DE1470243C - Ergolin-I-derivate und ein Verfahren zu ihrer Herstellung - Google Patents

Ergolin-I-derivate und ein Verfahren zu ihrer Herstellung

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DE1470243C
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Inventor
Luigi; Bosisio Germano; Goffredo Onofrio; Camerino Bruno; Mailand Bernardi (Italien)
Original Assignee
Societä Farmaceutici Italia, Mailand (Italien)

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Description

Die Erfindung betrifft Ergolin-I-derivate der allgemeinen Formel
(I)
worin R1 eine Methyl- oder Äthylgruppe, die Gruppe >C = X die Gruppierung
/H
Nq-CO-R2
,- O CO
und R2 einen Phenyl-, Pyridyl-(3)- oder Äthylaminorest bedeutet, und ein Verfahren zu ihrer Herstellung. Diese Verbindungen werden dadurch hergestellt, daß man in an sich bekannter Weise eine Verbindung der allgemeinen Formel
mit Lithiumaluminiumhydrid reduziert, das Reaktionsprodukt durch fraktionierte Kristallisation oder Chromatographie in die beiden stereoisomeren Carbinolc trennt und diese mit dem Anhydrid ode* Chlorid einer Säure der allgemeinen Formel
^ — COOH
worin Rj einen Phenyl- oder Pyridyl-(3)-rest bedeutet, in Anwesenheit eines tertiären Amins acyliert oder mit Äthylisocyanat umsetzt.
Die Stereoisomeren der Verbindungen mit einer Hydroxy- oder Acyloxygruppe in 17-Stellung werden nach Ingold, Cahn und Prelog (Exp., 12 [1956], S. 81) mit »Rectus« bzw. »Sinister« bezeichnet. Wie aus der Literatur bekannt ist, bezeichnet das Symbol »I«, das dem Namen der neuen Ergolinderivate folgt, daß das lOständige Wasserstoffatom die ίο α-Konfiguration hat.
Die Reduktion der Verbindungen der allgemeinen Formel (II) mit Lithiumaluminiumhydrid wird in Gegenwart-eines gegen Reduktionsmittel beständigen Lösungsmittels der Äthergruppe, wie Äthyläther, Propyläther, Tetrahydrofuran oder Äthylenglykoldimethyläther, durchgeführt. Die Reduktion vollzieht sich bei Raumtemperatur, aber sie wird vorzugsweise in der Wärme zu Ende geführt. Das so erhaltene Carbinol ist ein Gemisch von zwei Stereoisomeren, die durch fraktionierte Kristallisation oder Chromatographie getrennt werden. Als tertiäres Amin bei der Acylierung der stereoisomeren Carbinole mit dem Anhydrid oder Chlorid einer Säure der allgemeinen Formel (III) kommt z. B. Pyridin, seine Homologen und Dimethylanilin in Frage.
Die Ausgangsstoffe der allgemeinen Formel (I) können durch Umsetzung des 1-Methyl-dihydrolysergsäurearriids mit Methyl- oder Äthylmagnesiumbromid hergestellt werden, wobei das entsprechende Alkylerpolin-keton erhalten wird.
Die Verbindungen der allgemeinen Formel (I) sind farblose bis gelbgefärbte Kristallpulver und in den üblichen organischen Lösungsmitteln und in Säuren löslich. Sie weisen eine gute pharmokologische Wirksairkeit auf und können besonders als wehenanregende, adrenolytische, hypotensive und beruhigende Mittel und als Antienteramin-Mittel angewendet werden.
Mehrere Verbindungen wurden hinsichtlich ihrer Antienteramin-Wirkung und ihrer adrenolytischen Wirkung mit den bekannten Verbindungen Diäthyllysergsäureamid bzw. Ergotamintartrat verglichen.
Die Versuche für die Antienteramin-Wirksamkeit der erfindungsgemäßen Verbindungen und des bekannten Diäthyllysergsäureamids (LSD) wurden in vitro entsprechend der von V. Erspamer (Arch. Exp. Path. Pharmak., 196 [1940], S. 343) beschriebenen Methode durchgeführt, die auf dem Inhibitionsvermögen der Verbindungen der von Serotonin hervorgerufenen K.ontraktionswirkung auf die Rattengebärmutter beruht.
Die Vergleichsversuche für die adrenolytische Wirksamkeit der errindungsgemäßen Verbindungen und des bekannten Ergotamintartrats sind in vitro an Samenblasen von Meerschweinchen entsprechend der von V. E r s ρ a r m e r und E. G. Falconiere Ersparmer (Brit. J. Pharm.,19 [1962], S. 337) beschriebenen Methode ausgeführt worden.
Die Ergebnisse der Versuche sind in der nachstehenden Tabelle aufgeführt; die Wirkung der bekannten Vergleichssubstanzen wurde gleich 10 gesetzt und die Wirkung der beanspruchten Verbindungen auf diese Werte bezogen. In der Tabelle sind außer-(III) dem die Toxizitätswerte (LD50) angeführt, die am
Kaninchen nach intravenöser Verabreichung bestimmt wurden.
Verbindungen
Antienteramin-Wirkung
Adrcnolytische
Wirkung
LD50
(mg, kg)
I,6-Dimethyl-8-(u-benzoxy-äthyl)-ergolin-I(R)
l,6-Dimethyl-8-(«-nikotinyloxy-äthyl)-ergolin-I(R)
l,6-pimethyl-8-(a-nikotinyloxy-äthyI)-ergolin-I(S)
!,o-Dimethyl-S-Ca-iäthylamino-carbonyl-oxyJ-äthylj-ergolin-UR) l,6-Dimethyl-8-[a-(äthylaniino-carbonyl-oxy)-äthyl]-ergolin-I(S)
Diäthyllysergsäureamid ................' ..-·.
Ergotamin-tartrat ...
30
200
150
100
70
100
14
14
100
20
20
17
