DE1252186B - Diffusionszelle zur Abtrennung von reinem Wasserstoff aus wasserstoffhaltigen Gasgemischen - Google Patents

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND

DEUTSCHES

PATENTAMT

AUSLEGESCHRIFT

Int. Cl.:

COIb

COtB -1/27

Deutsche Kl.: 12 i-1/26

Nummer: 1252 186

Aktenzeichen: J 23549IV a/12 i

Anmeldetag: 13. April 1963

Auslegetag: 19. Oktober 1967

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Die Erfindung betrifft eine Diffusionszelle zur Abtrennung von reinem Wasserstoff aus wasserstoffhaltigen Gasgemischen mit einer Rohgaszu- und ableitung, deren wirksame Wandungen aus wasserstoffdurchlässigen dünnen Metallfolien bestehen, wobei 5 zwei derartige flächengleiche Folien unter Wahrung eines schmalen Hohlraumes an ihren Rändern gasdicht und unmittelbar in Form eines dünnen Hohlkörpers miteinander verbunden sind, der im Inneren der Zelle ohne weitere feste Verbindung mit der Zellwand lediglich an ein gasdicht durch die Zellwand geführtes Sammelrohr zur Entnahme des gereinigten Wasserstoffs dergestalt befestigt ist, daß der Hohlraum zwischen den beiden Folien ausschließlich mit dieser Sammelleitung in offener Verbindung steht, wobei der dünne Hohlkörper unter Wahrung der erforderlichen Zwischenräume raumsparend um die Sammelleitung angeordnet ist, und die beiden Wandfolien des Hohlkörpers nach innen durch ein Drahtgewebe abgestützt sind.

Eine solche Diffusionszelle ist Gegenstand eines älteren, nicht vorveröffentlichten Vorschlags.

Gemäß diesem älteren Vorschlag wird jedoch ein Hohlkörper raumsparend um die Sammelleitung gewickelt, was einen bezüglich der Sammelleitung asymmetrischen Aufbau des der Gasdiffusion dienenden Hohlraumes bewirkt. Dies hat wiederum zur Folge, daß die bei z. B. spiraligem oder gewelltem oder sternförmigem Aufbau eines einzigen Hohlkörpers zwangläufig vorliegenden nicht ausgeglichenen Kräfte zwischen den beiden Wandungen leicht zu einem Verziehen des Systems führen.

Vorbekannte Diffusionszellen sind sehr aufwendig und beanspruchen viel Platz. Bei ihnen sind die Folien entweder an ihren Rändern fest eingespannt oder dicht mit der Kastenwand verbunden oder auf einzelnen Rahmen befestigt. Bei anderen Ausführungen sind Folien auf porösen Tragkörpern, welche sich innerhalb dieser Rahmen befinden, abgestützt oder als Mäntel um zylindrische gasdurchlässige Tragkörper herumgelegt. Daher lassen sich innerhalb eines gegebenen Raumes nur verhältnismäßig wenig wirksame Diffusionszellen unterbringen, und außerdem erfordert die gleichmäßige Führung und Verteilung des Rohgasgemisches sowie die Anordnung der Entnahmeleitungen für das Reingas umständliche Vorkehrungen, insbesondere wenn es sich um vielzellige, größere Anlagen handelt. Die Diffusionszelle der Erfindung ist nun dadurch gekennzeichnet, daß mehrere Hohlkörper jeweils unmittelbar an der Sammelleitung befestigt sind und jeder Hohlkörper einen bezüglich einer durch die Mittelachse der Sammelleitung gehen-

Diffusionszelle zur Abtrennung von reinem
Wasserstoff aus wasserstoffhaltigen
Gasgemischen

Anmelder:

Johnson, Matthey & Co., Limited, L·

Vertreter:

Dr. W. Müller-Bore

und Dipl.-Ing. H. Gralfs, Patentanwälte,

München 22, Robert-Koch-Str. 1

Als Erfinder benannt:

Alan Sydney Darling, London

Beanspruchte Priorität:

Großbritannien vom 17. April 1962 (14 812)

den oder dazu senkrecht stehenden Ebene symmetrischen Aufbau hat.

