DE1212049B - Diffusionszelle zur Abtrennung von reinem Wasserstoff aus Gasgemischen - Google Patents

Description

DEUTSCHES

PATENTAMT

AUSLEGESCHRIFT

Deutsche KL: 12 i-1/26

Nummer:
Aktenzeichen:
Anmeldetag:
Auslegetag:

1212049
L 39547IV a/12 i
15. Juli 1961
10. März 1966

Die Erfindung bezieht sich auf eine Diffusionszelle zur Abtrennung von reinem Wasserstoff aus wasserstoffhaltigen Gasgemischen, deren wirksame Wandungen aus einem nur für Wasserstoff durchlässigen Stoff in Form von dünnen Blechen oder Folien bestehen. Die bisher bekannten Vorrichtungen dieser Art sind sehr aufwendig und beanspruchen viel Platz. Bei ihnen sind die Folien entweder an ihren Rändern fest eingespannt oder dicht mit der Kastenwand verbunden oder auf einzelnen Rahmen befestigt. Bei anderen Ausführungen sind die Folien auf porösen Tragkörpern, welche sich innerhalb dieser Rahmen befinden, abgestützt oder aber als Mäntel um zylindrische gasdurchlässige Tragkörper herumgelegt. In den genannten Fällen lassen sich innerhalb eines gegebenen Raumes nur verhältnismäßig wenig wirksame Diffusionszellen unterbringen. Außerdem erfordert die gleichmäßige Führung und Verteilung des Rohgasgemisches sowie die Anordnung der Entnahmeleitungen für das Reingas umständliche Vorkehrungen, insbesondere wenn es sich um vielzellige Anlagen für einen größeren Reingasbedarf handelt. Auch die aus einer großen Anzahl von dünnen Rohren aus Palladium oder Palladiumlegierung bestehenden Diffusionsvorrichtungen in Rohrbündelanordnung sind sehr aufwendig und teuer.

Diese Nachteile werden vermieden und die Diffusionszellen der eingangs genannten Art wesentlich vereinfacht, wenn gemäß der Erfindung je zwei etwa flächengleiche Folienabschnitte unter Wahrung eines schmalen Hohlraumes an ihren Rändern miteinander gasdicht und unmittelbar in Form eines dünnen Hohlkörpers verbunden werden, der im Innern der Zelle ohne weitere feste Verbindung mit der Zellenwand lediglich an ein gasdicht durch die Zellenwand geführtes Sammelrohr zur Entnahme des gereinigten Wasserstoffes dergestalt befestigt ist, daß der besagte Hohlraum zwischen den beiden Folien ausschließlich mit dieser Sammelleitung in offener Verbindung steht, wobei der dünne Hohlkörper unter Wahrung der erforderlichen Zwischenräume raumsparend um die Sammelleitung angeordnet ist. Das den Wasserstoff ableitende Rohr bildet also den Träger des von den zwei Folienabschnitten begrenzten schmalen Hohlkörpers, der vorzugsweise eine derartige Formgebung erfährt, daß er unter Wahrung von Zwischenräumen, welche eine mindestens annähernd gleichmäßige Verteilung des Rohgasgemisches über die Außenflächen des Hohlkörpers gewährleisten, in einer vom Rohgasgemisch durchströmten Zelle untergebracht werden Diffusionszelle zur Abtrennung von reinem
Wasserstoff aus Gasgemischen

Anmelder:

Robert v. Linde,

Gräfelfing bei München, Akilindastr. 56

Als Erfinder benannt:

Dipl.-Ing. Robert v. Linde,

Gräfelfing bei München;

Eugen Herbutt, München-Großhadern

kann. Als besonders zweckmäßig hat es sich erwiesen, die beiden in geringem Abstand voneinander zu einem schmalen Hohlkörper verbundenen Folienabschnitte spiralig zu wickeln. Dabei kann das Diffusionselement an einem in das eine Stirnende der Zelle dicht einzusetzenden Verschlußstück befestigt sein, durch welches das Entnahmerohr für das Reingas dicht hindurchgeführt ist. Diese Anbringung bietet die Möglichkeit, die einzelnen aus je zwei Folienabschnitten gebildeten Diffusionselemente leicht auswechseln zu können.

