DE19630073A1 - System zur Speicherung von Wärme oder Kälte in einem Speicherverbund aus gepreßtem Graphitexpandat und einem fest-flüssig Phasenwechselmaterial - Google Patents
System zur Speicherung von Wärme oder Kälte in einem Speicherverbund aus gepreßtem Graphitexpandat und einem fest-flüssig PhasenwechselmaterialInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein System aus gepreßtem Graphitexpandat und einem fest-
flüssig Phasen-Wechselmaterial zur Speicherung von Wärme oder Kälte in einem
Speicherverbund.
Die Technologie der Speicherung thermischer Energie ist wichtig, da durch die
zeitliche Entkoppelung von Energieangebot und -nachfrage einerseits Energie
eingespart werden kann und andererseits wirtschaftliche Vorteile erreicht werden
können. Außerdem wird die Anwendung von periodischen zur Verfügung stehenden
Energiequellen, wie z. B. der Sonnenenergie, ermöglicht. Es ist bekannt, daß zur
Speicherung von Wärme oder Kälte Phasenübergänge mit einer Wärmetönung
teilweise auch zusammen mit chemischen Reaktionen verwandt werden können. Sehr
häufig werden Stoffe mit dem Phasenübergang fest-flüssig - meist als PCM (phase
change material) bezeichnet - vorgeschlagen, so z. B. Wasser zur Kältespeicherung. Es
können aber auch Phasenübergänge fest-gasförmig genutzt werden beispielsweise Gas-
Feststoff-Reaktionen.
Mit allen diesen thermischen Energiespeichermöglichkeiten ergeben sich eine oder
mehrere der folgenden technischen Schwierigkeiten, die überwunden werden müssen:
Volumenänderung beim Phasenübergang, Unterkühlung, Trennung von Komponenten, Agglomeration, geringe thermische Leitfähigkeit, kostspielige Wärmetauscherer fordernisse.
Volumenänderung beim Phasenübergang, Unterkühlung, Trennung von Komponenten, Agglomeration, geringe thermische Leitfähigkeit, kostspielige Wärmetauscherer fordernisse.
Die Gas-Feststoff-Reaktionen erfordern zusätzlich, daß der Feststoffreaktor, in dem
das Gas mit dem Feststoff reagiert, eine hohe Gaspermeabilität hat. Bei Gas-Feststoff-
Reaktionen wurde eine Matrix aus gepreßtem, expandierten Graphit als Trägermaterial
für den Feststoff (US-Patent 4.852.645) vorgeschlagen. Der reaktive Feststoff wird
dazu, mit Graphitexpandat gemischt, zu einem Reaktionsverbund gepreßt. Diese inerte
Graphitmatrix ist elastisch und kann somit bis zu einem gewissen Grade eine
Schwellung des reaktiven Feststoffs auffangen. Außerdem hat sie eine hohe
Wärmeleitfähigkeit und eine hohe Gaspermeabilität aufgrund der hohen Porosität von
bis zu 90%.
Bei einer starken Reduzierung der Porosität durch eine hohe Beladung der Matrix mit
dem reaktiven Feststoff muß durch die Graphitmatrix eine entsprechend größere
Schwellung aufgefangen werden. Wird die Beladung zu groß, entsprechend einer
Reduktion der Porosität auf unter 60%, so wird die Graphitmatrix durch die während
der Reaktion auftretende Schwellung beschädigt und damit werden die Eigenschaften
der Matrix, wie die hohe Gaspermeabilität und die gute Wärmeleitung, stark
beeinträchtigt. Der Einsatz der Graphitmatrix wird also durch die Fähigkeit der Matrix,
die Schwellung aufnehmen zu können, begrenzt.
Es ist außerdem bekannt, daß PCMs für fest-flüssig-Phasenübergänge in Matrizen aus
verschiedenen Materialien eingebracht werden können. So wurde z. B. vorgeschlagen,
PCM als Speicher in eine nicht gehärtete Polymermatrix einzubauen, US-Patent 4 003
426. Wie in dem Patent angegeben, ist diese Methode aber nur bei solchen
Speichermaterialien für thermische Energie brauchbar, die stabile Dispersionen mit
den nicht gehärteten Polymeren ergeben, was lediglich für einige wenige Stoffe
möglich ist.
