DE1202758B

DE1202758B - Vorrichtung und Verfahren zum Betrieb dieser Vorrichtung zur Herstellung von Einkristallen schwerschmelzbarer, sublimierbarer Stoffe

Info

Publication number: DE1202758B
Application number: DE1962C0028782
Authority: DE
Inventors: Walter Jan Van Lierde
Original assignee: Centre dEtude de lEnergie Nucleaire CEN
Current assignee: Centre dEtude de lEnergie Nucleaire CEN
Priority date: 1961-12-29
Filing date: 1962-12-27
Publication date: 1965-10-14
Also published as: LU45075A1; CH410863A; BE641229A; IT712544A; NL273065A; NL287927A; GB968785A; DE1193917B

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND

DEUTSCHES

PATENTAMT

AUSLEGESCHRIFT

Int. α.:

BOIj

Deutsche Kl.: 12 c-2

Nummer: 1202 758

Aktenzeichen: C 28782IV c/12 c

Anmeldetag: 27. Dezember 1962

Auslegetag: 14. Oktober 1965

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur Herstellung von Einkristallen schwerschmelzbarer, sublimierbarer Stoffe durch Sublimation in einem mit einer Höhlung versehenen, in einer definierten Atmosphäre durch direkten elektrischen Stromdurchgang auf Sublimationstemperatur erhitzen Körper aus dem zu sublimierenden Stoff.

Bei einer bekannten derartigen Vorrichtung ist ein solcher Körper in Form eines geschlossenen Hohlzylinders vorgesehen, in welchen Impfkristalle eingebracht wurden. Dieser Hohlzylinder wird als Ganzes mittels einer äußeren Stromquelle erhitzt und ist von zwei metallischen Zylindern umgeben, um eine Verdampfung nach außen zu verhindern.

Es ist auch bekannt, zusätzlich die Zylinder durch direkten Stromdurchgang zu erhitzen. Ohne die Verwendung von Impfkristallen können Einkristalle hergestellt werden, wenn erfindungsgemäß der Körper aus einem offenen Hohlzylinder besteht, dessen Stirnseiten von mit einer Stromquelle verbundenen Elektroden verschlossen sind. Die Einkristalle aus dem sublimierten Stoff schlagen sich dann auf den Elektroden nieder. Den Körper völlig umgebende metallische Zylinder zur Verhinderung des Verdampfens sind dann überflüssig.

Zum Betrieb der erfindungsgemäßen Vorrichtung werden die den Hohlzylinder verschließenden Elektroden an den die Stirnseiten des Hohlzylinders begrenzenden Flächen auf eine Temperatur abgekühlt, die unterhalb der Sublimationstemperatur des im Inneren des Hohlzylinders befindlichen Dampfes des zu kristallisierenden Stoffes liegt.

Besonders vorteilhaft ist es, wenn die Stirnseiten des Hohlzylinders gegenüber den Elektroden thermisch isoliert sind; auf diese Weise läßt sich ein rasches Kristallwachstum auf den verhältnismäßig kühlen Elektroden erzielen.

Die Vorrichtung kann dazu in einfacher Weise so ausgebildet sein, daß zwischen der Stirnseite mindestens einer Elektrode und der Stirnseite des Hohlzylinders eine aus wärmeisolierendem Material bestehende Scheibe angeordnet ist und diese Scheibe auf der dem Hohlzylinder zugewandten Seite mit einer elektrisch leitenden Folie bedeckt ist, die mit der Elektrode leitend verbunden ist.

Zur raschen Sublimation des zu kristallisierenden Stoffes kann mit Vorteil an dem Hohlzylinder eine Zusatzheizung vorgesehen sein.

In der Zeichnung ist ein Ausführungsbeispiel der erfindungsgemäßen Vorrichtung in schematischer Weise dargestellt. In dieser zeigt

Vorrichtung und Verfahren zum Betrieb dieser Vorrichtung zur Herstellung von Einkristallen
schwerschmelzbarer, sublimierbarer Stoffe

Anmelder:

Centre d'fitude de l'ßnergie nucleaire, C. E. N., Brüssel

Vertreter:

Dr.-Ing. E. Maier, Patentanwalt,

Stuttgart 1, Werastr. 24

Als Erfinder benannt:
Walter Jan Van Lierde, Mechelen (Belgien)

Beanspruchte Priorität:

Niederlande vom 29. Dezember 1961 (273 065)

F i g. 1 einen senkrechten Achsenschnitt durch die Vorrichtung und

F i g. 2 einen ebensolchen Schnitt durch den mittleren Teil dieser Vorrichtung in gegenüber der F i g. 1 vergrößertem Maßstab.

In dem aus gepreßtem oder gesintertem pulverförmigem Urandioxyd bestehenden Zylinder 1 ist ein runder Kanal 2 vorgesehen, dessen Durchmesser sich an den beiden Kanalenden vergrößert. Der Zylinder 1 kann beispielsweise eine Länge von 40 mm, einen Außendurchmesser von 25 mm und eine Wandstärke von etwa 5 bis 8 mm aufweisen. Der Zylinder 1 ist zwischen zwei Elektroden 3 angeordnet, deren jede durch eine Kupferhülse mit einem zylindrischen Hohlraum 4 gebildet wird, in welchem ein Kühlwasserrohr 5 angeordnet ist, das über den ringzylindrischen Zwischenraum zwischen der Innenwandung der Elektrodenhülse 4 und dem Rohr 5 an eine Saugleitung angeschlossen ist. Zwischen der Stirnfläche jeder Elektrode 3 und dem Zylinder 1 ist eine Kreisscheibe 6 aus schwer schmelzbarem Material, beispielsweise Zirkonoxyd, angeordnet.

