DE2626446C3 - Verfahren zur Beschichtung von Teilchen für die Herstellung von Brenn- und/oder Absorberelementen für Kernreaktoren und Vorrichtung dazu - Google Patents

Verfahren zur Beschichtung von Teilchen für die Herstellung von Brenn- und/oder Absorberelementen für Kernreaktoren und Vorrichtung dazu

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Beschichtung von Brennstoff-, Brutstoff- und/oder Absorbermaterial enthaltenden Teilchen durch Einleiten thermisch spaltbarer Gase in den heißen Reaktionsraum einer Wirbelschichtanlage bei Temperaturen über 10000C mit Pyrolytkohlenstoff und/oder pyrolytischen Karbiden. Solche Teilchen werden als Brennstoff bzw. als Absorberstoff zur Neutronenabsorption in Brennelemente bzw. Absorberelemente eingebracht, die in Kernreaktoren, insbesondere in Hochtemperaturreaktoren, eingesetzt werden.
Brennelemente für Hochtemperaturreaktoren bestehen im allgemeinen aus Graphit als Strukturmaterial, in das der Brennstoff und Brutstoff in Form von beschichteten Partikeln eingebracht ist. Diese beschichteten Partikeln sind kugelförmige Teilchen aus Karbiden und/oder Oxiden der Brenn- oder Brutstoffe, insbesondere aus Uran und Thorium, die mit Schichten aus pyrolytischem Kohlenstoff, fallsweise auch aus Silziumkarbid umhüllt sind (J. L Kaae, Journal of Nuclear Materials 29 [1969], 249-266). Gegebenenfalls werden in die Brennelemente oder in besondere Absorberelemente auch beschichtete Absorberparti kein eingebracht, deren Kerne aus Borkarbid, anderen Borverbindungen, z. B. Bonden, oder anderen Absorberverbindungen, z. B. Hafniumkarbid, bestehen.
Die Herstellung der beschichteten Partikeln erfolgt im allgemeinen durch Beschichten der Schwermetall kerne in Wirbelbettanlagen. Dazu werden die Kerne in einem senkrecht stehenden Graphitrohr, das unten mit einem konischen oder plattenförmigen Loch- oder Frittenboden abgeschlossen ist, aufgeheizt. Durch den Boden wird Trägergas, üblicherweise Argon, eingebla sen und so die Partikelschüttung in Bewegung gehalten. Das für die Beschichtung erforderliche spaltbare Gas, z. B. ein Kohlenwasserstoffgas, wird fallweise direkt durch Bohrungen des Bettbodens eingeblasen, meist aber durch eine wassergekühlte Düse, bestehend aus einer Düsenspitze mit langgestrecktem Zuleitungsrohr, eingeleitet, die in den Bettboden eingepaßt ist Der Kohlenwasserstoff wird in der heißen Wirbelschicht der Schwermetallkerne pyrolytisch zersetzt, wobei sich der Kohlenstoff als Schicht auf den Partikeln abscheidet und der Wasserstoff mit dem Abgas abgeführt wird (P. K ο s s, Ben der Deutschen Keramischen Ges, Bd. 34 [1966], Heft 3,239-245).
Außer Koklenwasserstoffgasen werden auch andere thermische spaltbare Gase eingesetzt, um andere Stoffe als Schichten auf den Kernen abzuscheiden. So wird zur Herstellung von pyrolytischen Siliziumkarbidschichten im allgemeinen Trimethylchlorsilan verwendet, und zur Abscheidung von Zirkoniumkarbidschichten wird Zirkoniumchlorid eingesetzt. Diese thermisch spaltbaren Gase werden zur Erzielung eines geeigneten Reaktionsablaufs im allgemeinen mit einem Inertgas verdünnt, das im Wirbelbett gleichzeitig als Trägergas oder als Ergänzung zu dem zusätzlich eingeführten Trägergas zur Aufwirbelung der Wirbelschicht dient.
Neben dem Einleiten der Beschichtungsgase durch den Wirbelbettboden sind neuerdings gute Beschichtungsergebnisse auch durch Einleiten der Beschichtungsgase über eine wassergekühlte Düsenlanze von oben in die Wirbelschicht erzielt worden (DE-OS 23 43 123).
