DE112018004123T5 - Lithiumionen-dünnschichtbatterie mit hoher ladegeschwindigkeit - Google Patents

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Abstract

Es wird eine Festkörperbatterie auf Lithiumbasis mit hoher Lade- und Wiederaufladegeschwindigkeit (über 3 C) bereitgestellt, indem zwischen der Schicht des lithiierten Kathodenmaterials und der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis eine Oberflächenschicht eines mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials eingefügt wird. Die Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials kann durch Einbringen von Stickstoff in ein lithiiertes Kathodenmaterial gebildet werden. Der Stickstoff kann während der abschließenden Stufe eines Abscheidungsverfahrens eingebracht werden, oder über ein anderes Verfahren als ein Abscheidungsverfahren, wie zum Beispiel über eine thermische Nitrierung.

Description

  • HINTERGRUND
  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine Festkörper-Dünnschichtbatterie und ein Verfahren zu deren Herstellung. Insbesondere betrifft die vorliegende Erfindung eine Festkörperbatterie auf Lithiumbasis, welche hohe Ladegeschwindigkeiten aufweist, und ein Verfahren zur Herstellung einer solchen Dünnschichtbatterie.
  • In den letzten Jahren ist der Bedarf für tragbare elektronische Vorrichtungen, beispielsweise Computer, Mobiltelefone, Verfolgungssysteme, Scanner, medizinische Vorrichtungen, Smart-Watches und Fitnessvorrichtungen, gestiegen. Ein Nachteil der tragbaren elektronischen Vorrichtungen ist das Erfordernis, eine Stromversorgung in die Vorrichtung selbst zu integrieren. Typischerweise wird als Stromversorgung für solche tragbaren elektronischen Vorrichtungen eine Batterie verwendet. Batterien müssen eine ausreichende Kapazität aufweisen, um die tragbare elektronische Vorrichtung zumindest für die Dauer mit Strom zu versorgen, während der die Vorrichtung verwendet wird. Die ausreichende Batteriekapazität kann zu einer Stromversorgung führen, die im Vergleich zum Rest der tragbaren elektronischen Vorrichtung ziemlich schwer und/oder groß ist. Daher wären kleinere und leichtere Stromversorgungen mit ausreichender Energiespeicherung wünschenswert. Solche Stromversorgungen können in kleineren und leichteren tragbaren elektronischen Vorrichtungen eingesetzt werden.
  • Ein weiterer Nachteil herkömmlicher Batterien ist, dass einige der Batterien entzündliche und möglicherweise toxische Materialien enthalten, die austreten können und gesetzlichen Regulierungen unterliegen können. Daher wäre es wünschenswert, eine elektrische Stromversorgung bereitzustellen, die sicher ist, ein Festkörper ist und über viele Lade/Entlade-Zyklen wiederaufladbar ist.
  • Eine Art einer Energiespeicherungsvorrichtung, die klein und leicht ist, keine toxischen Materialien enthält und über viele Lade/Entlade-Zyklen wiederaufladbar ist, ist eine Festkörperbatterie auf Lithiumbasis. Batterien auf Lithiumbasis sind wiederaufladbare Batterien, welche zwei Elektroden umfassen, bei denen Lithium eingesetzt wird. Bei herkömmlichen wiederaufladbaren Batterien auf Lithiumbasis beträgt die Ladegeschwindigkeit typischerweise 0,8 C bis 3 C, wobei C die Gesamtkapazität der Batterie pro Stunde ist. Bei solchen Festkörperbatterien kann die Ladegeschwindigkeit durch das stark resistive Kathodenmaterial, resistive Elektrolytmaterialien, resistive Grenzflächen und/oder die Bildung von metallischen Lithium-Dendriten unter hohen Vorspannungen begrenzt sein. In Anbetracht dessen besteht ein Bedarf dafür, wiederaufladbare Batterien auf Lithiumbasis bereitzustellen, die mit höheren Geschwindigkeiten aufgeladen werden können als herkömmliche wiederaufladbare Batterien auf Lithiumbasis.
  • KURZDARSTELLUNG
  • Es wird eine Festkörperbatterie auf Lithiumbasis mit hohen Lade-/Wiederaufladegeschwindigkeiten (über 3C) bereitgestellt, indem zwischen der Schicht des lithiierten Kathodenmaterials und der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis eine Oberflächenschicht eines mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials eingebaut wird. Eine Festkörperbatterie auf Lithiumbasis, welche die vorliegende Erfindung verkörpert, ist eine Dünnschichtbatterie, die klein und leicht ist. Der Begriff „Dünnschichtbatterie“ wird hierin zur Bezeichnung einer Batterie verwendet, deren Dicke 100 µm oder weniger beträgt. Die Oberflächenschicht eines mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials kann gebildet werden, indem Stickstoff in ein lithiiertes Kathodenmaterial eingebracht wird. Der Stickstoff kann während der Endphase eines Abscheidungsverfahrens oder über ein anderes Verfahren als ein Abscheidungsverfahren eingebracht werden, wie zum Beispiel durch thermisches Nitrieren.
  • In einer Erscheinungsform der vorliegenden Erfindung wird eine Festkörperbatterie auf Lithiumbasis bereitgestellt. In einer Ausführungsform kann die Festkörperbatterie auf Lithiumbasis eine untere Elektrode umfassen. Auf einer Fläche der unteren Elektrode ist ein Batterie-Materialstapel angeordnet. Der Batterie-Materialstapel umfasst eine Schicht eines lithiierten Kathodenmaterials, eine Oberflächenschicht eines mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials, die auf der Schicht des lithiierten Kathodenmaterials angeordnet ist, und eine Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis, die auf der Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials angeordnet ist. Eine obere Elektrode ist auf der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis des Batterie-Materialstapels angeordnet. In einigen Ausführungsformen und während des Ladens/Wiederaufladens ist zwischen der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis des Batterie-Materialstapels und der oberen Elektrode eine Lithium-Akkumulationsschicht ausgebildet. In anderen Ausführungsformen kann zwischen der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis und einem Anodenmaterial des Batterie-Materialstapels eine lithiierte stickstoffreiche Grenzflächenschicht vorliegen.
  • In einer anderen Erscheinungsform der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren zum Bilden einer Festkörperbatterie auf Lithiumbasis bereitgestellt. In einer Ausführungsform kann das Verfahren Bilden eines strukturierten Opfermaterials auf einer Fläche einer unteren Elektrode umfassen, wobei das strukturierte Opfermaterial eine Öffnung enthält, welche einen Abschnitt der Fläche der unteren Elektrode physisch frei hält. Als Nächstes wird auf dem strukturierten Opfermaterial und auf dem physisch freigehaltenen Abschnitt der Fläche der unteren Elektrode in der Öffnung eine Schicht eines lithiierten Kathodenmaterials gebildet, wobei die Schicht des lithiierten Kathodenmaterials eine Oberflächenschicht eines mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials umfasst. Danach wird auf der Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials eine Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis gebildet und anschließend wird auf der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis eine obere Elektrode gebildet. Als Nächstes wird ein Abhebeverfahren durchgeführt, um das strukturierte Opfermaterial und Materialien, die auf dem strukturierten Opfermaterial ausgebildet sind, von der unteren Elektrode zu entfernen, während ein Materialstapel auf dem physisch freigehaltenen Abschnitt der Fläche der unteren Elektrode zurückgelassen wird. Der Materialstapel umfasst jeweils einen verbleibenden Abschnitt der Schicht des lithiierten Kathodenmaterials, der Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials, der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis und der oberen Elektrode. In einigen Ausführungsformen kann zwischen der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis und einem Anodenmaterial des Batterie-Materialstapels eine lithiierte stickstoffreiche Grenzflächenschicht gebildet werden.