Der Einsatz einer Graphitmatrix für die Wärme/Kältespeicherung mit PCM war aus
zwei Gründen bisher nicht möglich:
- 1. Eine hohe Beladung der inerten Graphitmatrix mit einem reaktiven Feststoff, so daß die Porosität des Speicherverbundes unter 60% liegt, wie sie für einen Speicher mit PCM notwendig ist, um einen hohe Energiedichte zu realisieren, hatte bei Gas- Feststoff-Reaktionen negative Auswirkungen auf die Porosität, Gaspermeabilität und Elastizität. Aus diesem Grund wurde erwartet, daß die Graphitmatrix durch die Volumenänderung bei der Phasenumwandlung eines PCM zerstört wird.
- 2. Beladungen, die eine Restporosität des Verbundes von kleiner als 40% ergeben, waren mit den bisherigen Herstellungsmethoden nicht möglich.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde einen Verbund zur Wärme- oder
Kältespeicherung und dessen Herstellung zu entwickeln, der dadurch gekennzeichnet
ist, daß ein PCM in eine geeignete Matrix eingelagert ist, die folgende Eigenschaften
besitzt:
- - genügend hohe mechanische Stabilität
- - ausreichende Expansionstoleranz
- - Wirkung als Keimbildner, um eine Unterkühlung zu verringern
- - preiswert, ökologisch und leicht herstellbar
Es wurde überraschend festgestellt, daß ab einer Raumdichte der Graphitmatrix von
mehr als 75 g/I trotz der Schwellung des PCMs ein stabiler Verbund erreicht werden
kann, wenn die Beladung mit PCM, nach dem erfindungsgemäßen Verfahren, auf
vorzugsweise 90% des zur Verfügung stehenden Porenvolumens begrenzt wird. Es
verbleibt somit eine Restporosität von ca. 10%.
Es wurde erfindungsgemäß ein Verfahren gefunden, daß eine derart hohe Beladung
ermöglicht, das dadurch gekennzeichnet ist, daß vor der Imprägnierung die aus
gepreßtem Graphitexpandat hergestellte Matrix vorzugsweise auf einem Druck von
10-2 mbar evakuiert wird und das PCM zur anschließenden Imprägnierung auf
Temperaturen, vorzugsweise zwischen 10 und 40 K über den Schmelzpunkt, maximal
aber bis zur Verdampfungstemperatur des PCMs, erwärmt wird. Die
Imprägniervorrichtung zeigt Abb. 1. Durch Öffnen des Ventils zum PCM-Behälter
wird das dann im Überschuß vorhandene geschmolzene PCM in die Graphitmatrix
eingesaugt. Anschließend wird der Speicherverbund, vorzugsweise auf unter
Zimmertemperatur, abgekühlt, um ein Ausgasen des PCMs bis zum Schließen des
Speicherbehälters zu vermindern.
Die meisten der vorgeschlagenen Anwendungen für PCMs liegen im
Temperaturbereich von -25 bis 150°C. Meist ist es allerdings schwierig, für eine
bestimmte Anwendung einen geeigneten Speicherverbund bereitzustellen. So ist, wie
oben beschrieben, bei der Polymermatrix die Auswahl an möglichen PCMs stark
eingeschränkt. Hingegen unterliegt die Graphitmatrix nicht diesen Einschränkungen,
wodurch eine Speicherauslegung stark vereinfacht wird.
Durch die oben beschriebene Begrenzung der Beladung der Matrix mit dem PCM auf
vorzugsweise 90% ergibt sich, wie Abb. 2 zeigt, daß die Poren in der Matrix nur
teilweise gefüllt sind. Die Graphitmatrix zeichnet sich durch eine Anisotropie sowohl
in der Struktur, als auch in der Elastizität aus. Dadurch ist es möglich, daß senkrecht
zur Vorzugsrichtung der Graphitschichten eine Ausdehnung der Poren auf Kosten
anderer, nicht oder nur teilweise gefüllter Poren möglich ist. Dadurch ergibt sich eine
große Toleranz der Matrix gegenüber einer Expansion des PCM′s.
Durch diese hohe Elastizität des Speicherverbundes ergibt sich ein großer Vorteil für
die Anwendung: Ist die Elastizität so groß, daß die Schwellung des PCM (z. B.
Wasser/Eis 8%) vollständig intern durch den Verbund aufgefangen werden kann, wie
es bei dieser Erfindung der Fall ist, kann, im Gegensatz zu z. B. heute käuflichen
Eisspeichern zur Speicherung von Kälte, auf aufwendige Regelungstechnik zur
Verhinderung der vollständigen Kristallisisation verzichtet werden, da auch eine
vollständige Kristallisisation des Speichers nicht zur Zerstörung des Speichers bzw.
Speicherbehälters selbst führt.
