DE19701560C2 - Brennstoffzellensystem - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft ein Brennstoffzellensystem mit einem
Anodenraum und einem Kathodenraum, die durch eine protonen
leitende Membran voneinander getrennt sind.
Zur Zeit ist zur Verstromung von flüssigen Energieträgern in
einem Brennstoffzellensystem mit Protonenaustauschermembran
(PEM-Brennstoffzelle) weltweit schwerpunktmäßig die
Reformierung von Methanol in einem Gaserzeugungssystem
vorgesehen. Dabei wird ein Wasser/Methanol-Gemisch verdampft
und in einem Reformer zu Wasserstoff, Kohlendioxid und
Kohlenmonoxid umgesetzt. Verdampfung und Reformierung sind
hinsichtlich des energetischen Umsatzes sehr aufwendig. Dies
hat Wirkungsgradverluste für das Gesamtsystem zur Folge.
Darüber hinaus sind Gasaufbereitungsschritte zur Reinigung des
Reformierungsgases notwendig. Das gereinigte Gas wird dann dem
PEM-Brennstoffzellensystem zugeführt.
Ein weiteres Problem stellt der Wassereinsatz für die
Reformierung dar. Das auf der Kathodenseite anfallende
Produktwasser reicht zur Deckung des Wasserhaushaltes nicht
aus. Hierdurch wird ein separater Wassertank notwendig.
Weiterhin ist aus der US 48 28 941 A1 eine Methanol/Luft-
Brennstoffzelle mit einer CO2-permeablen, anionenleitenden
Membran bekannt.
Aus der WO 96/12317 A1 ist schließlich ein gattungsgemäßes
Brennstoffzellensystem bekannt, bei dem einem Anodenraum ein
flüssiges Methanol/Wassergemisch zugeführt wird. Weiterhin ist
eine Leitung zur Rezirkulation des Methanol/Wassergemisches
vorgesehen. In dieser Leitung ist außerdem ein Gasabscheider
zur Abtrennung von im Anodenraum gebildeten CO2 vorgesehen. Mit
dem CO2 wird jedoch gleichzeitig auch Methanoldampf abgetrennt,
was zu einer Wirkungsgradverringerung führt.
Es ist die Aufgabe der Erfindung, ein einfach aufgebautes,
kompaktes und mit einem flüssigen Brennmittel/Kühlmittelgemisch
betriebenes Brennstoffzellensystem mit protonenleitender
Membran mit verbessertem Gesamtwirkungsgrad zu schaffen.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß durch die kennzeichnenden
Merkmale des Patentanspruchs 1 gelöst.
Die Rückführung des gasfreien, heißen Anodenstromes liefert
eine ausreichend hohe Brennstoffzelleneingangstemperatur,
wodurch der Gesamtwirkungsgrad der Brennstoffzelle steigt.
Der im ersten Gasabscheider abgetrennte Dampf wird dem heißen
Flüssigkeits/Gas-Gemisch vor dem Kühler wieder zugeführt. Erst
nach erfolgter Kühlung wird das Gas in einem zweiten Gasab
scheider abgetrennt und dem Kathodenabgas zugeführt. Die
Gasabscheidung am kühlsten Punkt des Systems führt zu einem
geringen Brennmittelaustrag über das inerte Kohlendioxidgas.
Die ausgetragenen Brennmittelanteile werden mit dem
sauerstoffreichen Kathodenabgas gemischt und in einem
Abgaskatalystaor zu Kohlendioxid und Wasserdampf umgesetzt.
Dadurch kann der Wirkungsgradverlust wesentlich verringert
werden, da ein Teil der thermischen Energie im Abgas durch
einen Expander zurückgewonnen und auf einen Kompressor zur
Verdichtung des sauerstoffhaltigen Gases übertragen wird.
Das Gesamtsystem weist eine positive Wasserbilanz auf, da ein
großer Teil des Wasserdampfes vor und nach dem als Konden
sationsturbine wirkenden Expander auskondensiert und das so
zurückgewonne Wasser einem Sammel- beziehungsweise Ausgleichs
behälter zugeführt wird.
Weitere Vorteile und Ausgestaltungen gehen aus den Unteransprü
chen und der Beschreibung hervor. Die Erfindung ist nachstehend
anhand einer Zeichnung, die den Prinzipaufbau des Brennstoff
zellensystems zeigt, näher beschrieben.
