DE112012001479T5

DE112012001479T5 - Brennstoffzelle

Info

Publication number: DE112012001479T5
Application number: DE112012001479T
Authority: DE
Inventors: Kazuhide Takata
Original assignee: Murata Manufacturing Co Ltd
Current assignee: Murata Manufacturing Co Ltd
Priority date: 2011-03-31
Filing date: 2012-03-26
Publication date: 2013-12-24
Anticipated expiration: 2032-03-27
Also published as: US9263749B2; WO2012133263A1; CN103477484A; CN103477484B; JPWO2012133263A1; US20140017596A1; DE112012001479B4; JP5652545B2

Abstract

Es wird eine Brennstoffzelle mit einer langen Erzeugnislebensdauer vorgesehen. In einer Brennstoffzelle 1 ist eine Zwischenschicht 53 zwischen einem Abschnitt eines Interkonnektors 14, der mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Ag, Pd, Pt, Fe, Co, Cu, Ru, Rh, Re und Au enthält, einer ersten Elektrode 33, die Ni enthält, angeordnet. Die Zwischenschicht 53 ist aus einer leitenden Keramik gebildet.

Description

TECHNISCHES GEBIET
Die vorliegende Erfindung betrifft eine Brennstoffzelle. Insbesondere betrifft die vorliegende Erfindung eine Festoxidbrennstoffzelle.
TECHNISCHER HINTERGRUND
In den letzten Jahren haben Brennstoffzellen vermehrt Aufmerksamkeit als neue Energiequelle erfahren. Beispiele für Brennstoffzellen umfassen Festoxidbrennstoffzellen (SOFC), Schmelzkarbonatbrennstoffzellen, Phosphorsäurebrennstoffzellen und Polymerelektrolytbrennstoffzellen. Von diesen Brennstoffzellen erfordern Festoxidbrennstoffzellen nicht unbedingt die Verwendung einer flüssigen Komponente und können intern modifiziert werden, wenn ein Kohlenwasserstoff-Brennstoff verwendet wird. Daher werden die Forschung und Entwicklung bei Festoxidbrennstoffzellen kräftig vorangetrieben.
Die Festoxidbrennstoffzelle umfasst ein Leistungserzeugungselement mit einer Festoxidelektrolytschicht und einer Brennstoffelektrode sowie einer Luftelektrode, die die Festoxidelektrolytschicht dazwischen halten. Ein Separator, der einen Kanal zum Zuführen eines Brennstoffgases unterteilt bildet, ist an der Brennstoffelektrode angeordnet. In dem Separator ist ein Interkonnektor zum Ziehen der Brennstoffelektrode nach außen vorgesehen. Ein Separator, der einen Kanal zum Zuführen eines Oxidansgases unterteilt bildet, ist dagegen an der Luftelektrode angeordnet. In dem Separator ist ein Interkonnektor zum Ziehen der Luftelektrode nach außen vorgesehen.
Patentschrift 1 beschreibt zum Beispiel als Bestandteilmaterial einer Brennstoffelektrode yttriumoxid-stabilisiertes Zirconiumoxid (YSZ), das mindestens ein Metall gewählt aus Ni, Cu, Fe, Ru und Pd enthält.
Patentschrift 1 beschreibt ferner als Bestandteilmaterial eines Interkonnektors ein Glas, das eine Ag-Pd-Legierung enthält.
DOKUMENT AUS DEM STAND DER TECHNIK
PATENTSCHRIFT

Patentschrift 1: WO 2004/088783 A1 Veröffentlichung

OFFENBARUNG DER ERFINDUNG
Durch die Erfindung zu lösendes Problem
Wenn aber eine Brennstoffelektrode Ni enthält und ein Interkonnektor eine Ag-Pd-Legierung enthält, wie in Patentschrift 1 beschrieben wird, wird eine elektrische Verbindung zwischen der Brennstoffelektrode und dem Interkonnektor mit der Zeit verschlechtert, so dass eine Lebensdauer des Erzeugnisses nicht hinreichend lang ausgelegt werden kann.
Die vorliegende Erfindung wurde im Hinblick auf die vorstehend beschriebene Situation entwickelt, und eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht darin, eine Brennstoffzelle mit einer langen Erzeugnislebensdauer vorzusehen.
Mittel zum Lösen des Problems
Eine erfindungsgemäße Brennstoffzelle umfasst ein Leistungserzeugungselement, einen Separator und einen Interkonnektor. Das Leistungserzeugungselement weist eine Festoxidelektrolytschicht, eine erste Elektrode und eine zweite Elektrode auf. Die erste Elektrode ist auf einer Hauptfläche der Festoxidelektrolytschicht angeordnet. Die zweite Elektrode ist auf der anderen Hauptfläche der Festoxidelektrolytschicht angeordnet. Der Separator ist auf der ersten Elektrode angeordnet. Der Separator bildet unterteilt einen Kanal, der der ersten Elektrode zugewandt ist. Der Interkonnektor ist mit der ersten Elektrode verbunden. Die erste Elektrode enthält Ni. Der Interkonnektor weist einen Abschnitt auf, der mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Ag, Pd, Pt, Fe, Co, Cu, Ru, Rh, Re und Au enthält. Die erfindungsgemäße Brennstoffzelle umfasst weiterhin eine Zwischenschicht. Die Zwischenschicht ist zwischen dem Abschnitt, der mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Ag, Pd, Pt, Fe, Co, Cu, Ru, Rh, Re und Au enthält, und der ersten Elektrode angeordnet. Die Zwischenschicht ist aus einer leitenden Keramik gebildet.
In einer spezifischen Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Brennstoffzelle ist die Zwischenschicht aus einem perowskitartigen Oxid gebildet.
In einer anderen spezifischen Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Brennstoffzelle ist die Zwischenschicht aus einem perowskitartigen Oxid, dargestellt durch ABO₃, gebildet, wobei A mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Ca, Sr, Ba, La und Y ist; und B mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Mo, Ru, Rh, Pd und Re ist.
