DE1514994A1 - UEberzogenes Kernreaktorbrennstoffteilchen,sowie Verfahren und Vorrichtung zu seiner Herstellung - Google Patents

UEberzogenes Kernreaktorbrennstoffteilchen,sowie Verfahren und Vorrichtung zu seiner Herstellung

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DE1514994A1 DE19651514994 DE1514994A DE1514994A1 DE 1514994 A1 DE1514994 A1 DE 1514994A1 DE 19651514994 DE19651514994 DE 19651514994 DE 1514994 A DE1514994 A DE 1514994A DE 1514994 A1 DE1514994 A1 DE 1514994A1
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Description

PATENTANWALT j f\~* X\^T tSV I8 MUlTCHEN *3/ «* " 8·12' 1^65
ÜHLda — —'
IDBGBNIBLDSTRASSE IO
DIBWNG. OTTO BERMUHLdB — '^ ^1 J^ ^Q ^
HünAtit ί}±9% Mult AG. MSmjwH 154782
BSTR: MBINE AKTB
I296/P.
United States Atomic Energy Commission,
Germantown, Maryland (U.S.A.) I
Überzogenes Kernreaktorbrennstoffteilchen, sowie Verfahren und Vorrichtung zu seiner Herstellung.
Mit Graphit oder, pyrolisiertem Kohlenstoff überzogene Kernreaktorbrennstoffteilchen bieten zahlreiche Vorteile gegenüber nicht überzogenen Brennstoffteilchen oder gegenüber großformatigem Brennstoff, wie er in Reaktoren der früheren Bauweise verwendet wurde. Ein Vorteil ist beispielsweise die wirksame Aufnahme von Spaltproduktgasen. Es ist niemals möglich gewesen, großformatige Brennstoffe sicher genug
80ÖÖ33/0A7S
in eine nichtmetallische Verkleidung einzuschliessen, um vollständig die Tendenz der letzteren zu überwinden, aufzuquellen und zu brechen, wenn der Druck solcher Gase während des Reaktorbetriebs oder ^us anderen Beanspruchungsquellen her steigt. Demgemäss wird jetzt die Unterteilung des Brennstoffes in kleine Teilchen als Mittel untersucht, um das Problem der Spaltproduktaufnahme zu lösen. Die mechanische Beanspruchung des Aufnahmemittels wird dadurch
. verringert, insbesondere wenn die Teilchen und ihre Be-
Unihiü Hunden.
ee-.von kugelförmiger Gestalt sind.
Umhüllungen Unter den verschiedenen Teilchenbre, die
vorgeschlagen wurden, weisen pyrolytische Kohlenstoffüberzüge mehrere besondere Vorzüge auf. Sie schaffen zusätzlich zur Spaltprodukteufnähme ein neutronenmässigendes Mittel im Kohlenstoff selbst, chemische Neutralität und Widerstand gegen Korrosion, gute Wärmeübertragung von dem Brennstoff t.uf dts gasförmige oder flüssige Kühlmittel ' und Anpassungsfähigkeit für den Einbau in metallische oder nichtmetallische Matrizen ohne unerwünschte Legierungserscheinungen.
Bis heute waren jedoch alle Versuche, pyrolysierten Kohlenstoff für den erwähnten Zweck zu verwenden, weniger als 'völlig zufriedenstellend. Unter ansonsten wünschenswerten Produktionsbedingungen neigte der Kohlenstoff dazu, sich in etwas unregelmässigen grob konzentrischen Schichten ab-909833/0475
- 2 - ■■■
zulagern, zwischen denen ein Mangel an Widerstandsfähigkeit besteht. Dieser Aufbau, der als "Zwiebelschale" bekannt ist, zeigt sich durch die Neigung, dass sich Risse aus jedem beliebigen beschädigten Bereich umfangförmig ausbreiten und zeitweilig grosse Teile einer Schicht sich in einem einzigen Stück ablösen. In dem Ausmass, wie die einzelnen Kristallite vorzugsweise ausgerichtet sind, weisen die Schichten einen wesentlichen isotropischen Unterschied in ihren Ausdehnungskoeffizienten in der Umfangsrichtung und der radialen Richtung auf, wobei das Verhältnis zwischen diesen ungefähr 2o zu 1 ist. Dies verstärkt die Neigung der Schichten, sich zu trennen, wenn sie Beanspruchungen ungleicher thermischer Ausdehnung in Kernreaktoren unterworfen werden und obwohl physikalische Auswirkungen davon nicht immer sichtbar sind, wird die Fähigkeit der Überzüge, Spaltprodukte festzuhalten, beeinträchtigt.