Die Erfindung ermöglicht es weiterhin, auf einfache und übersichtliche Weise eine beliebige Anzahl von Diffusionselementen, von denen jedes einzelne aus einer vom Rohgasgemisch durchströmten Hülse oder Zelle und einem darin untergebrachten Diffusionselement besteht, innerhalb einer Kammer von verhältnismäßig geringen Abmessungen anzuordnen und damit auf kleinem Raum und bei geringem Wärmeverlust der Kammer eine Anordnung zu schaffen, in welcher der in einer großen Gemischmenge enthaltene Wasserstoffanteil so weitgehend ausgesondert werden kann, daß große Leistungen in der Zeiteinheit erzielt werden und dabei auch eine hohe Wirtschaftlichkeit der Anlage gewährleistet ist.

609 537S47

Eine solche Anlage, in der mehrere Diffusions- stehen, an ihren Rändern miteinander und mit einem zellen hintereinander in eine Rohgasgemischleitung Entnahmerohr 15 gasdicht so verbunden sind, daß eingeschaltet sind, bietet auch die Möglichkeit, min- ein schmaler Hohlkörper entsteht. Der Mantel des destens eine dieser Zellen als Meßeinrichtung zur Rohres 15 hat eine Reihe von Öffnungen 14 (siehe Ermittlung des Wasserstoffteildruckes und damit 5 Fig. 4), die in den Hohlraum einmünden. Zur Aufauch zur Bestimmung des Wasserstoffgehaltes im rechterhaltung des erforderlichen geringen Abstan-Gasgemisch heranzuziehen. Wenn an eine solche des zwischen diesen beiden Folien 11 und 12 dient Zelle ein Druckmeßgerät angeschlossen wird, so bei der dargestellten Ausführungsform ein Drahtkann aus dem Unterschied des von diesem Gerät gewebeabschnitt 16 von entsprechender Maschenangezeigten Druckes gegenüber dem Druck des Ge- io weite, dessen Ränder zum Schutz der Folienkanten misches der Wasserstoffteildruck und damit der durch U-förmig abgebogene Streifen 17 eingefaßt Wasserstoffgehalt im Gemisch unmittelbar abgelesen sind. An die Stelle des Drahtgewebes kann auch eine werden. Aus solchen Messungen kann auch gefolgert gasdurchlässige Einlage z. B. aus gesintertem Mewerden, ob die Anlage so betrieben wird bzw. so ar- tall, aus Glas oder Asbestpapier treten und bei der beitet, daß ein ausreichender Anteil des mit dem 15 Druckbeanspruchung von außen einen Abstand der Rohgasgemisch zugeführten Wasserstoffes als Rein- Folien aufrechterhalten. Wie F i g. 1 weiterhin zeigt, gas ausgeschieden wird, oder ob eine Änderung der ist das so entstandene Diffusionselement unter Wah-Restgasmenge vorgenommen werden muß. rung ausreichender Zwischenräume, die einen guten

Wenn es erwünscht ist, diese Reingasausbeute Zugang des Rohgasgemisches längs der Außenwand-

auch mengenmäßig zu erfassen, kann je eine solche ao flächen des Hohlkörpers gewährleisten, spiralförmig

Meßzelle im Rohgasgemisch-Ein- und -Auslaß der aufgewickelt.

