DE1920960A1

DE1920960A1 - Kontinuierliches Oxoverfahren

Info

Publication number: DE1920960A1
Application number: DE19691920960
Authority: DE
Inventors: Yo Motada; Chikahiko Nakajima; Takeru Onada; Mitsuo Yamaguchi
Original assignee: Mitsubishi Kasei Corp
Current assignee: Mitsubishi Kasei Corp
Priority date: 1968-04-24
Filing date: 1969-04-24
Publication date: 1969-11-06
Also published as: CA931968A; NL6906231A; GB1202507A; FR2009832A1

Description

Patentanwalt Dipl.-Phys. Gerhard Liedl 8 München 22 Steinsdorfstr, 21-22 TeJ. 29 84

B 4210

MITSUBISHI CHEMICAL INDUSTRIES, LTD. 2-4, Marunouchi, Chiyoda-ku, Tokyo/JAPAN

Kontinuierliches Oxoverfahren

Die Erfindung betrifft ein kontinuierliches Oxoverfahren.

Es ist bekannt, daß beim Oxoverfahren eine olefinisch ungesättigte Verbindung mit Wasserstoff und Kohlenmonoxyd in der Gegenwart einer Rhodiumverbindung als Katalysator umgesetzt wird. In diesem Falle wird der Rhodiumkatalysator als Rhodiummetall, Oxyd, organisches, anorganisches Salz oder als Komplex eingebracht in die Reaktionszone. Falls erforderlich, kann er auch'als Rhodiumverbisdung auf einem geeigneten Träger verwendet werden» Unabhängig υοώ. der Art des eingesetzten Katalysators muß

l,a d©r Ssalstionsson© %n Bfoodinmeä^hoiayl, ύ®τ Isa-

Dr.F/Ft

.. - - Iw talytisch attiven Form übergeführt werden. Deshalb ist es günstig, wenn der Rhodiumkatalysator in einer Form vorliegt, die eine leichte Überführung in Rhodiumcarbonyl gewährleistet.

Andererseits sollte der Katalysator, wie er beim üblichen, technischen Oxoverfahren verwendet wird, billig und leicht verfügbar sein. Weiterhin sollte er sowohl in der olefinisch ungesättigten Verbindung, die als Rohmaterial verwendet wird, oder in einem Lösungsmittel löslich sein, um ihn in Form einer Lösung zu handhaben.

Im allgemeinen wird deshalb ein einfaches anorganisches oder organisches Salz, wie z.B. RhodiumcMorid, Rhodiumnitrat oder Rhodiumacetat verwendet, obgleich auch ein Rhodiumkomplex eingesetzt werden kann. Diese Verbindungen sind im allgemeinen in Wasser löslich, sie sind jedoch unlöslich oder nahezu unlöslich in einem unpolaren Lösungsmittel, z.B. in Kohlenwasserstoffen.

Das Oxoverfahren kann diskontinuierlich durchgeführt werden. In diesem Falle werden die Reaktbn steilnehmer und der Katalysator in einen Reaktor gegeben,und die Umsetzung wird bis zur Vollständigkeit durchgeführt. Die erwähnten Rhodiumverbindungen werden dabei rasch in Rhodiumcarfeonyl umgewandelt und beschleunigen die Reaktion. Beim diskontinuierlichen Oxoverfahren verläuft die Reaktion sehr gut, unabhängig davon, ob der Katalysator in Form von Rhodiummetall auf einem Träger aufgetragen ist oder als Rhodiumsalz, das in den Reaktionsteilnefcmern unlöslich ist, eingesetzt wird.

#ird das Oxoverfahren als kontinuierliches Yerfatiren diareligeiilfert, dam ist es ungünstig, den Katalysator in fester Fons?, ©isssmsetseia, cäa er komti-HUiQS³MeIi in die Heaktionszoae eingebracht wird. Mm ist TOSteiliafter, wenn cte Katalysator in Worm efesr Lösrag ¥©rae£Edefc νητά» Der Katalysator "

wird deshalb entweder in der olefinisch ungesättigten Verbindung, die als Rohmaterial eingesetzt wird, oder in einem geeigneten Lösungsmittel gelöst.