Um einen störungsfreien Verlauf des Beschichtungsvorganges zu gewährleisten, muß das Beschichtungsgas unterhalb seiner Zersetzungstemperatur in die Wirbelschicht eingeleitet werden, da sonst die Gaseinleitöff- nungen schnell zuwachsen. Die Beschichtungstemperatur in der Wirbelschicht liegt über 10000C, meistens bei etwa 1200 bis 20000C, und die Gaseinleitdüse steht in direktem thermischen Kontakt mit dem fast ebenso heißen Boden des Reaktionsrohres. Die Abbildung 1 zeigt eine beispielhafte Ausführungsform einer wassergekühlten Gaseinleitdüse. In der Regel besteht die Gaseinleitdüse aus Metallen, deren Schmelzpunkte unterhalb der Beschichtungstemperatur liegen. Eine Ausnahme bildet üblicherweise nur die DUsenspitze 7,
bo die z. B. aus Molybdän gefertigt wird.
Bei einer solchen Wirbelbettanlage übernimmt die Gaseinleitdüse folgende Aufgaben:
Sie muß das Reaktionsrohr 2 mit dem Boden 1 im Heizrohr 3 zentrieren, die Gewichte des Reaktionsroh res 2, des Bodens 1 und der Wirbelschicht 4 tragen, ein ausreichend dichtes Verschließen des Reaktionsraumes zwischen Düsenkopf 5 und Boden 1 gewährleisten, das Einleiten des Trägergases über den Ringspalt 6 in die
Wirbelschicht 4 und das Einleiten des Beschichtungsgases gegebenenfalls auch des Beschichtungsgas-ZTrägergas-Gemisches, in die heiße Wirbelschicht ohne unzulässig hohe Erwärmung des Beschichtungsgases ermöglichen, was eine ausreichende Abführung der Kontakt- und Strahlungswärme bedingt.
Solche Gaseinleitdüsen besitzen tci allgemeinen weiterhin ein inneres Gaszuleitungsrohr 8 für das Beschichtungsgas, das von dem Trägergaszuleitungsrohr 11 umgeben ist, dessen Außenfläche gekühlt wird mit Hilfe des Leitrohres 10 für das Kühlwasser. Nach außen abgeschlossen wird die Gaseinleitdüse durch den metallischen Außenmantel 9.
Bei den bisher üblichen Konstruktionen für Gaseinleitdüsen können diese Aufgaben voll übernommen werden, solange für eine ausreichende Wärmeabfuhr gesorgt wird. Wegen der sehr hohen spezifischen thermischen Flächenbelastung zwischen dem heißen Reaktionsrohrboden 1 und dem Düsenkopf 5 glaubte man bisher, eine genügende Kühlung nur mit Wasser erzielen zu können. Die Verwendung sonstiger Kühlmedien war wenig erfolgreich.
Eine besondere Gefahr für die bisherigen Wirbelschichtofenanlagen, insbesondere für die Gaseinleitdüse, besteht, wenn die Kühlwasserversorgung ausfällt, da die in den heißen Ofenteilen (Reaktionsrohr, Boden, Heizrohr, Wirbelgut) gespeicherte Wärmemenge ausreicht, um die Gaseinleitdüse bis in den Bereich der Schmelztemperatur zu erwärmen, selbst, wenn sofort nach dem Kühlwasserausfall die Ofenheizung abgeschaltet wird.
Weiterhin wird bei der Herstellung und Verarbeitung von Kernbrennstoffen bekanntlich die kernphysikalisch zulässige Menge an Spaltstoff, die in einem Behälter oder Apparat beliebiger Geometrie hantiert werden darf, die sogenannte sichere Menge, stark durch die Gegenwart eines Moderators, z. B. Wasser, eingeschränkt Bei Wirbelschichtofenanlagen mit wassergekühlter Gaseinleitdüse muß immer mit dem Störfall des Wassereinbruches und dem Überfluten des Spaltstoffes durch Wasser gerechnet werden. Somit ist die je Charge beschichtbare Menge an Schwermetallkernen durch die Wasserkühlung auf eine bestimmte Größe begrenzt, die bei der durch das Beschichtungsverfahren vorgegebenen Geometrie sonst nur noch von der Art und Zusammensetzung der Schwermetalle abhängig ist.