  • Figurenliste
    • 1 ist eine Querschnittsansicht einer beispielhaften Struktur, umfassend eine untere Elektrode, die auf einer Fläche eines Substrats angeordnet ist, welche gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung verwendet werden kann.
    • 2 ist eine Querschnittsansicht der Struktur der 1 nach dem Bilden eines strukturierten Opfermaterials auf der Fläche der unteren Elektrode, wobei das strukturierte Opfermaterial eine Öffnung umfasst, welche einen Abschnitt der Fläche der unteren Elektrode physisch frei hält.
    • 3 ist eine Querschnittsansicht der Struktur der 2 nach dem Bilden eines lithiierten Kathodenmaterials auf dem strukturierten Opfermaterial und auf dem physisch freigehaltenen Abschnitt der unteren Elektrode in der Öffnung.
    • 4 ist eine Querschnittsansicht der Struktur der 3 nach dem Einbringen von Stickstoff in einen oberen Abschnitt des lithiierten Kathodenmaterials, um eine Schicht eines lithiierten Kathodenmaterials bereitzustellen, die eine Oberflächenschicht eines mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials enthält.
    • 5 ist eine Querschnittsansicht der Struktur der 4 nach dem Bilden einer Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis auf der Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials.
    • 6 ist eine Querschnittsansicht der Struktur der 5 nach dem Bilden eines Anodenmaterials auf der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis.
    • 7A ist eine Querschnittsansicht der Struktur der 5 nach dem Bilden einer oberen Elektrode auf der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis.
    • 7B ist eine Querschnittsansicht der Struktur der 6 nach dem Bilden einer oberen Elektrode auf dem Anodenmaterial.
    • 8A ist eine Querschnittsansicht der Struktur der 7A nach dem Durchführen eines Abhebeverfahrens, bei welchem das strukturierte Opfermaterial und alle darauf ausgebildeten Materialien von der unteren Elektrode entfernt werden, während ein Materialstapel auf der unteren Elektrode zurückgelassen wird.
    • 8B ist eine Querschnittsansicht der Struktur der 7B nach dem Durchführen eines Abhebeverfahrens, bei welchem das strukturierte Opfermaterial und alle darauf ausgebildeten Materialien von der unteren Elektrode entfernt werden, während ein Materialstapel auf der unteren Elektrode zurückgelassen wird.
    • 9A ist eine Querschnittsansicht der Struktur der 8A nach dem Bilden einer für Luft und/oder Feuchtigkeit undurchlässigen Struktur.
    • 9B ist eine Querschnittsansicht der Struktur der 8B nach dem Bilden einer für Luft und/oder Feuchtigkeit undurchlässigen Struktur.
    • 10 ist eine Querschnittsansicht nach dem Laden der in 9A dargestellten Struktur.
    • 11 ist eine Querschnittsansicht einer anderen Struktur, welche die vorliegende Erfindung verkörpert, bei welcher zwischen der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis und einem Anodenmaterial des Batterie-Materialstapels eine lithiierte stickstoffreiche Grenzflächenschicht vorhanden ist.
  • DETAILLIERTE BESCHREIBUNG
  • Nun werden unter Bezugnahme auf die folgende Beschreibung und die begleitenden Zeichnungen Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung detaillierter beschrieben. Es sei angemerkt, dass die Zeichnungen lediglich Veranschaulichungszwecken dienen, und daher sind die Zeichnungen nicht maßstabsgetreu. Es sei ebenfalls angemerkt, dass gleiche und entsprechende Elemente mit gleichen Bezugszahlen bezeichnet sind.
  • In der folgenden Beschreibung werden zahlreiche spezielle Einzelheiten ausgeführt, z.B. bestimmte Strukturen, Komponenten, Materialien, Abmessungen, Verarbeitungsschritte und Techniken, um für ein Verständnis der verschiedenen Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung zu sorgen. Der Fachmann erkennt jedoch, dass die verschiedenen Ausführungsformen der vorliegenden Anmeldung auch ohne diese speziellen Einzelheiten ausgeführt werden können. In anderen Fällen sind wohlbekannte Strukturen oder Verarbeitungsschritte nicht detailliert beschrieben worden, um zu verhindern, dass die vorliegende Erfindung verschleiert wird.
  • Es versteht sich, dass, wenn ein Element, wie z.B. eine Schicht, eine Zone oder ein Substrat, als „auf“ oder „über“ einem anderen Element befindlich bezeichnet wird, es sich direkt auf dem anderen Element befinden kann oder auch dazwischen angeordnete Elemente vorhanden sein können. Wenn hingegen ein Element als „direkt auf“ oder „direkt über“ einem anderen Element befindlich bezeichnet wird, sind keine dazwischen angeordneten Elemente vorhanden. Es versteht sich auch, dass, wenn ein Element als „unterhalb“ oder „unter“ einem anderen Element befindlich bezeichnet wird, es sich direkt unterhalb oder unter dem anderen Element befinden kann oder auch dazwischen angeordnete Elemente vorhanden sein können. Wenn hingegen ein Element als „direkt unterhalb“ oder „direkt unter“ einem anderen Element befindlich bezeichnet wird, sind keine dazwischen angeordneten Elemente vorhanden.
  • Zunächst Bezug nehmend auf 1, umfasst eine beispielhafte Struktur, welche die vorliegende Anmeldung verkörpert, eine untere Elektrode 12, die auf einer Fläche eines Substrats 10 angeordnet ist. Wie dargestellt, handelt es sich bei der unteren Elektrode 12 typischerweise um eine durchgängige Schicht (ohne absichtlich gebildete Lücken oder Unterbrechungen), die auf einer Gesamtheit des Substrats 10 vorliegt.
  • Das Substrat 10, das in den Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung verwendet werden kann, umfasst ein beliebiges herkömmliches Material, das als ein Substrat für eine Festkörper-Batterie auf Lithiumbasis verwendet wird. In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann das Substrat 10 ein oder mehrere Halbleitermaterialien umfassen. Der Begriff „Halbleitermaterial“ wird hierin verwendet, um ein Material zu bezeichnen, welches halbleitende Eigenschaften aufweist.