Anlage angeordnet werden. Der zwischen diesen Das Ausführungsbeispiel nach F i g. 2 unterschei-

beiden Zellen sich einstellende Druckunterschied det sich dadurch von dem Diffusionselement nach

erlaubt dabei unmittelbar einen Rückschluß auf die F i g. 1, daß der aus den beiden Folien 11 und 12

aus der zugeführten Gemischmenge ausgesonderte 35 bestehende schmale Hohlkörper sternförmig um das

Reingasmenge. Entnahmerohr 15 angeordnet ist, das längs der Sei-

Durch ein an eine derartige Meßzelle angeschlos- tenkanten des Hohlkörpers mit den Folien verbun-

senes druckempfindliches Steuerglied, z. B. durch den ist und ebenfalls in den Hohlraum ausmündende

eine Membran, können die Druckänderungen in Öffnungen 14 hat.

dieser Zelle zur selbsttätigen Regelung der zugeführ- 30 F i g. 3 zeigt einen Folienabschnitt, der zur Auften Rohgasgemischmenge herangezogen werden. rechterhaltung des zwischen den Folien 11 und 12 Dies kann zweckmäßigerweise derart geschehen, daß erforderlichen geringen Abstandes mit Einprägungen das druckempfindliche Steuerglied auf ein den 18 versehen ist. F i g. 4 veranschaulicht einen Quer-Durchgang des Rohgasgemisches beherrschendes schnitt durch einen aus solchen Folien 11 und 12 Ventil einwirkt, welches bei zu geringem Wasser- 35 zusammengesetzten Hohlkörper, dessen Randgestalstoffgehalt des Gemisches in der Endstufe den Ge- tungl9 gleichfalls aus dieser Darstellung zu ersehen ist. mischdurchgang vergrößert, bei ausreichendem Was- Wie aus F i g. 5 hervorgeht, werden die vorstehend serstoffgehalt dagegen entsprechend herabsetzt. beschriebenen Diffusionselemente in je eine vom Diese erfindungsgemäße Anordnung einer Meßzelle Rohgasgemisch durchströmte zylindrische Rohrhülse zum Überwachen und Regeln sowie die gekenn- 40 20 eingebaut, deren unteres Stirnende durch ein löszeichnete Ausgestaltung der Regelanordnung ist bei bares Verschlußstück 22 abgeschlossen ist, durch Anlagen zur Wasserstoffgewinnung unter Verwen- welches das als Träger des Diffusionselementes 11,12 dung von Diffusionszellen neu und läßt sich vorteil- dienende Entnahmerohr 15 für das Reingas hinhaft bei allen Diffusionszellen zur Abtrennung von durchgeführt ist. Das Rohgasgemisch wird durch Wasserstoff aus Gasgemischen verwenden. 45 Rohrstutzen 23, 24 zu- bzw. abgeführt. Je zwei sol-

In der Zeichnung sind mehrere Ausführungsbei- eher Zellen sind durch einen Rohrbogen 26 miteinspiele des Erfindungsgegenstandes dargestellt, und ander verbunden,
zwar zeigt Um eine günstige Verteilung des Rohgasgemisches

F i g. 1 die Herstellung und Gestaltung eines Diffu- über die Außenflächen der Diffusionselemente 11

sionselementes in perspektivischer Ansicht, 50 und 12 zu erreichen, und dabei gleichzeitig zu ver-

F i g. 2 eine andere Ausführungsform eines sol- hüten, daß die Diffusion durch an einzelne Stellen

chen Elementes und stagnierende Gasreste beeinträchtigt wird, können

F i g. 3 und 4 Einzelheiten an solchen Elementen; die Diffusionselemente noch mit Mitteln zum Er-

F i g. 5 und 6 veranschaulichen verschiedene Diffu- zielen einer geordneten Gasströmung ausgestattet

sionszellen gleichfalls in perspektivischer Darstellung; 55 werden. Fig. 6 zeigt eine diesem Zweck dienende

F i g. 7 zeigt einen teilweisen Längsschnitt durch Kapsel 25, welche den Folienwickel umgibt und mit

eine mit zahlreichen Elementen ausgestattete An- einem Längsschlitz 27 versehen ist. Die beiden

lage, Stirnwände dieser Kapsel sitzen auf den oberen

F i g. 8 einen Querschnitt nach Linie A-A in und unteren Kanten des Folienwickels dicht auf. Der

