DE1934684B2 - Verfahren zum Entfernen des Inhaltes eines eine elektrisch leitende Umhüllung aufweisenden Elementes und Vorrichtung zum Durchführen des Verfahrens - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Entfernen des Inhaltes eines eine elektrisch leitende Umhüllung aufweisenden Elementes, insbesondere eines Brennstoffelementes für Kernreaktoren, bei dem das Material der Umhüllung mittels eines die Umhüllung wenigstens stellenweise benetzenden Elektrolyten und eines von der Umhüllung ausgehenden, den Elektrolyt durchsetzenden elektrischen Feldes an der betroffenen Stelle vollständig abgetragen und der Inhalt mittels des Elektrolyten entfernt wird, sowie eine Vorrichtung zum Durchführen des Verfahrens.

Auf verschiedenen technischen Gebieten ist es üblieh, daß Erzeugnisse in Verpackungen oder Umhüllungen benutzt werden, die elektrisch leiten und das Erzeugnis gegebenenfalls luftdicht einschließen.

Eine solche Umhüllung kann sich aus der Notwendigkeit ergeben, den Inhalt der Umhüllung, bevor dieser benutzt wird, zu schützen oder körnigen oder pulvrigen, den Inhalt bildenden Erzeugnissen zu deren Handhabung eine genügend feste Verpackung zu geben, insbesondere für deren Verdichtung, wenn gewisse spezielle Verfahren zur Behandlung der Er-Zeugnisse angewandt werden.

In der Bestrahlungstechnik werden solche Umhüllungen für die verschiedensten Erzeugnisse weitgehend verwendet. Dies ist insbesondere bei bestrahlten Brennstoffelementen für die Kernenergietechnik der Fall, welche stabförmig sind und eine äußere Verkleidung, beispielsweise aus rostfreiem Stahl, aus Nickellegierungen, aus Zirkonium oder Graphit aufweisen, deren Inhalt Uranoxide enthält.
Im nachfolgenden wird unter »Hülse« die äußere Verkleidung verstanden, wobei die Hülse mit ihrem Inhalt das stabförmige »Element« bildet.
Die Erfindung betrifft allgemein ein Verfahren zum Entfernen und gegebenenfalls Wiedergewinnen des

Inhaltes eines stabfönnigen Elementes im Hinblick zugsweise eine Salpetersäurelösung verwendet, die auf dessen Aufbereitung und Wiederverwendung, Uran- und Plutoniumverbindungen sowie Spa'.tungsinsbesondere, wenn es sich um ein bestrahltes Brenn- produkte zersetzt. Dies hat insbesondere zur Folge, Stoffelement für die Kernenergietechnik handelt, des- daß die Haftung dieser Verbindungen an der Umhülsen den Inhalt bildende Uran- und Plutonium-Ver- 5 lung zerstört und eine vollständige Wiedergewinnung bindungen sowie Spaltungsprodukte väederzugewin- des Kemmaterials erzielt wird. Außerdem ist es mögnen und zur erneuten Verwendiyig aufzubereiten lieh, diese Verbindungen zu ihrer Weiterbehandlung sind. in eine salpetersaure Lösung zu bringen, so daß eine

Bei einem aus der US-PS 3 024172 bekannten Salpetersäurelösung als Elektrolyt sehr zweckmäßig Verfahren der eingangs genannten Art wird die Um- 10 ist.

hüllung des Elementes bei der Elektrolyse chemisch Zur Wiedergewinnung des Kemmaterials von

gelöst, worauf durch den Elektrolyt auch der freige- Brennstoffelementen, zwischen deren Kern und legte Inhalt des Elementes chemisch gelöst wird. Der Hülse sich Natrium befindet, sowie von Brennstoffverbrauchte Elektrolyt ist demnach mit chemisch ge- elementen aus mit Natrium gekühlten schnellen löstem Material der Hülse und ihres Inhaltes bela- 15 Reaktoren ist das erfindungsgemäße Verfahren beden, so daß zur Wiedergewinnung des Elementenin- sonders gut anwendbar.

haltes zunächst das gelöste Umhüllungsmaterial vom Das aus der US-PS 3 024172 bekannte Verfahren

Elektrolyt abgetrennt und dann das chemisch gelöste der eingangs genannten Art wird mittels einer Vor-Iniialtsmaterial ausgefällt werden müßte, wobei re- richtung durchgeführt, die einen Hohlzylinder aufgelmäßig chemische Veränderungen s;attfinden, die 20 weist, auf dessen Boden sich eine bestimmte Menge eine erneute Umwandlung des ausgefällten in das ur- Quecksilbers als Kathode befindet. Auf dem Quecksprüngliche Inhaltsmaterial notwendig machen. silberspiegel schwimmt der über eine Zuleitung zuge-

Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, führte Elektrolyt, in den das Element knapp zur ein Verfahren zum Entfernen des Inhaltes eines eine Hälfte eingetaucht ist. In Höhe des Elektrolytspiegels elektrisch leitende Umhüllung aufweisenden Elemen- 25 befindet sich ein Abfluß für den durch Material der tes zu schaffen, bei dessen Durchführung so wenig Umhüllung und des Inhaltes verunreinigten Elektrowie möglich Material des Elementes im Elektrolyt in lyt.
Lösung geht. Demgegenüber zeichnet sich die erfindungsgemäße