  • Beispiele für Halbleitermaterialien, die als Substrat 10 eingesetzt werden können, umfassen Silicium (Si), Germanium (Ge), Silicium-Germanium-Legierungen (SiGe), Siliciumcarbid (SiC), Siliciumgermaniumcarbid (SiGeC), Ill-V-Verbindungshalbleiter oder II-VI-Verbindungshalbleiter. III-V-Verbindungshalbleiter sind Materialien, welche mindestens ein Element aus der Gruppe III des Periodensystems der Elemente und mindestens ein Element aus der Gruppe V des Periodensystems der Elemente umfassen. II-VI-Verbindungshalbleiter sind Materialien, welche mindestens ein Element aus der Gruppe II des Periodensystems der Elemente und mindestens ein Element aus der Gruppe VI des Periodensystems der Elemente umfassen.
  • In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist das Halbleitermaterial, das das Substrat 10 liefern kann, ein massives Halbleitersubstrat. Mit „massiv“ ist gemeint, dass das Substrat 10 vollständig aus mindestens einem Halbleitermaterial, wie oben definiert, aufgebaut ist. In einem Beispiel kann das Substrat 10 vollständig aus Silicium aufgebaut sein. In einigen Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung kann das massive Halbleitersubstrat einen mehrschichtigen Halbleitermaterialstapel umfassen, welcher mindestens zwei verschiedene Halbleitermaterialien umfasst, wie oben definiert. In einem Beispiel kann der mehrschichtige Halbleitermaterialstapel in beliebiger Reihenfolge einen Stapel aus Si und einer Silicium-Germanium-Legierung aufweisen.
  • In einer anderen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist das Substrat 10 aus einer obersten Halbleitermaterialschicht eines Halbleiter-auf-Isolator(Semiconductor-On-Insulator, SOI)-Substrats aufgebaut. Das SOI-Substrat würde auch ein (nicht dargestelltes) Handle-Substrat, umfassend eines der oben erwähnten Halbleitermaterialien, und eine (nicht dargestellte) Isolatorschicht umfassen, wie z.B. ein vergrabenes Oxid unterhalb der obersten Halbleitermaterialschicht.
  • In jeder der oben angeführten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung kann das Halbleitermaterial, das das Substrat 10 liefern kann, ein monokristallines Halbleitermaterial sein. Das Halbleitermaterial, das das Substrat 10 liefern kann, kann eine beliebige der wohlbekannten Kristallorientierungen aufweisen. Beispielsweise kann die Kristallorientierung des Halbleitermaterials, das das Substrat 10 liefern kann, {100}, {110} oder {111} sein. Andere kristallographische Orientierungen außer diesen speziell erwähnten können ebenfalls verwendet werden.
  • In einer anderen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist das Substrat 10 ein metallisches Material, wie zum Beispiel Aluminium (AI), eine Aluminiumlegierung, Titan (Ti), Tantal (Ta), Wolfram (W) oder Molybdän (Mo).
  • In noch einer anderen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist das Substrat 10 ein Dielektrikumsmaterial, wie zum Beispiel dotiertes oder nicht dotiertes Silicatglas, Siliciumdioxid oder Siliciumnitrid. In einer weiteren Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist das Substrat 10 aus einem Polymer oder einem flexiblen Substratmaterial aufgebaut, wie zum Beispiel einem Polyimid, einem Polyetherketon (PEEK) oder einem transparenten leitfähigen Polyester. In noch einer weiteren Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann das Substrat 10 aus einem mehrschichtigen Stapel von mindestens zwei der oben erwähnten Substratmaterialien aufgebaut sein, z.B. aus einem Stapel aus Silicium und Siliciumdioxid.
  • Das Substrat 10, das in der vorliegenden Anmeldung verwendet werden kann, kann eine Dicke von 10 µm bis 5 mm aufweisen. Andere Dicken, die kleiner oder größer als die vorstehend angegebenen Werte sind, können ebenfalls für das Substrat 10 verwendet werden.
  • In einigen Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung kann das Substrat 10 eine nicht texturierte (flache oder planare) Oberfläche aufweisen. Mit dem Begriff „nicht texturierte Oberfläche“ wird eine Oberfläche bezeichnet, die glatt ist und eine Oberflächenrauheit in der Größenordnung von weniger als 100 nm quadratischer Mittelwert aufweist, gemessen durch Profilometrie. In noch einer anderen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann das Substrat 10 eine texturierte Oberfläche aufweisen. In einer solchen Ausführungsform kann die Oberflächenrauheit des texturierten Substrats in einem Bereich von 100 nm quadratischer Mittelwert bis 100 µm quadratischer Mittelwert liegen, ebenfalls gemessen durch Profilometrie. Das Texturieren kann durch Bilden einer Mehrzahl von metallischen Masken (z.B. Zinnmasken) auf der Oberfläche eines nicht texturierten Substrats, Ätzen des nicht texturierten Substrats unter Verwendung der Mehrzahl von metallischen Masken und Entfernen der metallischen Masken von der nicht texturierten Oberfläche des Substrats durchgeführt werden. In einigen Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung ist die texturierte Oberfläche des Substrats aus einer Mehrzahl von Pyramiden aufgebaut. In noch einer anderen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist die texturierte Oberfläche des Substrats aus einer Mehrzahl von Kegeln aufgebaut. Die Mehrzahl von metallischen Masken kann durch Abscheiden einer Schicht eines metallischen Materials und anschließendes Tempern gebildet werden. Während des Temperns schmilzt die Schicht des metallischen Materials und bildet Kugeln, so dass eine Entnetzung der Oberfläche des Substrats erfolgt.
  • Die untere Elektrode 12 kann ein beliebiges metallisches Elektrodenmaterial umfassen, wie zum Beispiel Titan (Ti), Platin (Pt), Nickel (Ni), Aluminium (AI) und Titannitrid (TiN). In einem Beispiel umfasst die untere Elektrode 12 einen Stapel aus, von unten nach oben, Titan (Ti), Platin (Pt) und Titan (Ti). Die untere Elektrode 12 kann durch ein Abscheidungsverfahren gebildet werden, wie zum Beispiel chemische Abscheidung aus der Gasphase (Chemical Vapor Deposition, CVD), plasmaunterstützte chemische Abscheidung aus der Gasphase (Plasma Enhanced CVD, PECVD), Verdampfen, Sputtern oder Plattieren. Die untere Elektrode 12 kann eine Dicke von 10 nm bis 500 nm aufweisen. Andere Dicken, die kleiner oder größer als die vorstehend angegebenen Werte sind, können für die untere Elektrode 12 ebenfalls verwendet werden.
  • Nun Bezug nehmend auf 2, ist dort die Struktur der 1 nach dem Bilden eines strukturierten Opfermaterials 14 auf der Fläche der unteren Elektrode 12 veranschaulicht, wobei das strukturierte Opfermaterial 14 eine Öffnung 16 umfasst, welche einen Abschnitt der Fläche der unteren Elektrode 12 physisch frei hält. Die Öffnung 16 definiert einen Bereich, in welchem anschließend eine Festkörperbatterie auf Lithiumbasis gebildet wird. Obwohl eine einzige Öffnung 16 beschrieben und dargestellt wird, kann eine Mehrzahl von Öffnungen 16 gebildet werden, wobei jede Öffnung der Mehrzahl von Öffnungen 16 einen Bereich für eine anschließende Bildung einer Festkörperbatterie auf Lithiumbasis definieren kann.