Überdies kann die bei den PCMs als kritisch anzusehende, aber notwendige
Unterkühlung zur Kristallkeimbildung durch diesen neuen Speicherverbund stark
reduziert werden. Dadurch kann bei der Wärmeabgabe vom Speicher eine höhere
Temperatur erzielt bzw. angelegt werden, was im Falle eines Kältespeichers zur
Beladung eine geringere erforderliche Kälteleistung und im Falle eines
Wärmespeichers eine höhere Nutztemperatur bedeutet. Im Gegensatz zu den meist
vorgeschlagen Zusätzen als Keimbildner der Phasenumwandlung kann in dieser Matrix
das reine PCM verwendet werden. Eine Entmischung, wie sie bei Zugabe von
Keimbildnern oft auftritt, ist daher nicht möglich.
Die folgenden Beispiele 1 bis 4 zeigen Versuche mit Wasser als PCM. Wasser hat als
Kältespeichermittel viele Vorteile, wie insbesondere eine hohe Speicherdichte, jedoch
zwei große Nachteile, nämlich eine Volumenzunahme von 8% beim Phasenwechsel
von flüssig zu fest und eine für diesen Phasenwechsel nötige Unterkühlung von ca.
10 K. Deshalb war der Einsatz in kleinen kompakten Kältespeichern bisher sehr
schwierig. Wie folgende Beispiele zeigen, können beide Nachteile durch die Erfindung
vermieden bzw. entscheidend gemildert werden.
Es wurde expandiertes Graphit mit einer Schüttdichte von 2 g/l auf zylindrische
Tabletten (Durchmesser: 42 mm; Höhe: 10 mm) verpreßt mit Raumdichten, d. h. Masse
pro Bauvolumen, von 36 g/l bis 122 g/l. Die Tabletten wurden bis zu einem Druck von
3*10-2 mbar evakuiert und anschließend mit dem PCM - destilliertes Wasser - befüllt,
so daß eine durchschnittliche Beladung mit Wasser erreicht wurde, die einer Wasser-
Raumdichte von 660 g/l entspricht.
Die Verbünde wurden bei -23°C eingefroren und anschließend wieder aufgetaut. Es
zeigte sich, daß die Speicherverbünde mit einer Graphitraumdichte bis 75 g/l durch den
Gefriervorgang zerstört wurden. Hingegen blieben Speicherverbünde mit über 75 g/l
Raumdichte stabil. Auch nach mehrmaligen vollständigen Be- und Entladen des
Speichers konnte kein negativer Einfluß auf die Stabilität der Graphitmatrix festgestellt
werden.
Es wurden Preßlinge analog zu Beispiel 1 hergestellt, jedoch war die Raumdichte des
Graphits 100 g/l, die Wasserbeladung zeigt Tab. 1, ebenso wie die Drücke, die an die
Tabletten axial angelegt wurden.
Die Speicherverbünde wurden jeweils bei -23°C eingefroren und ihre Abmessungen
danach mit ihren ursprünglichen Abmessungen verglichen. In Tabelle 1 sind die
Parameter und die Ergebnisse zusammengefaßt.
Bei externen axialen Drücken von 1 bar kann keine axiale Ausdehnung mehr gemessen
werden. Damit wurde festgestellt, daß die Ausdehnung des PCM′s Wasser (rein: 8%)
bei einem genügend großen, technisch leicht realisierbaren, externen Druck vollständig
durch die Graphitmatrix kompensiert werden kann.
Es wurde ein zylindrischer Speicherverbund mit einer Raumdichte an Graphit von
100 g/l und an Wasser von 900 g/l, analog zu Beispiel 1, hergestellt.
Dieser Verbund wurde in ein Edelstahlrohr eingebracht und mit zwei Edelstahldeckeln
verschlossen, durch die zwei NiCr-Ni-Thermoelemente durchgeführt wurden, eines in
der Mitte des Zylinders und eines bei der Hälfte des Zylinderradiuses. Der
Edelstahlbehälter befindet sich in einem Thermobad und kann damit definiert
abgekühlt werden. Wird nun die benötigte Unterkühlungstemperatur zur
Kristallbildung am Thermoelement erreicht, springt die Temperatur am
Thermoelement von der Unterkühlungstemperatur auf die eigentliche
Gefriertemperatur des Wasser von 0°C. Es wurde eine benötigte Unterkühlung von ca.
5,5 K bestimmt. Durch eine Referenzmessung mit Wasser ohne Graphitmatrix wurde
die nötige Unterkühlung für Wasser zu 9,9 K gemessen. Durch die Verwendung der
Matrix wird also eine Verringerung der Unterkühlung um etwa die Hälfte erreicht.
