DE1284085B - Verfahren zum Vulkanisieren von AEthylen-Propylen-Mischpolymerisat-Kautschuk - Google Patents

Verfahren zum Vulkanisieren von AEthylen-Propylen-Mischpolymerisat-Kautschuk

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DE1284085B
DE1284085B DEU9796A DEU0009796A DE1284085B DE 1284085 B DE1284085 B DE 1284085B DE U9796 A DEU9796 A DE U9796A DE U0009796 A DEU0009796 A DE U0009796A DE 1284085 B DE1284085 B DE 1284085B
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peroxide
ethylene
propylene
nitrogen
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DEU9796A
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Garner Harold Karl
Yates Edwin Thomas
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Uniroyal Inc
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/04Oxygen-containing compounds
    • C08K5/14Peroxides

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  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Vulkanisieren von Äthylen-Propylen-Mischpolymerisat-Kautschuk durch Erhitzen des Kautschuks mit einer freie Radikale liefernden Substanz und einer Stickstoffverbindung als Beschleuniger, das dadurch gekennzeichnet ist, daß als Beschleuniger Stickstoffoxyd und/oder Stickstoffdioxyd, absorbiert an einem festen, sehr fein zerkleinerten Träger, verwendet werden.
Es ist bekannt, daß verschiedene Substanzen die Vulkanisation von kautschukartigen Hochpolymeren mit freien Radikalen verbessern. In der kanadischen Patentschrift 599 198 ist die Verbesserung der physikalischen Eigenschaften von Propylen-Mischpolymerisat-Kautschuk-Vulkanisaten beschrieben, die durch die vereinigte Wirkung einer freie Radikale liefernden Verbindung, wie Dicumylperoxyd, und einer Dinitrosoverbindung, wie N-Methyl-N,4-dinitrosoanilin, vulkanisiert werden.
Die Tatsache, daß Oxyde des Stickstoffes die Vernetzung mit freien Radikalen dieser gesättigten Äthylen-Propylen-Mischpolymerisat-Kautschuke unterstützen, ist überraschend, da der Stand der Technik festzustellen scheint, daß ein organischer Anteil in der Nitrosoverbindung wichtig ist (siehe z. B. die britische Patentschrift 873 598).
Auch Kharasch und andere (Ind. Eng. Chem., 39, S. 830 [1947] nehmen an, daß Stickstoffdioxyd die Peroxyde zerstört. Deshalb war es überraschend, daß die Oxyde des Stickstoffs die Vernetzung nicht verhindern, sondern sie verbessern.
Die technischen Vorteile
Verfahrens sind folgende:
1. Die anorganischen Stickstoffverbindungen haben ein niedriges Molekulargewicht.
2. Die anorganischen Stickstoffverbindungen sind im Vergleich mit den organischen Verbindungen des Standes der Technik sehr wirtschaftlich.
3. Die anorganischen Stickstoffoxyde sind als Vulkanisationsbeschleuniger viel wirksamer. In den unten angegebenen Beispielen verliert die Menge des Beschleunigers (aktiver Bestandteil) von 0,119 bis 0,341 Teile pro 100 Teile Kautschuk in rußgefüllten Massen. Die Menge des Beschleunigers in den Beispielen der britischen Patentschrift 873 598 und der belgischen Patentschrift 597 218
des erfindungsgemäßen variiert von 0,33 bis 1,31 Teile für ähnliche rußgef üllte Massen.
Bei der Durchführung der vorliegenden Erfindung wird das Oxyd des Stickstoffes an einem festen, sehr fein zerkleinerten Träger adsorbiert verwendet. Als Träger können beispielsweise die Aluminiumsilikate in Form von Molekularsieben, Ruß, wie er als Füllstoff üblicherweise bei dem Kautschukaufbau verwendet wird, und Kieselsäure für Kautschuk verwendet werden. H e r s h beschreibt in »Molecular Sieves«, Reinhold, New York, 1961, im Vorwort und auf S. 3 Linde-Molekularsiebe als synthetische kristalline Metall-Aluminium-Silikate. Hi-SiI ist ein Beispiel von hydratisierter Kieselsäure mit sehr kleiner Teilchengröße, wie es in Bulletin Nr. 4 der Columbia Southern Chemical Corporation vom April 1960 beschrieben ist.
Beispiele von Molekularsieben, die bei dem erfindungsgemäßen Verfahren verwendet werden können, sind in den folgenden Veröffentlichungen beschrieben:
1. »Sequestration of Molecules with Aid of Crystal Sieves« von R. M. Banner in Brennstoff-Chemie, 35, S. 325 (1954).
2. »Zeolites as Absorbents and Molecular Sieves« von R. M. Banner, Ann. Reports, 41, S. 31 (1944).