15
15
0,7
3,6
Die folgenden Beispiele sollen die Erfindung erläutern. :
Beispiel 1
20
l,6-Dimethyl-8-(u-benzoyloxy-äthyl)-ergolin-I(R) und (S)
a) Zu einer Lösung von 4 g S-Acetyl-L.o-dimethylergolin-I in 205 ml wasserfreiem Tetrahydrofuran werden 4 g Lithiumaluminiumhydrid zugesetzt, und das Reaktionsgemisch wird 3 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Dem abgekühlten Gemisch wird wäßriges Tetrahydrofuran zur Zersetzung des Hydridüberschusses zugefügt. Hierauf wird das Ganze filtriert. und die entstandene Lösung wird im Vakuum zur Trockene eingedampft, wobei sie 4,120 g Rückstand hinterläßt. Dieser Rückstand besteht aus einem Gemisch der beiden stereoisomeren Carbinole.
b) Der nach Stufe a) erhaltene Rückstand, wird in ■ der eben nötigen Menge Äthyläther aufgelöst; hierauf wird die Kristallisation durch Reiben der Wände des Behälters mit einem Glasstab bewirkt. Zuerst kristallisiert reines l,6-Dimethyl-8-(a-hydroxy-äthyl)-ergolin-I(R); F. 181 bis 1830C: [α]?'=■-108°· (C= 0,4 in Pyridin); Ausbeute 2,02 g.
Durch Konzentrieren der Mutterlauge.-. auf ein Drittel ihres ursprünglichen Volumens fallen 0,210 g eines kristallinen Produkts aus, das aus einem Gemisch der zwei Stereoisomeren besteht und bei 135 bis 160° C schmilzt. Durch weiteres Konzentrieren der Mutterlauge auf ein geringeres Volumen scheidet sich das l,6-Dimethyl-8-(a-hydroxy-äthyl)-ereolin-I (S) aus; F. 147 bis 149°C; Ausbeute 0,930 g; [«]f = -87? :' (c = 0,35 in Pyridin).
c) Zu einer Lösung von 0,4 g l,6-Dlmethyl-8-(a-hydroxy-äthyl)-ergolin-I(R) in 15 ml wasserfreiem Pyridin wird 1 ml Benzoylchlorid unter Rühren und bei Raumtemperatur zugetropft. Nach einer halben Stunde gibt man 1 ml Wasser und 1 ml Methanol hinzu und rührt das Gemisch 1 Stunde bei Raumtemperatur. Man extrahiert mit Chloroform und wäscht die vereinigten Auszüge mit l%iger Kalilauge, 5%iger Natriumbikarbonatlösüng und mit Wasser. Die Lösung wird über wasserfreiem Natriumsulfat &° getrocknet und das Lösungsmittel im Vakuum zur Trockene abdestilliert. Man kristallisiert den Rückstand aus Aceton-Petroläther um, wobei man 0,380 g 1,6 - Dimethyl - 8 - (α - benzoyloxy - äthyl) - ergolin -1 (R) erhält; F. 87 bis 89°C; [a]S1 = -60° (c = 0,35 in Pyridin).
d) l,6-Dimethyl-8-(u-benzoyloxy-äthy!)-ergolin-l(S) wird in gleicher Weise aus l,6-Dimethyl-8-(a-hydroxyäthyl)-ergolin-I(S) hergestellt. Man isoliert 1,6-Dimethyl-8-(u-benzoyloxy-äthyl)-ergoiin-I (S) als Maleat; F. 165 bis 168°C (Zersetzung); [_,{]? = -3T (c = 0,47 in Pyridin); Ausbeute 70%.
Beispiel 2
- l,6-Dimethyl-8-(«-nikotinyloxy-äthyl)-ergo!in-I(R)
Die Herstellung wird in ähnlicher Weise wie im Beispiel 1, Stufe c) angegeben durchgeführt, jedoch unter Anwendung von Nikotinsäurechlorid als Acylierungsmittel. Man isoliert l,6-Dimethyl-8-(a-nikotinyioxy-äthyl)-ergolin-I(R) als Maleat; F. 173 bis 175°C (Zersetzung); [uj? = -58° (c = 0,4 in Pyridin); Ausbeute 77%.
Beispiel 3
l,6-Dimethyl-8-(u-nikotiayloxy-äthyl)-ergolin-I(S)
Die Herstellung wird in ähnlicher Weise wie im Beispiel 1, Stufe d) durchgeführt, jedoch unter Anwendung von Nikotinsäurechlorid als Acylierungsmittel. Man isoliert l,6-Dimethyl-8-(«-nikotinyloxyäthyl)-ergolin-I(S) als Maleat;-F. 115 bis 117°C; [a]<? = -39° (c = 0,53 in Pyridin); Ausbeute 75%.
Beispiel 4
1,6-Dimethyl-8-[a-(äthylamino-carbonyl-oxy)-äthyl]-ergoIin-I(R)
Zu einer Lösung von 0,4 g l,6-Dimethyl-8-(u-hydroxy-äthyl)-ergolin-I(R) in 15 ml wasserfreiem Pyridin werden 0,8 ml Äthylisocyanat hinzugefügt und das Gemisch 8 Stunden auf 1000C erhitzt. Hierauf wird es auf Raumtemperatur abgekühlt, eine Nacht sich selbst überlassen und dann im Vakuum zur Trockene eingedampft. Man nimmt den Rückstand mit Chloroform auf, und die Lösung wird mit einer verdünnten Weinsäurelösung erschöpfend extrahiert. Der saure, wäßrige Auszug wird mit verdünnter Kalilauge alkalisch gemacht und mit Chloroform extrahiert. Die Chloroformauszüge werden mit 5%iger Natriumbikarbonatlsöung und dann mit Wasser gewaschen, hierauf über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und das Lösungsmittel im Vakuum zur Trockene abdestilliert. Durch Umkristallisieren des Rückstands aus Äthyläther erhält man 0,380 g 1,6-Dimethyl-S-Ca-iäthylamino-carbonyl-oxyJ-äthy^-ergo-Iin-I(R); F. 175 bis 177CC; [«]<; = -100° (c = 0,27 in Pyridin); Ausbeute 72%.
Beispiel 5
l,6-Dimcthyl-8-[(i-(äthyiamino-carbonyl-oxy)-äthyl]-ergolin-I (S)
Die Herstellung wird in ähnlicher Weise wie im Beispiel 4 durchgeführt, jedoch unter Anwendung des Stereoisomeren SderHydroxyverbindung. Man erhält l,6-Dimcthyi-8-[a-(äthylamino-carbonyl-oxy)-äthyl]-ergolin-I(S);F. 212 bis 213°C; [.<]? = -105r:(c=0,36 in Pyridin): Ausbeute 77%.