Dadurch ist einerseits eine sehr raumsparende Anordnung möglich, andererseits ergibt sich jedoch ein deutlich festerer Aufbau, als er bei raumsparender Anordnung eines einzigen Hohlraumes um die Sammelleitung möglich ist. Überdies wird die Ausbildung unausgeglichener Kräfte zwischen den beiden Wänden des Hohlraumes vermieden, die bei asymmetrischen Konstruktionen durch Erhitzen und Abkühlen der Membrane und durch den «-/^-Phasenübergang im Membranmaterial unweigerlich auftreten, wodurch ein wesentliches Erfordernis für eine betriebssichere Diffusionszelle erfüllt wird, nämlich daß sich die Zelle im Betrieb nicht verzieht.

Die Diffusionszelle ist wie üblich aus Palladium oder Palladiumlegierung hergestellt.

Der Hohlkörper der Diffusionszelle kann verschiedene Form haben.

Beispielsweise kann die Hülle aus zwei langgestreckten rechtwinkligen Blechen oder Folien aus geeignetem Material gebildet werden, die an drei ihrer benachbarten Seiten miteinander verbunden sind, während die vierte Seite offen gelassen ist, um das Ausströmen des gereinigten Wasserstoffs aus dem Innern der Hülle zur Sammelleitung zu ermöglichen.

Anstatt daß eine Seite der Hülle offen gelassen wird, können die Bleche aber auch durchlaufend an ihrer Peripherie verbunden sein. Ein Austritt aus dem

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Innern der Hülle kann durch Anbringen gegenüberliegender Öffnungen in den beiden Blechen erhalten werden, wobei ein Rohr durch diese öffnungen hindurchgeht, dessen innerhalb der Hülle" gelegener Teil mit einem oder mehreren Schlitzen oder Löchern versehen ist. Diese ermöglichen es, daß der reine Wasserstoff aus der Hülle in das Rohr hinein und dann das Rohr entlangströmen kann, um außerhalb nach Wunsch gesammelt zu werden.

Bei dieser Anordnung bildet das Rohr vorteilhafterweise gleichzeitig den Träger der Membran in einer Wasserstoffdiffusionseinheit.

Die Hülle kann nach Belieben auch mit einem kreisförmigen oder ovalen Querschnitt statt mit einem rechtwinkligen ausgebildet werden.

Wenn der Hohlkörper rechtwinklig gestaltet ist, kann ein einziges langgestrecktes rechtwinkliges Blech verwendet werden, wobei das Blech oder die Folie selbst entlang der Längsachse gefaltet ist und die einander gegenüberliegenden freien Längskanten miteinander verlötet oder verschweißt sind. Auf diese Weise wird ein an einem Ende offener Hohlkörper gebildet, dessen verbundene und gefaltete Kanten anschließend geeignet behandelt werden, um dem Körper einen im wesentlichen rechtwinkligen Querschnitt zu geben.

DerT-Iohlkörper oder die Wandfolie wird vorzugsweise aus reinem Palladiummetall oder aus einer Palladiumlegierung, z. B. einer 25 %igen Silber-Palladium-Legierung, hergestellt.

Ein poröser Verstärkungskörper, der, wie auch im eingangs genannten älteren Vorschlag gezeigt, zweckmäßigerweise vorliegt, besteht vorteilhafterweise aus feinem Drahtnetz aus rostfreiem Stahl oder einem anderen Metall oder einer Legierung, welche durch Temperatur und Druck, denen die Zelle bzw. die Wandfolie beim Gebrauch ausgesetzt ist, nicht beeinflußt wird.

Um eine besonders wirksame Abstützung für die Palladiumfolie zu erhalten, sollte die Maschenweite der Drahtnetzverstärkung vorzugsweise so gewählt werden, daß sie der Foliendicke vergleichbar ist.

Die Stärke der Blechfolien, aus denen die Hülle hergestellt wird, kann nach Wunsch gewählt werden und bis zu etwa 0,038 mm herab betragen, wodurch eine weit größere Wasserstoffdiffusionsgeschwindigkeit erzielt wird, als es mit den bisher bekannten Diffusionsrohren möglich ist.

