DE1245503B - Kernreaktor-Brennelement - Google Patents

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND

DEUTSCHES

PATENTAMT

AUSLEGESCHRIFT

Int. Cl.;

G21c

Deutsche Kl.: 21g-21/20

Nummer: 1245 503

Aktenzeichen: N 22817 Vmc/21g

Anmeldetag: 28. Februar 1963

Auslegetag: 27. Juli 1967

Die Erfindung bezieht sich auf ein Kernreaktor-Brennelement, innerhalb dessen Hülle keramischer Brenstofi und sonstiges keramisches Material getrennt voneinander in unmittelbar aneinandergrenzenden Bereichen angeordnet sind.

Das Bestreben beim Betrieb von Kernreaktoren geht dahin, den KernbrennstofE in den -Kernbrennelementen bei möglichst hoher Temperatur zu verbrennen. Als besonders geeignet in dieser Hinsicht kaben sich keramische Kernbrennstoffe erwiesen, die demzufolge in Hochtemperatur-Reaktoren bevorzugt Anwendung finden. Bei hoher Temperatur ist jedoch die Diffusionskonstante flüchtiger Spaltprodukte groß. Die Verwendung einer keramischen Schutzhülle kann somit bewirken, daß flüchtige Spaltprodukte durch Risse der Brennelemente in das primäre Kühl- . system austreten. Aus der deutschen Auslegeschrift 1077341 sind Brennelemente für Kernreaktoren bekanntgeworden, bei denen keramische Kernbrennstoffe zur Anwendung kommen. Bei diesen Brennelementen wird das Austreten leicht flüchtiger Spaltprodukte in das primäre Kühlsystem dadurch vermieden, daß der Kernbrennstoff zusammen mit keramischem Material in einer hermetisch abgeschlossenen Schutzhülle enthalten ist. Auf Grund der für einen gasgekühlten Hochtemperatur-Reaktor typischen sehr hohen Temperatur der Kernbrennstoffe ist es jedoch unmöglich, diese in verschlossenen Schutzhüllen während des Betriebes zu halten, da der bei sehr hoher Temperatur durch die sich ,bildenden flüchtigen Spaltprodukte entstehende Druck sehr große Wanddicken der Brennstoffhüllen erforderlich machen würde. Dadurch würde jedoch der durch den Betrieb bei der hohen Temperatur erzielte Vorteil wieder auf Grund des starken Neutroneneinfangs der Schutzhüllenwandung kompensiert.

Aus diesem Grund wurden für Hochtemperatur-Reaktoren Verfahren zur Verhütung des Leckens oder Eindringens flüchtiger Spaltprodukte in das primäre Kühlsystem entwickelt, die darin bestehen, daß zur Spülung ein Edelgas durch das Innere der Brennelemente geschickt wird, um die flüchtigen, aus der Brermstoffimatrix ausdiffundierten Spaltprodukte in einer Sammelvorrichtung zu sammeln und zu fixieren. Dabei ist die Sammelvorrichtung außerhalb der Brennelementmatrix vorgesehen. Eine gewisse Modifikation dieses Verfahrens besteht darin, die flüchtigen Spaltprodukte von dem einen Ende der Brennelemente her anzusaugen und sie ebenfalls in einer Sammelvorrichtung aufzusammeln. Erfahrungsgemäß setzen sich die flüchtigen Spaltprodukte zu einem sehr großen Teü aus Jodverbindungen zusammen.

Kernreaktor-Brennelement

Anmelder:

Nihon Genshiryoku Kenkyu Sho, Tokio
Vertreter:

DipL-Phys. G. Liedl, Patentanwalt,
München 22, Steinsdorfstr. 22

Als Erfinder benannt:
Seishi Yajima,
Koreyuki Shiba,
Muneo Handa,

Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki-ken (Japan)

Beanspruchte Priorität:
Japan vom 1. März 1962 (8021)

Aus diesem Grund ist bei beiden obenerwähnten Verfahren der wesentüche Bestandteil der Sammelvorrichtung für als Spaltprodukte vorliegende Jodverbindungen ein Kupfernetz. Kupfer fängt Jod wirksam im Temperaturbereich von etwa 350 bis 450° C ein. Bei höheren Temperaturen nimmt die Einfangfähigkeit des Kupfernetzes jedoch sehr rasch ab. Da keramische Brennstoffe bei Temperaturen bis zu 2000° C verbrannt werden, bedeutet das, daß zur Ausnutzung der Einfangfähigkeit des Kupfernetzes die flüchtigen Spaltprodukte erst auf eine Temperatur von etwa 350 bis 450° C abgekühlt werden müssen. Daraus resultieren die folgenden. Nachteile:

1. Die flüchtigen Spaltprodukte müssen, ausgehend von den Brennelementen, aus der Brennstoffmatrix auf einem längeren Weg zur Sammelvorrichtung herausgeführt werden. Das erfordert die Lösung verwickelter Probleme der Kerntechnik, beispielsweise die Verhütung der Vergiftung dieses Weges, das Abschirmen hinsichtlich Radioaktivität usw.