Es wurde nun gefunden, daß unter den Reaktionsbedingungen, bei denen das Oxoverfahren glatt verläuft, eine wässrige Lösung einer bestimmten, leicht verfügbaren Rhodiumverbindung, die in olefinisch ungesättigten Verbindungen unlöslich ist, vollständig in Rhodiumcarbonyl überführt wird. Es wurde jedoch weiterhin gefunden, daß beim Einbringen einer wässrigen Lösung einer solchen Rhodiumverbindung in den Reaktor die Rhodiumverbindung zu Rhodiummetall zersetzt wird, das an der Katalysatoreinlaßöffnung niedergeschlagen wird. Die Überführung dieses abgelagerten Metalles in Rhodiumcarbonyl, das katalytisch wirksam ist, ist schwierig. Daher wird nicht nur die erforderliche Reaktionsgeschwindigkeit nicht erreicht, auch der Umsatz schwankt im weiten Bereich. Diese Tatsacheibeeinträchtigen das herkömmliche Verfahren. Andere Nachteile sind die Anreicherung von teurem Katalysatormaterial im Reaktor, der Verlust von Katalysator und das Verstopfen des Reaktionsrohres.

Aufgäbe der vorliegenden Erfindung ist nun ein kontinuierliches Oxoverf ahren, das ohne die erwähnten Nachteile im technischen Maßstabe ausgeführt werden kann. Ein weiteres Ziel der Erfindung ist ein Verfahren, den Katalysator in das Reaktionssystem zur kontinuierlichen Durchführung des Oxoverf ahrens einzubringen.

Eine weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist eine geeignete Katalysatorlösung für das kontinuierliche Oxoverfahren.

Das erfindungsgemäße kontinuierliche Oxoverfahren, bei dem eine olefinisch ungesättigte Verbindung mit Kohlenmonoxyd und Wasserstoff in einer Reaktionszone in Gegenwart eines Rhodiumkatalysators hydroformyliert wird,

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ist dadurch gekennzeichnet, daß in die Reaktionszone eine Lösung einer Rhodiumverbindung, die in einem polaren organischen Lösungsmittel gelöst ist, eingeleitet wird, wobei die Rhodiumverbindung in der olefinisch ungesättigten Verbindung unlöslich oder nahezu unlöslich und in dem polaren organischen Lösungsmittel löslich ist.

Die bei dem erfindungsgemäßen Verfahren als Katalysator verwendeten Rhodiumverbindungen sind in der olefinisch ungesättigten Verbindung unlöslich, jedoch in polaren, organischen Verbindungen löslich. Beispiele von geeigneten Rhodiumverbindungen sind anorganische Salze, wie z.B. Rhodiumchlorid, Rhodiumbromid, Rhodiumjciid, Rhodiumsulfat und Rhodiumnitrat; anorganische Komplexe, wie z.B. Ammoniumchlororhodinat, Natriumchlororhodinat und Kaliumchlororhodinat; wasserlösliche organische Salze, wie z.B. Rhodiumformiat, Rhodiumacetat und Rhodiumpropionat und organische Komplexe wie z.B. Rhodiumcarbpnyl. Am günstigsten ist eine wasserlösliche Rhodiumverbindung.

Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren werden diese Rhodiumverbindungen in das Reaktionssystem vorzugsweise in Form einer Lösung eingebracht. Geeignete Lösungsmittel zur Herstellung von Katalysator lösungen sind polare organische Verbindungen. Sie schließen aliphatische Alkohole, wie z.B. Methylalkohol, Äthylalkohol, Propylalkohol, Isopropylalkohol, n-, sek. - und tert. -Butylalkohol; alicyclische Alkohole, wie Cyclohexanol; aliphatische Carbonsäuren, wie z.B. Ameisensäure, Essigsäure, Propionsäure und Buttersäure und cycloaliphatische Carbonsäuren, wie z.B. Cyclohexancarbonsäure, ein. Je höher die Zahl der Kohlenstoffatome des polaren Lösungsmittels ist, desto geringer ist im allgemeinen das Lösungsvermögen für die als Katalysator verwendeten Rhodiumverbindungen. Des- halb ist es günstig, einen niederen aliphatischen Alkohol ader eine Säure mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen einzusetzen. Andere geeignete polare organische Lösungsmittel schließen cyclische Äther, wie z.B. Tetrahydrofuran

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und Dioxan; lactone, wie z.B. Propiolacton, Butyrolacton und Caprolacton; aliphatische, cycloaliphatische und heterocyclische Amine, wie z. B. Methylamin, Äthylamin, Cyclohexylamin, Pyridin und Piperidin; aliphatische Nitrile, wie z.B. Acetonitril, Propionitril, Lactonitril und Acrylnitril; Lactame, wie z.B.α -Pyrrolidon und aliphatische Carbonsäureamide, wie z.B. Formamid, Dimethylformamid und Dimethylacetamid ein.