Diese Aufgabe wird, ausgehend von einem Verfah- Vorrichtung zum Durchführen des Verfahrens nach ren der eingangs genannten Art, erfindungsgemäß 30 der Erfindung aus durch eine Halteeinrichtung für dadurch gelöst, daß mittels einer Düse eine Vorzugs- wenigstens ein Element, eine quer zur Elementachse weise senkrecht auf die Umhüllung gerichteter Elek- relativ zur Halteeinrichtung bewegbare Abtrageeintrolytstrahl erzeugt wird, daß die Düse während des richtung, eine Fördereinrichtung zum Speisen der Bestrahlens in Richtung auf die Umhüllung vorge- Abtrageeinrichtung mit unter Druck stehendem schoben und daß sie nach dem elektrochemischen 35 Elektrolyt, eine mit der Umhüllung des. Elementes ei-Erzeugen eines die Umhüllung nocht nicht durch- nerseits und mit der Abtrageeinrichtung andererseits trennenden Einschnittes durch diesen in die Umhül- elektrisch verbundene Gleichstromquelle sowie eine lung eingeführt wird, um deren Inhalt auszuwaschen. unterhalb des Elementes angeordnete Scheide- und Dadurch ergibt sich der Vorteil, daß nur das wenige, Auffangeinrichtung zum Scheiden und gesonderten von dem Einschnitt in der Umhüllung stammende 40 Auffangen der Mischung aus dem Kemmaterial und Material im Elektrolyt gelöst wird, so daß dessen dem Elektrolyt und des abgetrennten Hülsenstückes. Wiederaufbereitung und Rückführung im Kreislauf Die erfindungsgemäße Vorrichtung bietet anders

keine Schwierigkeiten bereitet, und daß der Inhalt als die bekannte Vorrichtung den Vorteil, daß eine des Elementes allein mechanisch aus der Umhüllung Mischung aus dem Inhaltsmaterial und dem Elektroherausgespült werden kann, so daß seine Wiederge- 45 lyt einerseits und abgetrennte Umhüllungsstücke anwinnung einfach ist und geringe Kosten verursacht. dererseits getrennt aufgefangen werden und nicht erst

Bei einer bevorzugten Durchführungsweise des getrennt werden müssen.

Verfahrens nach der Erfindung ist vorgesehen, daß Bei einer möglichen Ausführungsform der Vorder Einschnitt am einen Ende der Umhüllung erzeugt richtung nach der Erfindung ist vorgesehen, daß die und die Düse durch den Einschnitt in die Umhüllung 50 Abtrageeinrichtung eine Reihe von in der quer zur eingeführt wird, um das durch den Einschnitt abge- Elementachse angeordneten Trennebene liegenden, teilte Endstück der Umhüllung auszuwaschen. Da- gleichmäßig angeordneten Hohlelektroden zum Erdurch läßt sich das Element vorteilhafterweise Stück zeugen von Elektrolytstrahlen aufweist, um den um Stück gründlich auswaschen. Jeweils nach dem Elektrolyt direkt unter Druck gegen jenes stabför-Auswaschen des gerade das. Endstück bildenden Um- 55 mige Element spritzen zu können. Bei anderen Aushüllungsabschnittes kann das Endstück durch Ver- führungsformen kann eine Elektrode oder können größern des Einschnittes abgetrennt werden, wozu mehrere bezüglich des stabförmigen Elementes die Behandlung des Elementes mit dem Elektrolyten zweckmäßig angeordnete Elektroden vorgesehen bis zur vollständigen Abtrennung des ausgewasche- sein, wobei der Zwischenraum zwischen den Elektronen Endes der Umhüllung zweckmäßigerweise fort- 60 den und jedem stabförmigen Element von dem als gesetzt wird. Auswaschmittel dienenden Elektrolyten erfüllt ist.

Bei einer besondere Beachtung verdienenden der in dem in Rede stehenden Zwischenraum untei Durchführungsweise des erfindungsgemäßen Verfah- Druck gehalten wird.

rens wird ein den Inhalt chemisch lösender Elektro- Im folgenden ist die Erfindung an Hand von dre

lyt verwendet. Es kann sich beispeilsweise um eine 65 durch die Zeichnung beispielhaft dargestellten AusKochsalzlösung, um Natronlauge oder um salpetrige führungsformen der erfindungsgemäßen Vorrichtung Säure handeln. Bei bestrahlten Brennstoffelementen im einzelnen erläutert. Es zeigt
für die Kernenergietechnik wird als Elektrolyt vo.- Fig. 1 einen Längsschnitt durch einen Teil (stab

Eörmiges Element und Hohlelektrode) einer ersten mm pro Minute wurde ein vollständiges Auswaschen Ausführungsform, des stabförmigen Elementes über eine Strecke g von

F i g. 2 einen Schnitt nach der Linie H-II in F i g. 1 20 cm festgestellt, nachdem die Hohlelektroden durch den dort dargestellten Teil der ersten Ausfüh- 2 mm ins Innere des stabförmigen Elementes eingerungsfonn, 5 drungen waren.