Die Brennstoffzelle 1 besteht aus einem Anodenraum 2 und einem
Kathodenraum 3, die durch eine protonenleitende Membran 4
voneinander getrennt sind. Über eine Anodenzuleitung 5 wird dem
Anodenraum 2 ein flüssiges Brennmittel/Kühlmittelgemisch zuge
führt. Als Brennmittel kann hierbei jede bei Zimmertemperatur
flüssige und elektrochemisch oxidierbare Substanz mit der
allgemeinen Strukturformel H-[-CH2O-]n-Y mit 1 ≦ n ≦ 5 und Y = H
oder Y = CH3 verwendet werden. Das im Ausführungsbeispiel
beschriebene System wird mit flüssigem Methanol als Brennmittel
und Wasser als Kühlmittel betrieben. Obwohl im folgenden nur
noch die Verwendung eines Methanol/Wassergemisches beschrieben
wird, soll der Schutzbreich dieser Anmeldung jedoch nicht auf
dieses Ausführungsbeispiel beschränkt werden. Als Kühlmittel
kommen insbesondere auch Flüssigkeiten oder ionische
beziehungsweise nicht-ionische Zusätze zum Wasser mit guten
Frostschutzeigenschaften in Frage.
In den Kathodenraum 3 wird über eine Kathodenzuleitung 6 ein
sauerstoffhaltiges Gas geleitet. Gemäß Ausführungsbeispiel wird
hierzu Umgebungsluft verwendet. In der Brennstoffzelle 1 wird
das Brennmittel an der Anode oxidiert, der Luftsauerstoff an
der Kathode reduziert. Hierzu wird die protonenleitende Membran
4 auf den entsprechenden Oberflächen mit geeigneten Kataly
satoren, wie zum Beispiel hochoberflächige Edelmatallmohre oder
getragene Katalysatoren, beschichtet. Von der Anodenseite können
nun Protonen durch die protonenleitende Membran 4 wandern und
sich an der Kathodenseite mit den Sauerstoffionen zu Wasser
verbinden. Bei dieser elektrochemischen Reaktion entsteht
zwischen den beiden Elektroden eine Spannung. Durch Parallel-
beziehungsweise Hintereinanderschaltung vieler solcher Zellen
zu einem sogenannten Brennstoffzellenstapel können Spannungen
und Stromstärken erreicht werden, die zum Antrieb eines
Fahrzeugs ausreichen.
Als Produkt entsteht am Anodenausgang ein mit Wasser und
Methanol angereichertes Kohlendioxidgas. Dieses Flüssig
keits/Gasgemisch wird über eine Rückführleitung 7, die mit der
Anodenzuleitung 5 verbunden ist, aus dem Anodenraum 2
abgeführt. Die Restsauerstoff und Wasserdampf enthaltende
Kathodenabluft wird über eine Kathodenabgasleitung 8 abgeführt.
Um einen guten Wirkungsgrad zu erhalten wird die Umgebungsluft
im Kathodenraum 3 mit Überdruck bereitgestellt. Hierzu ist in
der Kathodenzuleitung 6 ein mit Hilfe eines Elektromotors 9
angetriebener Kompressor 10 angeordnet, der den gewünschten
Luftmassenstrom ansaugt und auf das erforderliche Druckniveau
verdichtet. Beim Betrieb mit Umgebungsluft wird außerdem
vorzugsweise im Eintrittsbereich der Kathodenzuleitung 6
stromauf des Kompressors 10 ein Luftfilter 11 vorgesehen. Ein
Teil der für die Komprimierung der Umgebungsluft benötigten
Energie kann mit Hilfe eines in der Kathodenabgasleitung 8
angeordneten Expanders 12 zurückgewonnen werden. Vorzugsweise
sind der Kompressor 9, der Expander 12 und der Elektromotor 9
auf einer gemeinsamen Welle angeordnet. Die Regelung der
Brennstoffzellenleistung erfolgt durch Steuerung oder Regelung
der Kompressordrehzahl und damit des zur Verfügung stehenden
Luftmassenstromes.
Auf der Anodenseite wird das Methanol/Wassergemisch mit Hilfe
einer Pumpe 13 bei einem vorgegebenem Druck zirkuliert, um an
der Anode ständig ein Überangebot an Brennmittel zu gewähr
leisten. Das Verhältnis von Wasser zu Methanol in der Anoden
zuleitung 5 wird mit Hilfe eines Sensors 14 eingestellt, der
die Methanolkonzentration in der Anodenzuleitung 5 mißt. In
Abhängigkeit von diesem Sensorsignal erfolgt dann eine
Konzentrationsregelung für das Methanol/Wassergemisch, wobei
das flüssige Methanol aus einem Methanoltank 15 über eine
Methanolzuführungsleitung 16 zugeführt und mit Hilfe einer
nicht näher gezeigten Einspritzdüse 19 in die Anodenzuleitung 5
eingespritzt wird. Der Einspritzdruck wird durch eine in der
Methanolzuführungsleitung 16 angeordnete Einspritzpumpe 17
erzeugt. Dem Anodenraum 2 wird somit ständig ein Methanol/
Wassergemisch mit konstanter Methanolkonzentration zugeführt.