Zur Vermeidung dieser Begrenzung ist neuerdings vorgeschlagen worden, als flüssiges Kühlmedium anstelle von Wasser Kohlenstoffverbindungen mit Chlor und Fluor einzusetzen, die in der Kühl- und Klimatechnik vielfach verwendet werden. Diese Stoffe sind jedoch grundsätzlich schlechtere Wärmeträger als Wasser und haben den Nachteil, daß sie sich bei den vorliegenden hohen Temperaturbelastungen in gewissem Umfang thermisch zersetzen. Nachteilig ist ferner, daß diese Stoffe bei einer nie ganz auszuschließenden Leckage im heißen Reaktionsraum Zersetzungsprodukte bilden, die aggressiv auf die im Abgastrakt befindlichen Apparateteile einwirken. Diese Korrosionsgefahr ist besonders schädlich bei Anlagen, in denen Brennstoffe und Brennelemente aus einem in einem Hochtemperaturreaktor aus Brutstoff erhaltenen und anschließend aufgearbeiteten spaltbaren Brennstoff in einer fernbedienten Refabrikationsanlage hergestellt werden, da in einer solchen Anlage alle Wartungsarbeiten sehr erschwert und teuer sind. In Refabrikationsanlagen kommt als nachteilig hinzu, daß sich die chlor-/fluorhaltigen Kühlmedien allein schon durch die radioaktive Strahlung des Wirbelgutes zersetzen.
Aufgabe der Efindung war es daher, zur Beschichtung von Teilchen für die Herstellung von Brennelementen und/oder Absorberelementen für Kernreaktoren thermisch spaltbare Gase ohne ihre frülizeitige Zersetzung in den heißen Reaktionsraum einer Wirbelschichtanlage mit Hilfe einer mit einem Kühlmedium gekühlten Gaseinleitdüse mit langgestrecktem Zuleitungsrohr einzuleiten, ohne daß die eine frühzeitige Zersetzung
ίο der Gase verhindernde Kühlung eine wesentliche Begrenzung der Einsatzmenge an Brennstoffkernen infolge kernphysikalischer Sicherheitsbestimmungen oder die Gefahr einer aggressiven Einwirkung durch das Kühlmedium oder seine Zersetzungsprodukte mit sich bringt
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst daß das Kühlmedium auschließlich gasförmig ist und daß nur der axial innenliegende Teil der Zuleitung zur Düsenspitze der Gaseinleitdüse gekühlt wird und der von außen eindringende Wärmestrom durch eine Wärmeisolation reduziert wird.
Besonders vorteilhaft ist es, das dem Wirbelbett zuzuleitende Trägergas gleichzeitig als Kühlmedium zu verwenden.
Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens bedient man sich vorteilhafterweise einer Vorrichtung, die aus einer Wirbelschichtanlage mit der damit verbundenen Gasleitungsdüse besteht und dadurch gekennzeichnet ist daß das Außenrohr der Gaseinlei-
jo tungsdüse aus einem hitzebeständigen Material mit einer Schmelztemperatur oberhalb der Arbeitstemperatur der Anlage besteht und durch eine Isolierschicht von dem vom Kühlmedium durchströmten, ebenfalls aus hitzebeständigem Material gefertigten, zentral in dem
J5 Außenrohr befindlichen Rohr getrennt ist.
Zur Verdeutlichung des erfindungsgemäßen Verfahrens werden in Abbildung II, III und IV schematisch drei beispielhafte Ausführungsformen der erfindungsgemäßen Vorrichtung gezeigt.
Die Abbildung II zeigt eine gasgekühlte Gaseinleitdüse. Sie ist insbesondere dadurch gekennzeichnet, daß ein hitzebeständiges Außenrohr 25, z. B. aus Graphit, die Aufgaben übernimmt, das Reaktionsrohr 22 mit Boden 21 im Heizrohr 23 zu zentrieren, die Gewichte von
4) Reaktionsrohr 22, Boden 21 und Wirbelschicht 24 abzutragen sowie den Reaktionsraum ausreichend dicht abzuschließen.