F i g. 3 eine schematisch vereinfachte, teilweise Man kann außerdem feststellen, daß die Höhe der

aufgebrochen und im Schnitt dargestellte perspektivi- an der metallenen Hülse G bewirkten Abtragung bei sehe Ansicht der ersten Ausführungsform und Elektroden mit einem Außendurchmesser von 1 mm

F i g. 4 und 5 schematische Darstellungen von zwei 2,2 mm beträgt.

weiteren Ausführungsformen. io Das Beispiel zeigt, daß das Abtragen und Auswa-

In den Fig. 1 und 2 ist ein rohr- oder stabförmiges sehen sehr rasch vor sich geht, auch über große AusElement £ dargestellt, das als Umhüllung eine au- waschstrecken g oder Trennstellenabstände 2 g zwißere, elektrisch leitende Hülse G aufweist, die einen sehen aufeinanderfolgend durchtrennten Elementen. Inhalt N umschließt, der zur Wiedergewinnung aus Es soll noch bemerkt werden, daß in diesem Beispiel der Hülse G entfernt weiden soll. »5 ein mit Aluminiumpulver gefülltes Element in übri-

Um dies zu bewerkstelligen, wird als Abtrageein- gens herkömmlicher Weise ausgewählt worden ist, richtung eine Einheit von Hohlelektroden e, beim mit dem am besten ein Brennstoffelement simuliert dargestellten Ausführungsbeispiel eine Reihe von ho- werden kann.

rizontal und parallel zueinander angeordneten Hohl- Bei anderen Versuchen mit Elementen, deren Hül-

elektrodene benutzt, aus denen senkrecht zum EIe- ao sen mit Granulat, z.B. in einer nichtzerstückelten, ment E ein Elektrolyt ausgespritzt wird, wobei die wie Erbs- oder Eierkohle zusammenhangenden Elektroden« bezüglich der HülseG ein negatives Form, gefüllt waren, konnte man Auswasch- und elektrisches Potential aufweisen. Auswurfstrecken von mehr als 3 m bei Arbeitsdrük-

Zu Beginn des Abtragevorganges befinden sich die ken von etwa 20 bar erreichen.

vorderen Enden der Elektroden in einem gewissen »5 Zum Durchführen des erfindungsgemäßen Verfah-Abstand von der Hülse G. Wegen des erzeugten Po- rens stellen Hohlelektroden nur ein vorzugsweises tentialunterschiedes entsteht mittels des unter Druck Ausführungsbeispiel dar.

aus den Elektroden e austretenden Elektrolyten in Man könnte jedoch im Rahmen der Erfindung

Höhe der Elektroden e eine elektrochemische Abtra- auch eine oder mehrere ebene Elektroden auf dar. gung der Hülse G. 3° stabförmige Element einwirken lassen unter der Be-

nie. Einheit der Elektroden e wird mit fortschrei- dingung, daß im Zwischenraum zwischen jeder Elektender Abtragung gegen das Innere des Elementes E trode und dem stabförmigen Element eine Zirkulavorgeschoben. Auf diese Weise dringen die Elektro- tion des Elektiolyten unter Druck aufrechterhalten den e in den Hohlraum der Hülse G ein, wie die wird. Dies läßt sich beispielsweise mit Hilfe einer F i g. 1 und 2 zeigen. 35 Druckkammer erreichen, die die Elektroden enthält

Es ist nun eine wesentliche Besonderheit der Er- und von dem stabförmigen Element abdichtend findung, daß der unter Druck (10 bis 20 bar) aus den durchquert wird.

Elektroden e austretende Elektrolyt ein Auswaschen Im besonderen Falle von Brennstoffelementen für

des Inhaltes N bewirkt. die Kernenergietechnik wird als Elektrolyt vorzugs-

Anschließend werden zwei Zahlen- und Anwen- 40 weise Salpetersäure gewählt, denn diese wirkt zum dungsbeispiele für die Erfindung gegeben. einen chemisch lösend auf die den Hülseninhalt bil-

. · ι τ denden Verbindungen ein, wodurch das Auswaschen

B e ι s ρ 1 e insbesondere auch der an der Hülle haftenden Teile

Es soll das Abtragen und Auswaschen eines verti- erleichtert wird und zum anderen ist eine solche kai angeordneten stabförmigen Elementes bewirkt 45 Wahl für die an sich bekannte Weiterbehandlung diewerden, dessen Hülse aus rostfreiem Stahl »18/8« ser Verbindungen in salpetersaurer Lösung besonbesteht, deren Außendurchmesser 9 mm und deren ders zweckmäßig. Innendurchmesser 7,5 mm beträgt. Die Hülse ist an .

ihrem oberen Ende geschlossen und an ihrem unte- Beispiel II

ren Ende offen und ist mit Aluminiumpulver mit 50 Dieses Beispiel betrifft das Zerstückeln eines einer Korngröße zwischen 40 Mikrometer und 60 Brennstoffelementes für die Kernenergietechnik. Mikrometer unter einem Verdichtungsdruck von 25 Solche Elemente mit im wesentlichen zylindrischer

bar gefüllt. Form weisen eine äußere Hülse aus Zirkonium mit

Die gewählte Auswaschstreckeg (Fig. 1) beträgt einem Außendurchmesser von 12 mm und einer 20 cm. 55 Wandstärke von lmm auf. In dieser Hülse sind