  • Das strukturierte Opfermaterial 14 kann gebildet werden, indem zunächst ein (nicht dargestelltes) Opfermaterial auf die physisch freigehaltene Fläche der unteren Elektrode 12 aufgebracht wird. In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist das Opfermaterial ein Photoresistmaterial. In einer solchen Ausführungsform kann das Photoresistmaterial ein positives Photoresistmaterial, ein negatives Photoresistmaterial oder ein hybrides Photoresistmaterial sein. Das Opfermaterial kann durch ein Abscheidungsverfahren wie zum Beispiel chemische Abscheidung aus der Gasphase (CVD), plasmaunterstützte chemische Abscheidung aus der Gasphase (PECVD) oder Schleuderbeschichten gebildet werden. Das Opfermaterial kann eine Dicke von 100 nm bis 20 µm aufweisen. Andere Dicken, die kleiner oder größer als die vorstehend angegebenen Werte sind, können für das Opfermaterial ebenfalls verwendet werden.
  • Anschließend wird das abgeschiedene Opfermaterial strukturiert. Wenn das Opfermaterial ein Photoresistmaterial ist, kann das Photoresistmaterial strukturiert werden, indem es einer gewünschten Strahlungsstruktur ausgesetzt wird, und danach wird das bestrahlte Photoresistmaterial unter Verwendung eines herkömmlichen Resist-Entwicklers entwickelt, um ein strukturiertes Opfermaterial 14 bereitzustellen. Wenn Nicht-Photoresist-Opfermaterialien verwendet werden, können die Nicht-Photoresist-Opfermaterialien durch Lithographie und Ätzen strukturiert werden.
  • In einer anderen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist das Opfermaterial, das das strukturierte Opfermaterial 14 liefert, eine Schattenmaske. In einer solchen Ausführungsform kann die Schattenmaske ein vorstrukturiertes metallisches Material oder ein vorstrukturiertes Polymermaterial sein. Das vorstrukturierte Schattenmaskenmaterial wird durch mechanische Kraft oder durch einen entfernbaren Klebstoff an der Struktur befestigt, die in 1 dargestellt ist.
  • Nun Bezug nehmend auf 3, ist dort die Struktur der 2 nach dem Bilden eines lithiierten Kathodenmaterials 18 auf dem strukturierten Opfermaterial 14 und auf dem physisch freigehaltenen Abschnitt der unteren Elektrode 12 in der Öffnung 16 dargestellt.
  • Das lithiierte Kathodenmaterial 18, das in Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung eingesetzt werden kann, umfasst ein Mischoxid auf Lithiumbasis. Beispiele für Mischoxide auf Lithiumbasis, die als das lithiierte Kathodenmaterial 18 eingesetzt werden können, umfassen, ohne darauf beschränkt zu sein, Lithiumkobaltoxid (LiCoO2), Lithiumnickeloxid (LiNiO2), Lithiummanganoxid (LiMn2O4), Lithiumvanadiumpentoxid (LiV2O5) oder Lithiumeisenphosphat (LiFePO4).
  • Das lithiierte Kathodenmaterial 18 kann durch ein Abscheidungsverfahren wie z.B. Sputtern oder Plattieren gebildet werden. In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird das lithiierte Kathodenmaterial 18 durch Sputtern unter Verwendung eines beliebigen herkömmlichen Vorstufen-Quellmaterials oder einer Kombination von Vorstufen-Quellmaterialien gebildet. In einem Beispiel werden beim Bilden eines Lithium-Kobalt-Mischoxids ein Lithium-Vorstufen-Quellmaterial und ein Kobalt-Vorstufen-Quellmaterial verwendet. Das Sputtern kann in einem Gemisch aus einem Inertgas und Sauerstoff durchgeführt werden. In einer solchen Ausführungsform kann der Sauerstoffgehalt des Inertgas/Sauerstoff-Gemisches von 0,1 Atomprozent bis 70 Atomprozent betragen, wobei der Rest des Gemisches das Inertgas umfasst. Beispiele für Inertgase, die verwendet werden können, umfassen Argon, Helium, Neon oder eine beliebige Kombination davon.
  • Das lithiierte Kathodenmaterial 18 kann eine Dicke von 10 nm bis 2 µm aufweisen. Eine geringere Dicke wird bevorzugt, um einen niedrigeren Widerstand und eine höhere Lade/Entlade-Geschwindigkeit zu erhalten. Andere Dicken, die kleiner oder größer als die vorstehend angegebenen Werte sind, können für das lithiierte Kathodenmaterial 18 ebenfalls verwendet werden.
  • Nun Bezug nehmend auf 4, ist dort die Struktur der 3 nach dem Einbringen von Stickstoff in einen oberen Abschnitt des lithiierten Kathodenmaterials 18 dargestellt, um eine Schicht eines lithiierten Kathodenmaterials 18L bereitzustellen, welche eine Oberflächenschicht eines mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20 enthält. In dieser Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist die Schicht des lithiierten Kathodenmaterials 18L aus einem zurückbleibenden und nicht nitrierten Abschnitt des lithiierten Kathodenmaterials 18 aufgebaut, während die Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20 aus einem nitrierten oberen Flächenabschnitt des lithiierten Kathodenmaterials 18 aufgebaut ist. Somit sind die Schicht des lithiierten Kathodenmaterials 18L und die Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20 beide aus demselben lithiierten Kathodenmaterial aufgebaut, d.h. aus einem Oxid auf Lithiumbasis.
  • Mit „Oberflächenschicht eines mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials“ ist ein oberflächenbehandeltes lithiiertes Kathodenmaterial gemeint, welches einen höheren Stickstoffgehalt aufweist als das ursprüngliche lithiierte Kathodenmaterial 18. In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung beträgt der Stickstoffgehalt der Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20 0,1 Atomprozent bis 25 Atomprozent. Andere Stickstoffgehalte für die Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20 sind möglich und vom Umfang der vorliegenden Anmeldung umfasst, sofern ein Mischoxid auf Lithiumbasis verbleibt.
  • In einigen Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung umfasst das Einbringen von Stickstoff in das lithiierte Kathodenmaterial 18 zunächst Abscheiden des lithiierten Kathodenmaterials 18 und dann wird in einem separaten Schritt, der sich von einem Abscheidungsschritt unterscheidet, Stickstoff in einen oberen Abschnitt des lithiierten Kathodenmaterials 18 zugegeben. In einer solchen Ausführungsform kann das Einbringen von Stickstoff in das lithiierte Kathodenmaterial 18 ein thermisches Verfahren, ein Plasmaverfahren, ein Gas-Cluster-Ionenstrahlverfahren, ein Ionenstrahlverfahren oder ein lonenimplantationsverfahren umfassen.