Das Trägergas wird durch einen Ringspalt 27 und durch zusätzliche Bohrungen 31 im Kopfteil des
w Außenrohres 25 in die heiße Wirbelschicht eingeleitet, das Beschichtungsgas strömt durch die hitzebeständige Düsenspitze 26 in den Reaktionsraum ein.
Die Aufgabe, Trägergas und Beschichtungsgas dem Düsenkopf zuzuleiten, übernehmen zwei konzentrisch angeordnete Gasleitrohre 29 und 30, die vom heißen Außenrohr 25 durch eine hochwertige Isolation 28, z. B. Graphitfilz, getrennt sind. In der Regel reicht bereits die durch den Ringspalt zwischen den Gasleitrohren 29 und 30 strömende Trägergasmenge aus, um die durch die
bo Isolation 28 tretende Wärmemenge in den Reaktionsraum abzuführen, ohne daß das durch das zentrale Rohr 30 strömende Beschichtungsgas bis auf die Zersetzungstemperatur erwärmt wird.
Die Verwendung von hitzebeständigem Material, z. B.
br> Graphit, für das Außenrohr 25 und z. 13. Molybdän für die Düsenspitze 26 und die Gaseinleitungsrohre 29 und 30 hat den Vorteil, daß bei Ausfall der Kühlung das gesamte Gaseinleitsystem funktionsfähig erhalten
bleibt. Durch einfache Maßnahmen, z. B. elektrische Verriegelung kann die Zufuhr von Beschichtungsgas unterbrochen werden, sobald keine ausreichende Menge an Trägergas zur Kühlung mehr durch das Düsensystem strömt. Damit wird ein Verstopfen des Gaseinleitsystems durch vorzeitige Zersetzung des Beschichtungsgases sicher verhindert.
Bei der Verwendung eines Gases als Kühlmedium kann die bei einer Verwendung von Kühlwasser vorhandene Gefahr eines Wassereinbruchs in das Wirbelbett mit Sicherheit ausgeschlossen werden, wodurch sich eine um 10- bis 20fach größere Menge (sichere Menge) an Schwermetallkernen je Charge beschichten lassen.
In den folgenden Beispielen werden Verfahrensvarianten und Auslegungsvarianten für die Durchführung der Erfindung dargelegt:
Beispiel 1
Eine 3-kg-ThO2-Kerne-Charge mit einem mittlerer Kerndurchmesser von 600 μΐη wurde mit der in Abbildung II dargestellten erfindungsgemäßen Vorrichtung in einer Beschichtungsanlage mit Pyrolytkohlenstoff beschichtet. Das verwendete Wirbelbett hatte einen Innendurchmesser des Arbeitsrohres 22, auch als Bettdurchmesser bezeichnet, von 170 mm, die Gaseinleitrohre 29 und 30 hatten Innendurchmesser von lOmrr bzw. 4 mm, der Außendurchmesser des Außenrohres 25 betrug 80 mm, und die Isolationsschicht aus Graphitfilz hatte eine Schichtdicke von etwa 25 mm. Die Beschich tung erfolgt unter Normaldruck. Die Beschichtungspa rameter sowie die erzielten Ergebnisse sind in dei Tabelle 1 wiedergegeben. Eine Verstopfung der Düse wurde nicht beobachtet.