Diese Scheiben 6 dienen zur Wärmeisolation. Auf jede der Kreisscheiben 6 ist eine dünne Folie 7 aus Wolfram oder Tantal von einer Stärke von etwa 0,5 mm aufgebracht bzw. über diese Scheiben übergestülpt und mittels einer Schraube 8 und eines dem Schraubenkopf als Widerlager dienenden Klemm-Stückes 9 mit der betreffenden Elektrode 3 leitend verbunden, so daß die Scheiben 6 elektrisch überbrückt sind. Eine Folie 10 aus schwer schmelzbarem

509 717/259

Metall, beispielsweise Wolfram, umgibt teilweise den Zylinder 1 und die Scheiben 6 und ist ebenfalls mit den beiden Elektroden 3 verbunden.

Die vorgenannten Teile sind von einem Zylinder 11 aus Quarz umgeben, gegen dessen Stirnflächen wassergekühlte Ringflansche 12 anliegen. Diese Ringflansche 12 sind mit hülsenförmigen Verlängerungen 13 versehen, die in den Innenraum des Zylinders 11 einmünden und an ihrem anderen Ende eine Ringschulter 14 aufweisen, gegen deren eine eine Verschlußplatte 15 anliegt und deren andere mit einer Scheibe 16 verbunden ist, die ihrerseits unter Zwischenschaltung eines Tombakrohres 17 mit zwei Verschlußplatten 18 verbunden ist, die an der Elektrode 3 befestigt sind, wobei zwischen den Scheiben 16 und 18 eine Meßvorrichtung 19 angeordnet ist, die das Maß der Verschiebung der Elektrode 3 während des Sublimationsprozesses anzeigt.

Nachdem der Zylinder 1 zusammen mit den Teilen 6,7 und 10 innerhalb der Kammer 11 zwischen die Stirnflächen der Elektroden 3 gebracht wurde, wird in der Kammer 11 ein Unterdruck von etwa 10~² mm Hg erzeugt. Darauf wird mittels der Kabel 20 an die Elektroden 3 Spannung angelegt, so daß der Strom über die Folien 7 und 10 fließt. Der Strom wird hierauf langsam vergrößert, bis er bei einer Elektrodenspannung von etwa 10 Volt 120A beträgt. Nach einer Zeit von etwa 90 Minuten beträgt die Temperatur des Zylinders 1 ungefähr 1000⁰C.

Mittels eines darauffolgenden verhältnismäßig kurzzeitig wirkenden Stromes von ungefähr 300A wird die Folie 10 geschmolzen, worauf durch den Zylinder 1 bei einer Spannung von etwa 10 V ein Strom von etwa 200 A geschickt wird, bis die Außentemperatur des Zylinders 1 etwa 1700⁰C und die Innentemperatur des Zylinders etwa 2500° C beträgt. Bei dieser Temperatur verdampft das Urandioxyd und schlägt sich in Gestalt von Einkristallen an den den Kanal 2 abschließenden Stirnwänden nieder.

Die isolierenden Scheiben 6 können, auch weggelassen werden. In diesem Fall ist eine wesentlich stärkere Kühlung angebracht. Der Zylinder 1 könnte auch auf andere Weise vorerhitzt werden, beispielsweise mittels eines Ofens oder indem man an die Elektroden eine hohe Spannung anlegt. Auch kann das Verfahren in einer inerten Gasatmosphäre durchgeführt werden.

Claims

Patentansprüche:

1. Vorrichtung zur Herstellung von Einkristallen schwerschmelzbarer, sublimierbarer Stoffe durch Sublimation in einem mit einer Höhlung versehenen, in einer definierten Atmosphäre durch direkten elektrischen Stromdurchgang auf Sublimationstemperatur erhitzten Körper aus dem zu sublimierenden Stoff, dadurch gekennzeichnet, daß der Körper aus einem offenen Hohlzylinder (1) besteht, dessen Stirnseiten von mit einer Stromquelle verbundenen Elektroden (3) verschlossen sind.

2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Höhlung des Zylinders (1) mindestens an einem Ende einen in Richtung auf die Elektrode konisch sich erweiternden Querschnitt aufweist.

3. Vorrichtung nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Stirnseiten des Hohlzylinders (1) gegenüber den Elektroden (3) thermisch isoliert sind,

4. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen der Stirnseite mindestens einer Elektrode (3) und der Stirnseite des Hohlzylinders (1) eine aus wärmeisolierendem Material bestehende Scheibe (6) angeordnet ist und diese Scheibe auf der dem Hohlzylinder (1) zugewandten Seite mit einer elektrisch leitenden Folie (7) bedeckt ist, die mit der Elektrode (3) leitend verbunden ist.

5. Vorrichtung nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß an dem Hohlzylinder (1) eine Zusatzheizung vorgesehen ist.

6. Vorrichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß sich an dem Hohlzylinder (1) die Zusatzheizung längs erstreckt und mit den beiden Elektroden verbunden ist.

7. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Zusatzheizung aus einer den Hohlzylinder (1) teilweise bedeckenden Metallfolie (10) besteht.

8. Verfahren zum Betrieb der Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Heizfolie (10) zur Außerbetriebsetzung durch kurzzeitig erhöhte Stromzufuhr zum Schmelzen gebracht wird.

9. Verfahren zum Betrieb der Vorrichtung nach den Ansprüchen 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Elektroden (3) an den die Stirnseiten des Hohlzylinders (1) begrenzenden Flächen auf eine Temperatur abgekühlt werden, die unterhalb der Sublimationstemperatur des im Inneren des Hohlzylinders befindlichen Dampfes des zu kristallisierenden Stoffes liegt.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen