 µm eingesetzt. Als Siliciumnitrid-Pulver sind vorteilhaft Pulverqualitäten mit mittleren Korngrößen < 3 µm geeignet.
Als siliciumorganische Verbindungen können vorteilhaft Polysiloxane, Polysilazane, Polysilane oder Polycarbosilane oder Copolymere dieser Verbindungen zum Einsatz gelangen. Neben Silicium können diese Verbindungen Kohlenstoff, Stickstoff, Wasserstoff und/oder Sauerstoff sowie weitere Heteroatome wie z. B. Bor, Titan oder Aluminium enthalten.
Die verwendeten siliciumorganischen Verbindungen besitzen zum einen die Funk­ tion eines Bindemittels. Dadurch können aus der Rohstoffmischung Formkörper über die bekannten Verfahren z. B. des Kaltpressens, Warmpressens, isostatischen Pressens, Spritzgießens oder Extrudierens hergestellt werden.
Unter dem Gesichtspunkt der Verbesserung der mechanischen Eigenschaften und der Reduktion der Defekte von keramischen oder metallischen Werkstoffen wurde in der DE 43 18 974 die Verwendung von siliciumorganischen Verbindungen als Binde­ mittel in der Kombination mit Weichmachern vorgeschlagen. Im Vergleich zu den üblicherweise eingesetzten temporären Bindemitteln sind siliciumorganische Verbin­ dungen jedoch auch Vorstufen für keramische Werkstoffe (DE 28 03 658, J. Amer. Ceram. Soc. 78 (4) 835-848 (1995)).
Der Nachteil der oben beschriebenen Verfahren besteht darin, daß damit die Oxida­ tionsstabilität reaktionsgebundener Werkstoffe auf Siliciumnitridbasis nicht verbes­ sert werden kann und damit die mechanischen Eigenschaften dieser Werkstoffe durch die Oxidationsschädigung stark reduziert werden.
Im erfindungsgemäßen Verfahren werden siliciumorganische Verbindungen in Gegenwart des Silicium-Pulvers pyrolisiert, und im nachfolgenden Schritt der Nitridierung entsteht durch einen komplexen Reaktionsverlauf, der zum einen die Nitridierung des Silicium-Pulvers und zum anderen die Reaktion der Pyrolysepro­ dukte der siliciumorganischen Verbindungen umfaßt, ein mehrphasiger Werkstoff, der als röntgenographisch nachweisbare kristalline Phasen Siliciumnitrid (Si3N4), Siliciumcarbid (SiC) und Siliciumoxynitrid (Si2N2O) enthält.
Besonders vorteilhaft ist nach dem erfindungsgemäßen Verfahren der Zusatz von Siliciumnitrid-Pulver zu der Ausgangsmischung aus Silicium-Pulver und siliciumor­ ganischen Verbindungen. Dieser Zusatz verbessert vor allem die Oxidationsbestän­ digkeit des Werkstoffes bei hohen Temperaturen. Wie aus den unten aufgeführten Beispielen hervorgeht, weisen diese Werkstoffe gegenüber solchen, die aus Silicium­ nitrid-freien Mischungen hergestellt werden, deutlich verbesserte mechanische Eigenschaften nach einer Oxidationsbehandlung auf.
Zur Prüfung des Verhaltens der Werkstoffe unter oxidierenden Bedingungen bei hohen Temperaturen wurden entsprechende Tests bei 1400°C bis 1500°C an Luft durchgeführt und die mechanischen Eigenschaften sowie die Gewichtsänderung in Folge der Oxidation gemessen. Als besonders belastende Einsatzbedingungen wur­ den dazu zyklische Oxidationen durchgeführt. D. h. Werkstoffproben wurden wieder­ holt zwischen 1400°C und ca. 100°C abgekühlt. Im Vergleich zu einer isothermen Oxidationsbehandlung bedeutet dieser Temperaturwechsel eine stärkere Belastung für den Werkstoff. Diese zyklischen Belastungen simulieren auch reale Einsatzbe­ dingungen, wie z. B. bei Verwendung keramischer Komponenten für Brennraumaus­ kleidungen und Schmelztiegel.