Claims (7)

  1. Patentansprüche: 1. Ergolin-I-derivate der allgemeinen Formel
    N-CH,
    (D
    oder
    O - CO — R2 O -CO — R,
    IO
    Worin R1 eine Methyl- oder Äthylgruppe, die Gruppe =C = X die Gruppierung
    \0
    und R: einen Phenyl-. Pyridyl-|3)- oder Äthyluminorcst bedeutet.
  2. 2. 1,6 - Dimethyl - 8 - (α - benzoxy - äthyl) - ergolin-l(R).
  3. 3. l,6-Dimethyl-8-(fi-nikotinyloxy-äthyl)-ergolin-l(R).
  4. 4. l,6-:Pirnethyl-8-(a-nikotinyloxy-äthyl)-ergo-Hn-I(S). ·'■ ' .
  5. 5. 1,6 - Dimethyl - 8 - [«^äthylamino - carbonyloxy)-äthyl]-ergolin-I (R). ^ '· *W -t.
  6. 6. 1,6 - Dimethyl - 8 - [u - (äthylamino - carbonyloxy)-äthyi]-ergolin-I (S).
  7. 7. Verfahren zur Herstellung der Ergolin-I-derivate gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man in an sich bekannter Weise eine Verbindung der allgemeinen Formel ~
    co
    N-CH3 (Π)
    \
    N
    ■ CH3-.
    mit Lithiumaluminiumhydrid reduziert, das Reaktionsprodukt durch fraktionierte Kristallisation oder Chromatographie in die beiden stereoisomeren Carbinolc trennt und diese mit dem Anhydrid oder Chlorid einer Säure der allgemeinen Formel
    R; —COOH (III)
    worin R:' einen Phenyl- oder Pyridyl-(3)-rcst bedeutet, in Anwesenheit eines tertiären Amins acyliert oder mit Äthylisocyanat umsetzt.

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