In einer anderen spezifischen Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Brennstoffzelle ist die Zwischenschicht aus einem perowskitartigen Titanoxid gebildet, das mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Sr, Ca und Ba enthält.
In einer anderen spezifischen Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Brennstoffzelle ist die Zwischenschicht aus einem perowskitartigen Titanoxid, dargestellt durch (D_1-xE_x)_z(Ti_1-yG_y)O₃, gebildet, wobei D mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Sr, Ca und Ba ist; E ein Seltenerdelement ist; G mindestens eines von Nb und Ta ist; und 0 ≤ x ≤ 1, 0 ≤ y ≤ 0,5 und 0,66 ≤ z ≤ 1,5.
In einer noch anderen spezifischen Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Brennstoffzelle ist die Zwischenschicht aus einem perowskitartigen Titanoxid, dargestellt durch (Sr_1-xCa_x)_z(Ti_1-yNb_y)O₃, gebildet, wobei 0,5 ≤ x ≤ 0,9, 0 ≤ y ≤ 0,3 und 0,66 ≤ z ≤ 0,95.
In einer noch anderen spezifischen Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Brennstoffzelle ist die Zwischenschicht aus einem perowskitartigen Titanoxid, dargestellt durch (Sr_1-xCa_x)_z(Ti_1-yNb_y)O₃, gebildet, wobei 0 ≤ x < 0,5, 0 ≤ y ≤ 0,3 und 0,66 ≤ z ≤ 0,95.
In einer noch anderen spezifischen Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Brennstoffs ist die Zwischenschicht aus einem n-Halbleiter gebildet.
In einer noch anderen Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Brennstoffzelle ist die erste Elektrode aus einem von Nickeloxid, yttriumoxid-stabilisiertem Zirconiumoxid, das Ni enthält, calciumoxid-stabilisiertem Zirconiumoxid, das Ni enthält, scandiumoxid-stabilisiertem Zirconiumoxid, das Ni enthält, ceroxid-stabilisiertem Zirconiumoxid, das Ni enthält, Titanoxid, das Ni enthält, Aluminiumoxid, das Ni enthält, Magnesiumoxid, das Ni enthält, Yttriumoxid, das Ni enthält, Nioboxid, das Ni enthält, und Tantaloxid, das Ni enthält, gebildet.
In einer noch anderen Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Brennstoffzelle weist der Interkonnektor einen Abschnitt auf, der Ag enthält.
In einer noch anderen Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Brennstoffzelle weist der Interkonnektor einen Abschnitt auf, der aus einer Ag-Pd-Legierung gebildet ist.
Vorteilhafte Wirkung der Erfindung
Erfindungsgemäß kann eine Brennstoffzelle mit einer langen Erzeugnislebensdauer vorgesehen werden.
KURZE ERLÄUTERUNG DER ZEICHNUNGEN
1 ist eine schematische perspektivische Explosionsansicht einer Brennstoffzelle nach einer ersten Ausführungsform.
2 ist eine schematische Draufsicht auf einen ersten Separatorkörper in der ersten Ausführungsform.
3 ist eine schematische Draufsicht auf ein erstes Kanalbildungselement in der ersten Ausführungsform.
4 ist eine schematische Draufsicht auf eine Luftelektrodenschicht in der ersten Ausführungsform.
5 ist eine schematische Draufsicht auf eine Festoxidelektrolytschicht in der ersten Ausführungsform.
6 ist eine schematische Draufsicht auf eine Brennstoffelektrodenschicht in der ersten Ausführungsform.
7 ist eine schematische Draufsicht auf ein zweites Kanalbildungselement in der ersten Ausführungsform.
8 ist eine schematische Draufsicht auf einen zweiten Separatorkörper in der ersten Ausführungsform.
9 ist eine schematische Schnittansicht in der Linie IX-IX von 3.
10 ist eine schematische Schnittansicht in der Linie X-X von 7.
11 ist eine schematische Schnittansicht einer Brennstoffzelle nach einer zweiten Ausführungsform.
12 ist eine schematische Schnittansicht einer Brennstoffzelle nach einer dritten Ausführungsform.
13 ist eine schematische Schnittansicht einer Brennstoffzelle nach einer vierten Ausführungsform.
14 ist ein Graph, der eine Beziehung zwischen x und einer Dichte in den experimentellen Beispielen 1 und 2 zeigt.
15 ist ein Graph, der eine Beziehung zwischen y und einer Dichte in de, experimentellen Beispiel 3 zeigt.
16 ist ein Graph, der eine Beziehung zwischen z und einer Dichte in dem experimentellen Beispiel 4 zeigt.
17 ist ein Graph, der die Ergebnisse von Energielieferungstests von Brennstoffzellen zeigt, die jeweils als Beispiel und Vergleichsbeispiel hergestellt sind.
BESTE ART DER AUSFÜHRUNG DER ERFINDUNG
Nachstehend wird ein Beispiel einer bevorzugten Ausführungsform zum Ausführen der vorliegenden Erfindung beschrieben. Zu beachten ist, dass die nachstehend beschriebenen Ausführungsformen lediglich veranschaulichend sind. Die vorliegende Erfindung ist in keiner Weise auf die nachstehend beschriebenen Ausführungsformen beschränkt.
In jeder in den Ausführungsformen etc. erwähnten Zeichnung werden Elemente mit im Wesentlichen der gleichen Funktion durch die gleichen Bezugszeichen gekennzeichnet. Die in den Ausführungsformen etc. erwähnten Zeichnungen werden schematisch beschrieben, und das Verhältnis von Maßen etc. eines in der Zeichnung eingezeichneten Gegenstands kann sich von dem Verhältnis von Maßen etc. des tatsächlichen Gegenstands unterscheiden. Das Maßverhältnis etc. eines Gegenstands kann sich unter den Zeichnungen unterscheiden. Ein spezifisches Maßverhältnis etc. eines Gegenstands sollte durch Heranziehen der nachstehenden Beschreibungen gefolgert werden.