Das übliche Verfahren zur Herstellung der Katalysatorlösung besteht darin, daß die Rhodiumverbindung im Lösungsmittel gelöst wird. In einigen Fäl- ™

len wird die Rhodiumverbindung bei der Herstellung in Form einer wässrigen Lösung erhalten. Wird der Katalysator auf einfache Weise durch Zugabe einer solchen wässrigen Lösung zum Lösungsmittel hergestellt, so muß darauf geachtet werden, daß die in der Lösung befindliche Wassermenge geringer als 30 Gew.% ist, da bei Anwesenheit einer großen Menge Wasser die Gefahr der Ablagerung von Rhodiummetall in der Reaktionszone bei Zugabe der Katalysatorlösung besteht. Um diesen Nachteil beim Oxoverfahren zu vermeiden, ist ein relativ kleiner Wassergehalt günstig. Ein Wassergehalt bis zu 30 % verursacht jedoch keine Schwierigkeiten. Andererseits gibt die Anwesenheit von freier Säure, die von der Herstellung der Rhodiumverbindung herrühren kann, beim Oxoverfahren keinen Anlaß zu i

Schwierigkeiten.

Die Konzentration der Rhodiumverbindung in der Katalysatorlösung beträgt 0,05 bis 200 Gramm in Form von Rhodium pro Liter Lösung, vorzugsweise liegt sie im Bereich von 0,1 bis 10 Gramm pro Liter.

Die beim erfmdungsgemäßee Verfahren verwendeten olefinisch ungesättigten Verbindungen schließen z.B. Olefine, wie Äthylen,' Propylen,, Bntylea, P©Eten, HexeB₅ ©etem&Ed ©.-Olefins Ms zn 30 Kohlenstoffatom©»;, welche disrefe niedere Polymeri&atior nuer OligomsriastioE uniet FerroEdimg- toe

Ziegler-Katalysatoren hergestellt werden und <* -Olefine mit 4 bis 30 Kohlenstoffatomen, die durch Zersetzung von Wachsen hergestellt werden, ein, als auch innere Olefine, die eine Doppelbindung in einer von.der α -Stellung verschiedenen Position haben. Diese Olefine kön nen für sich allein oder in Mischungen verwendet werden.

Das erfindungsgemäße Oxoverfahren kann in der Gegenwart eines Lösungsmittels, wie z.B. aromatischen Kohlenwasserstoffen, z.B. Benzol, Toluol und Xylol; eines Kohlenwasserstoffes, wie z.B. Hexan und Octan; eines Alkohols, wie z.B. Methylalkohol, Äthylalkohol und Cyclohexanol oder eines Ketons, wie z.B. Aceton oder Methylisobutylketon durchgeführt werden. Die Wahl des Lösungsmittels hängt von den Anforderungen an das Oxoverfahren ab und ist unabhängig von dem Lösungsmittel,das zur Herstellung der Katalysator lösung verwendet wurde.

Bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Oxoverfahrens wird die Dosierung des Wassergases, die Menge der Katalysatorlösung und die Temperatur und der Druck der Reaktion von der verwendeten olefinisch ungesättigten Verbindung bestimmt. Im allgemeinen weiden Temperaturen von 30 bis

300⁰C, vorzugsweise von 80 bis 200°C, und Drücke von mehr als lOkg/cm ,

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vorzugsweise 100 bis 300 kg/cm angewandt. Das Molverhältnis V/asserstoff zu Kohlenmonoxyd kann im Bereich von 1:3 bis 3s 1 variieren, im allgemeinen beträgt es jedoch 1:1. -

Die oben angeführten Rhodiumverbindungen sind stark oxydierend. Werden sie deshalb in der als Rohmaterial verwendeten olefinisch ungesättigten ¥er bindung oder in Berührung mit derselben erhitzt, so neigt die'Rliodiumverbinclung zur Zersetzung zu Rhodiummetall, das sich im Reaktor ablagert. Is muß deshalb bei der Zugabe der Eatalysato^lösuBg ta die ReaMionszome darauf geachtet werden, daß sieh kein HlicjlMmmetall ablagert. Die f olgeedes ¥@i^ais!ireasMa8n3J!Hn®R werden e

1920960 -τ ι . Es muß vermieden werden, die Katalysator lösung zu erhitzen, ausgenommen in Gegenwart von Kohlenmonoxyd.