  • Das thermische Verfahren, das angewendet werden kann, um Stickstoff in das lithiierte Kathodenmaterial 18 einzubringen, kann als ein thermisches Nitrierungsverfahren bezeichnet werden, da das lithiierte Kathodenmaterial 18 einer Umgebung ausgesetzt wird, die Stickstoff umfasst (d.h. einer stickstoffhaltigen Umgebung). Das thermische Nitrierungsverfahren kann eine elektrische Vorspannung umfassen oder nicht. Wenn während der thermischen Nitrierung eine elektrische Vorspannung eingesetzt wird, beträgt die elektrische Vorspannung weniger als 0,3 W/mm2.
  • Die stickstoffhaltige Umgebung, die während der thermischen Nitrierung eingesetzt wird, ist nicht in der Form eines Plasmas. Die stickstoffhaltigen Umgebungen, die eingesetzt werden können, umfassen, ohne darauf beschränkt zu sein, N2, NH3, NH4, NO oder NHx, wobei x 0 bis 1 beträgt. Mischungen der vorstehend angegebenen stickstoffhaltigen Umgebungen können ebenfalls eingesetzt werden. In einigen Ausführungsformen wird die stickstoffhaltige Umgebung pur verwendet, d.h. unverdünnt. In anderen Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung kann die stickstoffhaltige Umgebung mit einem Inertgas verdünnt werden, wie zum Beispiel Wasserstoff (H2), Helium (He), Neon (Ne), Argon (Ar) und Mischungen davon.
  • Bei der Ausführungsform der vorliegenden Erfindung mit thermischer Nitrierung beträgt der Gehalt an Stickstoff (N2) in der eingesetzten Umgebung typischerweise 10 % bis 100 %, wobei ein Stickstoffgehalt von 50 % bis 100 % in der Umgebung typischer ist. In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann das thermische Nitrierungsverfahren bei einer Temperatur von 50 °C bis 600 °C durchgeführt werden.
  • Wenn ein Plasmaverfahren angewendet wird, kann eine elektrische Vorspannung von mehr als 0,3 W/mm2 eingesetzt werden. Das Plasmaverfahren wird durchgeführt, indem ein Plasma aus einer der stickstoffhaltigen Umgebungen (pur oder verdünnt) erzeugt wird, die oben für das thermische Nitrierungsverfahren angegeben sind; daher kann das Plasmaverfahren als ein Plasma-Nitrierungsverfahren bezeichnet werden. In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann das Plasma-Nitrierungsverfahren bei einer Temperatur von 15 °C bis 600 °C durchgeführt werden.
  • Wenn ein Ionenstrahlverfahren eingesetzt wird, lässt man einen Strahl von Stickstoff(N2)-Ionen, die aus einer lonenquelle erzeugt werden, wie z.B. einer der vorstehend angegebenen stickstoffhaltigen Umgebungen, auf das lithiierte Kathodenmaterial 18 auftreffen. Das Ionenstrahlverfahren kann unter Verwendung einer beliebigen lonenstrahlvorrichtung durchgeführt werden. Die Energie des lonenstrahlverfahrens kann 1 eV bis 100 eV betragen. Das Ionenstrahlverfahren kann bei einer Temperatur von 15 °C bis 600 °C durchgeführt werden.
  • Wenn ein Gas-Cluster-Ionenstrahlverfahren eingesetzt wird, lässt man einen Cluster von Stickstoff(N2)-Ionen, die aus einer lonenquelle erzeugt werden, wie z.B. einer der vorstehend angegebenen stickstoffhaltigen Umgebungen, auf das lithiierte Kathodenmaterial 18 auftreffen. Das Gas-Cluster-Ionenstrahlverfahren kann unter Verwendung einer beliebigen Gas-Cluster-Ionenstrahlvorrichtung durchgeführt werden. Die Energie des Gas-Cluster-Ionenstrahlverfahrens kann 10 eV bis 30 eV betragen. Das Gas-Cluster-Ionenstrahlverfahren kann bei einer Temperatur von 50 °C bis 600 °C durchgeführt werden.
  • Wenn eine Ionenimplantation eingesetzt wird, lässt man Stickstoff(N2)-Ionen, die aus einer lonenquelle erzeugt werden, wie z.B. einer der vorstehend angegebenen stickstoffhaltigen Umgebungen, auf den strukturierten dotierten metallischen Isolator 16 auftreffen. Das lonenimplantationsverfahren kann unter Verwendung einer beliebigen lonenimplantationsvorrichtung durchgeführt werden. Die Energie des lonenimplantationsverfahrens kann 10 eV bis 200 eV betragen. Das lonenimplantationsverfahren kann bei einer Temperatur von 15 °C bis 600 °C durchgeführt werden.
  • Die Schicht des lithiierten Kathodenmaterials 18L weist eine Dicke auf, die geringer ist als die Dicke des Lithium-Kathodenmaterials 18. In einem Beispiel kann die Schicht des lithiierten Kathodenmaterials 18L eine Dicke von 10 nm bis 20 µm aufweisen. Die Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20 kann eine Dicke von 0,1 nm bis 50 nm aufweisen.
  • Obwohl hierin eine Ausführungsform der vorliegenden Erfindung beschrieben und veranschaulicht wird, bei welcher Stickstoff über ein anderes Verfahren (d.h. ein thermisches Verfahren, ein Plasmaverfahren, ein Gas-Cluster-Ionenstrahlverfahren, ein Ionenstrahlverfahren oder ein lonenimplantationsverfahren) als das, das beim Abscheiden eines lithiierten Kathodenmaterials angewendet wird, in einen oberen Abschnitt des lithiierten Kathodenmaterials eingebracht wird, ist in der vorliegenden Erfindung auch vorgesehen, dass Stickstoff während einer abschließenden Abscheidungsstufe zugegeben wird. Bei einer solchen Ausführungsform wird in einer ersten Abscheidungsstufe ein Vorstufen-Quellmaterial verwendet, um eine Schicht eines lithiierten Kathodenmaterials 18L bereitzustellen, und anschließend wird während einer anderen Abscheidungsstufe Stickstoff zu dem Vorstufen-Quellmaterial zugegeben. Bei einer solchen Ausführungsform kann der Stickstoff in einer Menge von 1 Atomprozent bis 100 Atomprozent zu einem Inertgas/SauerstoffGemisch zugegeben werden. Der Sauerstoffgehalt kann während einer solchen Ausführungsform konstant gehalten werden oder nicht.
  • Nun Bezug nehmend auf 5, ist dort die Struktur der 4 nach dem Bilden einer Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 auf der Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20 veranschaulicht. Die Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 ist ein festes Material, welches das Leiten von Lithiumionen ermöglicht. Solche Materialien können elektrisch isolierend oder ionisch leitend sein. Beispiele für Materialien, die als die Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 eingesetzt werden können, umfassen, ohne darauf beschränkt zu sein, Lithiumphosphoroxynitrid (LiPON) oder Lithiumphosphorsilicatoxynitrid (LiSiPON).
  • Die Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 kann über ein Abscheidungsverfahren wie Sputtern oder Plattieren gebildet werden. In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird die Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 durch Sputtern unter Verwendung eines herkömmlichen Vorstufen-Quellmaterials gebildet. Das Sputtern kann in einer beliebigen stickstoffhaltigen Umgebung durchgeführt werden, z.B. einer der stickstoffhaltigen Umgebungen, die oben beim Bilden der Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20 angegeben sind.