(Erste Ausführungsform)
1 ist eine schematische perspektivische Explosionsansicht einer Brennstoffzelle nach einer ersten Ausführungsform. 2 ist eine schematische Draufsicht auf einen ersten Separatorkörper in der ersten Ausführungsform. 3 ist eine schematische Draufsicht auf ein erstes Kanalbildungselement in der ersten Ausführungsform. 4 ist eine schematische Draufsicht auf eine Luftelektrodenschicht in der ersten Ausführungsform. 5 ist eine schematische Draufsicht auf eine Festoxidelektrolytschicht in der ersten Ausführungsform. 6 ist eine schematische Draufsicht auf eine Brennstoffelektrodenschicht in der ersten Ausführungsform. 7 ist eine schematische Draufsicht auf ein zweites Kanalbildungselement in der ersten Ausführungsform. 8 ist eine schematische Draufsicht auf einen zweiten Separatorkörper in der ersten Ausführungsform. 9 ist eine schematische Schnittansicht in der Linie IX-IX von 3. 10 ist eine schematische Schnittansicht in der Linie X-X von 7.
Wie in 1, 9 und 10 gezeigt umfasst eine Brennstoffzelle 1 dieser Ausführungsform einen ersten Separator 10, ein Leistungserzeugungselement 30 und einen zweiten Separator 50. Bei der Brennstoffzelle 1 sind der erste Separator 10, das Leistungserzeugungselement 30 und der zweite Separator 50 in dieser Reihenfolge laminiert.
Die Brennstoffzelle 1 dieser Ausführungsform umfasst nur ein Leistungserzeugungselement 30. Die vorliegende Erfindung ist aber nicht auf diese Konfiguration beschränkt. Zum Beispiel kann die Brennstoffzelle 1 der vorliegenden Erfindung mehrere Leistungserzeugungselemente umfassen. In diesem Fall sind benachbarte Leistungserzeugungselemente durch einen Separator voneinander isoliert. Die elektrische Verbindung zwischen Leistungserzeugungselementen kann durch einen Interkonnektor hergestellt werden. Der Interkonnektor kann getrennt von dem Separator vorgesehen werden oder der Separator kann aus einem leitenden Material gebildet werden, so dass der Separator auch eine Funktion als Interkonnektor aufweist. D. h. der Interkonnektor kann integral mit dem Separator gebildet werden.
(Leistungserzeugungselement 30)
Das Leistungserzeugungselement 30 ist ein Abschnitt, bei dem ein Oxidansgas, das von einem Oxidansgaskanal (Krümmer für Oxidansgas) 61 zugeführt wird, und ein Brennstoffgas, das von einem Brennstoffgaskanal (Krümmer für Brennstoffgas) 62 zugeführt wird, miteinander reagieren, um Leistung zu erzeugen. Das Oxidansgas kann zum Beispiel aus einem sauerstoffhaltigen Gas wie etwa Luft oder Sauerstoffgas etc. gebildet sein. Das Brennstoffgas kann Gas, das ein Wasserstoffgas enthält, und ein Kohlenwasserstoffgas wie etwa Kohlenmonoxidgas etc. sein.
Festoxidelektrolytschicht 31)
Das Leistungserzeugungselement 30 umfasst eine Festoxidelektrolytschicht 31. Die Festoxidelektrolytschicht 31 ist vorzugweise eine Schicht mit einer hohen Ionenleitfähigkeit. Die Festoxidelektrolytschicht 31 kann zum Beispiel aus stabilisiertem Zirconiumoxid oder teilstabilisiertem Zirconiumoxid gebildet werden. Spezifische Beispiele für stabilisiertes Zirconiumoxid umfassen 10 Mol-% yttriumoxid-stabilisiertes Zirconiumoxid (10YSZ) und 11 Mol-% scandiumoxid-stabilisiertes Zirconiumoxid (11ScSZ). Spezifische Beispiele von teilstabilisiertem Zirconiumoxid umfassen 3 Mol-% yttriumoxid-stabilisiertes Zirconiumoxid (3YSZ). Die Festoxidelektrolytschicht 31 kann auch zum Beispiel aus einem ceroxid-basierten Oxid, das mit Sm, Gd und dergleichen dotiert ist, oder einem perowskitartigen Oxid wie etwa La_0,8Sr_0,2Ga_0,8Mg_0,2O_(3-δ), gebildet sein, das LaGaO₃ als Basis aufweist und in dem La und Ga teils durch Sr bzw. Mg substituiert sind.
Durchgangslöcher 31a und 31b, die Teile der Kanäle 61 und 62 bilden, sind wie in 5 gezeigt in der Festoxidelektrolytschicht 31 ausgebildet.
Die Festoxidelektrolytschicht 31 ist zwischen einer Luftelektrodenschicht 32 und einer Brennstoffelektrodenschicht 33 gehalten. D. h. die Luftelektrodenschicht 32 ist auf einer Hauptfläche der Festoxidelektrolytschicht 31 gebildet, und die Brennstoffelektrodenschicht 33 ist auf der anderen Hauptfläche gebildet.
(Luftelektrodenschicht 32)
Wie in 4 gezeigt weist die Luftelektrodenschicht 32 eine Luftelektrode 32a und einen Umfangsabschnitt 32b auf. Durchgangslöcher 32c und 32d, die Teile der Kanäle 61 und 62 bilden, sind in dem Umfangsabschnitt 32b ausgebildet.