2. Wegen der Notwendigkeit, die Sammelvorrichtung außerhalb der Brennelemente anzuordnen, läßt sich das primäre Kühlsystem zur Abfuhr der in der Sammelvorrichtung entstehenden Wärmemenge nicht verwenden, um dort die Temperatur auf dem gewünschten Wert konstant zu halten. Es muß deshalb ein weiteres

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Kühl-(oder Heiz-)System zur Anwendung kommen, um die Temperatur in demjenigen Bereich zu halten, in dem das Kupfer die höchste Einfangleistung zeigt.

Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht also darin, ein Kernreaktor-Brennelement vorzuschlagen, das unter Verwendung keramischer Kernbrennstoffe bei der für Hochtemperatur-Reaktoren typischen hohen Temperatur betrieben werden kann, den Neutroneneinfangquerschnitt der den eigentlichen Kernbrennstoff umgebenden Schutzhülle auf ein Minimum reduziert und die als flüchtige Spaltprodukte entstehenden Jodverbindungen bereits am Ort der Entstehung aufzufangen gestattet, um auf diese Weise die obengenannten Nachteile zu vermeiden.

Diese Aufgabe wird gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß zum Auffangen von als Spaltprodukte vorliegenden Jodverbindungen, die aus dem keramischen Brennstoff ausdiffundieren, eine Schicht aus keramischen Materialien unmittelbar axial an den Brennstoff anschließend angeordnet ist und daß die Herstellung einer Zone mit einer Temperatur von 900 bis 1100° C in dieser keramischen Schicht beim Reaktorbetrieb entweder durch entsprechende Bemessung der Gesamtdicke der keramischen Schicht oder durch Kühlung erfolgt.

Als keramische Materiaüen für diesen Zweck eignen sich a-Alurniniumoxyd, Kalziumoxyd, Berylliumoxyd und Graphit.

Aus Versuchen hat sich gezeigt, daß insbesondere cc-Aluminiumoxyd in der Lage ist, bei der obengenannten Temperatur von 900 bis IlOO⁰C die in den flüchtigen Spaltprodukten enthaltenen Jodverbindungen weitgehend einzufangen.

Unter Verwendung von a-Alumimumoxyd als wirksames Material wurden mit nachstehenden Brennstoffproben mehrere Versuche durchgeführt:

a) Uran-Dioxydpulver mit einer Teilchengröße unter 1 Mikron;

b) eine Mischung aus Uran-Dioxydpulver mit einer Teilchengröße unter 1 Mikron und natürlichem Graphitpulver mit einer Teilchengröße von etwa 30 Mikron im Gewichtsverhältnis 1:1;

c) eine Mischung aus Uran-Dioxydpulver mit einer Teilchengröße unter 1 Mikron und natürlichem Graphitpulver mit einer Teilchengröße von etwa 30 Mikron im Gewichtsverhältnis 1:2;

d) eine Mischung aus Uran-Dioxydpulver mit einer Teilchengröße unter 1 Mikron und natürlichem Graphitpulver mit einer Teilchengröße von etwa 30 Mikron im Gewichtsverhältnis 1:5.

Die obigen Proben wurden in einem Reaktor bestrahlt, um in ihnen Spaltprodukte zu erzeugen. Ein Quarzrohr mit 7 mm Innendurchmesser und einer Länge von etwa 100 cm wurde mit Pulver aus «-Aluminiumoxyd mit einer Teilchengröße von etwa 50 Mikron beschickt. Vor der Beschickung wurde das a-Aluminiumoxyd vollständig entgast. Nachdem die jeweiligen, obengenannten Proben auf die Oberseite des Pulvers aus a-Aluminiumoxyd aufgebracht waren, wurde das Ende des Quarzrohres, wo die Probe aufgebracht war, an eine Argongas-Reinigungsanordnung angeschlossen, so daß reines Argon in das Rohr mit einer Geschwindigkeit von etwa 5 ml pro Minute einströmen konnte. Nachdem das Gas in dem Rohr vollständig durch reines Argongas ersetzt war, wurde das Rohr erhitzt, so daß sich ein linearer Temperaturgradient längs des Rohres einstellte, der-S art, daß der die Brennstoffprobe enthaltende Teil des Quarzrohres eine Temperatur von 1100° C und der von der Probe um 100 cm entfernte Teil des Quarzrohres Raumtemperatur aufwies. Das entspricht einem Temperaturgradient entlang dem Quarzrohr