Weitere verfügbare Verfahren, um pyrolytische Kohlenstoffüberzüge abzulagern, führen zu säulenartigen Ablagerungen, wo die Korngrenzen weitgehend radial sind. Dies ü ein starker Aufbau bei Druck, doch sind die radialen Grenzen bei Spannung schwache Punkte, wie es sich in der Reaktorverwendung ergibt, und zwar mindestens teilweise infolge innerer Spr.ltgaserzeugung.
Es ist daher eine allgemeine Aufgabe der Erfindung, einen verbesserten pyrolysierten Kohlenstoffüberzug für Kern-
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brennstoffteilchen zu schaffen.
! Es ist ein weiteres Ziel, ein Verfahren zu schaffen, um solch einen verbesserten Überzug herzustellen.
Die vorstehend genannten Ziele werden durch die erfindungsgemässe Entdeckung dadurch erzielt, dass die gleichzeitige Ablagerung von pyrolytischem Kohlenstoff und Si- ψ lizium unter solche'n Bedingungen erfolgt, dass das Silizium in Siliziumkarbid umgewandelt wird, was zu einem ver-
... Bruch
besserten Überzug führt, der einen erhöhten wider-
stand, sowie die Eigenschaft aufweist, Spaltprodukte zurückzuhalten. Es ist für diese Erscheinung noch keine vollständige theoretische Erläuterung vorhanden; die Erfindung wird daher völlig auf der Grundlage der empirischen Feststellungen erläutert, die sich aus den Versuchen ergeben.
Weitere Merkmale und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus der nachstehenden Beschreibung eines in der beigefügten schematischen Zeichnung dargestellten Ausführungsbeispiels.
Fig. 1 zeigt eine Querschnittsansicht einer bevorzugten Ausführungs form des Erzeugnisses nt.ch der Erfindung, und
Fig. 2 ist eine schematische Schnittansicht des Gerätes zu
seiner Herstellung.
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Unter Hinweis auf Fig. 1 zeigt das Bazugszeichen 9 das überzogene Brennstoffteilchen der Erfindung in allge-■ meiner Art. Das Bezugszeichen Io zeigt ein Mittelteilchen oder Kern aus spaltbarem Brennstoffmaterial, in diesem Falle Uraniumkarbid. Der Kern Io und das konzentrische überzogene Brennstoffteilchen 9 sind in der Ansicht nach Fig. 1 durch ihr gemeinsames Zentrum im Schnitt gezeigt. Der Kern Io kann auch jeder beliebige der anderen Brennstoffmaterialien sein, wie etwa metallisches Uran oder Plutonium oder die Oxyde, Nitride, Sulfide, Karbide od. dgl. dieser Metalle. Der Kern Io kann
(fertile)
auch ein fruchtbares Material sein anstatt ein Brennstoff, wie etwa natürliches Uran, von dem Isotop 235 erschöpftes Uran, Uran 2^8, Thorium od. dgl. Diese dienen zur Verwendung in den "Decken" von Brütern", ("blankets of breeder*)
Unmittelbar und konzentrisch um den Kern Io herum befindet sich ein Leerraum 11, der auf den Unterschied der Wärmeausdehnungen des Kernes Io und des darum liegenden Überzuges zurückzuführen ist und sich natürlich aus dem Verfahren der Herstellung ergibt, das später beschrieben wird. Obwohl dieser Hohlraum 11 für die Erfindung nicht unbedingt notwendig ist, 1st zweifellos vorteilhaft, ihn zu haben, da er einen Expansionsraum für Spaltproduktgase zur Verfügung stellt und dadurch die Beanspruchung des Überzuges sehr stark verringert. Demgemäss sollte die Herstellung dieses hohlen Raumes als wichtiger zusätzlicher Vorteil der Erfindung angesehen werden.