Tabelle 1
Beschichtungsparameter 3,5 Schichteigenschaften 92
Puffer-Schicht 3,5 8,9
Gasfluß (NmVh) Argon: 1450 Schichtdicke (μηι) 1,09
Gasnuß (Nm3h) C2H2: Standardabweichung (μίτι)
Temperature C) 3,5 Schichtdichte (g/cm3) 71
Isotrope Außenschicht 2,7 7,8
Gasfluß (NmVh) Argon: 1300 Schichtdicke (μηι) 1,85
Gasfluß (NmVh) C3H6: Standardabweichung (μηι) 4,2
Temperatur (0C) Schichtdichte (g/cm3)
Aufwachsgeschwindigkeit
(μπι/ΐηϊη)
Beim Herstellen der Pufferschicht entsprechend Tabelle 1 beträgt die Beschichtungstemperatur 1450° C, und es strömen 3,5 Nm3 C2H2Zh (Azethylen) durch das innere Gaseinleitrohr 29 und 3,5 Nm3 Ar/h durch den Ringraum zwischen Rohr 29 und Rohr 30. Der Wärmefluß durch die Graphitfilzisolation 28 beträgt bei der Länge des Gasleitsystems von 400 mm und bei einem Wärmeleitwert von 0,3 kcal/m · h · grd unter der Annahme gleichbleibender Temperatur von 1450° C über die ganze Länge des Außenrohres 25 mit einem Außendurchmesser von etwa 80 mm nur etwa 500 kcal/h, was einer Erwärmung des Beschichtungsgasstromes bei einer Wärmedurchgangszahl »Ar« des Systems von etwa 0,85 kcal/m · h · grd von weniger als 2000C entspricht. Eine Temperaturerhöhung des Beschichtungsgases im Bereich der Düsenspitze 26, die für eine Länge von maximal 20 mm unmittelbar dem wärmestrahlenden, ca. 1450° C heißen Außenrohr 25 ausgesetzt ist (Verweilzeit bei einem Durchmesser von 2$ mm etwa 0,1 msec), bleibt mangels Wärmeaustauschfläche zwischen Düse und Beschichtungsgas auf weniger als 10O0C beschränkt. Die Temperatur des Beschichtungsgases bleibt also im Gaseinleitsystem weit untei der Zersetzungstemperatur des Beschichtungsgases vor mehr als 75O0C. Bei den in Tabelle 1 aufgeführter Abscheidungsbedingungen für die Außenschicht sine die Wärmeströme geringer und daher die Temperaturanstiege niedriger.
Beispiel 2
3 kg ThO2-Kerne mit einem mittleren Durchmesse! von 600 μΐπ wurden mit der in Beispiel 1 beschriebener Vorrichtung (nach Abbildung II) mit einer Vierfachschicht versehen, wobei als dritte Schicht ein« SiC-Schicht aufgebracht wurde. Die als 2. und 4. Schichi abgeschiedenen hochdichten isotropen Kohlenstoff schichten wurden aus einem Kohlenwasserstoffgemisch bestehend aus Proben und Azetylen, abgeschieden.
Die Beschichtungsparameter sowie die erzielter Ergebnisse sind in der Tabelle 2 wiedergegeben. Auch hier wurde keine Verstopfung der Düse beobachtet
Tabelle 2
Beschichiungsparameter
Schichteigenschaften
Puffer-Schicht 3,5 Schichtdicke (um) 86
Gasflufl (NmVh) Argon: 3,5 Standardabweichung (μτη) 8,8
Gasfluß (NmVh) C2H2: 1450 Schichtdichte (g/cm3) 1,02
Temperatur ("C)
Fortsetzung 26 26 446 8 Schichteigenschaften 39
7 Beschichtungsparameter 43
Isotrope Innenschicht Schichtdicke (μπι) 1,86
Gasfluß (NmVh) Argon: Standardabweichung (μιη) 4,4
GasfluB (Nm3/h) C3H6ZC2H2: Schichtdichte (g/cm3)
Temperatur (0C) 3,5 Aufwachsgeschwindigkeit
3,2 (μΐη/min) 28
1300 2,0
SiC-Schicht Schichtdicke (μm) 3,20
Gasfluß (NmVh) H2: Standardabweichung (μιη) 0,4
Gasfluß (NmVh) H2/Silan: Schichtdichte (g/cm3)
Temperatur (0C) 8,5 Aurwachsgeschwindigkeit
1,0 (μιη/min) 41
!500 5,1
Isotrope Außenschicht Schichtdicke (μπι) 1,85
GasfluQ (Nm3Zh) Argon: Standardabweichung (μπι) 4,0
Gasfluß (NmVh) C3H6ZC2H2: Schichtdichte (g/cm3)
Temperatur (0C) 3,5 Aufwachsgeschwindigkeit
3,2 (um/min)
1300
Weitere Ausführungsbeispiele des erfindungsgemäßen Verfahrens und der erfindungsgemäßen Vorrichtung sind in den im folgenden beschriebenen Abbildungen IH und IV verdeutlicht.