Die Luftelektrode 32a ist eine Kathode. In der Luftelektrode 32a fängt Sauerstoff Elektronen, um Sauerstoffionen zu bilden. Die Luftelektrode 32a ist vorzugsweise eine Elektrode, die porös ist, eine hohe Elektronenleitfähigkeit hat und bei hoher Temperatur kaum eine Feststoff/Feststoff-Reaktion mit der Festoxidelektrolytschicht 31 durchläuft. Die Luftelektrode 32a kann zum Beispiel aus scandiumoxid-stabilisiertem Zirconiumoxid (ScSZ), Indiumoxid dotiert mit Sn, einem PrCoO₃-basierten Oxid, einem LaCoO₃-basierten Oxid oder einem LaMnO₃-basierten Oxid gebildet sein. Spezifische Beispiele des LaMnO₃-basierten Oxids umfassen La_0,8Sr_0,2MnO₃ (übliche Bezeichnung: LSM) und La_0,6Ca_0,4MnO₃ (übliche Bezeichnung: LCM).
Der Umfangsabschnitt 32b kann zum Beispiel aus einem Material ähnlich dem des ersten und zweiten Separatorkörpers 11 und 51 gebildet sein, die nachstehend beschrieben werden.
(Brennstoffelektrodenschicht 33)
Wie in 6 gezeigt weist die Brennstoffelektrodenschicht 33 eine Brennstoffelektrode 33a und einen Umfangsabschnitt 33b auf. Durchgangslöcher 33c und 33d, die Teile der Kanäle 61 und 62 bilden, sind in dem Umfangsabschnitt 33b ausgebildet.
Die Kraftstoffelektrode 33a ist eine Anode. In der Brennstoffelektrode 33a reagieren Sauerstoffionen und ein Brennstoffgas miteinander, um Elektronen freizusetzen. Die Luftelektrode 33a ist vorzugsweise eine Elektrode, die porös ist, eine hohe Elektronenleitfähigkeit hat und bei hoher Temperatur kaum eine Feststoff/Feststoff-Reaktion mit der Festoxidelektrolytschicht 31 durchläuft.
Die Brennstoffelektrode 33a enthält Ni. Im Einzelnen ist die Brennstoffelektrode 33a bevorzugt eine Elektrode, die zum Beispiel aus einem von Nickeloxid, yttriumoxid-stabilisiertem Zirconiumoxid (yttriumoxid-stabilisiertem Zirconiumoxid (YSZ)), das Ni enthält, calciumoxid-stabilisiertem Zirconiumoxid, das Ni enthält, scandiumoxid-stabilisiertem Zirconiumoxid (scandiumoxid-stabilisiertem Zirconiumoxid (ScSZ), das Ni enthält, ceroxid-stabilisiertem Zirconiumoxid, das Ni enthält, Titanoxid, das Ni enthält, Aluminiumoxid, das Ni enthält, Magnesiumoxid, das Ni enthält, Yttriumoxid, das Ni enthält, Nioboxid, das Ni enthält, Tantaloxid, das Ni enthält, und dergleichen gebildet ist.
Wenn zum Beispiel die Ni enthaltende Brennstoffelektrode 33a gebildet wird, kann eine Zerstörung durch mechanische Spannung, die aufgrund der Oxidation von Nickel in der Brennstoffzelle 1 auftritt, unterbunden werden. Stabilisiertes Zirconiumoxid, Titanoxid, Aluminiumoxid, Magnesiumoxid, Yttriumoxid, Nioboxid, Tantaloxid und dergleichen behindern weder Kontakt von Nickel zu Nickel noch die Leitfähigkeit der Brennstoffelektrode 33a, da diese Oxide nicht zersetzt werden, sondern stabil vorliegen, wenn Nickeloxid zu Nickel reduziert wird.
Der Anteil von Ni in der Brennstoffelektrode 33a beträgt vorzugsweise etwa 20 Volumenprozent oder mehr.
(Erster Separator 10)
Wie in 1, 9 und 10 gezeigt ist der erste Separator 10 auf der Luftelektrodenschicht 32 des Leistungserzeugungselements 30 angeordnet. Der erste Separator 10 weist eine Funktion auf, um einen Kanal 12a zum Zuführen eines von dem Oxidansgaskanal 61 zugeführten Oxidansgases zu der Luftelektrode 32a zu bilden. Bei einer Brennstoffzelle, die mehrere Leistungserzeugungselemente umfasst, weist der erste Separator auch eine Funktion auf, um ein Brennstoffgas und ein Oxidansgas zu trennen.
Der erste Separator 10 weist einen ersten Separatorkörper 11 und ein erstes Kanalbildungselement 12 auf. Der erste Separatorkörper 11 ist an der Luftelektrode 32a angeordnet. Durchgangslöcher 11a und 11b, die Teile der Kanäle 61 und 62 bilden, sind in dem ersten Separatorkörper 11 ausgebildet.
Das erste Kanalbildungselement 12 ist zwischen dem ersten Separatorkörper 11 und der Luftelektrodenschicht 32 angeordnet. Das erste Kanalbildungselement 12 weist einen Umfangsabschnitt 12b und mehrere lineare Vorsprünge 12c auf. Ein Durchgangsloch 12d, das einen Teil des Brennstoffgaskanals 62 bildet, ist in dem Umfangsabschnitt 12b ausgebildet.
Jeder von mehreren linearen Vorsprüngen 12c ist so vorgesehen, dass er von einer Fläche des ersten Separatorkörpers 11 an der Seite der Luftelektrodenschicht 32 hin zu der Seite der Luftelektrodenschicht 32 ragt. Jeder von mehreren linearen Vorsprüngen 12c ist entlang einer x-Richtung vorgesehen. Mehrere lineare Vorsprünge 12c sind bei Abständen voneinander entlang einer y-Richtung angeordnet. Der Kanal 12a ist zwischen benachbarten linearen Vorsprüngen 12c und zwischen dem linearen Vorsprung 12c und dem Umfangsabschnitt 12b unterteilt ausgebildet.