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Konzentrisch um den Hohlraum 11 befindet sich eine Schicht 12 aus im wesentlichen reinem pyrolysiertem Kohlenstoff. Um die Aussenseite der Lage 12 herum befindet sich die Schicht 15 aus pyrolytischem Kohlenstoff, der Siliziumkarbid enthält, das von ungefähr 1 bis ungefähr 25$ Siliziumkarbid enthalten kann, mit einem bevorzugten Bereich von 1,5 bis 5%· Die Inseln aus Karbid, die in Fig. 1 gezeigt, sind, sind nur symbolisch und enthalten keinen Hinveis auf die Grosse irgend einer zweiten Phase.
Unter Hinweis auf Fig. 2 bezeichnet das Bezugszeichen 2o im allgemeinen einen Wirbelbettreaktor, in dem das Verfahren der Herstellung des überzogenen Brennstoffteilchens nach der Erfindung ausgeführt wird. Dieser Reaktor weist ein zylindrisches Reaktorgefäss 21 mit einem sich nach aufwärts verjüngenden Oberteil 22 auf, einer Feststoffbe» schickungsöffnung 25, die zu einer Leitung 24 führt, die in Verbindung mit einem Behälter 25 steht, wo die Brennstoffkerne Io gelagert sind. Ein Ventil 26 kann geöffnet werden, um Feststoffe in den Behälter 21 eintreten zu lassen.
In der Nähe des Bodens des Gefässes 21 befindet sich eine Lochplatte 27 von genügend feiner Maschenweite, um jeden der Feststoffe in dem Gefäss 21 an einem Hindurchfallen zu hindern. Die Wirbelgasquelle 28 liefert ein Wirbelgas, wie etwa Argon, Helium od. dgl. durch die Hauptgas-
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leitung 29 zum Gefäss 21 bei 30. Das Gas, dessen Fluss durch das Ventil 29a reguliert wird, hält das Wirbelbett 31 der Teilchen 9a in einem wirbelnden Zustand. Es ist selbstverständlich, dass das Bezugszeichen 9a sich auf die Teilchen während des Verfahrens bezieht, das in der Herstellung des fertiggestellten Teilchens 9 gipfelt.
Eine Seitenstromleitung 51a von wesentlich geringerer Qrösse und Kapazität als die Hauptgasleitung 29 führt von der Wirbelgasquelle 28 durch das Steuerventil 32 zu dem Gefass 33. Das Gefass 37 enthält eine Flüssigkeit .14, die ein Metall enthält, das in der Lage ist, das Anion eines Karbids zu liefern, wie etwa Siliziumtetrachlorid, Titantetrachlorid, Zirkontetrachlorld od. dgl., wobei Siliziumtetrachlorid bevorzugt wird. Der Seitenstrom des Wirbelgases strömt blasenartig durch die Flüssigkeit ;;4 und nimmt seine Dämpfe mit. Die mitgenommene Mischung läuft dann durch die Leitung 3$, die in das Gefäss 21 eintritt, in diesem Falle über die Hauptleitung 29 bei 36.
Die Kohlenwasserstoffgasquelle Jl liefert ein zersetzbares Kohlenwasserstpffgas, wie etwa Methan, Äthan, Azetylen od. dgl. durch die Leitung 38 zur Hauptleitung 29 bei 39. Der Strom des Gases in der Leitung 38 wird durch das Ventil 4o geregelt.