Die Abbildung III zeigt eine gasgekühlte Gaseinleitdüse, bei der das Trägergas nicht zur Wärmeabfuhr herangezogen werden kann oder nicht ausreicht
Bei dieser Vorrichtung ist das Trägergasrohr 39 von einem Kühlmantelrohr 42 mit einem dazwischenliegenden Kühlgasleitrohr 41 umgeben, und die durch die Isolation 38 tretende Wärmemenge wird über den Kühlmantel durch separat angeschlossenes Kühlgas abgeführt Die übrigen Teile entsprechen den in Abbildung II gezeigten Teilen: Das Reaktionsrohr 32 mit Boden 31 enthält die Wirbelschicht 34 und ist umgeben vom Heizrohr 33. Das hitzebeständige Außenrohr 35 trägt in seinem Kopf Bohrungen 37 für die Zuführung des Trägergases und die Düsenspitze 36 zur Zuführung des Beschichtungsgases, das durch das Rohr 40 der Düsenspitze zugeleitet wird.
Wie in den Abbildungen II und III gezeigt, kann erfindungsgemäß das Kühlmedium entweder das Trägergas sein, das die beim Kühlen der Isolationsinnenwand aufgenommene Wärmemenge in das Wirbel- bett einbringt, oder es wird nach Abbildung III ein zusätzlicher Gasstrom zugeführt, der die Wärme von der Isolationsinnenwand abführt Die letztere, aufwendigere Verfahrensvariante ist erforderlich, wenn die dem Wirbelbett durch die Düse zuzuführende Trägergasmenge zu gering ist, um die auftretende Wärmemenge abzuführen.
Abbildung IV zeigt eine Vorrichtung mit einer von oben in das Wirbelbett 53 eintauchenden gasgekühlten Gaseinleitdüse. Sie setzt sich entsprechend der Vorrichhing in Abbildung ΙΠ zusammen aus dem hitzebeständigen Außenrohr 44, bestehend z. B. aus Graphit, aus der hochwertigen Isolationsschicht 45, ζ. Bi aus Graphitfilz, aus dem Kühlmantelrohr 46, dem Kühlgasleitrohr 47, dem Trägergasrohr 48 und dem innenliegenden Beschichtungsgasrohr 49 mit angeschlossener Düsenspitze 50, die umgeben ist vom Kopf des hitzebeständigen Außenrohres 44 mit den im Kopf befindlichen Bohrungen 51, durch die das die Düsenspitze umspülende Inertgas in den Wirbelraum 52 geleitet wird. Die Düse mit Düsenspitze 50 endet in einem gewissen Abstand über den im Wirbelbett befindlichen fluidisierten Partikeln 52 innerhalb des Reaktionsrohres 53, das von dem Heizrohr 54 umgeben ist Das Wirbelbett ist unten abgeschlossen durch den Bettboden 56, durch dessen Bohrungen bzw. Spalte 55 von unten das zum Wirbeln erforderliche Trägergas eingeleitet wird, das dem Bettboden mit Hilfe des hitzebeständigen Rohres 58 mit Zentralkanal 57 zugeleitet wird.
Bei der in Abbildung IV dargestellten Zuführung des Beschichtungsgases von oben in das Wirbelbett bei der die Düsenlanze eine lange Strecke in das heiße Reaktionsrohr eintaucht und dicht über der Wirbelschicht endet wird das Beschichtungsgas beim Austritt aus der Düsenspitze nur von einer kleinen Menge Inertgas umspült, um ein Zuwachsen der Düsenspitze zu vermeiden, während das Trägergas von unten in das Wirbelbett eingeleitet wird. Auch hier kann das Trägergas, bevor es von unten in das Wirbelbett eingeleitet wird, als Kühlgas durch die oben im Bett befindliche Gaseinleitdüse geführt und dabei aufgewärmt werden.