Die Materialien des ersten Separatorkörpers 11 und des ersten Kanalbildungselements 12 sind nicht besonders beschränkt. Sowohl der erste Separatorkörper 11 als auch das erste Kanalbildungselement 12 können zum Beispiel aus stabilisiertem Zirconiumoxid oder teilstabilisiertem Zirconiumoxid gebildet sein. Sowohl der erste Separatorkörper 11 als auch das erste Kanalbildungselement 12 können zum Beispiel auch aus einer leitenden Keramik wie etwa Lanthanchromit dotiert mit einem Seltenerdmetall, Strontiumtitanat dotiert mit einem Seltenerdmetall oder Lanthanferrat substituiert mit Al, oder aus einer isolierenden Keramik wie etwa Aluminiumoxid, Magnesiumoxid oder Strontiumtitanat gebildet sein.
Mehrere Durchkontaktierungselektroden 12c1 sind in jedem von mehreren linearen Vorsprüngen 12c eingebettet. Mehrere Durchkontaktierungselektroden 12c1 sind so ausgebildet, dass sie sich in einer z-Richtung durch mehrere lineare Vorsprünge 12c erstrecken. In dem ersten Separatorkörper 11 sind mehrere Durchkontaktierungselektroden 11c an Positionen ausgebildet, die mehreren Durchkontaktierungselektroden 12c1 entsprechen. Mehrere Durchkontaktierungselektroden 11c sind so ausgebildet, dass sie sich durch den ersten Separatorkörper 11 erstrecken. Die mehreren Durchkontaktierungselektroden 11c und Durchkontaktierungselektroden 12c1 bilden mehrere Interkonnektoren 13, die sich von einer Fläche des linearen Vorsprungs 12c an einer Seite gegenüber dem ersten Separatorkörper 11 zu einer Fläche des ersten Separatorkörpers 11 an einer Seite gegenüber dem linearen Vorsprung 12c erstrecken. Die Form des Interkonnektors 13 ist nicht besonders beschränkt. Zum Beispiel kann der Interkonnektor 13 eine polygonale Prismenform, wie etwa eine quadratische Prismenform oder eine dreieckige Prismenform, oder eine zylindrische Form aufweisen.
Die Materialien der Durchkontaktierungselektrode 11c und der Durchkontaktierungselektrode 12c1 sind nicht besonders beschränkt. Jede von Durchkontaktierungselektrode 11c und Durchkontaktierungselektrode 12c1 kann zum Beispiel aus einer Ag-Pd-Legierung, einer Ag-Pt-Legierung, Lanthanchromit (LaCrO₃), das ein Alkalierdmetall enthält, Lanthanferrat (LaFeO₃) oder LSM gebildet sein.
(Zweiter Separator 50)
Der zweite Separator 50 ist an der Brennstoffelektrodenschicht 33 des Leistungserzeugungselements 30 angeordnet. Der zweite Separator 50 weist eine Funktion auf, um einen Kanal 52a zum Zuführen eines von dem Brennstoffgaskanal 62 zugeführten Brennstoffgases zu der Brennstoffelektrode 33a zu bilden. Bei einer Brennstoffzelle, die mehrere Leistungserzeugungselemente umfasst, weist der zweite Separator auch eine Funktion auf, um ein Brennstoffgas und ein Oxidansgas zu trennen.
Der zweite Separator 60 weist einen zweiten Separatorkörper 51 und ein zweites Kanalbildungselement 52 auf. Der zweite Separatorkörper 51 ist an der Brennstoffelektrode 33a angeordnet. Durchgangslöcher 51a und 51b, die Teile der Kanäle 61 und 62 bilden, sind in dem zweiten Separatorkörper 51 ausgebildet.
Das zweite Kanalbildungselement 52 ist zwischen dem Separatorkörper 51 und der Brennstoffelektrodenschicht 33 angeordnet. Das zweite Kanalbildungselement 52 weist einen Umfangsabschnitt 52b und mehrere lineare Vorsprünge 52c auf. Ein Durchgangsloch 52d, das einen Teil des Brennstoffgaskanals 62 bildet, ist in dem Umfangsabschnitt 52b ausgebildet.
Jeder von mehreren linearen Vorsprüngen 52c ist so vorgesehen, dass er von einer Fläche des zweiten Separatorkörpers 51 an der Seite der Brennstoffelektrodenschicht 33 hin zu der Seite der Brennstoffelektrodenschicht 33 ragt. Jeder von mehreren linearen Vorsprüngen 52c ist entlang einer y-Richtung senkrecht zu einer Richtung, in der sich der lineare Vorsprung 52c erstreckt, vorgesehen. Mehrere lineare Vorsprünge 52c sind bei Abständen voneinander entlang einer x-Richtung angeordnet. Der Kanal 52a ist zwischen benachbarten linearen Vorsprüngen 52c und zwischen dem linearen Vorsprung 52c und dem Umfangsabschnitt 52b unterteilt ausgebildet. Somit ist die Richtung, in der sich der Kanal 52a erstreckt, orthogonal zu der Richtung, in der sich der Kanal 12a erstreckt.
Die Materialien des zweiten Separatorkörpers 51 und des zweiten Kanalbildungselements 52 sind nicht besonders beschränkt. Jeder von zweitem Separatorkörper 51 und zweitem Kanalbildungselement 52 kann zum Beispiel aus stabilisiertem Zirconiumoxid oder teilstabilisiertem Zirconiumoxid gebildet sein. Jeder von zweitem Separatorkörper 51 und zweitem Kanalbildungselement 52 kann zum Beispiel nicht nur aus einer leitenden Keramik wie etwa Lanthanchromit dotiert mit einem Seltenerdmetall, Strontiumtitanat dotiert mit einem Seltenerdmetall etc. oder Lanthanferrat substituiert mit Al, sondern auch aus einer isolierenden Keramik wie etwa Aluminiumoxid, Magnesiumoxid oder Strontiumtitanat gebildet sein.