3. »Inclusion Complexes of Faujasite with Paraffins and Permanent Gases« von Banner und Sutherland, Proc. Roy. Soc, 237, S.439 (1956).
Die Kautschuke können in üblicher Weise Kautschukfüllstoffe, wie beispielsweise Ruß oder Silikate, ferner Alterungsschutzmittel, Öle und andere übliche Bestandteile enthalten.
Zum Imprägnieren des Trägers mit dem Stickstoffoxyd wird auf eine in einen Vakuumexsikkator unter verringertem Druck stehende abgewogene Menge des Trägers das Stickstoffoxyd einwirken gelassen, bis der Druck ungefähr 5 cm niedriger als der atmosphärische Druck der Umgebung ist. Das Gas wird so schnell absorbiert, wie es zugegeben wird. Eine derartige rasche Adsorption trifft für alle Trägermaterialien zu. Auf diese Weise können die in der folgenden Tabelle angegebenen Addukte hergestellt werden.
30
Stickstoffoxyd Träger Gewichtsprozent
von Stickstoffoxyd
(bezogen auf das
Gewicht des Trägers
plus Gas)
Promotor
bezeichnung
NO2
NO
NO2
Hi-SiI
Ruß
Kokos
nußholz
kohle
6,81
1,81
40,14
I
II
III
Die auf die angegebene Weise hergestellte Trägersubstanz wird danach bis zur Verwendung in dem Äthylen-Propylen- Mischpolymerisat-Kautschuk in einer Argonatmosphäre gelagert. Die Trägersubstanz wird dem Kautschuk zusammen mit dem freie Radikale liefernden Vulkanisationsmittel und Füllstoff auf
3 4
einem üblichen Zweiwalzenstuhl oder in einem während des Vernetzungsverfahrens Verformungs-Mischer vom Banburytyp zugegeben. Die Vulkani- bedingungen unterworfen wird. Bei Anwendung von sation wird in den üblichen Vulkanisationspressen Wärme, um freie Radikale aus Diaralkylperoxyden zu durchgeführt. # bilden, wird eine Temperatur im Bereich von 132 bis
Die verwendeten Äthylen-Propylen-Mischpolymeri- 5 249 0C bevorzugt. Bei anderen zur Bildung von freien
sat-Kautschuke haben eine grundmolare Viskositäts- Radikalen benutzten Mitteln eignen sich Temperaturen
zahl in Cyclohexan bei 300C von 4,0 bis 6,9. Es ist bis hinunter zu —23,30C. Die Vernetzungstemperatur
jedes Kautschuk-Mischpolymerisat aus Äthylen und kann daher im Berich von -—23,3 bis 2490C ent-
Propylen brauchbar. sprechend den Erfordernissen liegen.
Für die Vernetzung ist diejenige Temperatur erfor- io Erfindungsgemäß wird die Verwendung der orgaderlich, die aus der eingesetzten Substanz freie Radi- nischen Peroxyde, insbesondere der Di-tert.-alkylkale mit einer ausreichenden Geschwindigkeit zu peroxyde, z. B. Dicumylperoxyd, wegen der einbilden vermag. Die Halbwertszeit für eine Anzahl von fachen Herstellung und Handhabung besonders be-Peroxyden ist von Doenhnert und Mage 1 i in vorzugt.
Modem Plastics, 36 (6), S. 142 (1959), angegeben. 15 Im allgemeinen genügen verhältnismäßig kleine
Daraus kann der für die Bildung von freien Radikalen Mengen an Radikalbildnern im Vergleich mit dem
gewünschte Temperaturbereich für bestimmte Ver- Gewicht des Kautschuks. Es werden 0,5 bis 20 Teile
bindungstypen entnommen werden. Im allgemeinen Peroxyd pro 100 Teile Kautschuk verwendet. Man
hat das geeignete Peroxyd eine Halbwertszeit von wird jedoch im allgemeinen 1 bis 10 Teile pro 100 Teile
mindestens 5 Minuten bei 1350C, aber weniger als so Kautschuk verwenden. Die verwendete Menge des
1 Stunde bei 191,50C. Stickstoffoxyds hängt von dem gewünschten Vulkani-
Freie Radikale bildende Substanzen sind in der sationsgrad ab und ist nicht entscheidend. 0,05 bis 10,
Technik bekannt und beispielsweise in der oben- vorzugsweise 0,1 bis 5 Gewichtsteile pro 100 Teile
genannten kanadischen Patentschrift 599198 be- Kautschuk sind ausreichend,
schrieben. 35 Befriedigende Ergebnisse werden im allgemeinen
Als freie Radikale bildende Substanzen können erhalten, wenn die Mischung für die Zeit von 1 Minute
organische und anorganische Verbindungen verwendet bis 5 Stunden auf eine Temperatur von 130 bis 249 0C
werden, weiche sich unter der Einwirkung von Hitze, erhitzt wird. Gewöhnlich stehen Zeit und Temperatur
Reibung, Ultraviolettbestrahlung, Röntgenstrahlen im umgekehrten Verhältnis zueinander, und die genaue
oder aus radioaktiven Materialien ausgesendeten 30 Einstellung der Vulkanisationszeit und -temperatur
Strahlen zersetzen. hängt beispielsweise vom Ausmaß der Vulkanisation,
Als zu verwendende organische oder anorganische, von der Größe des Gegenstandes, der Konzentration
freie Radikale bildende Verbindungen werden Per- der Vulkanisationsmittel, vom besonderen angewen-
oxyde, Hydroperoxyde (z. B. tert-Butylhydroperoxyd), deten Vulkanisationsmittel oder auch von der Art der
Persäuren (z. B. Peressigsäure) genannt. Bevorzugt 35 Erhitzungsvorrichtung ab.