Es werden 10 hohle Elektroden aus rostfreiem durch Sintern hergestellte Pastillen lückenlos über-Stahl mit 1 mm Außendurchmesser und 0,66 mm In- einandergestapelt, die aus einem natürlichen Urannendurchmesser sowie 13 cm wirksamer Länge ver- oxyd UO₂ bestehen.

wendet. Das doppelte, zu lösende Problem besteht darin,

Der benutzte Elektrolyt ist eine Kochsalzlösung 60 die Hülse aus Zirkonium zu zerstückeln und die Pamit einer Konzentration von 200 g NaCl pro Liter, stillen aus Uranoxyd dynamisch aus der Hülse hermit einem elektrischen Leitwert von 0,185 S bei auszutreiben und die an der Innenwandung der Hülse 45° C. Der Druck stromauf vor den Elektroden be- anhaftende Ablagerungen von Uranoxyd zu beseititrägt 12 bar und der Durchsatz an Elektrolyt beträgt gen.

240 Liter pro Stunde. 65 Zu diesem Zweck wird eine Einheit von sechs me-

Unter diesen Umständen und bei einer angelegten tallenen, hohlen, zylindrischen Nadeln als Elektro

elektrischen Spannung von 15,5 V sowie einer Vor- den verwendet, die einen Außendurchmesser vor

Schubgeschwindigkeit der Elektrodeneinheit von 1,4 1,5 mm, einen lichten Mündungsdurchmesser vor

7 8

1,2 mm haben und auf eine dem Durchmesser des zu Ebene. Da die Längsachsen der das an der Klemme zerstückelnden Elementes entsprechende Strecke von 11 aufgehängte Bündel 12 bildenden einzelnen EIe-12 mm quer zur Nadelrichtung gleichmäßig verteilt mente vertikal verlaufen, liegt die von den Hohlnasind. dein 13 gebildete Ebene quer zur Längsachse jedes

Der verwendete Elektrolyt ist Salpetersäure mit 5 Elementes im Bündel 12.

einer Konzentration von 2mol pro Liter und einer Die Hohlnadeln 13 werden mit einem Elektrolyt

Temperatur zwischen 70° C und 80° C. über eine Leitung 14 gespeist, in die eine Förder-

Die elektrische Spannung zwischen den Elektro- pumpe 15 eingeschaltet ist, die im folgenden näher den und der Hülse aus Zirkonium beträgt 30 V. beschrieben ist. Stromab von der Förderpumpe 15

Der Druck zur Versorgung der Nadeln mit heißer io erlangt der Elektrolyt einen Druck von ungefähr Salpetersäure beträgt 15 bar, welcher im Innern des 5 kp/cm² bis 20 kp/cm². Die Leitung 14 mündet in im Laufe des Verfahrens eingeschnittenen stabförmi- einen Verteilerkasten 18, der die einzelnen Hohlnagen Elementes einen wirksamen Druck von etwa 10 dein 13 mit dem Elektrolyt versorgt,
bar ergibt. Unterhalb der Nadeln 13 und des Bündels 12 ist

Unter den obengenannten Verfahrensbedingungen 15 das höher gelegene Ende eines Siebes mit hochgewerden völlig zufriedenstellende Ergebnisse bei einer stellten Rändern 23, 24 und 25 angeordnet, das ge-Vorschubgeschwindigkeit der Nadelelektrodeneinheit gen sein anderes Ende hin abfällt. Der Boden des zwischen 2 mm pro Minute und 5 mm pro Minute er- Siebes besteht in seinem oberen Teil, d. h. unterhalb halten. Der Beginn des Abtragens der Hülse setzt der Nadeln 13 und des Bündels 12, aus einem Blech ein, wenn sich das vordere Ende der Nadelelektroden 20 26 mit Löchern, deren Durchmesser kleiner ist als in einem Abstand von 0,2 mm von der äußeren der Außendurchmesser der Hülsen der Elemente. Oberfläche der Hülse befindet. Der Auswurf der ge- Die auf das Blech 26 fallenden Hülsenstücke werden sinterten Pastillen beginnt, wenn die Nadeln einige daher von diesem zurückgehalten. Der untere Teil zehntel Millimeter in die Hülse eingedrungen sind. des Siebbodens wird durch einen metallenen Latten-

Es zeigt sich, daß nicht nur die Hülse aus Zirko- 35 rost 27 gebildet, an dessen Ende eine Sammelrinne nium sauber zerstückelt und die Pastillen aus Uran- 28 anschließt. Unterhalb der Sammelrinne 28 befinoxyd im Laufe des Verfahrens hinausgespült werden, det sich ein Auffangbehälter 31, der mit hinreichend sondern bei einer Prüfung der Trennquerschnitte der kleinen Löchern versehen ist und ein eventuelles Ab-Hülsenstücke ergibt sich auch, daß das an der Hülse spülen der aufgefangenen Abfallstücke gestattet,
haftende Uranoxyd in der heißen Salpetersäure ge- 30 Die bisher genannten Vorrichtungsteile sind in löst und dadurch beseitigt wird. einem Gehäuse 40 untergebracht, dessen Oberseite