2. Eine Mischung der Katalysator lösung und einer olefinisch ungesättigten Verbindung oder eine Lösung davon darf nicht erhitzt werden, ausgenommen in Gegenwart von Kohlenmonoxyd.

3. Es muß Sorge getragen werden, daß beim Berühren der Katalysator lösung mit der olefinisch ungesättigten Verbindung oder den Lösungen davon keine hohen Rhodiumkonzentrationen auftreten. Die Rhodiumverbindung s ülte in fein verteilter Form in der olefinischen Lösung verteilt sein.

Um dieses zu erreichen, ist es günstig, wenn das Wassergas, die olefinische Verbindung und die Katalysator lösung in der Nähe der Einführung in den Reaktor innig gemischt werden. Das kann z.B. dadurch geschehen, daß das Wassergas so eingeführt wird, daß Turbulenz entsteht. In diesem Falle wird entweder ein Prallblech am Wassergaseinlaß angebracht oder die Katalysatoreinlaßöffnung wird so verlegt, daß sie sich in der Nähe der Wassergasauslaßöffnung öffnet. Die olefinische Verbindung und die Katalysatorlösung werden nacheinander in das Wassergaszuleitungsrohr eingeführt. Diese Maßnahme ist sehr wirksam, da das Wassergas mit seiner hohen linearen Geschwindigkeit in den Reaktionsteilnehmern \md in der Katalysatorlösung Turbulenz erzeugt, wodurch sie gründlich vermischt werden. Ist Vorerhitzen nötig, dann ist es günstig, nach dem Einleiten der Katalysatorlösung in das Wassergas zu erhitzen. Es wird vermieden, die Katalysatorlösung vor der Berührung mit dem Wassergas zu erhitzen, damit sich die Rhodiumverbindung bzw. das Rhodiumsalz nicht zu Rhodiummetall zersetzt. Das durch Zersetzung entstandene Metall neigt dazu, sich im Inneren des Rohres abzulagern und es zu verstopfen. Ein noch wirksameres

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Mischen läßt sich erzielen, wenn das Wassergas, die olefinische Verbindung und die Katalysatorlösung mit einer geeigneten Mischvorrichtung gemischt werden, und das Gemisch durch ein Zuführungsrohr in den Reaktor eingespeist wird. In gewissen Fallen kann eine Mischung aus dem Wassergas und der Katalysatorlösung, des Wassergases und eines Teiles der olefinischen Verbindung oder der Katalysator lösung und eines Teiles des Wassergases als Seitenstrom in den Reaktor eingeleitet werden.

Die Zeichnung ist ein Fließschema der bei dem erfindungsgemäßen Verfahren verwendeten Apparatur.

Ein Mischgas mit einer entsprechenden Menge Kohlenmonoxyd und Wasserstoff wird durch Rohr 2 in den Reaktionsturm 1 eingeleitet« Ein Olefin, z.B. Octen-1, wird in gleichbleibender Menge durch Rohr 3 zugeführt. In das Gemisch dieser Reaktionsteilnehmer wird eine Lösung einer Rhodiumverbindung, die als Katalysator dient, durch Rohr 4 zugegeben. Die Reaktion

2 wird unter hohem Druck und hoher Temperatur, z.B. bei 200 kg/cm und bei 120 im Turm durchgeführt. Unter diesen Bedingungen wird die Zersetzung der Rhodiumverbindung zu Rhodiummetall am unteren Ende des Turmes vermieden und die Reaktion kann erfolgreich durchgeführt werden.

fts
emisch wird durch Rohr 5 dem Kühler β

zugeführt und nach dem Kü' len wird der auf diese Weise hergestellte Aldehyd als Flüssigkeit vom nicht umgesetzten Gas abgeschieden und durch Rohr § abgezogen. Er wird dann entsprechenden Behandlungen zur Entfernung des Katalysators und der weiteren Reinigung unterworfen.