Fig.7 und 60 obere Deckel hat einen zentralen Rohrstutzen29,

Fig. 9 eine Ansicht in PfeilrichtungB; der in das Anschlußrohr 26 ausmündet. Diese An-

F i g. 10 veranschaulicht eine Meß- und Regel- Ordnung bewirkt, daß das in die Hülse 20 eingeleitete

anordnung. Rohgasgemisch über den Schlitz 27 durch den von

Das in F i g. 1 dargestellte Diffusionselement ist den Windungen des Wickels begrenzten spiralför-

in der Weise hergestellt, daß zwei Folien 11 und 12, 65 mig gekrümmten Hohlraum längs der Oberflächen

die aus einem für Wasserstoff durchlässigen Werk- des Diffusionslementes entlangströmt, um danach

stoff, z. B. aus Palladium oder einer Palladium-Sil- durch den zentralen Stutzen 29 und das Rohr 26 zu ber-Legierung oder aus einer Platinlegierung be- entweichen.

Eine ähnliche die Verteilung des Rohgasgemisches begünstigende Wirkung kann auch dadurch erzielt werden, daß beim Zusammenwickeln des flachen Hohlkörpers ein oder mehrere Drähte eingelegt werden, welche den von den Windungen begrenzten Hohlraum so unterteilen, daß sich geordnete Strömungswege längs der Folienoberfläche ergeben.

Wie aus F i g. 7 bis 9 hervorgeht, bietet der Gegenstand der Erfindung die Möglichkeit, eine ganze Reihe von Diffusionszellen in Hintereinanderschaltung innerhalb einer Kammer von vergleichsweise geringen Abmessungen unterzubringen. Im Hohlraum 30 einer von einem Mantel 31, einem lösbaren Deckel 32 und einem gleichfalls abnehmbaren Boden 33 gebildeten und mit Wärmedämmschichten 34 ausgekleideten Kammer sind zahlreiche Diffusionszellen untergebracht, welche aus Hülsen 20 und Diffusionselementen 35 der bereits beschriebenen Art bestehen und paarweise durch Rohrbogen 26 miteinander verbunden sowie durch Verbindungsstutzen 36 hintereinandergeschaltet sind. Der dadurch gebildeten Kette einzelner Zellen wird ein möglichst wasserstoffreiches Rohgasgemisch über eine Zuführungsleitung 37 und eine mit einem elektrischen Heizkörper 40 ausgestattete Heizkammer 39 zugeführt.

Das in den Zellen ausgenutzte Gemisch, welches an die Diffusionselemente 35 einen beträchtlichen Teil seines Wasserstoffgehaltes als Reingas abgegeben hat, wird über eine an den Mantel der letzten Zelle 20 α angeschlossene Leitung 41 zur weiteren Verwendung entnommen. Weitere Heizkörper 40 sind im Kammerhohlraum 30 untergebracht, um eine Abkühlung des warm zuzuführenden Gemisches zu unterbinden.

Die unteren Stirnenden der Hülsen 20 sind in passende Öffnungen des Kammerbodens 33 eingeschweißt und mit Innengewinden versehen, in welche Verschlußstücke 22 mit den Entnahmeleitungen 15 und den daran angeschlossenen Elementen 35 eingeschraubt sind. Die Entnahmeleitungen sind über Anschlußstutzen 42 mit einer Sammelleitung 43 verbunden, an welche sich eine Verbrauchsleitung 44 für das anfallende Reingas anschließt.

Nicht an die Sammelleitung angeschlossen ist dagegen das in der letzten Hülse 20 α untergebrachte Diffusionselement. Der in diesem Element entstehende Druck, der von der anfallenden Wasserstoffmenge abhängig ist, wirkt über eine Leitung 46 auf ein Manometer 45 und auf eine im Gehäuse 47 untergebrachte Membran 48 (s. F i g. 10) ein. Mit dieser Membran ist ein Regelglied 52 verbunden, welches den Durchgang des Rohgasgemisches durch die Leitung 41 und damit auch die Gemischzufuhr zur Diffusionsanlage derart steuert, daß bei zu geringem Wasserstoffgehalt des Gemisches in der Endstufe der Gemischdurchgang vergrößert, bei ausreichendem Wasserstoffgehalt dagegen entsprechend herabgesetzt wird. Die Leitung 46 ist über eine Zweigleitung 49, welche mit einer engen Drossel 50 versehen und durch ein Ventil 51 absperrbar ist, mit der Reingasverbrauchsleitung verbunden.