  • Die Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 kann eine Dicke von 10 nm bis 10 µm aufweisen. Andere Dicken, die kleiner oder größer als die vorstehend angegebenen Werte sind, können für die Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 ebenfalls verwendet werden.
  • Nun Bezug nehmend auf 6, ist dort die Struktur der 5 nach dem Bilden eines Anodenmaterials 23 auf der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 veranschaulicht. In einigen Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung kann dieser Schritt weggelassen werden. In Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung, bei denen das Anodenmaterial 23 weggelassen wird, wird während eines Lade-/Wiederaufladeverfahrens eine metallische Lithiumanodenschicht, d.h. eine Lithium-Akkumulationsschicht, gebildet. Bei der Ausführungsform der vorliegenden Erfindung, die das Anodenmaterial 23 umfasst, kann die Bildung der Lithium-Akkumulationsschicht verhindert werden.
  • Das Anodenmaterial 23, das in Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung eingesetzt werden kann, umfasst Lithium, ein Mischoxid auf Lithiumbasis, eine Lithiumlegierung, Silicium oder Materialien auf Kohlenstoffbasis. Beispiele für Mischoxide auf Lithiumbasis, die als das Anodenmaterial 23 eingesetzt werden können, umfassen, ohne darauf beschränkt zu sein, Lithiumtitanoxid (Li4Ti5O12).
  • Das Anodenmaterial 23 kann über ein Abscheidungsverfahren wie Sputtern, Verdampfen oder Plattieren gebildet werden. In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung wird das Anodenmaterial 23 durch Sputtern unter Verwendung eines beliebigen herkömmlichen Vorstufen-Quellmaterials oder einer Kombination von Vorstufen-Quellmaterialien gebildet. In einem Beispiel werden beim Bilden eines Lithium-Titan-Mischoxids ein Lithium-Vorstufen-Quellmaterial und ein Titan-Vorstufen-Quellmaterial eingesetzt. Das Sputtern kann in einem Gemisch aus einem Inertgas und Sauerstoff durchgeführt werden. In einer solchen Ausführungsform kann der Sauerstoffgehalt des Inertgas/Sauerstoff-Gemisches 0,1 Atomprozent bis 70 Atomprozent betragen, wobei der Rest des Gemisches das Inertgas umfasst. Beispiele für Inertgase, die verwendet werden können, umfassen Argon, Helium, Neon oder Kombinationen davon.
  • Das Anodenmaterial 23 kann eine Dicke von 10 nm bis 2 µm aufweisen. Andere Dicken, die kleiner oder größer als die vorstehend angegebenen Werte sind, können für das Anodenmaterial 23 ebenfalls verwendet werden.
  • Nun Bezug nehmend auf 7A, ist dort die Struktur der 5 nach dem Bilden einer oberen Elektrode 24 auf der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 veranschaulicht; 7B zeigt die beispielhafte Struktur der 6 nach dem Bilden der oberen Elektrode 24 auf der Anodenschicht 23.
  • Die obere Elektrode 24 kann ein beliebiges metallisches Elektrodenmaterial umfassen, wie zum Beispiel Titan (Ti), Platin (Pt), Nickel (Ni), Kupfer (Cu) und Titannitrid (TiN). In einem Beispiel umfasst die obere Elektrode 24 einen Stapel aus, von unten nach oben, Nickel (Ni) und Kupfer (Cu). In einer Ausführungsform kann das metallische Elektrodenmaterial, das die obere Elektrode 24 liefert, dasselbe sein wie das metallische Elektrodenmaterial, das die untere Elektrode 12 liefert. In einer anderen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann das metallische Elektrodenmaterial, das die obere Elektrode 24 liefert, sich von dem metallischen Elektrodenmaterial, das die untere Elektrode 12 liefert, unterscheiden. Die obere Elektrode 24 kann über eines der Abscheidungsverfahren gebildet werden, die oben zum Bilden der unteren Elektrode 12 angegeben sind.
  • Nun Bezug nehmend auf 8A, ist dort die Struktur der 7A nach dem Durchführen eines Abhebeverfahrens veranschaulicht, bei welchem das strukturierte Opfermaterial 14 und alle darauf ausgebildeten Materialien (18L, 20, 22 und 24) von der unteren Elektrode 12 entfernt werden, während ein Materialstapel auf der unteren Elektrode 12 zurückbleibt. Der Materialstapel umfasst jeweils einen verbleibenden Abschnitt der Schicht des lithiierten Kathodenmaterials 18L, der Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20, der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 und der oberen Elektrode 24. Der Materialstapel ist auf dem physisch freigehaltenen Abschnitt der unteren Elektrode 12 angeordnet.
  • 8B veranschaulicht die Strukturen der 7B nach dem Durchführen eines Abhebeverfahrens, bei welchem das strukturierte Opfermaterial 14 und alle darauf ausgebildeten Materialien (18L, 20, 22, 23 und 24) von der unteren Elektrode 12 entfernt werden, während ein Materialstapel auf der unteren Elektrode 12 zurückbleibt. Der Materialstapel umfasst jeweils einen verbleibenden Abschnitt der Schicht des lithiierten Kathodenmaterials 18L, der Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20, der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22, das Anodenmaterial 23 und der oberen Elektrode 24. Der Materialstapel ist auf dem physisch freigehaltenen Abschnitt der unteren Elektrode 12 angeordnet.
  • In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung umfasst das Abhebeverfahren Entfernen des strukturierten Opfermaterials 14 unter Verwendung eines Lösungsmittels oder Ätzmittels, welches das Opfermaterial selektiv entfernt. In einer anderen Ausführungsform umfasst das Entfernen nicht die Verwendung eines Lösungsmittels, sondern stattdessen wird die mechanische Kraft freigesetzt oder die Ablösung erfolgt durch Abschälen des strukturierten Opfermaterials 14 von dem entfernbaren Klebstoff.
  • Die in 7A bis 7B dargestellten beispielhaften Strukturen zeigen Festkörperbatterien auf Lithiumbasis, welche die vorliegende Erfindung verkörpern. Die Festkörperbatterie auf Lithiumbasis der 7A umfasst eine untere Elektrode 12 und einen Batteriematerialstapel (18L, 20, 22), der auf einem Abschnitt der Fläche der unteren Elektrode 12 angeordnet ist. Der Batteriematerialstapel (18L, 20, 22) der Festkörperbatterie auf Lithiumbasis der 7A umfasst eine Schicht eines lithiierten Kathodenmaterials 18L, eine Oberflächenschicht eines mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20, die auf der Schicht des lithiierten Kathodenmaterials 18L angeordnet ist, und eine Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22, die auf der Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20 angeordnet ist. Auf der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 des Batteriematerialstapels (18L, 20, 22) der Festkörperbatterie auf Lithiumbasis der 7A ist eine obere Elektrode 24 angeordnet.
  • Wie in 7A dargestellt, weisen die Schicht des lithiierten Kathodenmaterials 18L, die Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20 und die Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 der Festkörperbatterie auf Lithiumbasis Seitenwandflächen auf, die vertikal miteinander in Ausrichtung gebracht sind. Wie ferner in 7B dargestellt, weisen die obere Elektrode 24 der Festkörperbatterie auf Lithiumbasis Seitenwandflächen auf, die vertikal mit den Seitenwandflächen der Schicht des lithiierten Kathodenmaterials 18L, der Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20 und der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 der Festkörperbatterie auf Lithiumbasis in Ausrichtung gebracht sind.
  • Während des Ladens/Wiederaufladens der Festkörperbatterie auf Lithiumbasis der 7A, und wie in 9 dargestellt, wird zwischen der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 des Batteriematerialstapels (18L, 20, 22) und der oberen Elektrode 24 eine Lithium-Akkumulationsschicht 28 (d.h., ein Anodenmaterial) gebildet; während des Verfahrens des Ladens/Wiederaufladens kann die Dicke der ursprünglich gebildeten Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 verringert werden.
  • Die Festkörperbatterie auf Lithiumbasis der 7B umfasst eine untere Elektrode 12 und einen Batteriematerialstapel (18L, 20, 22, 23), der auf einem Abschnitt der Fläche der unteren Elektrode 12 angeordnet ist. Der Batteriematerialstapel (18L, 20, 22, 23) der Festkörperbatterie auf Lithiumbasis der 7B umfasst eine Schicht eines lithiierten Kathodenmaterials 18L, eine Oberflächenschicht eines mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20, die auf der Schicht des lithiierten Kathodenmaterials 18L angeordnet ist, eine Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22, die auf der Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20 angeordnet ist, und ein Anodenmaterial 23, das auf der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 angeordnet ist. Auf dem Anodenmaterial des Batteriematerialstapels (18L, 20, 22, 23) der Festkörperbatterie auf Lithiumbasis der 7B ist eine obere Elektrode 24 angeordnet.
  • Wie in 7B dargestellt, weisen die Schicht des lithiierten Kathodenmaterials 18L, die Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20, die Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 und das Anodenmaterial 23 der Festkörperbatterie auf Lithiumbasis Seitenwandflächen auf, die vertikal miteinander in Ausrichtung gebracht sind. Wie ferner in 7B dargestellt, weist die obere Elektrode 24 der Festkörperbatterie auf Lithiumbasis Seitenwandflächen auf, die vertikal mit den Seitenwandflächen der Schicht des lithiierten Kathodenmaterials 18L, der Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20, der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 der Festkörperbatterie auf Lithiumbasis und des Anodenmaterials in Ausrichtung gebracht sind. Die Festkörperbatterie auf Lithiumbasis der 7B kann geladen/wiederaufgeladen werden.
  • Das Laden/Wiederaufladen einer Festkörperbatterie auf Lithiumbasis, welche die vorliegende Erfindung verkörpert, kann über herkömmliche Techniken erfolgen, die dem Fachmann wohlbekannt sind. Beispielsweise kann eine solche Batterie geladen/wiederaufgeladen werden, indem die Batterie mit einer externen Stromversorgung verbunden wird. In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist eine solche Batterie zu einem Ladestrom von ungefähr 100 C fähig, wenn die Dicke der Schicht des lithiierten Kathodenmaterials weniger als 200 nm beträgt. Für eine herkömmliche Festkörperbatterie auf Lithiumbasis ohne die Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20 beträgt der Ladestrom 0,8 C bis 3 C.
  • Nun Bezug nehmend auf 8A bis 8B, sind dort entsprechend die Strukturen der 7A bis 7B nach dem Bilden einer für Luft und/oder Feuchtigkeit undurchlässigen Struktur 26 veranschaulicht. Die für Luft und/oder Feuchtigkeit undurchlässige Struktur 26 umfasst ein beliebiges für Luft und/oder Feuchtigkeit undurchlässiges Material oder einen mehrschichtigen Stapel solcher Materialien. Beispiele für für Luft und/oder Feuchtigkeit undurchlässige Materialien, die in Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung eingesetzt werden können, umfassen, ohne darauf beschränkt zu sein, Parylen, ein Fluorpolymer, Siliciumnitrid und/oder Siliciumdioxid. Die für Luft und/oder Feuchtigkeit undurchlässige Struktur 26 kann gebildet werden, indem zuerst das für Luft und/oder Feuchtigkeit undurchlässige Material abgeschieden wird und anschließend das für Luft und/oder Feuchtigkeit undurchlässige Material strukturiert wird. In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann das Strukturieren durch Lithographie und Ätzen erfolgen.
  • Nun Bezug nehmend auf 11, ist dort eine andere Struktur dargestellt, welche die vorliegende Erfindung verkörpert, bei welcher zwischen der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 und einem Anodenmaterial 24 des Batteriematerialstapels eine lithiierte stickstoffreiche Grenzflächenschicht 30 vorhanden ist. In dieser Ausführungsform wird zuerst die beispielhafte Struktur bereitgestellt, die in 5 dargestellt ist, und dann wird die lithiierte stickstoffreiche Grenzflächenschicht 30 gebildet. Nach dem Bilden der lithiierten stickstoffreichen Grenzflächenschicht 30 wird das Anodenmaterial 23 gebildet, wie oben in 6 beschrieben, und dann erfolgt eine Verarbeitung, wie in 7B und 8B beschrieben.
  • Die lithiierte stickstoffreiche Grenzflächenschicht 30 umfasst Atome von Li und N. In einigen Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung kann der Stickstoffgehalt der lithiierten stickstoffreichen Grenzflächenschicht 30 0,1 Atomprozent bis 25 Atomprozent betragen. Andere Stickstoffgehalte für die lithiierte stickstoffreiche Grenzflächenschicht 30 sind ebenfalls möglich. In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann die stickstoffreiche Grenzflächenschicht 30 aus LiN3 aufgebaut sein. In einer anderen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann die stickstoffreiche Grenzflächenschicht 30 aus Elementen aufgebaut sein, welche die Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 plus zugegebenen Stickstoff aufweisen.
  • In einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann die lithiierte stickstoffreiche Grenzflächenschicht 30 durch Einbringen von Stickstoff in eine obere Fläche der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis 22 gebildet werden, wobei ein beliebiges der Verfahren angewendet wird, die oben beim Bilden der Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials 20 angegeben sind. In noch einer anderen Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann die lithiierte stickstoffreiche Grenzflächenschicht 30 durch ein Abscheidungsverfahren, wie zum Beispiel chemische Abscheidung aus der Gasphase oder Sputtern, gebildet werden. Die lithiierte stickstoffreiche Grenzflächenschicht 30 kann eine Dicke von 0,1 nm bis 50 nm aufweisen; andere Dicken für die lithiierte stickstoffreiche Grenzflächenschicht 30 sind ebenfalls möglich.