Die Induktionsspule 41 umgibt das Gefäss 21 koaxial und ist eine von verschiedenen Erhitzungsmittelarten, die
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verwendet werden können, um die Temperatur des Reaktors 2o aufrechtzuerhalten. Die Erhitzungsspule 42 dient als Vorerhitzer für das Wirbelgas in der Leitung 29» Die Erhitzungsspule 43 dient als Vorerhitzer für das Kohlenwasserstoffgas in der Leitung 38. Die Kühlschlange 44 um das öefäss 33 herum hält eine gleichmässige Temperatur der Flüssigkeit 34 aufrecht und mächt dadurch die Konzentration ihrer Dämpfe in der mitgenommenen Mischung konstant, die durch die Leitung 35 austritt. \
Die Abgasleitung 45 führt von der Leitung 24 zu Filtern, einem Kamin oder einer anderen Gc-sableltungseinrichtung, die,da sie keinen Teil der Erfindung darstellen, nicht· gezeigt sind. Das .Gefäss 21 weist eine bei 46 gestrichelt gezeigte Feststoffauslasstür auf.
Ein grosser Teil der Arbeitsweise des Reaktors wird durch solche Faktoren bestimmt, wie etwa Grosse des Reaktors, Grosse des überzogenen Teilchens, Stärke und Dichte des gevrünschten Überzuges, Tiefe des Wirbelbettes od. dgl. Diese Faktoren bestimmen beispielsweise die Dauer und Ge«- schwindigkeit des Wirbelgasstromes, der genügend gross sein sollte, um das Bett in dem gewünschten Wirbelzustand zu halten. Die Reaktionstemperatur ist jedoch von einer kritischeren Art, Es hat sich gezeigt, dasß zwischen 95o° und 2ooo° C ein zufriedenstellender pyrolytischer Graphit
es 909833/0475
überzug an Brennstoffkernteilchen angewendet werden kann, wobei der Ausdruck Graphitüberzug hier gegen pyrolytischen Kohlenstoff austauschbar ist, da alle diese Überzüge Graphitcharakter haben. Es hat sich weiter gezeigt, dass bei gleichbleibenden übrigen Bedingungen die Überzugsdichte innerhalb des erwähnten Temperaturbereiches schwankt. Bei 95o° C ist die Dichte ungefähr 1,91 Gramm je cn? und
bei höheren Temperaturen nimmt die Dichte bis zu einem
Mindestwert von l,5o Gramm je cm·^ bei 15oo° C ab. Danach steigt die Dichte bei höheren Temperaturen und beträgt bei l8oQ C 1,92J Gramm per cnr.
Im allgemeinen sollte die Geschwindigkeit des Kohlenstoffgasstromes ungefähr 5 bis 15$ des Wirbelgasstromes betragen, wobei die bevorzugte Mange für Azetylen ungefähr ll',i ist. Die Menge des Seitenstromwlrbelgases hängt von der Temperatur der Flüssigkeit J>4, ihren Teildruckmerkmalen im Seitenstromgas und dem gewünschten Zielkarbidniveau ab. Es ist festgestellt worden, dass für ein Ziel-Siliziumkarbidniveau von 2,5 a/o (Atomprozent) Silizium ein Seitenstrom von Helium, der bei 0° C durch SiCl^ fliesst, eine Geschwindigkeit von ungefähr I50 cnr min haben sollte. Für ein Zielniveau von 5 a/o ungefähr J;oo cnrVmin und für ein Zielniveau von Io a/o ungefähr βοο cnrVmin. Es ist nicht notwendig, dass die Zielkarbidniveaus genau erreicht werden, da keine Stoichiometerie damit verbunden ist, sondern nur die physikalische Ver-
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Stärkung des Überzugs als Ganzes, und dies ermöglicht einen beträchtlichen Spielraum. Das Karbid» ist vorzugsweise Siliziumkarbid, von dem angenommen wird, dass es sich im wesentlichen vollständig in dem Zweiphasenmaterial befindet. Jedes beliebige andere kräftigt karbidbildende Metall kann jedoch verwendet werden, insbesondere dürfte die Gruppe Silizium, Germanium, Titan, Zirkon, Tantal, Molybdän und Wolfram gute Ergebnisse zeitigen. Dies führt zu einer bevorzugten Karbidgruppe, die in die Überzüge eingeführt werden können, die aus Siliziumkarbid, Germaniumkarbid, Titankarbid, Zirkonkarbid, Tantalkarbid, Molybdänkarbid und Wolframkarbid bestehen.