Auf der Anodenseite tritt nun das Problem auf, daß aus dem
Flüssigkeits/Gasgemisch in der Rückführleitung 7 das mit
Methanol- und Wasserdampf angereicherte Kohlendioxid abgetrennt
werden muß. Dabei soll ein zu hoher Methanolaustrag über das
Kohlendioxidgas verhindert werden, da sonst der Gesamtwirkungs
grad des Systems verringert wird und gleichzeitig unverbranntes
Methanol an die Umgebung abgegeben würde. Um dies zu verhindern
wird ein zweistufiges System zur Gasabtrennung vorgesehen. Ein
erster Gasabscheider 18 zur Abtrennung von Dampf aus dem heißen
Flüssigkeits/Gasgemisch ist in der Rückführleitung 7 ange
ordnet. Die heiße Flüssigkeit wird anschließend von der
Rückführleitung 7 in die Anodenzuleitung 5 geführt, während der
Dampf mit Hilfe einer Leitung 33 über einen Kühler 20 einem
zweiten Gasabscheider 21 zugeführt wird. Das Gas wird somit
erst nach erfolgter Kühlung im zweiten Gasabscheider 21, das
heißt am kältesten Punkt des Systems, abgetrennt, wodurch der
Methanolaustrag über das Kohlendioxid erheblich reduziert wird.
Das im zweiten Gasabscheider 21 verbleibende Methanol/Wasser
gemisch wird über eine Leitung 22 in die Anodenzuleitung 5
zurückgeführt. Die Rückführung des heißen Methanol/Wasser
gemisches aus der Rückführleitung 7 und des heruntergekühlten
Methanol/Wassergemisches aus der Leitung 22 erfolgt über ein
Thermostatventil 23. Mit Hilfe dieses Thermostatventils 23 kann
somit die Eingangstemperatur am Anodenraum 2 auf einen
vorgegebenen Wert geregelt werden. Die Rückführung des heißen,
gasfreien Methanol/Wassergemisches liefert eine ausreichend
hohe Brennstoffzellentemperatur am Anodeneintritt, wodurch der
Gesamtwirkungsgrad des Brennstoffzellensystems erhöht wird.
Durch eine Bypassleitung 24, die die Rückführleitung 7 stromauf
des ersten Gasabscheiders 18 mit der Leitung 33 verbindet, und
eines darin angeordneten Dosierventils 25 kann ein Teil des
heißen Flüssigkeits/Gasgemisches aus der Rückführleitung 7
abgetrennt und direkt dem Kühler 20 zugeführt werden. Der im
ersten Gasabscheider 18 abgetrennte Dampf wird dann gegebenen
falls über ein weiteres Dosierventil 26 dem Flüssigkeits/Gas
gemisch stromauf des Kühlers 20 zugeführt. Durch diese Dosier
ventile können die Massenströme und damit die Temperaturniveaus
in den einzelnen Zweigen des Anodenkreislaufes gezielt beein
flußt werden, wodurch variable Steuer- oder Regelverfahren
realisiert werden können.
Weiterhin können weitere Bypassleitungen 27, 28 mit
integrierten Dosierventilen 29, 30 und Wärmetauschern 31, 32
vorgesehen werden, mit deren Hilfe bei Bedarf Wärmeenergie von
der heißen Kathodenabluft in der Kathodenabgasleitung 8 auf das
heruntergekühlte Methanol/Wassergemisch in der Leitung 22
beziehungsweise vom heißen Methanol/Wassergemisch in der
Anodenzuleitung 5 auf die kühleren Luftmassenstrom in der
Kathodenzuleitung 6 übertragen werden kann. Die Wärmetauscher
31, 32 sind hierzu vorzugsweise in der Kathodenabgasleitung 8
zwischen Kathodenraum 3 und Expander 12 beziehungsweise in der
Kathodenzuleitung 6 zwischen Kompressor 10 und Kathodenraum 3
angeordnet. Zur Regelung des Dosierventils 29 kann weiterhin
ein Temperatursensor 35 stromab des Wärmetauschers 31 in der
Kathodenabgasleitung 8 vorgesehen werden. Mit Hilfe des Wärme
tauschers 32 wird die heiße, aufgeladene Luft vor dem Eintritt
in den Kathodenraum 3 vorzugsweise auf eine Temperatur von bis
zu 100°C abgekühlt.