Im Vergleich zum reinen RBSN-Werkstoff, hergestellt durch Nitridierung von Sili­ cium-Pulver, weisen die erfindungsgemäßen Nitridierungsprodukte ausgehend von Mischungen aus Silicium-Pulver, Siliciumnitrid-Pulver und siliciumorganischen Verbindungen deutlich verbesserte Eigenschaften unter oxidierenden Bedingungen auf. Dies gilt vor allem für die Raumtemperatur-Biegefestigkeiten nach einer oxidie­ renden Behandlung. Außerdem besitzen diese Werkstoffe deutlich verbesserte mechanische Eigenschaften bei hohen Temperaturen sowohl vor als auch nach einer Oxidationsbehandlung. Entsprechende Messungen sind in der Tabelle 2 aufgeführt.
Für die Oxidation des RBSN ist die offene Porosität des Werkstoffes von entschei­ dender Bedeutung. Die offene Porosität ist mit einer hohen inneren Oberfläche verbunden, deren Reaktion mit Sauerstoff zu einer Schädigung des Werkstoffgefüges infolge von SiO2-Bildung führt. Eine Kennzahl für das Maß der Oxidation ist die auf die Probenoberfläche normierte Gewichtszunahme, angegeben in mg/cm2. RBSN weist eine relativ hohe oxidationsbedingte Gewichtszunahme auf und verbunden damit einen starken oxidationsbedingten Festigkeitsabfall.
Die erfindungsgemäßen Werkstoffe dagegen sind durch deutlich niedrigere offene Porositäten gekennzeichnet, die typischerweise unterhalb 20% liegen. Gegenüber dem Stand der Technik für reaktionsgebundene siliciumhaltige Werkstoffe ist auch die Gewichtsänderung durch Oxidation für die erfindungsgemäßen Werkstoffe deut­ lich erniedrigt und somit auch der Festigkeitsabfall signifikant geringer. Aufgrund dieser hervorragenden Eigenschaften sind die erfindungsgemäßen Werkstoffe für Anwendungen im Hochtemperatureinsatz, insbesondere unter oxidierenden Bedin­ gungen wie z. B. in Turbinen und Brennkammern, geeignet.
Ein besonderer Vorteil der Erfindung besteht demnach darin, daß nach dem erfin­ dungsgemäßen Verfahren der Mischung aus Silicium und siliciumorganischen Ver­ bindungen zusätzlich Siliciumnitrid-Pulver zugemischt wird. Die daraus durch Reaktionsbindung erhaltenen Werkstoffe besitzen im Vergleich zu Mischungen ohne Siliciumnitrid-Zusatz eine deutlich verbesserte Oxidationsstabilität. Diese erhöhte Oxidationsstabilität zeigt sich in den bestimmten niedrigeren Gewichtszunahmen nach der Oxidationsbehandlung und vor allem in den gemessenen Biegefestigkeiten nach der Oxidation (Beispiele 1b, 1c im Vergleich zum Beispiel 1a). Diese Werk­ stoffe, ausgehend von siliciumnitridhaltigen Rohstoffmischungen, weisen einen nur noch sehr geringen bzw. keinen Festigkeitsabfall in Folge der Oxidation auf.
Die Beispiele 1b, 1c, 3 geben ein typisches Verfahren zur Herstellung der erfindungs­ gemäßen Werkstoffe wieder.