Die F i g. 3 zeigt ein Ausführungsbeispiel, das zum 40 α eine mit einem Deckel 40 b verschlossene, dem Zerstückeln und Auswaschen eines ganzen Bündels Einführen des Bündels 12 dienende öffnung aufvon Brennstoffelementen für die Kernenergietechnik weist. Das Einführen geschieht beispielsweise dageeignet ist. 35 durch, daß die Elemente des Bündels 12 an Schnüren

Hinter einer biologischen Schutzwand 3 befindet mit Haken aufgehängt und herabgelassen werden. In sich außerhalb einer heißen Zelle 2 ein elektrischer seinem unteren Teil unterhalb des Bleches 26 und Generator 1. Die biologische Schutzwand 3 bildet des Lattenrostes 27 hat das Gehäuse 40 die Gestalt ein Wandung der Zelle 2 und besteht beispielsweise eines Sammeltrichters 41 mit angefügtem Sammelkaaus Beton. Elektrische Kabel 4 und 5 sowie 6 und 7 40 nal 42, der schließlich alle durch das Blech 26 oder durchqueren die Wand 3, wobei für eine Abdichtung den Lattenrost 27 fallenden flüssigen Stoffe und gesorgt ist, und verbinden die Pole des elektrischen Kernmaterialien (Brennstoff) weiterleitet.
Generatorsi mit demjenigen Teil der Vorrichtung, Das erfindungsgemäße Verfahren wird in folgender sich im Innem der Zelle 2 befindet. der Weise durchgeführt.

In der heißen Zelle 2 ist eine Halteeinrichtung an- 45 Der Arm 10 und damit das Bündel 12 der EIegebracht, längs deren vertikaler Führungsschiene 8 ein mente befinden sich zu Beginn der Vorgänge in ihrer waagerechter metallener Ann 10 auf und ab gleiten oberen Lage. Die Nadeln 13, weiche eine bestimmte kann. Dieser Ann ist an die Kabel 4 und 5 ange- horizontale Lage einnehmen, befinden sich dem Bünschlossen und mit einem geeigneten Mechanismus del 12 gegenüber in einer Höhe, gemessen von der verbunden, der eine Art pneumatischer oder hydrau- 5° Unterseite des Bündels, welche der gewünschten lischer Schubkolbentrieb oder beispielsweise eine Länge des abzutrennenden Hülsenstückes entspricht. Endlosschraube sein könnte und die Auf- und Abbe- Während der Durchführung des Verfahrens werden wegungen des Armes 10 steuert. Im Ausführungsbei- die Nadeln 13 gleichmäßig in Richtung auf das Bünspiel dient ein Motor 9 zum Antrieb des Mechanis- del 12 vorgeschoben, wenn der Elektrolyt von dei mus. Am freien Ende des Armes 10 ist eine Klemme 55 Förderpumpe 15 angesaugt und unter einen Druck

11 vorgesehen, die ein Bündel 12 aus Brennstoffele- von etwa 5 kp/cm² bis 20 kp/cm² durch die Nadeln menten für die Kernenergietechnik an ihrem oberen 13 in Form von Strahlen gegen das Bündel 12 geEnde hält, beispielsweise am Kopf einer Handhabe spritzt wird. Die Nadeln 13 bilden zusammen mil

12 a. Die Klemme 11, der Arm 10 und der die Auf- den Elektrolytstrahlen quasi ein »elektrolytische: und Abbewegung des Armes 10 steuernde Mechanis- 60 Messer«. Da über die elektrischen Leitungen 4 bis T mus bilden also nicht nur eine Halte-, sondern auch ein negatives Potential der Nadeln 13 gegenüber den eine Verschiebeeinrichtung für das Bündel 12. Vom Bündel 12 aufrechterhalten wird, fließt im Elektrolyelektrischen Generator 1 werden die Klemme 11 und ten ein elektrischer Strom zwischen den die Kathodt das Bündel 12 gegenüber der aus einer Reihe von darstellenden Nadeln 13 und dem die Anode bilden Hohlnadeln 13 gebildeten Elektrodeneinheit über die 65 den Bündel 12. Die Nadeln 13 haben beispielsweise Kabel 4 und 5 bzw. 6 und 7 auf einem positiven Po- einen Innendurchmesser von einigen zehntel Millitential gehalten. metern.