Das im zweiten Gasabscheider 21 abgetrennte Gasgemisch aus
Restmethanol und Kohlendioxid wird über eine Leitung 33 in die
Kathodenabgasleitung 8 geführt, wo sie mit der sauerstoff
reichen Kathodenabluft vermischt und in einem in der Kathoden
abgasleitung 8 stromab der Einmündung der Leitung 33 ange
ordneten Abgaskatalysator 34 zu Kohlendioxid und Wasserdampf
umgesetzt. Um zumindest einen Teil des Wasserdampfes als Wasser
aus der Kathodenabluft abzutrennen sind stromauf und stromab
des Expanders 12 zwei Wasserabscheider 36, 37 in der Kathoden
abgasleitung 8 angeordnet. Hierbei dient der Expander 12 als
kompakte Kondensationsturbine, an deren Ausgang wiederum ein
Teil des Wasserdampfes auskondensiert. Zusätzlich wird die
Kathodenabluft im Anschluß an den Abgaskatalysator 34 mit Hilfe
des weiter oben beschriebenen Wärmetauschers 31 und des
Temperatursensors 35 auf ein vorgegebenes Temperaturniveau
heruntergekühlt. Erst durch diese Kombination von Temperatur
regelung und Kondensationsturbine kann ein positiver Wasser
haushalt des Gesamtsystems gewährleistet werden. Das in den
Wasserabscheidern 36, 37 gesammelte Wasser wird anschließend
über eine Rückspeiseleitung 38 mit integrierter Rückspeisepumpe
39 in den zweiten Gasabscheider 21 zurückgeführt. Dieser zweite
Gasabscheider ist gleichzeitig als Sammelbehälter für das auf
der Kathodenseite anfallende Produktwasser und als Ausgleichs
behälter für das flüssige Methanol/Wassergemisch ausgebildet.
Über eine Füllstandsregelung kann das Niveau des Sammel
behälters kontrolliert und geregelt werden.
Dieses Gesamtsystem weist gegenüber herkömmlichen PEM-Brenn
stoffzellensystemen bei kompakterer Bauweise und geringeren
Kosten einen vergleichbaren Systemwirkungsgard auf. Insbe
sondere durch die Vereinigung von Kühl- und Brennmittel
kreislauf folgt eine Volumen- und Kostenreduzierung. Außerdem
wird der Gesamtwirkungsgrad erhöht, da keine Energie für die
Verdampfung, Überhitzung und Treibstofferzeugung aufgewendet
werden muß und die Wirkungsgradverluste durch die Gasauf
bereitung im Abgaskatalysator wesentlich verringert werden.
Weiterhin kann auf eine Luftbefeuchtung verzichtet werden.
Weitere Vorteile sind in der positiven Wasserbilanz und einem
verbessertem Kaltstartverhalten zu sehen. Schließlich kann
durch die Verwendung eines Methanol/Wassergemisches auf
Frostschutzmaßnahmen verzichtet werden.
Claims (10)
1. Brennstoffzellensystem (1) mit einem Anodenraum (2) und
einem Kathodenraum (3), die durch eine protonenleitende Membran
(4) voneinander getrennt sind, mit einer Kathodenzuleitung (6)
zur Zufuhr von sauerstoffhaltigem Gas zum Kathodenraum (3),
einer Anodenzuleitung (5) zur Zufuhr eines flüssigen
Brennmittel/Kühlmittelgemisches zum Anodenraum (2), mit einen
Rückführleitung (7) zwischen dem Anodenraumausgang und der
Anodenzuleitung (5), wobei in der Rückführleitung (7) ein
erster Gasabscheider (18) mit zugehöriger Leitung (33) zur
Abfuhr des abgetrennten Gases angeordnet ist, und mit einer
Kathodenabgasleitung (8),
dadurch gekennzeichnet,
daß in der Leitung (33) in Strömungsrichtung nacheinander ein
Kühler (20) und ein zweiter Gasabscheider (21) angeordnet sind,
daß eine steuerbare Bypassleitung (24), die die Rückführleitung
(7) stromauf des ersten Gasabscheiders (18) mit der Leitung
(33) zwischen dem ersten Gasabscheider (18) und dem Kühler (20)
verbindet, vorgesehen ist und daß der zweite Gasabscheider (21)
zur Abfuhr der flüssigen Bestandteile über eine Leitung (22)
mit der Anodenzuleitung (5) verbunden ist.
2. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß in der Kathodenabgasleitung (8) ein Abgaskatalysator (34)
angeordnet ist und daß die Leitung (33) stromauf des Abgas
katalysators (34) in die Kathodenabgasleitung (8) mündet.
3. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 2,
dadurch gekennzeichnet,
daß in den zweiten Gasabscheider (21) ein Sammelbehälter
und/oder ein Ausgleichsbehälter mit Niveauregulierung
integriert ist.
4. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 2,
dadurch gekennzeichnet,
daß die Rückführleitung (7) und die Leitung (22) über ein
Thermostatventil (23) mit der Anodenzuleitung (5) verbunden
sind.
5. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß zur Zufuhr des flüssigen Brennmittels eine Brennmittel
zuführungsleitung (16) zwischen einem Brennmitteltank (15) und
der Anodenzuleitung (5) vorgesehen ist, daß in der Anoden
zuleitung (5) stromab der Einmündung der Brennmittelzuführungs
leitung (16) ein Sensor (14) zur Ermittlung der Brennmittel
konzentration vorgesehen ist, und daß in der Brennmittel
zuführungsleitung (16) eine Einspritzpumpe (17) und eine
Einspritzdüse (19) für die Einspritzung des Brennmitteles in
Abhängigkeit von der Brennmittelkonzentration stromauf des
Sensors (14) in die Anodenzuleitung (5) vorgesehen sind.
6. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß zwischen der Kathodenzuleitung (6) und der Kathoden
abgasleitung (8) eine Kompressor/Expandereinheit (10, 12)
vorgesehen ist.
7. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1, 3 und 6,
dadurch gekennzeichnet,
daß stromauf und/oder stromab der Kompressor/Expandereinheit
(10, 12) in der Kathodenabgasleitung (8) ein Wasserabscheider
(36, 37) vorgesehen ist, der über eine Rückspeiseleitung (38)
mit dem Sammelbehälter verbunden ist.
8. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß zwischen der Anodenzuleitung (6) und der Kathodenzuleitung
(6) ein Wärmetauscher (32) vorgesehen ist.
9. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß zwischen der Leitung (22) und der Kathodenabgasleitung (8)
ein Wärmetauscher (31) vorgesehen ist.
10. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 9,
dadurch gekennzeichnet,
daß in der Leitung (22) ein Dosierventil (29) angeordnet ist,
daß in der Kathodenabgasleitung (8) stromab des Wärmetauschers (31) ein Temperatursensor (35) angeordnet ist, daß eine das Dosierventil (29) umgehende und den Wärmetauscher (31) durch strömende Bypassleitung (27) vorgesehen ist, wobei das Dosier ventil (29) zur Einstellung des Bypassstromes in Abhängigkeit vom Signal des Temperatursensors (35) angesteuert.
daß in der Leitung (22) ein Dosierventil (29) angeordnet ist,
daß in der Kathodenabgasleitung (8) stromab des Wärmetauschers (31) ein Temperatursensor (35) angeordnet ist, daß eine das Dosierventil (29) umgehende und den Wärmetauscher (31) durch strömende Bypassleitung (27) vorgesehen ist, wobei das Dosier ventil (29) zur Einstellung des Bypassstromes in Abhängigkeit vom Signal des Temperatursensors (35) angesteuert.
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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OP8 | Request for examination as to paragraph 44 patent law | ||
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Owner name: DBB FUEL CELL ENGINES GMBH, 73230 KIRCHHEIM, DE |
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D2 | Grant after examination | ||
8364 | No opposition during term of opposition | ||
8327 | Change in the person/name/address of the patent owner |
Owner name: XCELLSIS GMBH, 70567 STUTTGART, DE |
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8327 | Change in the person/name/address of the patent owner |
Owner name: BALLARD POWER SYSTEMS AG, 70567 STUTTGART, DE |
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8327 | Change in the person/name/address of the patent owner |
Owner name: NUCELLSYS GMBH, 73230 KIRCHHEIM, DE |
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R119 | Application deemed withdrawn, or ip right lapsed, due to non-payment of renewal fee | ||
R119 | Application deemed withdrawn, or ip right lapsed, due to non-payment of renewal fee |
Effective date: 20140801 |