Die Nitridierung der erfindungsgemäßen Rohstoffmischungen erfolgt in stickstoff­ haltiger Gasatmosphäre. Neben Stickstoff kann das Reaktionsgas zusätzlich Wasser­ stoff und/oder Ammoniakgas enthalten. Die Nitridierungsreaktion kann sowohl unter Normaldruck als auch unter erhöhtem Gasdruck, vorzugsweise von 1 bis 100 bar, erfolgen. Die Maximaltemperaturen für diese Nitridierungsreaktion liegen vorteilhaft bei 1300 bis 1600°C. Der Temperatur-Zeitverlauf für die Nitridierungsre­ aktion ist an die jeweiligen spezifischen Bedingungen, wie z. B. Ofengröße und Bau­ teilvolumen, anzupassen.
In die erfindungsgemäßen Rohstoffmischungen können weiterhin vorteilhaft Kom­ ponenten eingebracht werden, die in Form von Fasern, als Kurz- oder Langfaser, Whisker, Platelets oder Partikel eine Verstärkung der Werkstoffe bewirken.
Weiterhin können vorteilhaft den Rohstoffmischungen Metalle oder metallische Ver­ bindungen mit katalytischer Wirkung auf die Nitridierungsreaktion zugesetzt werden. Insbesondere hat sich z. B. Molybdän, Mangan oder Eisen für die Katalyse der Nitri­ dierungsreaktion als günstig erwiesen.
Beispiele Beispiel 1a (Vergleichsbeispiel)
1500 g Silicium-Pulver (mittlere Korngröße 3,0 µm, spezifische Oberfläche (BET) = 3,9 m2/g) und 500 g eines Methylpolysiloxans wurden in Isopropanol gemischt und anschließend das Lösungsmittel abdestilliert. Nach Trocknung der Mischung im Wärmeschrank wurde sie mit Stahlkugeln in Stahlbehältern auf einer Rollenbank pulverisiert und über ein 100-µm-Sieb gesiebt. Das Pulver wurde in einer Achsial­ presse zu Scheiben verpreßt und isostatisch mit 1600 bar nachverdichtet. Die Nitri­ dierung der Formkörper erfolgt in Stickstoffatmosphäre. Dabei wurden die Proben bis auf 1450°C aufgeheizt, bei einer gesamten Prozessdauer von 74 Stunden.
Die Eigenschaften der nitridierten Proben vor und nach einer Oxidationsbehandlung sind in Tabelle 1 aufgeführt.
Beispiel 1b
Silicium-Pulver (900 g), Methylpolysiloxan (500 g), Qualitäten wie in Beispiel 1a, und 600 g Siliciumnitrid-Pulver mittlerer Korngröße 0,5 µm, spezifische Oberfläche (BET) = 13,8 m2/g wurden wie in Beispiel 1a gemischt und weiterbehandelt.
Die Eigenschaften der nitridierten bzw. oxidierten Proben sind in Tabelle 1 aufge­ führt.
Beispiel 1c
Die Mischungsherstellung erfolgte wie in Beispiel 1b, die Nitridierung der Probekör­ per wurde in Stickstoffatmosphäre bis 1450°C durchgeführt, bei einer gesamten Pro­ zessdauer von 130 Stunden.
Die Eigenschaften der nitridierten bzw. oxidierten Proben sind in Tabelle 2 zusam­ mengestellt.
Beispiel 2 (Vergleichsbeispiel)
Im Vergleich mit den erfindungsgemäßen Werkstoffen nach Beispiel 1a-c wurde Silicium-Pulver ohne weitere Zusätze verwendet und wie in Beispiel 1a zu reaktions­ gebundenem Siliciumnitrid (RBSN) nitridiert.
Beispiel 3
Nach Beispiel 1b wurden Mischungen aus Silicium, Siliciumnitrid und Methylpoly­ siloxan unter Variation der einzelnen Masseanteile hergestellt und die nitridierten Proben charakterisiert (Tabelle 3).
