DE1543874C - Verfahren zur Herstellung von 4' Demethyl epipodophyllotoxin - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 4' Demethyl epipodophyllotoxin

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DE1543874C
DE1543874C DE19661543874 DE1543874A DE1543874C DE 1543874 C DE1543874 C DE 1543874C DE 19661543874 DE19661543874 DE 19661543874 DE 1543874 A DE1543874 A DE 1543874A DE 1543874 C DE1543874 C DE 1543874C
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dadurch gek en η zeichnet, daß man
a) in an sich bekannter Weise Podophyllotoxin mit Bromwasserstoff in Epipodophyllotoxinbromid der Formel
das dadurch gekennzeichnet ist, daß man
a) in an sich bekannter Weise Podophyllotoxin mit Bromwasserstoff in Epipodophyllotoxinbromid der Formel
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b) dieses bei —20 bis +400C mehrere Stunden der Einwirkung von Bromwasserstoff unterwirft, wodurch 4'-Demethylepipodophyllotoxinbromid der Formel
b) dieses bei —20 bis +400C mehrere Stunden der Einwirkung von Bromwasserstoff unterwirft, wodurch 4' - Demethyl - epipodophyllotoxinbromid der Formel
OCH,
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CH, O
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OH
gebildet wird, und
gebildet wird, und
c) das erhaltene 4'- Demethyl - epipodophyllotoxinbromid in an sich bekannter Weise hydrolysiert.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Stufe a) und b) einstufig in der Form eines Eintopfverfahrens durchführt.
c) das erhaltene 4'-Demethyl-epipodophyllotoxinbromid in an sich bekannter Weise hydrolysiert.
Es war von erheblichem Interesse, Podophyllotoxin, das leicht zugängliche Hauptlignan der Podophyllus-Droge, zur Partialsynthese von 4'-Demethyl-epipodophyllotoxin heranzuziehen. Der heikle und entscheidende Reaktionsschritt bestand dabei in einer selektiven Spaltung der in der 4'-Stellung am Kohlenstoffatom befindlichen Methoxygruppe. Es war nämlich bekannt, daß die üblichen Lewis- und Mineralsäuren tiefgreifende und irreversible Veränderungen des Podophyllotoxins bewirken. So wird beispielsweise mit
i 543 874
Bortrichlorid eine bevorzugte Spaltung der Methylendioxygruppe erreicht. Es war deshalb überraschend, daß nach dem erfindungsgemäßen Verfahren mit Bromwasserstoff eine selektive Spaltung der Äthergruppe in der 4'-Stellung mit guten Ausbeuten stattfindet.
Das Podophyllotoxin wird zunächst auf an sich bekannte Weise mit Bromwasserstoffgas in einem inerten Lösungsmittel, z. B. Äthylenchlorid, Chloroform oder Methylenchlorid, das etwas Äther enthält, bei -20 bis +4O0C, vorzugsweise bei 00C, behandelt, wobei Epipodophyllotoxinbromid gebildet wird. Es ist jedoch nicht notwendig, dieses zu isolieren, vielmehr wird vorzugsweise das Epipodophyllotoxinbromid direkt bei +40 bis -200C mehrere Stunden der Einwirkung von Bromwasserstoff unterworfen. Das dann erhaltene 4'-Demethyl-epipodophyllotoxinbromid wird nach Entfernen des überschüssigen Bromwasserstoffes mit Wasser durch Trocknen der organischen Phase und Eindampfen im Vakuum durch Kristallisation aus einem inerten Lösungsmittel, wie Aceton, einem Aceton-Äther-Gemisch oder Aceton-Kohlenwasserstoff-Gemisch oder einem Halogenkohlenwasserstoff, gereinigt.
Das erhaltene reine 4'-Demethyl-epipodophyllotoxinbromid wird dann auf an sich bekannte Weise beispielsweise in einem Gemisch von Wasser und einem mit Wasser mischbaren inerten organischen Lösungsmittel, wie Aceton, bei einer Reaktionstemperatur zwischen 20 und 80° C in Gegenwart eines Protonenacceptors, z. B. Barium- oder Calciumcarbonat, hydrolysiert.
Das 4' - Demethyl - epipodophyllotoxin stellt ein Zwischenprodukt zur Synthese therapeutisch hochaktiver Cytostatica vom Lignantypus dar. 4'-Demethylepipodophyllotoxin besitzt aber auch selbst eine selektive Hemmwirkung auf die Teilungsvorgänge im Zellkern und kann in den Fällen nutzbringend angewandt werden, in denen aus medizinischen oder anderen Gründen die Zellteilung bzw. Zellvermehrung verlangsamt oder verhindert werden soll. Im Gegensatz zu den bereits bekannten Podophyllin-Derivaten zeichnet sich das 4'-Demethyl-epipodophyllotoxin insbesondere durch das Fehlen einer allgemein cytotoxischen Wirkung und von Nebenwirkungen, wie Nausea, Erbrechen und Durchfall, aus. Es kann daher als Arzneimittel verwendet werden.
Beispiel