Wie in 9 und 10 gezeigt sind mehrere Durchkontaktierungselektroden 52ca1 in jedem von mehreren linearen Vorsprüngen 52c eingebettet. In dem zweiten Separatorkörper 51 sind mehrere Durchkontaktierungselektroden 51c an Positionen ausgebildet, die mehreren Durchkontaktierungselektroden 52c1 entsprechen. Mehrere Durchkontaktierungselektroden 51c sind mit mehreren Durchkontaktierungselektroden 52c1 elektrisch verbunden. Mehrere Durchkontaktierungselektroden 51c sind so ausgebildet, dass sie sich durch den zweiten Separatorkörper 51 erstrecken. Die mehreren Durchkontaktierungselektroden 51c und Durchkontaktierungselektroden 52c1 bilden einen Interkonnektor 14, der die Brennstoffelektrode 33a nach außen zieht.
Der Interkonnektor 14 weist einen Abschnitt auf, der mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Ag, Pd, Pt, Fe, Co, Cu, Ru, Rh, Re und Au enthält. In dieser Ausführungsform weist der Interkonnektor 14 speziell einen Ag enthaltenden Abschnitt auf. Im Einzelnen weist der Interkonnektor 14 einen aus einer Ag-Pd-Legierung gebildeten Abschnitt auf. Ferner ist im Einzelnen der gesamte Interkonnektor 14 aus einer Ag-Pd-Legierung gebildet. Daher weist der Interkonnektor 14 eine hohe Gasbarrierenleistung auf.
In dieser Ausführungsform ist zwischen dem Interkonnektor 14 und der Brennstoffelektrode 33a eine Zwischenschicht 53 angeordnet. Im Einzelnen ist die Zwischenschicht 53 an einem Ende an der Seite der Brennstoffelektrode 33a einer Durchkontaktierung 52c2 angeordnet, die in dem linearen Vorsprung 52c ausgebildet ist. Der Interkonnektor 14 und die Brennstoffelektrode 33a sind durch die Zwischenschicht 53 voneinander isoliert.
Die Zwischenschicht 53 ist aus einer perowskitartigen leitenden Keramik gebildet. In dieser Ausführungsform ist die Zwischenschicht 53 speziell aus einem perowskitartigen Oxid, dargestellt durch ABO₃, gebildet, wobei A mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Ca, Sr, Ba, La und Y ist; und B mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Mo, Ru, Rh, Pd und Re ist. Im Einzelnen ist die Zwischenschicht 53 aus einem perowskitartigen Titanoxid gebildet, das mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Sr, Ca und Ba enthält. Ferner ist die Zwischenschicht 53 im Einzelnen aus einem perowskitartigen Titanoxid, dargestellt durch (D_1-xE_x)_z(Ti_1-yG_y)O₃, gebildet, wobei D mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Sr, Ca und Ba ist; E ein Seltenerdelement ist; G mindestens eines von Nb und Ta ist; und 0 ≤ x ≤ 1, 0 ≤ y ≤ 0,5 und 0,66 ≤ z ≤ 1,5. Ferner ist die Zwischenschicht 53 im Einzelnen aus einem perowskitartigen Titanoxid, dargestellt durch (Sr_1-xCa_x)_z(Ti_1-yNb_y)O₃, gebildet, wobei 0,5 ≤ x ≤ 0,9, 0 ≤ y ≤ 0,3 und 0,66 ≤ z ≤ 0,95, oder einem perowskitartigen Titanoxid, dargestellt durch (Sr_1-xCa_x)_z(Ti_1-yNb_y)O₃, gebildet, wobei 0 ≤ x < 0,5, 0 ≤ y ≤ 0,3 und 0,66 ≤ z ≤ 0,95.
Somit ist die Zwischenschicht 53 in dieser Ausführungsform aus einem perowskitartigen Titanoxid gebildet und ist daher aus einem n-Halbleiter in einer reduzierenden Atmosphäre gebildet. Vorzugsweise enthält die Zwischenschicht 53 einen n-Dotierstoff, wenngleich sie keinen n-Dotierstoff enthalten muss.
Die Zwischenschicht 53 kann eine dichte Schicht sein oder kann ein poröser Körper sein.
Wie vorstehend beschrieben ist in dieser Ausführungsform die aus einer leitenden Keramik gebildete Zwischenschicht 53 zwischen der Ni enthaltenden Brennstoffelektrode 33a und dem Interkonnektor 14 angeordnet. Daher ist die Erzeugnislebensdauer der Brennstoffzelle 1 lang. Man nimmt an, dass dies daran liegt, dass die aus einem perowskitartigen Oxid gebildete Zwischenschicht 53 unempfindlich gegenüber Metallen wie Ni ist und daher durch die Zwischenschicht 53 eine Degradation aufgrund einer Reaktion der Brennstoffelektrode 33a mit dem Interkonnektor 14 unterbunden werden kann.
Vorzugsweise ist die Zwischenschicht 53 aus einem perowskitartigen Oxid gebildet. In diesem Fall kann der elektrische Widerstand der Zwischenschicht 53 verringert werden. Demgemäß kann eine Abnahme elektrischer Spannung, die sich aus dem Vorsehen der Zwischenschicht 53 ergibt, unterbunden werden.
Vorzugsweise ist die Zwischenschicht 53 aus einem perowskitartigen Oxid, dargestellt durch ABO₃, gebildet, wobei A mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Ca, Sr, Ba, La und Y ist; und B mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Mo, Ru, Rh, Pd und Re ist. In diesem Fall kann der elektrische Widerstand der Zwischenschicht 53 verringert werden. Demgemäß kann eine Abnahme elektrischer Spannung, die sich aus dem Vorsehen der Zwischenschicht 53 ergibt, unterbunden werden.
Vorzugsweise ist die Zwischenschicht 53 aus einem perowskitartigen Titanoxid gebildet, das mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Sr, Ca und Ba enthält. In diesem Fall ist die Zwischenschicht 53 ein n-Halbleiter. Die Stabilität der Zwischenschicht 53 ist sowohl in einer oxidierenden Atmosphäre als auch in einer reduzierenden Atmosphäre hoch. Ferner kann in diesem Fall ein Brennen der Zwischenschicht 53 bei einer niedrigen Temperatur von zum Beispiel 1400°C oder niedriger durchgeführt werden.