ίο von etwa 11° C/cm. Die Beheizung wurde während 3 Stunden unter obigen Bedingungen fortgesetzt und hierauf abgeschaltet. Nachdem das gesamte Quarzrohr auf Raumtemperatur abgekühlt war, wurde die .Argonzufuhr gestoppt. Hierauf wurde das Rohr mit Polyäthylenkappen an beiden Enden abgedichtet. Anschließend wurde das Rohr mit einem Röntgenstrahl-Spektrometer auf die Anwesenheit von Jod 131 untersucht. Vor dem Natriumjodidkristall des Röntgenstrahl-Spektrometers wurde ein Bleischütz von

ao 1 cm Breite angeordnet. Es wurde die Intensität des Vorkommens von Jod 131 längs der gesamten Rohrlänge gemessen.

Bei allen' untersuchten Proben wurde gefunden, daß im Temperaturbereich von etwa 900 bis IlOO⁰ C in dem mit a-Alummiumoxydpulver beschickten Quarzrohr Jod 131 eingefangen war bzw. dessen Verbindungen.

In der Zeichnung ist ein Beispiel eines erfindungsgemäß ausgebildeten Brennelementes dargestellt. Die Pfeilrichtung 1 bezeichnet die Strömungsrichtung des primären Kühlsystems; 2 ist die Saugleitung für ein als Spülgas verwendetes Edelgas; 3 ist die Schutzhülle des Brennelementes; 4 ist das a-Aluminiumoxyd oder eines der übrigen obenerwähnten keramischen Materiaüen; 5 ist die Filterplatte, und 6 ist der keramische Kernbrennstoff.

Das erfindungsgemäß ausgebildete Brennelement bietet die folgenden Vorteile:

a) Der erforderliche auffangoptimale Temperaturbereich von etwa 900 bis IlOO⁰C stellt sich auf Grund der durch die Kernspaltung entstehenden Wärme ein;

b) wenn die Betriebstemperatur der Kernbrennelemente so hoch ist, daß auf Grund der Abfallhitze des als Spaltprodukt entstehenden Jods bzw. der Jodverbindungen die Temperatur der keramischen Auffangmateriaüen, beispielsweise des a-Aluminiumoxyds, über die optimale Terns'³ peratur ansteigt, kann dies bereits von vornherein dadurch berücksichtigt werden, daß man, ausgehend vom Kernbrennstoff, eine bestimmte Schichtdicke der keramischen Auffangmateriaüen einhält. Es kann weiterhin erwogen werden, die keramischen Auffangmateriaüen mit dem primären Külilmittel zu kühlen.

Die Erfindung ermöglicht es, auf die bisher bei gasgekühlten Hochtemperatur-Reaktoren unvermeidüche Kühlung und Temperatureinregelung des die Spaltprodukte absorbierenden Auffangmaterials außerhalb der Brennstoffmatrix zu verzichten. Der Kernbrennstoff ist ledigüch von einer dünnen Metallschutzhülle umgeben, wodurch ein Minimum an Neutronenverlusten entsteht.

Die axial unmittelbar an den Kernbrennstoff angrenzenden Auffangmaterialien halten in wirkungsvoller Weise den hauptsächlich in flüchtigen Spalt-

Claims (2)

produkten enthaltenen Anteil von Jod bzw. dessen Verbindungen zurück. Patentansprüche:

1. Kernreaktor-Brennelement, innerhalb dessen Hülle keramischer BrennstofE und sonstiges keramisches Material getrennt voneinander in unmittelbar aneinandergrenzenden Bereichen angeordnet sind, dadurch gekennzeichnet, daß zum Auffangen von als Spaltprodukte vorliegenden Jodverbindungen, die aus dem keramischen Brennstoff ausdiffundieren, eine Schicht aus keramischen MateriaHen unmittelbar axial an den Brennstoff anschließend angeordnet ist und daß die Herstellung einer Zone mit einer Tem-

peratur von 900 bis 1100° C in dieser keramischen Schicht beim Reaktorbetiieb entweder durch entsprechende Bemessung der Gesamtdicke der keramischen Schicht oder durch Kühlung erfolgt.

2. Kernreaktor-Brennelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die keramischen MateriaKen der Schicht aus a-Aluminiumoxyd, Kalziumoxyd, BeryUiumoxyd und/oder Graphit ίο bestehen.

In Betracht gezogene «Druckschriften:
Deutsche Auslegeschrift Nr. 107 341;
USA.-Patentschriften Nr. 2 864 758, 3 010 889;
Hausnis and Schuman, Nuclear Fuel Elements, 1959, S. 201.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

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