25 g Podophyllotoxin werden in 200 ml Äthylenchlorid gelöst, und die Lösung wird bei 0°C mit Bromwasserstoffgas gesättigt. Nach 15 Minuten wird die Lösung einmal mit 200 ml Wasser gewaschen, hierauf die organische Phase über Natriumsulfat getrocknet, filtriert, das Natriumsulfat mit 50 ml Äthylenchlorid gewaschen und die Waschlösung mit der organischen Phase vereinigt. Man erhält eine Lösung von Epipodophyllotoxinbromid in Äthylenchlorid.
Die oben erhaltene Lösung wird dann mit 25 ml Äther versetzt, auf 0° C gekühlt und mit Bromwasserstoffgas gesättigt. Man läßt das Ganze bei 0°C reagieren und sättigt das Gemisch nach 3, 5, 20 und 25 Stunden erneut mit Bromwasserstoff. Nach 28 Stunden wird das Reaktionsgemisch mit je 400 ml Wasser gewaschen und nach Trocknung der organischen Phase mit Natriumsulfat im Vakuum eingedampft. Der zurückbleibende schwachrötliche Rückstand kristallisiert beim übergießen mit 40 ml warmem Aceton. Zur weiteren Reinigung wird das Kristallisat nochmals aus Aceton umkristallisiert, wobei das 4'-Demethylepipodophyllotoxinbromid vom F. 180 bis 1900C, [α] y = + 16,3° (c = 0,612 in Chloroform) und +15,0° (c = 0,632 in Aceton) erhalten wird. Die Verbindung schmilzt unter Zersetzung. Die Ausbeute beträgt 11,1g 4'-Demethyl-epipodophyllotoxinbromid. Das entspricht 35 bis 45%, bezogen auf eingesetztes Podophyllotoxin.
Herstellung von 4'-Demethyl-epipodophyllotoxinbromid in einer Stufe
220 g reines Podophyllotoxin werden in einem Gemisch von 2000 ml Äthylenchlorid und 200 ml Äther suspendiert. Im Verlaufe von 4 Stunden werden bei 0° C 550 bis 570 g Bromwasserstoffgas in die Suspension eingeleitet, wobei eine klare Lösung entsteht. Diese läßt man 23 Stunden bei -50C stehen und dampft dann im Vakuum bei 25 bis 3O0C Badtemperatur ein. Den erhaltenen Rückstand versetzt man mit 100 ml heißem Aceton und dampft wieder im Vakuum ein. Dann versetzt man mit 300 ml eines siedenden Gemisches von Aceton-Ligroin-(3:2), verrührt unter Erwärmen auf dem Dampfbad, bis ein feines Pulver vorliegt und läßt bei 8° C kristallisieren. Der Niederschlag wird abgesaugt, mit 300 ml Aceton-Pentan-(2:1) gewaschen und im Vakuum getrocknet. Dieses Rohprodukt enthält nach der Dünnschichtchromatographie noch polare Anteile und wird daher in 1200 ml heißem Aceton suspendiert (keine vollständige Lösung), die Lösung im Vakuum auf ein Volumen von etwa 300 bis 400 ml eingeengt und bei 80C kristallisieren gelassen. Der gebildete Niederschlag wird abgenutscht, mit 150 ml Aceton-Pentan-(2:l) gewaschen und im Vakuum bei 500C getrocknet. Man erhält 112,8 g 4'-Demethyl-epipodophyllotoxinbromid vom F. = 180 bis 19O0C. Das entspricht 40 bis 50%, bezogen auf eingesetztes Podophyllotoxin. Nach der Dünnschichtchromatographie werden keine Nebenprodukte erhalten.
Zu einer Suspension von 2 g Bariumcarbonat in 50 ml Aceton-Wasser-(1:1) werden 2,3 g des oben erhaltenen 4'-Demethyl-epipodophyllotoxinbromids hinzugegeben, und das Ganze wird 1 Stunde bei 40° C gerührt. Anschließend wird das überschüssige Bariumcarbonat abfiltriert, mit Aceton gewaschen und das Filtrat einschließlich der Waschlösung im Vakuum bei 60° C vom Aceton befreit. Das ausgefallene Rohprodukt wird mit einer aus Chloroform +5% Aceton bestehenden Mischung aufgenommen, die Lösung mit Wasser gewaschen, über Natriumsulfat getrocknet und dann das organische Lösungsmittel im Vakuum eingedampft. Durch Nachkristallisation des Rückstandes aus Chloroform und aus Methanol oder Äthanol wird reines 4'-Demethyl-epipodophyllotoxin vom F. 228 bis 230°C, [a]f = 69,8° (c = 0,630 in Chloroform) erhalten. Die Ausbeute beträgt 1,7 g 4'-Demethyl-epipodophyllotoxin, was einer Ausbeute von 85% entspricht. '

Claims (1)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von 4'-Demethylepipodophyllotoxin der Formel
OH
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von 4'-Demethyl-epipodophyllotoxin der Formel
OH
DE19661543874 1965-09-21 1966-09-17 Verfahren zur Herstellung von 4' Demethyl epipodophyllotoxin Expired DE1543874C (de)

Applications Claiming Priority (6)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH747068A CH472403A (de) 1965-09-21 1965-09-21 Verfahren zur Herstellung eines 4'-Demethyl-epipodophyllotoxins
CH1301865 1965-09-21
CH1301665 1965-09-21
CH1301665A CH459255A (de) 1965-09-21 1965-09-21 Verfahren zur Herstellung von neuen 4'-Demethyl-epipodophyllotoxin-halogeniden
CH1301865A CH459257A (de) 1965-09-21 1965-09-21 Verfahren zur Herstellung von 4'-Demethyl-epipodophyllotoxin
DES0105920 1966-09-17

Publications (2)

Publication Number Publication Date
DE1543874A1 DE1543874A1 (de) 1970-01-02
DE1543874C true DE1543874C (de) 1973-06-28

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