Beispiel 1

In einen rohrförmigen Reakiionsturm mit einem inneren Durchmesser von 40 mm und einer Länge von 1500 mm wurde Octen-1 in einer Menge von einem Liter pro Stunde, Wassergas (Molverhältnis Kohlenmonoxyd su Was-

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serstoff = 1:1) in einer Menge von 800 Litern pro Stunde und eine Lösung von Rhodiumnitrat in Methylalkohol (die Lösung enthielt 1 % Wasser und eine geringfügige Menge freier Säure) in einer Konzentration von einem Gramm pro Liter in einer Menge von 10 ml pro Stunde eingeleitet. Der Turm wurde durch Leiten eines wärmeübertragenden Milisls durch den Mantel auf eine Ihnentemperatur von 120° erhitzt, und ein Druck von 200 kg/cm wurde angewandt, um die Oxoreaktion fortzuführen. Die Reaktion wurde erfolgreich durchgeführt. Der Umsatz zu Nonylaldehyd betrug 95 %. Für Vergleichszwecke wurde das obige Verfahren wiederholt, jedoch mit der Ausnahme, daß als Katalysator lösung eine wässrige Lösung von Rhodiumchlorid in einer Konzentration von 1 Gramm/Liter verwendet wurde. Die Reaktion verlief nicht glatt und die Umsätze an Octen-1 schwankten in hohem Maße von 10 bis 60%. Weiterhin variierte auch die Konzentration der Rhodiumverbindung im Produkt, das auf diese Weise hergestellt worden war, im Bereich von 2 bis 8 mg pro Liter. Nach einer Betriebsdauer von 100 Stunden wurden große Ablagerungen von schwarzem Rhodiummetall im unteren Teil des Turmes festgestellt. Die Ablagerungen fanden sich besonders in der Nachbarschaft der Öffnung der Katalysatorzuführung.

Beispiel 2

Das Oxoverfahren wurde wie in Beispiel 1 durchgeführt, jedoch wurde eine Lösung von Rhodiumacetat in Methylalkohol (Wassergehalt 1 % und eine kleine Menge freier Säure) in einer Konzentration von 1 g pro Liter eingesetzt. Die Reaktion war einwandfrei durchführbar. Der Umsatz betrug mehr als 95 %. Auch nach mehreren Stunden Betrieb konnten keine Ablagerungen von Rhodiummetall festgestellt werden.

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Das Rhodiumacetat wurde in einer Mischung von Methylalkohol und Essigsäure (80 Gewichtsteile Alkohol und 20 Gewichtsteile Essigsäure) gelöst. Diesel Lösung wurde als Katalysator verwendet. Die anderen Verfahrensschritte wurden beibehalten. Bei höheren Umsätzen und einheitlicher Reaktion wurden gute Ergebnisse erhalten.

Beispiel 3

Das Verfahren von Beispiel 1 wurde wiederholt. Als Katalysator wurde jedoch Rhodiumchlorid in Methylalkohol in einer Konzentration von einem Gramm pro Liter verwendet. Die Reaktion verlief glatt und der Umsatz betrug mehr als 95 %. Auch nach mehreren Stunden Betrieb konnten keine Ablagerungen von Rhodiummetall im Turm beobachtet werden.

Beispiel 4

Als Katalysatorlösung wurde eine Lösung von Rhodiumsulfat in Methylalkohol mit einer Konzentration von 1 Gramm pro Liter eingesetzt. Die weiteren Bedingungen entsprachen denen von Beispiel 1. Die Reaktion verlief glatt, wobei der Umsatz 94 % betrug und im Turm auch nach mehreren Stunden Betrieb keine Ablagerungen von Rhodiummetall beobachtet werden konnten.

Beispiele 5 bis 24

Es wurden verschiedene Olefine, Rhodiumverbindungen und Lösungsmittel für die Herstellung des Katalysators zur Durchführung des Oxoverfahrens nach den Reaktionsbedingungen von Beispiel 1 eingesetzt. Die Ergebnisse sind in nachfolgender Tabelle zusammengestellt.