Vorzugsweise ist die Zwischenschicht 53 aus einem perowskitartigen Titanoxid, dargestellt durch (D_1-xE_x)_z(Ti_1-yG_y)O₃, gebildet, wobei D mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Sr, Ca und Ba ist; E ein Seltenerdelement ist; G mindestens eines von Nb und Ta ist; und 0 ≤ x ≤ 1, 0 ≤ y ≤ 0,5 und 0,66 ≤ z ≤ 1,5. In diesem Fall kann der elektrische Widerstand der Zwischenschicht 53 weiter verringert werden. Demgemäß kann eine Abnahme elektrischer Spannung, die sich aus dem Vorsehen der Zwischenschicht 53 ergibt, effektiver unterbunden werden.
Wenn die Zwischenschicht 53 aus einem perowskitartigen Titanoxid, dargestellt durch (Sr_1-xCa_x)_z(Ti_1-yNb_y)O₃ gebildet ist, wobei 0,5 ≤ x ≤ 0,9, 0 ≤ y ≤ 0,3 und 0,66 ≤ z ≤ 0,95, kann die Dichte der Zwischenschicht 53 erhöht werden. Demgemäß kann eine Degradation aufgrund einer Reaktion der Brennstoffelektrode 33a mit dem Interkonnektor 14 effektiver unterbunden werden. Da die Leitfähigkeit der Zwischenschicht 53 verbessert werden kann, kann eine Abnahme elektrischer Leistung, die sich aus dem Vorsehen der Zwischenschicht 53 ergibt, unterbunden werden. Ferner kann ein Brennen der Zwischenschicht 53 bei einer niedrigen Temperatur von zum Beispiel 1200°C oder niedriger durchgeführt werden. Demgemäß kann ein Metall wie etwa Ag, eine Ag-haltige Legierung oder ein unedles Metall einfach als Bestandteilmaterial des Interkonnektors 14 etc. verwendet werden.
Wenn andererseits die Zwischenschicht 53 aus einem perowskitartigen Titanoxid, dargestellt durch (Sr_1-xCa_x)_z(Ti_1-yNb_y)O₃ gebildet ist, wobei 0,5 ≤ x ≤ 0,9, 0 ≤ y ≤ 0,3 und 0,66 ≤ z ≤ 0,95, kann die Dichte der Zwischenschicht 53 verringert werden. Demgemäß kann ein Auftreten von Rissbildung und Ablösen aufgrund einer Differenz des Wärmeausdehnungskoeffizienten zwischen der Zwischenschicht und anderen Bestandteilmaterialien unterbunden werden.
In dieser Ausführungsform ist die Zwischenschicht 53 ein n-Halbleiter. Daher kann der elektrische Kontaktwiderstand zwischen der Zwischenschicht 53 und jeder von Brennstoffelektrode 33a als elektronischem Leiter und dem Interkonnektor 14 verringert werden. Demgemäß kann eine Abnahme elektrischer Spannung, die sich aus dem Vorsehen der Zwischenschicht 53 ergibt, unterbunden werden.
Nachstehend werden andere Beispiele bevorzugter Ausführungsformen zum Ausführen der vorliegenden Erfindung beschrieben. In den nachstehenden Beschreibungen werden Elemente mit im Wesentlichen den gleichen Funktionen wie denen in der ersten Ausführungsform durch die gleichen Bezugszeichen gekennzeichnet und auf Erläuterungen derselben wird verzichtet.
(Zweite bis vierte Ausführungsform)
11 ist eine schematische Schnittansicht einer Brennstoffzelle nach einer zweiten Ausführungsform. 12 ist eine schematische Schnittansicht einer Brennstoffzelle nach einer dritten Ausführungsform.
In der ersten Ausführungsform wurde ein Fall beschrieben, bei dem die Zwischenschicht 53 an einem Ende der Durchkontaktierung 52c2 an der Seite der Brennstoffelektrode 33a angeordnet ist. Die vorliegende Erfindung ist aber nicht auf diese Konfiguration beschränkt. Zum Beispiel kann, wie in 11 gezeigt, die Zwischenschicht 53 so vorgesehen werden, dass sie eine Fläche der Brennstoffelektrode 33a an der Seite des Interkonnektors 14 bedeckt. Im Einzelnen ist in der zweiten Ausführungsform die Zwischenschicht 53 so vorgesehen, dass sie eine Fläche der Brennstoffelektrodenschicht 33 an der Seite des Interkonnektors 14 bedeckt. In der zweiten Ausführungsform ist die Zwischenschicht 53 aus einem porösen Körper gebildet. Daher strömt ein Brennstoffgas durch die Zwischenschicht 53, um der Brennstoffelektrode 33a zugeführt zu werden.
Die Zwischenschicht kann zwischen dem zweiten linearen Vorsprung und der Brennstoffelektrode angeordnet sein, und die Zwischenschicht darf nicht an einem Abschnitt, der dem Kanal der Brennstoffelektrode zugewandt ist, angeordnet sein.
Wie in 12 gezeigt kann die Zwischenschicht 53 an dem mittleren Teil der Durchkontaktierung 52c2 angeordnet sein. Wie in 13 gezeigt kann die Zwischenschicht 53 an einem Ende der Durchkontaktierung 52c2 an der Seite des Separatorkörpers 51 angeordnet sein. In jeder von dritter und vierter Ausführungsform enthält ein Abschnitt 52c11 des Interkonnektors 14 an der Seite des Separators 50 bezüglich der Zwischenschicht 53 mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Ag, Pd, Pt, Fe, Co, Cu, Ru, Rh, Re und Au. Ein Abschnitt 52c12 an der Seite der Brennstoffelektrode 33a ist aus dem gleichen Material wie die Brennstoffelektrode 33a gebildet.