Verschiedene Ausführungsformen sind in den Zeichnungen erläutert.

Fig. 1 zeigt eine perspektivische Ansicht eines Hohlkörpers;

Fig. 2 ist eine Ansicht einer Ausführungsform der Diffusionszelle;

Fig. 3 ist eine Teilansicht, die die Anbringung von Hohlkörpern nach Fig. 2 in einem Außengehäuse zeigt;

F i g. 4 zeigt einen Teilaufriß einer abgeänderten Ausführungsform der Diffusionszelle;

Fig. 5 zeigt eine Ansicht einer weiteren abgeänderten Ausführungsform, und

F i g. 6 zeigt einen Teilquerschnitt der in F i g. 5 wiedergegebenen Einheit in einem Außengehäuse.

Aus Fig. 1 ist zu ersehen, daß die Diffusionsfolie oder Hülle A von zwei übereinandergelegten, rechtwinklig geformten Lagen oder Schichten 1 und la aus Palladium gebildet wird. Jede Schicht besitzt in der Mitte einen angehobenen Teil 2 bzw. 2 a, an dessen Längskanten sich mit 3 und 3 a bezeichnete Seitenteile anschließen. Die freien Kanten dieser Teile lauf en in Flanschen 4 und Aa aus, die den mittleren Teilflächen 2 und la parallel liegen. Die Bleche 1 und la sind, wie gezeigt, spiegelbildlich zueinander angeordnet, wobei die erhöhten Mittelteile 2 und 2 a nach außen liegen, die Flansche 4 und 4 a aber gegenseitige Berührung haben und durch Verlöten oder Verschweißen miteinander verbunden sind. Das Ende 5 der Hülle im Bereich zwischen den mittleren Teilen 2 und 2 a wird in geeigneter, nicht wiedergegebener Weise geschlossen, das gegenüberliegende Ende 6 aber offen gelassen.

Im Innern der so gebildeten Hülle ist ein Netz 7 aus rostfreiem Stahl angebracht, das als Verstärkungskörper dient und ein Verformen der Hülle beim Gebrauch verhindert.

Der oben beschriebene Diffusionshohlkörper wird bei Gebrauch an seinem offenen Ende 6 mit einem (nicht gezeigten) Kopfteil versehen, mit dessen Hilfe er in einem Außengehäuse aus rostfreiem Stahl in ähnlicher Weise angebracht wird, wie das bei den bis jetzt gebräuchlichen Diffusionseinheiten üblich ist.

Die Drahtgewebeverstärkung 7 besitzt eine Weite, die ungefähr der Weite der Hülle 2, 2 a gleich ist, wobei die Größe der Maschen der Dicke der Lagen 2 und 2 a vergleichbar ist.

Bei der durch die F i g. 2 und 3 wiedergegebenen Ausführungsform der Zelle ist die Hülle B an allen Seiten geschlossen. Jedes der Bleche 8 und 8 a ist mit einer bei 9 und 9 a gezeigten öffnung versehen. Bei der in den Fig. 2 und 3 gezeigten Anordnung wird eine Vielzahl solcher Hüllen B von einem Rohr 10 getragen, das durch alle Öffnungen 9, 9 a hindurchgeht und bei 11 (Fig. 3) mit der Hülle B hart verlötet ist und mit dieser eine dichte Verbindung bildet. Das Rohr 10 ist von Anfang bis Ende des in der Hülle B eingeschlossenen Teils mit einem Schlitz 12 versehen, der den Durchgang des Wasserstoffs aus den Hüllen in das Rohr 10 und nach außen an die Umgebung ermöglicht.

Wie in Fig. 3 gezeigt, sind die Hüllen B senkrecht in ein Gehäuse 13 aus rostfreiem Stahl eingebaut, wobei das Rohr 10 für die Hüllen als querlaufender Träger dient.