Als Trägergas wird im allgemeinen Argon oder Helium verwendet, in Sonderfällen auch Wasserstoff, entweder allein oder im Gemisch mit Argon oder Helium. Zur Vermeidung von korrosiven Einwirkungen muß das gegebenenfalls zusätzlich zum Trägergas verwendete Kühlgas ein Inertgas sein, d.h., es darf keinen Sauerstoff oder eine Sauerstoffverbindung enthalten. Vorzugsweise wird Argon oder Helium verwendet, andere Edelgase oder sauerstofffreier Stickstoff sind aber ebenfalls einsetzbar.
Zur Reduzierung des Betriebsaufwandes kann die Kühlgasmenge, die gegebenenfalls zusätzlich zu dem Trägergas erforderlich ist, im Kreislauf über ein wassergespeistes Kühlaggregat umgepumt werdea
Hierzu 4 Blatt Zeichnungen
809 650/436

Claims (4)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Beschichtung von Brennstoff-, Brutstoff- und/oder Absorbermaterial enthaltenden Teilchen für Brenn- und/oder Absorberelemente in Kernreaktoren durch Einleiten thermisch spaltbarer Gase in den über 1000° C heißen Reaktionsraum einer Wirbelschichtanlage mit Hilfe einer mit einem Kühlmedium gekühlten Gaseinleitdüse mit langgestrecktem Zuleitungsrohr, wobei die spaltbaren Gase nach dem Austritt aus der Düse zersetzt, die Zersetzungsprodukte auf den in der Wirbelschicht vorhandenen Brennstoff-, Brutstoff- oder Absorberteilchen abgeschieden und diese beschichteten Teilchen in Brennelemente oder Absorberelemente eingebracht werden, dadurch gekennzeichnet, daß das Kühlmedium ausschließlich gasförmig ist und daß nur der axial innenliegende Teil der Zuleitung zur Düsenspitze der Gaseinleitdüse gekühlt wird und der von außen eindringende Wärmestrom durch eine Wärmeisolation reduziert wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das dem Wirbelbett zugeleitete Trägergas als Kühlmedium verwendet wird.
3. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach den Ansprüchen 1 und 2, bestehend im wesentlichen aus einer Wirbelschichtanlage und einer damit verbundenen Gaseinleitungsdüse, dadurch gekennzeichnet, daß das Außenrohr (25) der Gaseinleitungsdüse aus einem hitzebeständigen Material mit einem Schmelzpunkt oberhalb der Arbeitstemperatur der Anlage besteht und durch eine Isolierschicht (28) von dem vom Kühlmedium durchströmten, ebenfalls aus hitzebeständigem Material gefertigten, zentral in dem Außenrohr (25) befindlichen Rohr (29) getrennt ist
4. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Rohr (39), durch welches Trägergas oder Inertgas dem Reaktionsraum zugeleitet wird, mit einem Kühlmantel (42) für eine zusätzliche Kühlung mit einem Kühlgas umschlossen ist.
DE2626446A 1976-06-12 1976-06-12 Verfahren zur Beschichtung von Teilchen für die Herstellung von Brenn- und/oder Absorberelementen für Kernreaktoren und Vorrichtung dazu Expired DE2626446C3 (de)

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US05/866,339 US4342284A (en) 1976-06-12 1978-01-03 Process for the coating of particles for the production of fuel and/or absorbing elements for nuclear reactors and apparatus therefor

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DE2626446A1 DE2626446A1 (de) 1977-12-15
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DE2626446A Expired DE2626446C3 (de) 1976-06-12 1976-06-12 Verfahren zur Beschichtung von Teilchen für die Herstellung von Brenn- und/oder Absorberelementen für Kernreaktoren und Vorrichtung dazu

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Families Citing this family (24)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1984000156A1 (en) * 1982-06-22 1984-01-19 Harry Levin Apparatus and process for making solar grade silicon
US4737348A (en) * 1982-06-22 1988-04-12 Harry Levin Apparatus for making molten silicon