Die Hohlnadeln 13 liegen in einer waagerechten Da die Hohlnadeln 13 in einer senkrecht zu dei

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Längsachsen der zum Bündel 12 zusammengefaßten dem Blech 26 und dem Lattenrost 27 gebildete Sieb Elemente verlaufenden Ebene liegen und da die fängt den aus den Nadeln 13 fließenden Elektrolyten, freien Enden der Nadeln im wesentlichen auf einer den vom Elektrolyten mitgenommenen Brennstoff geraden Linie liegen- umgeben diese Enden nicht die ebenso wie die Hülsenstücke auf. Die Hülsenstücke äußere Gestalt der Elemente, sondern dringen in 5 können nicht durch die Löcher im Blech 26 oder zwidiese ein- Der sich als Kernmaterie im Innern der sehen die Streben des Lattenrostes 27 gelangen. Viel-Elemente befindende Brennstoff wird somit dem hy- mehr werden sie von der Sammelrinne 28 in den draulischen und elektrolytiscben Druck des Elektro- Auffangbehälter 31 abgeleitet. Falls es notwendig lyten ausgesetzt. Die metallenen Nadeln dringen sein soiite, können die aufgefangenen Hülsenstücke durch anodisches Auflösen der Hülsen in das Bündel io in dem Auffangbehälter 31 einem zusätzlichen ein, so daß der ins Innere der Elemente gespritzte Waschvorgang unterworfen werden. Der Elektrolyt Elektrolyt unter hydraulischem Druck das Kemmate- und der von diesem mitgenommene Brennstoff dagerial, d. hl den Brennstoff der Elemente auswirft. _ gen gelangen in den Sammelkanal 42. Der bei diesem

Das neue erfindungsgemäße Verfaren weist eine Ausführungsbeispiel der crruidungsgemäßen Vor-Reihe von Vorteilen gegenüber bekannien Verfahren 15 richtung benutzte Elektrolyt kann Salpetersäure oder auf: Die abgetrennten Hülsenstücke können eine ein anderer Elektrolyt sein, beispielsweise eine Koch-Länge haben, die 5 cm erheblich übertrifft und bis salzlösung oder Natronlauge.

50 cm und mehr erreicht, ohne daß die Ergebnisse des Die im Sammelkanal 42 befindlichen Uran- und

Auswaschens beeinträchtigt wären. Tatsächlich kann Plutoniumverbindungen sowie Spaltprodukte (U(X, man dank des bis 20 kp cm* steigerbaren hydrauli- 20 PuO₂, Urancarbid) werden in bekannter Weise in sehen Druckes leicht über einen halben Meter bei eine salpetersaure Lösung gebracht, die sich in einem normal aufgehäuften Materialien gehen. Beim elek- Lösungsbottich D befindet.

trolvtischen Zerstückeln werden die Enden nicht zu- Es sind zwei verschiedene Arten der Zirkulation

sammengedrückt wodurch der Hülseninhalt leichter des Elektrolyten möglich: Im ersten Fall (Fig.4) ausgewaschen werden kann. Durch seine Eigenart 25 handelt es sich beim Elektrolyten um Salpetersäure entstehen beim elektrolytiscben Zerstückeln keine mit einer Normalität die derjenigen eier Lösung im luftentzündiichen Staubpartikeln. Die Abnutzung der Lösungsbottich D entspricht Hier versorgt die Leizum Zerstückeln benutzten Nadelelektroden ist ver- tung 14 die Hohlnadeln 14 mit Hilfe der Förderschwindend klein, wenn man sie mit der Abnutzung pumpe 15 und eines Filters 15 λ mit Elektrolyt, der der bei mechanischen Trennverfahren verwendeten 3» sich in einem Pufferbecken 50 befindet. Die den Messer vergleicht Das elektrolytische Zerstückeln Sammeikanal 42 verlassende Mischung aus salpetermitteh der Nadelelektroden bedingt keine mechani- saurer Lösung und Brennstoff gelangf direkt in den sehen Bewegungen, die ein Rupfen oder Festfressen Lösungsbottich D. In diesem Fall findet keine verursachen können, wie dies bei Messern der Fall Wiedereinspeisung der direkt in den Lösungsbotist. Die starke Wirkung der unter hydraulischem 35 tich D gelangenden Arbeitsflüssigkeit statt.
Druck aus den Nadeln 13 austretenden Elektrolyt- Im zweiten Fall (F i g. 5). in dem der Elektroly:

strahlen zeigt sich in einem optimalen Auswaschen nicht den obengenannten Bedingungen entspricht, von Materialien aus den Elementen des Bündels. werden die im Sammeikanal 42 aufgefangenen Stoffe d. h. der Brennstoffe für die Kernenergietechnik, so in ein Becken 60 geleitet dann in einen Abscheider daß die Verluste an nicht wiedergewonnenen Mate- 40 61, beispielsweise eine Zentrifuge, der die Rückrialien auf ein Minimum beschränkt werden können. stände an der Stelle 62 und die Ärbeitsflüssigkeu an Die Auswaschzeit hängt ausschließlich von der Ge- der Stelle 63 nach ihrer Trennung abgibt Die Flüsschwindigkeit des elektrolytischen Durchuennens des sigkeit wird dann über ein Pufferbecken 64 wieder in Bündels ab. also insbesondere von der Vorschubge- den Kreislauf 14 eingespeist. Die an der Stelle 62 erschwindigkeit der Nadeln, vom hydraulischen Druck 45 haltenen Rückstände gelangen in eine Wasch- unc des Elektrolyten und von der elektrischen Spannung Reinigungsanlage 65, in der sie von den letzten Spuzwischen dem Bündel 12 und den Nadeln 13. Die ren an Arbeitsflüssigkeit befreit werden. Danact Auswaschzeit ist praktisch unabhängig von der Ge- werden sie in den Lösungsbottich D überführt unc schwindigkeit der chemischen Einwirkung auf den dort in die salpetersaure Lösung gebracht Diese An Brennstoff. Es ensteht keine Ansammlung von fei- 50 von Kreislauf des Elektrolyten" paßt beispielsweise nen, metallenen, eventuell entflammbaren Staubpar- wenn es sich bei der Arbeitsflüssigkeit um eine tikeln am Boden der Vorrichtung. Kochsalzlösung handelt