werden die bisher als Vulkanisationskatalysatoren für Das Verfahren nach der Erfindung ist zur Herstellung die Vulkanisation von Olefinen und olefinischen Ver- von vorgefertigten oder geformten Gegenständen, z. B. bindungen bekannten Substanzen eingesetzt. Orga- Luftreifen oder Teile davon (z. B. Lauffläche, Karkasse, nische freie Radikale liefernde Verbindungen sind die Seitenwände) geeignet. Es können auch Schuhe, symmetrischen oder Bis-(aralkyl)- und Bis-(alkyl)- 40 Schläuche, Kleidungsstücke, Riemen, Fußbodenbeläge, peroxyde, wie beispielsweise Dibenzylperoxyd, Bis- formgepreßte Gegenstände mit Textil- oder Drahtig-methylbenzyl)-peroxyd, Bis-(«,«-dimethylnaph- verstärkungen hergestellt werden. Man kann ferner thylmethyl)-peroxyd, Bis-(«,«-dimethyl-ρ-methyl- überzogene Gewebe fertigen. Schließlich können auch benzyl)-peroxyd, Bis-(«,a-dimethyl-p-isopropyl- geblähte oder geschäumte Gegenstände hergestellt benzyl)-peroxyd und Di-tert.-butylperoxyd. Als un- 45 werden, indem ein Blähmittel in die Mischung einsymmetrische Peroxyde, die erfindungsgemäß einge- gearbeitet wird. Diese Mischung kann durch Strangsetzt werden können, kommen Benzyl-(ix-methyl- pressen, Kalandrieren, Formpressen oder jedes andere benzyl)-peroxyd, Benzyl-(«-methyl-p-methylbenzyl)- geeignete Verfahren geformt werden. Die Mischung peroxyd, Benzyl-(a-methyl-p-isopropylbenzyr)-per- kann mit anderen Substanzen gemischt werden, oxyd und tert.-Butyl-(a,«;-dimethylbenzyl)-peroxyd in 50 z. B. mit Harzen oder Kautschuken (z. B. Butyl-Betracht. kautschuk).
Weitere bekannte, organische Katalysatoren, die bei Die folgenden Beispiele erläutern die Erfindung,
dem erfindungsgemäßen Verfahren verwendbar sind,
sind Benzoylperoxyd, Acetylperoxyd, Lauroylperoxyd,
tert.-Butylperbenzoat und Ascaridol. Außerdem ver- 55 Beispiell
mögen freie Radikale die Peroxyde der Polymeren zu
bilden, wie sie beispielsweise durch Luftoxydation, Dieses Beispiel zeigt die Verwendung von Stickstoff-Wasserstoffperoxyd, Natriumpersulfat oder Alkali- dioxyd auf einem Kieselsäureträger als Promotor oder Erdalkaliperoxyden (z. B. Natriumperoxyd) beim (oben bezeichnet als »Promotor I«) für die Vulkani-Erhitzen entstehen. Andere freie Radikale bildende 60 sation von Äthylen-Propylen-Kautschuk mit Dicumyl-Verbindungen sind die Azoverbindungen, wie «,«-Azo- peroxyd. Der Promotor wird dadurch hergestellt, daß bis-(isobutyronitril). man eine abgewogene Menge Kieselsäure (in einer
Die Vernetzungstemperatur ist von den die freien offenen Schale) in einen Vakuumexsikkator bringt,
Radikale bildenden Verbindungen abhängig. Erhöhte den Exsikkator evakuiert und dann Stickstoffdioxyd
Temperaturen sind für die Vernetzung nicht erforder- 65 einläßt, bis der Druck ungefähr 5 cm weniger als der
lieh und werden nur angewendet, wenn sie für die umgebende atmosphärische Druck beträgt. Hierbei
Bildung von freien Radikalen aus der betreffenden wurde eine Gewichtszunahme von 6,81% festge-
Substanz erforderlich sind oder wenn das Polymerisat stellt.