Zur Prüfung auf die Oxidationsbeständigkeit wurden die Proben, hergestellt nach den Beispielen 1a-c und 2 bei 1400°C an Umgebungsluft geglüht. Durch einen zykli­ schen Temperatur-Zeitverlauf wurden die Werkstoffe dabei außerdem einem Tempe­ raturwechsel ausgesetzt. Die Haltezeit bei 1400°C betrag je Zyklus 10 Stunden, ins­ gesamt wurden 5 Zyklen durchfahren. Ein Oxidationszyklus verlief mit folgender Temperatur-Zeit-Regelung:
Raumtemperatur bis 1400°C mit 3°/min / 1400°C, 10 Stunden Haltezeit / 1400°C bis ca. 100°C in 10 Stunden.
Proben nach Beispiel 1c wurden neben der zyklischen Oxidationsbehandlung iso­ therm bei 1450°C bzw. 1500°C 100 Stunden an Umgebungsluft oxidiert (Tabelle 2).
Zur Beurteilung der Beständigkeit der Werkstoffe gegenüber Oxidation wurde die Gewichtszunahme auf die Probefläche F normiert und in mg/cm2 in den Tabellen 1 bzw. 2 aufgeführt. Wie diese Ergebnisse zeigen, tritt bei den erfindungsgemäßen Werkstoffen im Vergleich zum reinen RBSN (Vergleichsbeispiel 2) eine deutlich geringere Gewichtszunahme infolge Oxidation ein.
Entsprechend sind auch die Restfestigkeiten nach der Oxidation signifikant höher bzw. es tritt in Folge der Oxidation kein Festigkeitsabfall auf (Tabelle 1, Beispiel 1c).
Besonders vorteilhaft ist der Zusatz von Siliciumnitrid-Pulver zum Siliciumrohstoff wie die Patentbeispiele 1b, 1c verdeutlichen (Tab. 1 und 2). Die entsprechenden Werkstoffe weisen keinen oder nur einen sehr geringen Festigkeitsabfall infolge der Oxidation auf, im Vergleich zu der Siliciumnitrid-freien Mischung (Vergleichs­ beispiel 1a).
Tabelle 1
  • 1. Doppelringbiegefestigkeit, Probenabmessungen: Durchmesser ca. 50 mm, Höhe ca. 4 mm, Lastringradius 8 mm, Stützringradius 16 mm
  • 2. 4-Punktbiegefestigkeit, Probenabmessungen: 3 × 4 × 45 mm, Auflagen 40/20 mm
  • 3. zyklische Oxidation 1400°C, 100 h
  • 4. Quecksilber-Auftriebsmethode
  • 5. Quecksilberdruckporosimetrie
  • 6. bezogen auf Raumtemperatur-Biegefestigkeit vor der Oxidationsbehandlung
Tabelle 2 Oxidationsuntersuchungen für Werkstoffproben nach Beispiel 1c Mechanische Eigenschaften
AL=L<4-Punkt-Biegefestigkeit, Prüfkörperabmessungen: 3 × 4 × 45 mm
AL=L CB=3<Auflager: 40/20 mm@ Raumtemperatur-Biegefestigkeit vor Oxidation 255 MPa
Biegefestigkeit 1400°C 380 MPa
Biegefestigkeit 1400°C, nach 100 h zyklischer Oxidation 1400°C 350 MPa
AL=L<Raumtemperatur-Biegefestigkeit
nach zyklischer Oxidation, 1400°C, 100 h 260 MPa
nach isothermer Oxidation, 1450°C, 100 h 280 MPa
nach isothermer Oxidation, 1500°C, 100 h 230 Mpa
nach isothermer Oxidation, 1500°C, 1000 h 259 Mpa
Spezifische Gewichtsänderungen nach Oxidation
Gewichtsänderung Δm/F [mg/cm2]
zyklische Oxidation, 1400°C, 100 h 0,55
isotherme Oxidation, 1450°C, 100 h 0,32
isotherme Oxidation, 1500°C, 100 h 0,26
isotherme Oxidation, 1500°C, 1000 h 0,80
Tabelle 3
Beispiel 3

Claims (20)