  • Obwohl die vorliegende Erfindung speziell in Bezug auf bevorzugte Ausführungsformen dargestellt und beschrieben worden ist, versteht der Fachmann, dass die vorstehenden und andere Änderungen von Formen und Einzelheiten vorgenommen werden können, ohne vom Umfang der vorliegenden Erfindung abzuweichen. Die vorliegende Erfindung soll daher nicht auf die genauen beschriebenen und veranschaulichten Formen beschränkt sein, sondern durch den Umfang der anhängenden Patentansprüche bestimmt werden.

Claims (20)

  1. Festkörperbatterie auf Lithiumbasis, aufweisend: eine untere Elektrode; einen Batteriematerialstapel, der auf einer Fläche der unteren Elektrode angeordnet ist, wobei der Batteriematerialstapel eine Schicht eines lithiierten Kathodenmaterials, eine Oberflächenschicht eines mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials, die auf der Schicht des lithiierten Kathodenmaterials angeordnet ist, und eine Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis umfasst, die auf der Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials angeordnet ist; und eine obere Elektrode, die auf der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis des Batteriematerialstapels angeordnet ist.
  2. Festkörperbatterie auf Lithiumbasis nach Anspruch 1, ferner aufweisend ein Anodenmaterial, welches zwischen der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis und der oberen Elektrode angeordnet ist.
  3. Festkörperbatterie auf Lithiumbasis nach Anspruch 2, ferner aufweisend eine lithiierte stickstoffreiche Grenzflächenschicht, welche zwischen dem Anodenmaterial und der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis angeordnet ist.
  4. Festkörperbatterie auf Lithiumbasis nach Anspruch 1, ferner aufweisend eine für Luft und/oder Feuchtigkeit undurchlässige Struktur, welche auf physisch freigehaltenen Flächen der unteren Elektrode angeordnet ist und den Batteriematerialstapel umgibt.
  5. Festkörperbatterie auf Lithiumbasis nach Anspruch 1, wobei die Schicht des lithiierten Kathodenmaterials, die Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials und die Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis Seitenwandflächen aufweisen, welche vertikal miteinander in Ausrichtung gebracht sind.
  6. Festkörperbatterie auf Lithiumbasis nach Anspruch 5, wobei die obere Elektrode Seitenwandflächen aufweist, welche vertikal mit den Seitenwandflächen der Schicht des lithiierten Kathodenmaterials, der Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials und der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis in Ausrichtung gebracht sind.
  7. Festkörperbatterie auf Lithiumbasis nach Anspruch 1, wobei die Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials aus einem gleichen Material aufgebaut ist wie die Schicht des lithiierten Kathodenmaterials.
  8. Festkörperbatterie auf Lithiumbasis nach Anspruch 7, wobei die Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials einen Stickstoffgehalt von 0,1 Prozent bis 25 Prozent aufweist.
  9. Festkörperbatterie auf Lithiumbasis nach Anspruch 7, wobei die Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials und die Schicht des lithiierten Kathodenmaterials beide aus LiCoO2 aufgebaut sind und die Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis aus LiPON aufgebaut ist.
  10. Festkörperbatterie auf Lithiumbasis nach Anspruch 8, wobei die untere Elektrode aus einem Stapel aus Titan (Ti), Platin (Pt) und Titan aufgebaut ist und die obere Elektrode aus einem Stapel aus Nickel (Ni) und Kupfer (Cu) aufgebaut ist.
  11. Verfahren zum Bilden einer Festkörperbatterie auf Lithiumbasis, wobei das Verfahren aufweist: Bilden eines strukturierten Opfermaterials auf einer Fläche einer unteren Elektrode, wobei das strukturierte Opfermaterial eine Öffnung enthält, welche einen Abschnitt der Fläche der unteren Elektrode physisch frei hält; Bilden einer Schicht eines lithiierten Kathodenmaterials auf dem strukturierten Opfermaterial und auf dem physisch freigehaltenen Abschnitt der Fläche der unteren Elektrode in der Öffnung, wobei die Schicht des lithiierten Kathodenmaterials eine Oberflächenschicht eines mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials umfasst; Bilden einer Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis auf der Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials; Bilden einer oberen Elektrode auf der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis; und Durchführen eines Abhebeverfahrens, um das strukturierte Opfermaterial und Materialien, die auf dem strukturierten Opfermaterial ausgebildet sind, von der unteren Elektrode zu entfernen, während ein Materialstapel auf dem physisch freigehaltenen Abschnitt der Fläche der unteren Elektrode zurückgelassen wird, wobei der Stapel jeweils einen verbleibenden Abschnitt der Schicht des lithiierten Kathodenmaterials, der Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials, der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis und der oberen Elektrode umfasst.
  12. Verfahren nach Anspruch 11, ferner aufweisend Laden oder Wiederaufladen der Festkörperbatterie auf Lithiumbasis, wobei sich während des Ladens oder Wiederaufladens zwischen der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis und der oberen Elektrode eine Lithium-Akkumulationsschicht bildet.
  13. Verfahren nach Anspruch 11, ferner aufweisend Bilden einer für Luft und/oder Feuchtigkeit undurchlässigen Struktur, die auf physisch freigehaltenen Flächen der unteren Elektrode angeordnet ist und den Batteriematerialstapel umgibt.
  14. Verfahren nach Anspruch 11, wobei das Bilden der Schicht des lithiierten Kathodenmaterials, welche die Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials umfasst, aufweist: Abscheiden eines lithiierten Kathodenmaterials; und Einbringen von Stickstoff in einen oberen Abschnitt des lithiierten Kathodenmaterials.
  15. Verfahren nach Anspruch 14, wobei das Einbringen des Stickstoffs ein thermisches Verfahren, ein Plasmaverfahren, ein Gas-Cluster-Ionenstrahlverfahren, ein lonenstrahlverfahren oder ein lonenimplantationsverfahren aufweist.
  16. Verfahren nach Anspruch 14, wobei das Einbringen des Stickstoffs Zugeben von Stickstoff in eine Vorstufenquelle aufweist, die zum Abscheiden des lithiierten Kathodenmaterials verwendet wird.
  17. Verfahren nach Anspruch 11, wobei die Oberflächenschicht des mit Stickstoff angereicherten lithiierten Kathodenmaterials aus einem gleichen Material aufgebaut ist wie die Schicht des lithiierten Kathodenmaterials.
  18. Verfahren nach Anspruch 11, ferner aufweisend: Bilden einer lithiierten stickstoffreichen Grenzflächenschicht auf der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis; und Bilden eines Anodenmaterials auf der lithiierten stickstoffreichen Grenzflächenschicht.
  19. Verfahren nach Anspruch 18, wobei das Bilden der lithiierten stickstoffreichen Grenzflächenschicht Einbringen von Stickstoff in einen oberen Abschnitt der Festkörper-Elektrolytschicht auf Lithiumbasis aufweist, wobei das Einbringen ein thermisches Verfahren, ein Plasmaverfahren, ein Gas-Cluster-Ionenstrahlverfahren, ein lonenstrahlverfahren oder ein lonenimplantationsverfahren aufweist.
  20. Verfahren nach Anspruch 18, wobei das Bilden der lithiierten stickstoffreichen Grenzflächenschicht ein Abscheidungsverfahren aufweist.
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