Es kann auch wünschenswert sein, den Siliziumüberzug während der Ablagerung zu verändern, indem der Silikoneingang verändert wird, so dass eine Abstufung im Siliziumgehalt radial nach aussen vorhanden ist.
Beispiel;
Sechs Posten aus kugelförmigen UCg-Teilch&^ wurden in ■■<■· einem feuerfesten keramischen Schwebebett von 25 mm Durchmesser im wesentlichen der in Fig. 2 dargestellten Art behandelt. Die Reaktortemperatür betrug l4oo° C, das ■Wirbelgas war Helium und die Reaktionsgase entweder Azetylen und SiC I^ oder ein Einzeldoppelf unkt ionsgas CKLSiCl.-,. Zwei weitere Posten wurden nur mit Azetylen behandelt. Diese wirkten als Kontrollposten. Die Herstellungsbedingungen und Erzeugnisdaten sind in Tabelle 1 dargestellt.
90383 3/047 5 '
- Io -
TABELLE I
IRSTELLUNGSBEDINGUNGEN UND EIGENSCHAFTEN DER ÜBERZOGENEN TEILCHEN
Überzugs-;_ Kohlen- Über- Über
Reaktions- Überzugs- Gesamt- stoffnie- zugsan- ZUE:s~
teilnehmer Tempera- gasstrom derschlags- wachsge- niehtp Überzugsstrukturen Mol (a) , tür C. (a) n-J/m*~ wirkungs- schwindig- 5
gp/mln grad H (a) , keit^/hr g/cnr5
Posten-Nr. Substrat
514A
913A
919A
UC,
He
C2H2
SiCl
I,
UC
He
C2H,
S1C14
UC2 + Koks He
UC0 + Koks He
-90.4 1.4oo - 9.0
7 0.6
-95.5 I4oo
- 4.1
- 0.2
-93.5 I4oo
- 5.2
- 1.J :
-95.0'l4oo
35
1770 63
I8I0
3900 85
UC
3
+ Koks He
"21^ - 2.9 CK-SiCl-- 2.1
UC,
UC,
CH3SiCl-,- 2.7
He
C2H2
He.
V
-98.7 I4oo
- 1.3
-95.8 I4oo
- 6,2
79 3750 .38
i 3750 67
1.81 2o>i PyC^k)
2o Ja-1.9 Gew.% Si in
-PyC (C) (c
^1.5 Gew.% Si in PyC
1.77
47 ya 1.7 Gew.5&Si in PyC
48/1 PyC I3.3 Gew.?& Si
1.84 2 ,u PyC
55 μ PyC, 15.6 Gew.>i Si 1.73 56 μ
(b)
1.54 7ο U PyC
a) Durchschnitt während des Überziehens (oder während loo# PyC Ablagerung in den Läufen 918A und 919A) bJ sicHtartig
c) säulenartig
. .■ . ■■ ' . . ■ ■.' ■ ■ . ■ ■ ■'- 11 -■
Gewisse nach Belieben ausgewählte Proben aus jedem Posten
.In
wurden einem Standagflwiderstandstest unterzogen, dessen Ergebnisse in Tabelle II zu finden sind. Es ist darauf hinzuweisen, dass eine gewisse Abweichung in der Überzugsstärke vorhanden war. Die Proben wurden in zwei Posten unterteilt und die Ergebnisse auf die gleiche Stärke "normalisiert" durch Anwenden einer linearen Korrektur. Es ist festzustellen, dass in allen Fällen eine merkliche Erhöhung des widerstanda eintritt> In drei Fällen ist diese Verbesserung grosser als 35#. Im Posten 16564-53-14 betrug die Verbesserung
TABELLE II
HWIDERSTANDSFÄHIOKEIT BEI EINZELNEN PyC-ÜBERZOGENEN TEILCHEN· ALS FUNKTIONEES KOHLENSTOFFOEHALTS.
Posten- Überzugs-Nr. stärke ^u
■ Qew.# Si
etestärke.
gemessen normalisiert
f:
(a)
918A
514A
516
532
54o
56 yu PyC
5 μ PyC+45 u überzogen PyC
IfX PyC +47 M überzogen PyO
4 μ PyC +48 ^ überzogen PyC
2}x PyC
/%»1.5
1.7
13.3
I5.6
860
84o
1130
Il4o
1330
860 94o
1170 12oo I3I0
919A to/x PyC
.16564- 2oyu PyC +60/1 53-W überzogen pyC
0 II30
4.3 durch- 1645
sehn.
II30
I44o
a) linear« Korrektor auf 56 μ zum Vergleich mit 918A und auf 7oμ zum Vergleich mit 919A (weitere.Daten zeigen eine lineare Korrektur, die innerhalb dieser begrenzten Bereiche gültig ist).
Die nachstehende Tabelle III zeigt, dass der /fechanismus, durch den die verbesserten Eigenschaften erzielt werden,
•9 09833/0475
- 12 -
eine Katalyse der pyrolytischen Kohlenstoffablagerungsreaktion ist. Die folgenden Punkte unterstützen diesen Schluss;
a) Während der Ablagerung mit Siliziumhalidzuschlägen sind die Abgase aus dem Überzugsreaktor weniger russig als wenn Kohlenwasserstoff allein verwendet wird.
b) Die aufgebrachten Überzüge neigen zu einem säulenartigen Aussehen, d.h. sie enthalten offensichtlich weniger Einschlüsse des russigen oder weichen Materials, das zur Bildung der Sehiohten führt, wie bei looX sichtbar.
c) Die Dichte scheint auf der hohen Seite dessen zu liegen, was erwartet werden kann, ohne Hinzufügen und mit vergleichbaren AbiagerungBgeschwindigkeiten.
TABELLE III
WIRKUNG VON SILIZIUM-BEIOABBN AUF DIE . ABLAOBViIRKSAMKEIT UND UBERZUGSDICHTE.
Posten-Nr. .
Si Niederschlags erzug geschw. yu/E
Ablagerungswirkungsgrad Prozent (a)
Dichte g/ 5
918A 514A 0 (b) 5 6 38 1.73
919A 516 0 3 durch- 7 48 67 1.54
16564-53- 532 4. sehn. 36 85 1.81
14 54ο 6
1. 22 63 1.88
1. 31 (r^ 100) 1.77
13 46 85
15. 17 79 "
a) Bruchteil des als Überzug auf den Teilchen abgelagerten verfügbaren Kohlenstoffes.
b) Durchschnittskonzentratlon des gesamten Überzugs.
Weitere Tests wurden durchgeführt durch Einschneiden in die Überzüge mit einer Raissnaelel. Die Risse gingen von dem beschädigten Bereich aus, anstatt dass sie der Kontur oder dem Umfang des Teilohens folgten, wie das bei Teilchen der Fall ist, die einen "Zwiebelschale"-Überzug
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aufweisen, der nicht geirfäss dieser Erfindung abgewandelt ist. Es wird angenommen, dass dies zeigt, dass die Überzüge nach der Erfindung weniger anisotrop'isch sind als nicht abgewandelte Überzüge.
Es hat sich gezeigt, dass Graphitüberzüge radioaktives Barium, Strontium, Neodymiura, Zäsium und andere Spaltprodukte durchlassen, wahrscheinlich durch einen,Rückprall, auf den eine Diffusion folgt. Die gleichzeitige Mitablagefc , rung von kleinen Mengen von SiOp in einem pyrolytischen KohlenstoffUberzug verringert dieses Durchlecken erheblich. Die überzogenen Teilchen nach der Erfindung weisen diese Eigenschaft ebenfalls auf.
Es ist darauf hinzuweisen, dass diese Erfindung nicht auf die hierin gegebenen Einzelheiten beschränkt sein soll, sondern innerhalb des Rahmens der beigefügten Ansprüche abgewandelt werden kann.
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... 14 -

Claims (1)

  1. Patentansprüche :
    Überzogenes Kernreaktorbrennstoffteilchen, bestehend aus einem
    Kern aus keramisch, spaltbarem Brennstoffmaterial mit einer oder
    I mehreren ihn konzentrisch umgebenden Lagen aus pyrolytischem, graphitischem Kohlenstoff, daduroh gekennzeichnet, dass der pyrolytisch* Kunststoff ein feuerfestes Metallkarbid enthält«
    Überzogene· Kernreaktorbrennstoffteilchen nach Anspruch 1, daduroh gekennzeichnet, das· bei einer Vielzahl ron Lagen aus pyrolyiiertem graphitisohem Kohlenstoff der Karbidgehalt naoh aussen zunimmt, ■
    überzogene· Kernreaktorbrennstoffteilchen naoh Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass sich an den Kern ein konzentrischer Hohlraum, an diesen eine Lage aus im wesentllohcn reinem pyroly- ■ siertem Kohlenstoff und an diese eine oder mehrere Lagen aus pyrolyeiertem, ein feuerfestes Hetallkarbid enthaltenden Kohlen- , ' stoff anaohlieBen. ;
    4· Überzogene· Kernreaktorbrennetoffteilchen naoh den Ansprüchen 1 - 3ι gekennzeichnet durch die Verwendung eines Karbids aus der aus Siliziumkarbid, Germaniumkarbid, Titankarbid, Tantal-. karbid, Molybdänkarbid und Wolframkarbid bestehenden Gruppe, vorzugsweise eines Siliziumkarbids.
    * . 909833/0475
    5. überzogenes Kernreaktorbrennptoffteilchen nach Anspruch 5» . dadurch gekennzeichnet, dass der Gehalt an Siliziumkarbid ' in der ausβeren pyrolytischen Kohlenetoffschicht zwisohen · 1 - l/2 und 16 Gewichtsprozent liegt.
    6. Verfahren zur Herstellung eines überzogenen Kernreaktorbrennstoffteilchens nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Brennstoffteilohen bei einer !Temperatur -von ungefähr 95O0C bis etwa 2000° C in einer Wirbelschicht mit einer Mischung behandelt werden, die aus Kohlenwasserstoffgas und dem Dampf einer Verbindung besteht, die ein kärbidblldendes Metall enthält«
    7· Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrene nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass es eine Einrichtung zur Bildung eines Wirbelsohichtbettes aus Kernbrennstoffmaterial, eine Einrichtung sum Erhitzen des Bettes, eine Einrichtung zum Einführen eines Kohlenwasserstoffgases in das Bett, eine Einrichtung sur Verdampfung einer Flüssigkeit, die ein karbidbildendes Metall enthält und eine Einrichtung zum Einführen des Pampfes In das Bett aufweist«
    8. Vorrichtung naoh Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass ein syllnärisohes, von einer koaxialen Induktionsspule (41) umgebenes nah· de» Boden eine Lochplatte (27) aufweisendes Reaktionsgefäl (21) vorgesehen ist, tat oben mit einem Behälter (25) für
    ·■■'.■
    % \ - ' · ■ . η η
    90B833/0475
    . die Brennstoffkerne (lö) und unten über eine Hauptgasleitung (29) mit einer Wirbelgasquelle (28) in Verbindung steht, wobei an die Hauptgasleitung (29) über die Leitung (38) eine Kohlenwasserstoff gasquelle (37) angeschlossen und in einer Seitenstromlei- j tung (31a, 35) zwischen der Wirbelgasquelle (28) und der Hauptgasleitung (29) ein mit einer Kühlschlange (44) versehenes Gefäß (33) angeordnet ist, das die zu verdampfende Flüssigkeit (34) enthält.