Nachdem in einem ersten Trennvorgang der untere Im Falle von NO_SH kann man übrigens mit den

Teil des Bündels 12 vom oberen restlichen Teil abge- Wiedereinspeisen gemäß Fig, 5 verfahren, und zwai trennt worden ist wird dieser selbsttätig am Arm 10 55 teilweise oder vollständig, wobei die Wasch- um um ein Stück abgesenkt, das der gewünschten Länge Reinigungsanlage 65 nicht erforderlich ist.
des nächsten Hülsenstückes entspricht. Die ge- Die Erfindung ist auf alle Brennstoffelemente füi

wünschte Ebene für die nachfolgende Durchtrennung die Kemenergietechnik anwendbar, die eine elek befindet sich wiederum in Höhe der Nadeln 13, die irisch leitende äußere Hülse mit einem Inhalt aufwei das »elektrolytische Messer« bilden. Natürlich erhal- 60 sen, auf den man teilweise oder vollständig durch dy ten auch hier wieder die Nadeln während des Trenn- namisches Auslaugen und eventuell durch chemi Vorganges eine horizontale Verschiebung. Die me- sches Lösen einwirken kann.

chanischen Mittel zum Verschieben greifen am Ver- Die Erfindung ist insbesondere auf Brennstoffele

teerkasten 18 an, sind in der Zeichnung jedoch mente anwendbar, in denen ein zentraler Mctallken nicht dargestellt Es kann sich dabei beispielsweise 65 mit einer äußeren leitenden Hülse durch eini um einen Schubkolbentrieb, einen elektrischen Trieb Schicht z.B. eine Natriumschicht, verbunden ist Ii oder eine von einem Motor schrittweise angetriebene diesem Fall wird nach dem Abtragen von Hülsenma Endlosschraube handeln. Das im wesentlichen aus terial durch elektrolytischc Wirkung der Elektrolyt ii

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zunehmendem Maße mit dem Natrium reagieren. Die sem hin- und herbewegbar wären. Man kann sogar gebildeten Reaktionsprodukte werden durch die Wir- ein feststehendes Bündel aus Elementen und eine kung des Auslaugens weggespült, was sich durch ein Abtrage- und Auswasch-Einrichtung benutzen, die Herauslösen des zentralen Metallkerns aus der Hülse mehrere, auf mehrere verschiedene Trennebenen veräußert. 5 teilte Sätze oder Einheiten von Nadelelektroden auf-

Es ist bekannt, daß Natrium als Kühlflüssigkeit für weist. Was die Elektroden betrifft, so ist oben ein Sy-Brennstoffelemente in schnellen Reaktoren verwen- stern als bevorzugt beschrieben worden, das eine det wird. Wenn man Brennstoffelemente oder Bündel Vielzahl von parallel nebeneinander angeordneten von Brennstoffelementen zur Weiterverarbeitung die- Hohlelektroden aufweist. Man könnte im Rahmen sen Reaktoren entnimmt, stellt man fest, daß ihre au- »o der Erfindung auch eine einzige Elektrode mit einer ßere Hülse mit einer Schicht aus Natrium bedeckt ist, großen, frontalen, aktiven Oberfläche benutzen, die von der die Hülse vor jedem Vorgang befreit werden eine Vielzahl von Düsen oder öffnungen aufweist, muß, der darauf abzielt, den Inhalt dieser Elemente welche zum Erzeugen der Elektrolytstrahlen dienen, wiederzugewinnen. In diesem Fall läßt sich die Erfin- Es ist für ein ordnungsgemäßes Durchführen des erdung besonders gut anwenden. Tatsächlich kann der 15 findungsgemäßen Verfahrens nicht unbedingt notunter Druck stehende Elektrolyt vorteilhafterweise in wendig, daß der Arbeitsdruck des Elektrolyten wäheinem vorausgehenden Vorgang dazu benutzt wer- rend der ganzen Vorgänge konstant bleibt. In einigen den, die Reinigung der Elemente und die Beseitigung Fällen könnten sich zeitweilige Überdrücke beim dydes Natriums zu bewirken. Die Arbeitsflüssigkeit hat namischen Auswaschen des Hülseninhaltes als nützin diesem Fall drei Aufgaben, nämlich als Reini- ao Hch erweisen. Darüber hinaus könnte man auch im gungsflüssigkeit, als Elektrolyt und als dynamisches Rahmen der Erfindung im Laufe der Vorgänge die Mittel zum Auslaugen zu dienen. Dies stellt einen elektrische Spannung zwischen der Elektrode oder besonderen Vorteil der Erfindung dar. den Elektroden einerseits und dem stabförmigen EIe-