1. Verfahren zur Herstellung reaktionsgebundener Werkstoffe auf Basis von Siliciumnitrid, dadurch gekennzeichnet, daß eine Mischung aus Silicium, organischen Siliciumverbindungen und Siliciumnitrid in stickstoffhaltiger Atmosphäre thermisch behandelt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die organischen Siliciumverbindungen in Gegenwart des Siliciums pyrolisiert werden.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung aus Silicium, Siliciumnitrid und organischen Siliciumverbindungen nach der Pyrolyse nitridiert wird.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß als Ausgangsstoff pulverförmiges Silicium mit mittleren Korngrößen kleiner als 10 µm und/oder pulverförmiges Siliciumnitrid mit mittleren Korngrößen kleiner als 3 µm eingesetzt wird.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die organischen Siliciumverbindungen Silicium, Kohlenstoff, Stickstoff, Wasserstoff und/oder Sauerstoff enthalten.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die organischen Siliciumverbindungen Heteroatome wie z. B. Bor, Titan, Phosphor, Zirkonium und/oder Aluminium enthalten.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß als organische Siliciumverbindungen Polysiloxane, Polysilazane, Polysilane und/oder Polycarbosilane und/oder Copolymere dieser Verbindungen einge­ setzt werden.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung der Ausgangssubstanzen 15 bis 90 Gew.-% Silicium, 0.5 bis 60 Gew.-% Siliciumnitrid und 5 bis 60 Gew.-% einer organischen Silicium­ verbindung enthält.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung in einer nitridierenden Gasatmosphäre, die Stickstoffgas ent­ hält, wärmebehandelt wird.
10. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß die Gasatmo­ sphäre Wasserstoffgas und/oder Ammoniakgas enthält.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß die Wärmebehandlung bei Temperaturen bis 1600°C durchgeführt wird.
12. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Nitridierung bei Gasdrücken von 1 bis 100 bar durchgefithrt wird.
13. Werkstoffe auf Basis von Siliciumnitrid, dadurch gekennzeichnet, daß sie in einem Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 12 herstellbar sind.
14. Werkstoffe nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß sie als kristal­ line Phasen Siliciumnitrid (Si3N4), Siliciumcarbid (SiC) und/oder Silici­ umoxynitrid (Si2N2O) enthalten.
15. Werkstoffe nach einem der Ansprüche 13 oder 14, dadurch gekennzeichnet, daß sie Molybdän, Mangan, Eisen und/oder Verbindungen dieser Elemente mit einem Anteil unter 5 Gew.-% enthalten.
16. Werkstoffe nach einem der Ansprüche 13 bis 15, dadurch gekennzeichnet, daß sie anorganische Kurz- oder Langfasern, Whisker oder Platelets enthal­ ten.
17. Werkstoffe nach einem der Ansprüche 13 bis 16, dadurch gekennzeichnet, daß sie nach einer Oxidationsbehandlung an Luft bei 1400°C eine Raum­ temperaturbiegefestigkeit von über 40% der Biegefestigkeit vor der Oxida­ tion aufweisen.
18. Werkstoffe nach Anspruch 17, dadurch gekennzeichnet, daß die Oxidations­ behandlung an Luft zyklisch zwischen 100°C und 1400°C erfolgt, daß 5 Zyklen durchgeführt werden und daß die Haltezeit bei 1400°C jeweils 10 Stunden beträgt.
19. Verfahren zur Herstellung keramischer Bauteile durch Formgebungsverfah­ ren wie Pressen, Gießen, Spritzgießen oder Extrudieren, dadurch gekenn­ zeichnet, daß ein Werkstoff nach einem der Ansprüche 13 bis 18 verwendet wird.
20. Verwendung der Werkstoffe gemäß einem der Ansprüche 13 bis 18 als keramisches Bauteil, insbesondere unter oxidierenden Einsatzbedingungen wie z. B. in Turbinen und Brennkammern.
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