Gewichtsteile
Mischung A (Kontrolle)
Mischung B (Erfindung)
Substanzen
Äthylen-Propylen-Mischpolymerisat-Kautschuk
(67 Gewichtsprozent Propylen)
Ruß
Dicumylperoxyd (40% aktiv)
Promotor I (oben beschrieben)
Hi-SiI
Eigenschaften
Zugfestigkeit, kg/cm2
Bruchdehnung, %
Modul bei 300%, kg/cm2
Vulkanisationszeit bei 160° C (Minuten)
30 I 60 l 15 I 30
68,25
595
26,60
74,55 69,65 150,50 155,12
590 585 535 515
28,00 25,90 50,75 56,70
149,80 525 52,85
Die Werte zeigen, daß die Anwesenheit von NO2 die Eigenschaften des Vulkanisats verbessert.
Beispiel II
Dieses Beispiel zeigt die Verwendung von Stickstoffoxyd auf Ruß zur Verbesserung des Vulkanisationszustandes von Äthylen-Propylen-Elasten mit Dicumylperoxyd als freie Radikale liefernde Substanz.
Gewichtstelle Mischung E Mischung F 60 15 30 ) 60
(Kontrolle] (Erfindung 78,75 109,55 127,40 129,85
100 100 495 575 460 460
56,5 50 42,00 46,20 63,70 65,45
7 7
6,6
Vulkanisationszeit bei 160° C (Minuten)
30
15 72,45
50,40 490
555 39,20
29,40
Substanzen
Äthylen-Propylen (70 Gewichtsprozent Propylen)-
Elasten
Ruß
Dicumylperoxyd
Promotor II (oben beschrieben)
Eigenschaften
Zugfestigkeit, kg/cm2
Bruchdehnung, %
Modul bei 300%, kg/cm2
Größere Mengen als die des in der Mischung F verwendeten Promotors II ergeben eine weitere Erhöhung der Zugfestigkeit und des Moduls mit einer nur geringen Abnahme der Dehnung.
Beispiel III
Dieses Beispiel zeigt die Verwendung von Stickstoffdioxyd, das an Kokosnußholzkohle adsorbiert ist, zur Verbesserung der Vernetzung von Äthylen-Propylen-Kautschuk mit einer freie Radikale liefernden Verbindung.
Gewichtsteile
Mischung G
(Kontrolle)
Mischung H (Erfindung)
Substanzen
Äthylen-Propylen (67 Gewichtsprozent Propylen)-
Kautschuk
Ruß
Dicumylperoxyd (40% aktiv)
Promotor III (oben beschrieben)
Kokosnußholzkohle
Eigenschaften
Zugfestigkeit, kg/cm2 ....
Bruchdehnung, %
Modul bei 300%, kg/cm2
Vulkanisationszeit bei 160° C (Minuten) 30 I 60 I 15 I 30
92,05
510
37,45
107,10
500
44,45
105,00
490
43,75
135,10 470
57,05
122,50 390 72,80
128,80 415 70,00
Es zeigt sich, daß die Stickstoffqxyd enthaltende Masse H in der gleichen Vulkanisationszeit viel brauchbarere Eigenschaften als die Kontrollmasse G erreicht.
Beispiel IV
Es wurde ein Vergleichsversuch durchgeführt, bei welchem p-Nitroso-N-nitroso-N-methylanilin als Beschleuniger verwendet wurde. Dieser Versuch wird im folgenden mit einem entsprechenden Vulkanisat aus Beispiel I verglichen.
Masse I = Beispiel I, Mischung B; χ5
Masse II — Vulkanisation mit 0,33 Teilen p-Nitroso-N-nitroso-N-methylanilin.
30 Minuten bei 16O0C vulkanisiert. ao
Vulkanisateigenschaften I II
Modul bei 300%, kg/cm3
Zugfestigkeit, kg/cm2
Bruchdehnung, %
57,0
156
515
50,3
151
560
Aus diesen Werten ergibt sich, daß die Eigenschaften des Vulkanisats besser sind, denn Zugfestigkeit und Modul sind beim erfindungsgemäßen Verfahren gestiegen, und die Bruchdehnung ist geringer.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zum Vulkanisieren von Äthylen-Propylen-Mischpolymerisat-Kautschuk durch Erhitzen des Kautschuks mit einer freie Radikale liefernden Substanz und einer Stickstoffverbindung als Beschleuniger, dadurchgekennzeic hn e t, daß als Beschleuniger Stickstoffoxyd und/oder Stickstoffdioxyd, absorbiert an einem festen, sehr fein zerkleinerten Träger, verwendet werden.
    809639/1882
DEU9796A 1962-07-12 1963-05-09 Verfahren zum Vulkanisieren von AEthylen-Propylen-Mischpolymerisat-Kautschuk Pending DE1284085B (de)

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