Die Erfindung ist natürlich nicht auf die beschrie- ment andererseits ändern. Bei Verwendung von benen Durchführungsweisen oder Ausführungsbei- as Elektroden aus einem Edelmetall, beispielsweise aus spiele beschränkt, sondern erstreckt sich auf samt- Platin, könnte man diese Spannung auch umpolen, liehe im Rahmen der Erfindung liegende Abwand- um in an sich bekannter Weise Entpassivierungswirlungen. Insbesondere kann, was das erfindungsge- kungen zu erzielen. Schließlich sei bemerkt, daß das mäße Ausführungsbeispiel betrifft, die Verschiebebe- vollständige Durchtrennen der Hülse in getrennte wegung des Bündels 12 aus Elementen in jeder belie- 30 Hülsenstücke im allgemeinen nicht unerläßlich ist. bigen Richtung und nicht nur in der Vertikalen erfol- Ein einfaches Einschneiden der Hülse könnte genügen. Das Bündel 12 könnte auch fest angeordnet gen. Bearbeitbare Brennstoffelemente sind z. B. EIesein, wobei dann die Hohlnadeln 13 parallel zu die- mente aus Thorium (Thoriumoxyd).

Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims (12)

Patentansprüche:

1. Verfahren zum Entfernen des Inhaltes eines eine elektrisch leitende Umhüllung aufweisenden Elementes, insbesondere eines Brennstoffelementes für Kernreaktoren, bei dem das Material der Umhüllung mittels eines die Umhüllung wenigstens stellenweise benetzenden Elektrolyten und eines von der Umhüllung ausgehenden, den Elektrolyt durchsetzenden elektrischen Feldes an der betroffenen Stelle vollständig abgetragen und der Inhalt mittels des Elektrolyten entfernt wird, dadurch gekennzeichnet, daß mittels einer Düse ein vorzugsweise senkrecht auf die Umhüllung gerichteter EleVtrolytstrahl erzeugt wird, daß die Düse während des Bestrahlens in Richtung auf die Umhüllung vorgeschoben und daß sie nach dem elektrochemischen Erzeugen eines die Umhüllung noch nicht durchtrennenden Einschnittes durch diesen in die Umhüllung eingeführt wird, um deren Inhalt auszuwaschen.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Einschnitt am einen Ende der Umhüllung erzeugt und die Düse durch den Einschnitt in die Umhüllung eingeführt wird, um das durch den Einschnitt abgeteilte Endstück der Umhüllung auszuwaschen.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Behandlung des Elementes mit dem Elektrolyten bis zur vollständigen Abtrennung des ausgewaschenen Endes der Umhüllung fortgesetzt wird.

4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß ein den Inhalt chemisch lösender Elektrolyt verwendet wird.

5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß bei einem Uran und/oder Plutonium und/oder Thorium enthaltenden Inhalt eines Kernbrennstoffelementes als Elektrolyt Salpetersäure verwendet wird und daß die Mischung des Inhaltes und der Salpetersäure in eine salpetersaure Lösung eingebracht wird.

6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß bei einem Kernbrennstoffelement mit einem von der Umhüllung durch eine Natriumschicht getrennten zentralen Inhaltskörper ein mit dem Natrium reagierender Elektrolyt verwendet wird, der nach dem Eindringen in die Umhüllung das Natrium auflöst und dadurch den zentralen Inhaltskörper aus der Umhüllung herausspült.

7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß aus einem natriumgekühlten schnellen Reaktor entfernte Elemente vor dem Zerteilen mittels des Elektrolyten von auf der Außenseite der Hülse haftendem Natrium gereinigt werden.

8. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrolyt in mehreren kleinen Strahlen gegen die Umhüllung gespritzt wird.

9. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrolytstrom in einer Druckkammer abgedichtet geführt wird.

10. Vorrichtung zum Durchführen des Verfahrens nach einem der Ansprüche 2 bis 8, gekennzeichnet durch eine Halteeinrichtung (8, 10, 11,

12 a) für wenigstens ein Element (12), eine quer zur Elementachse relativ zur Halteeinrichtung bewegbare Abtrageeinrichtung (13,18), eine Fördereinrichtung (14,15) zum Speisen der Abfrageeinrichtung mit unter Druck stehendem Elektrolyt, eine mit der Umhüllung des Elementes (12) einerseits und mit der Abtrageeinrichtung (J 3_r 18) andererseits elektrisch verbundene Gleichstromquelle (1) sowie eine unterhalb des Elementes (12) angeordnete Scheide- und Auffangeinrichtung (23 bis 29; 31, 41, 42) zum Scheiden und gesonderten Auffangen der Mischung aus dem Kernmaterial und dem Elektrolyt und des abgetrennten Hülsenstückes.

11. Vorrichtung nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß die Abtrageeinrichtung (13, 18) eine Reihe von in der quer zur Elementachse angeordneter. Trennebene liegenden, gleichmäßig angeordneten Hohlelektroden (13) zum Erzeugen von Elektrolytstrahlen aufweist.

12. Vorrichtung nach Anspruch 10 oder 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Scheideeinrichtung (23 bis 28) ein geneigtes Sieb aufweist, das in seinem unterhalb des Elementes (12) gelegenen oberen Teil aus einem durchlöcherten Blech (26) und in seinem unteren Teil aus einem Lattenrost (27) besteht.