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20/, L /SV8606

Beispiel Rhodium» Katalysator- Rhodium- Olefin Olefindosierung Katalysatowiosie- Umsatz

salz lösungsmittel konzentration ( 1 /h) rung (cnr/h) %

Rh (g/1)

5	I Rhodium «· I nitrat	Äthyl alkohol	1.0	Qcten-1	1.0	tt	10	96
6		n-Propyl- alkohol	1.0	^:!	π	1.0	Il	95
7	"	n-Butyl- alkohol	1.0		It	t!	it	95
8	I "	γ-Butyro- lacton	1.0	Il	Il		!I	96
9		It	2.0	Tetradecen-1 1.5		7.5	98
10	J Rhodium - J aeetat	Methyl alkohol	2.0	Il	It	98
11	"	Äthyl alkohol	1.0	Octen-1	10	96
12	1 ^~	n-Propyl- alkohol	1.0	rt	tt	94
13	It	n-Butyl- alkohol	1.0	TI		94
14	ti	Essig säure	1.0	It	ii	94

CD ΓΌ O

Beispiel Rhodium Katalysator- Rhodium- Olefin Olef indosierung Katalysator- · Umsatz

salz lösungsmittel konzentration (<Ά) dosierung %

(g/l) . (cm³/h)

	r ο	15	*:" i*	Propionsäure	; iib :	' Π	Ii	J;	1.5	■ if¹	95
	RlGINA	16	¹ I!	Tetrahydro furan	0.5	ί!	!I	»	1.0	20	95
CD	BdSiMi "	17	:v ■■ ,:	T Butyrö- 1acton	1.0	ti		H	It	10	96
O CO *'.'.&>*	O3io:	18	■■ti	.■■■: it ■■ ·	2.0	retradecen-1	II	7.5	98
"CT!		19		Diäthyl- ;■· amin	2.0	Octen-1	t: ■	5	94
	20	Rhodium- chlorid	Äthyl_r .;' ) alkohol	1.0	Il	ii	10	96
21	. tT	n-Propyl- . alkohol	1.0	It	II . . ,	ii	95
22	M	Jn-Butyl- alkphol:	1.0 -	t!		It	95
23	'I ;■, ..■', ' ;	Tetrahydro furan	0. 5	20	94
24	·. ti ';-■	γ -Butyro- lacton-	1.0	10	96
'' *■	,j	i ' ■■ ■

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Claims

- 13 Patentansprüche

!. Kontinuierliches Oxoverfahren, bei dem eine olefinisch ungesättigte Verbindung mit Kohlenmonoxyd und Wasserstoff in einer Reaktionszone in Gegenwart eines Rhodiumkatalysators hydroformyliert wird, dadurch gekennzeichnet, daß in die Reaktionszone eine Lösung einer Rhodiumverbindung, die in einem polaren organischen Lösungsmittel gelöst ist, ein- g geleitet wird, wobei die Rhodiumverbindung in der olefinisch ungesättigten Verbindung unlöslich oder nahezu unlöslich und im polaren organischen Lösungsmittel löslich ist.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Lösung der Rhodiuniverbindung in dem polaren, organischen Lösungsmittel in einem Kohlenmonoxyd- Wasserstoffstrom verteilt und dann in die Reaktionszone eingeleitet wird*
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Lösung

der Rhodiumverbindung in dem polaren organischen Lösungsmittel in einen j

Strom aus Kohlenmonoxyd, Wasserstoff und der olefinisch ungesättigten Verbindung verteilFünä dann lh^ die" Reaktionszone eingeleitet wird*
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Lösung der Rhodiumverbindung in dem polaren organischen Lösungsmittel in der Reaktionszone homogen verteilt wird, indem ein Reaktor verwendet wird, dessen LÖsungseinlaß dem Kohlenmonöxyd-Wässerstoffeinlaß benachbart ist und in dem der Strom der Reaktionsteilnehmer mit ausreichender Geschwindigkeit zur Erzielung eines höhen Durchmischungsgrades eingeleitet wird.

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5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß der Reaktor ein Prallblech in der Nähe der Einlaßöffnungen aufweist, um die Lösung und den Kohlenmonoxyd- Wasserstoffstrom zu durchmischen.
6. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß als polares organisches Lösungsmittel wenigstens ein Vertreter aus der Gruppe der aliphatischen und cycloaliphatischen Alkohole, der aliphatischen und cycloaliphatischen Carbonsäuren, der cyclischen Äther, der Lactone, der aliphatischen, cycloaliphatischen und heterocyclischen Amine, der aliphatischen Carbonsäureamide, der Lactame und der aliphatischen Nitrile verwendet wird.
7. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß .die Konzentration der Rhodiumverbindung in der Lösung im Bereich von 0,05 bis 200 Gramm pro Liter beträgt.
8. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß als Rhodiumverbindung wenigstens ein Vertreter aus der Gruppe der anorganischen Salze, der organischen Salze und der Komplexverbindungen verwendet wird.

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