Eine weitere Ausführungsform wird in Fig. 4 gezeigt. Bei dieser Konstruktion sind die Hüllen 14, wie leicht zu erkennen ist, mit einem kreisförmigen anstatt mit einem rechtwinkligen Querschnitt ausgebildet. In jeder anderen Beziehung ist die Anordnung der in den Fig. 2 und 3 gezeigten Ausführungsform ähnlich, wobei eine Vielzahl solcher Hüllen 14 von dem Rohr 15 getragen wird, das in entsprechender Weise wie das oben erwähnte Rohr 10 die Sammelleitung für den gereinigten Wasserstoff bildet. Die Hüllen 14 sind wieder in ein Außengehäuse 16 aus rostfreiem Stahl eingebaut, dessen Eintritt mit 27 bezeichnet ist.

Die Fig. 5 und 6 zeigen eine weitere Ausführungsform, die mehrere Hüllen 17 enthält, welche radial um einen gemeinsamen Kreisring 18 angeordnet sind, welcher selbst ein Sammelrohr 19 mit Perforationen 20 darin umgibt. 21 bezeichnet ein Außengehäuse aus rostfreiem Stahl, in dem das zusammengebaute Teil nach Fig. 5 untergebracht ist.

22 deutet die Drahtgewebeverstärkungen an, die in jede Hülle 17 eingesetzt sind. In dem besonderen,

in Fig. 6 gezeigten Beispiel dient ein einziges Netz22 zur Verstärkung jeweils zweier benachbarter Hohlkörper 17.

Claims (6)

Patentansprüche:

1. Diffusionszelle zur Abtrennung von reinem Wasserstoff aus wasserstoffhaltigen Gasgemischen mit einer Rohgaszu- und ableitung, deren wirksame Wandungen aus wasserstoffdurchlässigen dünnen Metallfolien bestehen, wobei zwei derartige flächengleiche Folien unter Wahrung eines schmalen Hohlraumes an ihren Rändern gasdicht und unmittelbar in Form eines dünnen Hohlkörpers miteinander verbunden sind, der im Inneren der Zelle ohne weitere feste Verbindung mit der Zellwand lediglich an ein gasdicht durch die Zellwand geführtes Sammelrohr zur Entnahme des gereinigten Wasserstoffs dergestalt befestigt ist, daß der Hohlraum zwischen den beiden Folien ausschließlich mit dieser Sammelleitung in offener Verbindung steht, wobei der dünne Hohlkörper unter Wahrung der erforderlichen Zwischenräume raumsparend um die Sammelleitung angeordnet ist und die beiden Wandfolien des Hohlkörpers nach innen durch ein Drahtgewebe abgestützt sind, dadurch gekennzeichnet, daß mehrere Hohlkörper jeweils unmittelbar an der Sammelleitung befestigt sind und jeder Hohlkörper einen bezüglich einer durch die Mittelachse der Sammelleitung gehenden oder dazu senkrecht stehenden Ebene symmetrischen Aufbau hat.

2. Diffusionszelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß eine Reihe Hohlkörper (B) in Lamellenform gebündelt und von einem Rohr (10) durchzogen sind, das jeweils mit der Außenseite des ersten und letzten Hohlkörpers dicht verbunden ist und vom Anfang bis Ende des von den Hohlkörpern (B) eingeschlossenen Teils mit einer Öffnung (12) für den Wasserstoffdurchtritt versehen ist.

3. Diffusionszelle nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Hohlkörper rechteckigen Querschnitt haben.

4. Diffusionszelle nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Hohlkörper in Form von Kreisscheiben ausgebildet sind, durch deren Mitte die Sammelleitung führt.

5. Diffusionszelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß mehrere rechteckige Hohlkörper sternförmig um eine Sammelleitung angeordnet sind und jeweils eine Seite des Hohlkörpers mit der Sammelleitung verbunden ist.

6. Diffusionszelle nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Drahtnetz V- oder U-förmig gebogen und jeweils zwei benachbarten Hohlkörpern gemeinsam ist.

In Betracht gezogene Druckschriften:

Deutsche Auslegeschrift Nr. 1 091 990;
USA.-Patentschriften Nr. 1 174 631, 2 597 907,
958 391.

In Betracht gezogene ältere Patente:
Deutsches Patent Nr. 1 212 049.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

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