Es wurde Graphitexpandat mit einer Schüttdichte von 2 g/l zu Tabletten mit einer
Raumdichte von 100 g/l gepreßt. Nach Evakuierung dieser Tabletten auf kleiner als
10-2 mbar wurden diese mit einer gesättigten wäßrigen Magnesiumacetat-Lösung
imprägniert. Im Versuch 1 wurde die Lösung mit Zimmertemperatur zugegeben. Es
wurde eine Raumdichte der Lösung von 450 g/l erreicht. Hingegen wurde im Versuch
2 die Lösung auf 36°C erwärmt. Damit wurde anschließend eine Raumdichte der
Lösung im Speicherverbund von 683 g/l erreicht.
Erläuternd sind in Abb. 1 und Abb. 2 Teile des Verfahrens/Systems gezeigt.
Abb. 1 zeigt eine schematische Vorrichtung zur Imprägnierung von Graphitmatrizen
mit PCM. Die Graphitmatrix wird dabei in einem Gefäß evakuiert und anschließend
unter Vakuum mit flüssigem PCM getränkt.
Abb. 2 zeigt die schematische Struktur des Speicherverbundes (lateraler Schnitt). Zu
sehen ist die poröse Graphitmatrix mit PCM und Gas-/Dampfeinschlüssen.
Claims (13)
1. Verfahren/System zur Speicherung von Wärme oder Kälte mit Hilfe des
Phasenüberganges eines Materials (PCM), dadurch gekennzeichnet, daß das fest
flüssige PCM sich in einer Matrix aus gepreßtem, expandiertem Graphit befindet.
2. Verfahren/System nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Raumgewicht
der Graphitmatrix ohne PCM 75-1500 g/l beträgt und soviel PCM in die Matrix
eingebracht ist, daß der Speicherverbund 2-60% Restporosität zeigt.
3. Verfahren/System nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Raumgewicht
der Graphitmatrix ohne PCM 75-300 g/l beträgt und soviel PCM in die Matrix
eingebracht ist, daß der Speicherverbund 5-30% Restporosität zeigt.
4. Verfahren/System nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 3 dadurch
gekennzeichnet, daß das PCM in flüssiger Form durch Vakuumimprägnierung in
eine Matrix, die durch Pressen von expandiertem Graphit hergestellt wird,
eingebracht wird, wobei die Matrix vor der Imprägnierung auf einen Druck kleiner
als 10 mbar evakuiert wird.
5. Verfahren/System nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 4 dadurch
gekennzeichnet, daß das PCM in flüssiger Form durch Vakuumimprägnierung in
eine Matrix, die durch Pressen von expandiertem Graphit hergestellt wird,
eingebracht wird, wobei die Matrix vor der Imprägnierung auf einen Druck kleiner
als 10-2 mbar evakuiert wird.
6. Verfahren/System nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch
gekennzeichnet, daß das PCM vor der Imprägnierung über die Schmelztemperatur
bis maximal zur Verdampfungstemperatur des PCMs erwärmt wird.
7. Verfahren/System nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch
gekennzeichnet, daß die Matrix vor der Imprägnierung bis auf maximal die
Verdampfungstemperatur des PCMs erwärmt wird.
8. Verfahren/System nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch
gekennzeichnet, daß direkt nach der Imprägnierung der Verbund auf
Zimmertemperatur, aber maximal bis zur Schmelztemperatur des PCMs gekühlt
wird.
9. Verfahren/System nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch
gekennzeichnet, daß das PCM einen Phasenübergang fest/flüssig im
Temperaturbereich von -25°C bis 150°C hat.
10. Verfahren/System nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch
gekennzeichnet, daß das PCM Wasser ist.
11. Verfahren/System nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch
gekennzeichnet, daß das PCM aus einem eutektischen oder kongruent schmelzenden
Gemisch einer oder mehrerer der folgenden Komponenten besteht:
12. Verfahren/System nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch
gekennzeichnet, daß das PCM aus einem eutektischen oder kongruent schmelzenden
Gemisch einer oder mehrerer der folgenden Komponenten besteht:
Parafine, Fettsäuren, Oligomere, Glykole, Alkohole, Caprylsäure.
Parafine, Fettsäuren, Oligomere, Glykole, Alkohole, Caprylsäure.
13. Verfahren/System nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch
gekennzeichnet, daß das PCM eine Chlatrate bildende Substanz ist.
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