    9. Vorrichtung nach den Ansprüchen J und 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Hauptgasleitung (29) und die Leitung (38) zur Kohlenwasserstoff gasquelle mit Erhitzungespulen (42, 43) ausgestattet sind,
    10. Vorrichtung nach den Ansprüchen 7 bis 9> gekennzeichnet, durch Einrichtungen z.B. Ventile (29a, 32, 40) zum Steuern des Stromes des Wirbelgases, des Kohlenwasserstoffgases und des Seitenstromgasee und. der Dampfmischung, die in das Beaktionsgefäß eintreten. ·
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    Leerseite
DE1514994A 1964-12-10 1965-12-09 Überzogenes Kernreaktorbrennstoffteilchen, sowie Verfahren und Vorrichtung zu seiner Hersteilung Expired DE1514994C3 (de)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3397075A (en) * 1965-02-01 1968-08-13 Atomic Energy Commission Usa Process of vapor coating nuclear fuel with beryllium oxide and carbon
US3471314A (en) * 1966-12-13 1969-10-07 Atomic Energy Commission Pyrolytic carbon coating process
DE1589994A1 (de) * 1967-01-17 1970-08-20 Kernforschungsanlage Juelich Brenn- und Brutelement mit in einer Umhuellung enthaltenen Brenn- und Brutstoffteilchen
US3520667A (en) * 1967-08-15 1970-07-14 Carborundum Co Silicon carbide coated diamond abrasive grains
US3650896A (en) * 1969-10-09 1972-03-21 Atomic Energy Commission Nuclear fuel particles
US3636923A (en) * 1970-03-04 1972-01-25 Atomic Energy Commission Apparatus for coating microspheres with pyrolytic carbon
US4267019A (en) * 1978-05-10 1981-05-12 General Atomic Company Nuclear fuel particles
US5192495A (en) * 1991-02-27 1993-03-09 Babcock & Wilcox Company Sic barrier overcoating and infiltration of fuel compact
FR2807563B1 (fr) * 2000-04-07 2002-07-12 Framatome Sa Assemblage de combustible nucleaire pour un reacteur refroidi par de l'eau legere comportant un materiau combustible nucleaire sous forme de particules
SE536815C2 (sv) * 2010-03-01 2014-09-16 Westinghouse Electric Sweden Reaktorkomponent
SE537113C2 (sv) * 2010-03-01 2015-01-20 Westinghouse Electric Sweden Bränslekomponent och förfarande för framställning av en bränslekomponent

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2907299A (en) * 1958-04-21 1959-10-06 Gulton Ind Inc Dust chamber coating device
US3079316A (en) * 1958-05-22 1963-02-26 Minnesota Mining & Mfg Thermally resistant articles and method for their fabrication
US2990807A (en) * 1959-02-20 1961-07-04 Cons Vacuum Corp Apparatus for coating particles
US3166614A (en) * 1959-11-30 1965-01-19 Carborundum Co Process of making nuclear fuel element
US3089785A (en) * 1960-03-23 1963-05-14 American Metal Prod Process of manufacturing nuclear fuel
US3151037A (en) * 1961-02-21 1964-09-29 Minnesota Mining & Mfg Encased fuel
NL275685A (de) * 1961-03-16

Also Published As

Publication number Publication date
DE1514994C3 (de) 1975-06-05
GB1087238A (en) 1967-10-18
FR1455604A (fr) 1966-10-14
DE1514994B2 (de) 1974-08-22
US3249509A (en) 1966-05-03

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