Claims (3)

Patentansprüche:

1. Diffusionszelle zur Abtrennung von reinem Wasserstoff aus wasserstoffhaltigen Gasgemischen mit einer Rohgaszu- und -ableitung, deren wirksame Wandungen aus wasserstoffdurchlässigen dünnen Metallfolien bestehen, dadurch gekennzeichnet, daß je zwei derartige flächengleiche Folien unter Wahrung eines schmalen Hohlraumes an ihren Rändern gasdicht und unmittelbar in Form eines dünnen Hohlkörpers miteinander verbunden sind, der im Inneren der Zelle ohne weitere feste Verbindung mit der Zellwand lediglich an ein gasdicht durch die Zellwand geführtes Sammelrohr zur Entnahme des gereinigten Wasserstoffs dergestalt befestigt ist, daß der besagte Hohlraum zwischen den beiden Folien ausschließlich mit dieser Sammelleitung in offener Verbindung steht, wobei der dünne Hohlkörper unter Wahrung der erforderlichen Zwischenräume raumsparend um die Sammelleitung angeordnet ist.

2. Diffusionszelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Hohlraum zwischen den beiden ein schmales Diffusionselement bildenden Folien durch Einlagen oder an mindestens einer der Folien angebrachte Prägungen gewährleistet ist, welche für den eindiffundierten Wasserstoff ausreichende Strömungsquerschnitte frei lassen.

3. Diffusionszelle nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß der ein Diffusionselement bildende schmale Hohlkörper spiralförmig um das Sammelrohr gewickelt ist.

4. Diffusionszelle nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß sie einen Zylinder bildet und das Sammelrohr durch ein in das eine Stirnende desselben dicht eingesetztes Verschlußstück hindurchgeführt ist.

5. Diffusionszelle nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß sie mit mindestens einem Leitelement zum Erzielen geordneter Strömungswege für das Rohgasgemisch ausgestattet ist.

6. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß mehrere derartige Diffusionszellen durch Rohre miteinander so verbunden sind, daß das Rohgasgemisch durch diese Zellen nacheinander hindurchströmen muß.

7. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Reingassammelrohre der einzelnen Zellen in Parallelschaltung zueinander mit einer gemeinsamen Entnahmeleitung für das Reingas verbunden sind.

8. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß eine größere Anzahl von Diffusionszellen in einer mit einer Wärmeisolationsschicht umgebenen Kammer angeordnet sind.

9. Vorrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Wände der Diffusionszellen Zylinder bilden, deren Stirnenden in öffnungen einer Stirnwand der Kammer derart eingesetzt sind, daß die mit den Verschlußstücken der Zylinderstirnenden zusammenhängenden Diffusionselemente einzeln ausgewechselt werden können, ohne daß die Kammer geöffnet zu werden braucht.

10. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Reingassammelrohr einer der Diffusionszellen, vorzugsweise der letzten Zelle (in Richtung der Rohgasgemischströmung gesehen), nicht mit der gemeinsamen Reingasentnahmeleitung, sondern mit

einer durch ein druckempfindliches Steuerglied (Membran) abgeschlossenen Meßkammer verbunden ist, das seinerseits auf ein den Durchgang des Rohgasgemisches durch die Diffusionszelle beherrschendes Ventilglied einwirkt.

In Betracht gezogene Druckschriften:

USA.-Patentschriften Nr. 2159434, 2597 907; Ullmanns Enzyklopädie der technischen Chemie, 3. Auflage, Bd. 1, S. 232.

Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

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