US4668493A (en) * 1982-06-22 1987-05-26 Harry Levin Process for making silicon
US4623400A (en) * 1985-02-22 1986-11-18 Procedyne Corp. Hard surface coatings for metals in fluidized beds
CA1251100A (en) * 1985-05-17 1989-03-14 Richard Cloutier Chemical vapor deposition
US5328720A (en) * 1992-10-23 1994-07-12 Carbon Implants, Inc. Coating-fluidizing gas supply system and method for flat bottom coater
US5569329A (en) * 1995-06-06 1996-10-29 Carbomedics, Inc. Fluidized bed with uniform heat distribution and multiple port nozzle
US6410087B1 (en) 1999-11-01 2002-06-25 Medical Carbon Research Institute, Llc Deposition of pyrocarbon
WO2005104139A1 (ja) * 2004-04-21 2005-11-03 Nuclear Fuel Industries, Ltd. 高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置
TWI465600B (zh) * 2005-07-19 2014-12-21 Rec Silicon Inc 矽的噴流-流化床
WO2007009190A1 (en) * 2005-07-21 2007-01-25 Hard Technologies Pty Ltd Duplex surface treatment of metal objects
JP4502397B2 (ja) * 2005-11-14 2010-07-14 原子燃料工業株式会社 高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置および製造方法
US7947326B1 (en) 2006-09-28 2011-05-24 Battelle Energy Alliance, Llc Methods of forming a fluidized bed of circulating particles
JPWO2009013783A1 (ja) * 2007-07-20 2010-09-24 住友金属工業株式会社 螺旋状の溝を切削により形成する方法および装置
DE102007041427A1 (de) * 2007-08-31 2009-03-05 Outotec Oyj Verfahren und Anlage zur Wärmebehandlung von feinkörnigen Feststoffen
FR2937053B1 (fr) 2008-10-09 2010-12-17 Commissariat Energie Atomique Dispositif pour la synthese de nanoparticules par depot chimique en phase vapeur en lit fluidise
FR2977259B1 (fr) * 2011-06-28 2013-08-02 Commissariat Energie Atomique Dispositif a profil specifique de reacteur de type lit a jet pour depot par cvd
DE102012000817A1 (de) * 2012-01-17 2013-07-18 Linde Aktiengesellschaft Gasheizvorrichtung, Gasheizeinrichtung wowie Anordnung zum thermischen Spritzen mit zugehörigem Verfahren
US10526707B2 (en) * 2012-08-29 2020-01-07 The University Of Tokyo Heat exchanger type reaction tube
RU2603020C1 (ru) * 2015-06-30 2016-11-20 Акционерное общество "Высокотехнологический научно-исследовательский институт неорганических материалов имени академика А.А. Бочвара" Способ изготовления микротвэлов ядерного реактора
RU2603358C1 (ru) * 2015-11-11 2016-11-27 Акционерное общество "Высокотехнологический научно-исследовательский институт неорганических материалов имени академика А.А. Бочвара" Способ изготовления микротвэлов ядерного реактора
CN105568254B (zh) * 2016-02-24 2018-10-30 清华大学 一种用于流化床化学气相沉积反应器的气体入口设备
US11289213B2 (en) * 2017-08-31 2022-03-29 Westinghouse Electric Company Llc Control rods for light water reactors
FR3112148B1 (fr) * 2020-07-01 2022-07-15 Safran Ceram Dispositif pour le dépôt chimique en phase vapeur en lit fluidisé

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
AT235988B (de) * 1961-11-29 1964-09-25 Oesterr Studien Atomenergie Verfahren zum Überziehen von pulverförmigen Reaktorbrennstoffen mit Kohlenstoff
US3398718A (en) * 1965-03-10 1968-08-27 Atomic Energy Commission Usa Fluidized-bed coating apparatus
GB1191939A (en) * 1967-10-09 1970-05-13 Atomic Energy Authority Uk Improvements in or relating to Fluidised Bed Apparatus
DE1808550C3 (de) * 1968-11-13 1975-02-20 Kernforschungsanlage Juelich Gmbh, 5170 Juelich Düse aus Graphit zur Zuführung von thermisch zersetzbaren Gasen zur Beschichtung von Brennstoff- oder Brutstoffkernen in einem Fließbett
GB1439861A (en) * 1973-05-08 1976-06-16 Atomic Energy Authority Uk Fluidised bed apparatus

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JPS5324996A (en) 1978-03-08
US4271207A (en) 1981-06-02
DE2626446B2 (de) 1978-04-13
US4342284A (en) 1982-08-03

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