(Experimentelles Beispiel 1)
CaCO₃, SrCO₃, TiO₂ und Nb₂O₅ wurden stöchiometrisch so abgewogen, dass sie zu (Sr_1-xCa_x)_0,9(Ti_0,9Nb_0,1)O₃ (wobei x 0, 0,3, 0,6, 0,8, 0,9 oder 1,0 ist) führten, und wurden in Wasser unter Verwenden von Zirconiumoxidkugeln gemahlen und gemischt, und die Mischung wurde getrocknet. Danach wurde die Mischung vorübergehend bei 1000°C 4 Stunden lang gebrannt. Als Nächstes wurde das gebrannte Erzeugnis in Wasser unter Verwenden von Zirconiumoxidkugeln mit einem Durchmesser von 5 mm gemahlen, um ein Keramikpulver zu erhalten. Das Keramikpulver, ein organisches Lösungsmittel und ein butyral-basiertes Bindemittel wurden gemischt, um einen Schlicker zu erzeugen. Der Schlicker wurde unter Verwenden eines Rakelstreichverfahrens zu einer Plattenform geformt. Danach wurde die erhaltene Platte bei 1150°C 6 Stunden lang gebrannt, um eine Keramikplatte zu erhalten.
Danach wurde die Dichte der erhaltenen Keramikplatte gemessen. Die Ergebnisse sind in dem in 14 gezeigten Graph durch Rauten gezeigt.
(Experimentelles Beispiel 2)
SrTiO₃, CaTiO₃ und Nb₂O₅ wurden stöchiometrisch so abgewogen, dass sie zu (Sr_1-xCa_x)_0,9(Ti_0,9Nb_0,1)O₃{ (wobei x 0, 0,4, 0,6, 0,8 oder 1,0 ist) führten, und wurden in Wasser unter Verwenden von Zirconiumoxidkugeln gemahlen und gemischt, und die Mischung wurde getrocknet. Danach wurde die Mischung vorübergehend bei 850°C 4 Stunden lang gebrannt. Als Nächstes wurde das gebrannte Erzeugnis in Wasser unter Verwenden von Zirconiumoxidkugeln mit einem Durchmesser von 5 mm gemahlen, um ein Keramikpulver zu erhalten. Das Keramikpulver, ein organisches Lösungsmittel und ein butyral-basiertes Bindemittel wurden gemischt, um einen Schlicker zu erzeugen. Der Schlicker wurde unter Verwenden eines Rakelstreichverfahrens zu einer Plattenform geformt. Danach wurde die erhaltene Platte bei 1150°C 6 Stunden lang gebrannt, um eine Keramikplatte zu erhalten.
Danach wurde die Dichte der erhaltenen Keramikplatte gemessen. Die Ergebnisse sind in dem in 14 gezeigten Graph durch Dreiecke gezeigt.
Aus den in 14 gezeigten Ergebnissen geht hervor, dass wenn 0,5 ≤ x ≤ 0,9, die Dichte erhöht sein kann. Es geht dagegen hervor, dass, wenn 0 ≤ x < 0,5, die Dichte verringert sein kann.
(Experimentelles Beispiel 3)
SrTiO₃, CaTiO₃ und Nb₂O₅ wurden stöchiometrisch so abgewogen, dass sie zu (Sr_0,2Ca_0,8)_z(Ti_1-yNb_y)O₃ (wobei z 1 – y ist, d. h. 0,91, 0,873, 0,83 oder 0,77, und y 0,09, 0,127, 0,17 oder 0,23 ist) führten, und wurden in Wasser unter Verwenden von Zirconiumoxidkugeln gemahlen und gemischt, und die Mischung wurde getrocknet. Danach wurde die Mischung vorübergehend bei 850°C 4 Stunden lang gebrannt. Als Nächstes wurde das gebrannte Erzeugnis in Wasser unter Verwenden von Zirconiumoxidkugeln mit einem Durchmesser von 5 mm gemahlen, um ein Keramikpulver zu erhalten. Das Keramikpulver, ein organisches Lösungsmittel und ein butyral-basiertes Bindemittel wurden gemischt, um einen Schlicker zu erzeugen. Der Schlicker wurde unter Verwenden eines Rakelstreichverfahrens zu einer Plattenform geformt. Danach wurde die erhaltene Platte bei 1170°C 6 Stunden lang gebrannt, um eine Keramikplatte zu erhalten.
Danach wurde die Dichte der erhaltenen Keramikplatte gemessen. Die Ergebnisse sind in 15 gezeigt.
Aus den in 15 gezeigten Ergebnissen geht hervor, dass eine Änderung von y keine signifikante Änderung der Dichte bewirkt.
(Experimentelles Beispiel 4)
SrTiO₃, CaTiO₃ und Nb₂O₅ wurden stöchiometrisch so abgewogen, dass sie zu (Sr_0,2-xCa_0,8)_z(Ti_0,9Nb_0,1)O₃{ (wobei z 0,920, 0,927, 0,936, 0,955 oder 1,000 ist) führten, und wurden in Wasser unter Verwenden von Zirconiumoxidkugeln gemahlen und gemischt, und die Mischung wurde getrocknet. Danach wurde die Mischung vorübergehend bei 850°C 4 Stunden lang gebrannt. Als Nächstes wurde das gebrannte Erzeugnis in Wasser unter Verwenden von Zirconiumoxidkugeln mit einem Durchmesser von 5 mm gemahlen, um ein Keramikpulver zu erhalten. Das Keramikpulver, SrTiO₃, CaTiO₃, ein organisches Lösungsmittel und ein butyral-basiertes Bindemittel wurden gemischt, um einen Schlicker zu erzeugen. Der Schlicker wurde unter Verwenden eines Rakelstreichverfahrens zu einer Plattenform geformt. Danach wurde die erhaltene Platte bei 1150°C 6 Stunden lang gebrannt, um eine Keramikplatte zu erhalten.
Danach wurde die Dichte der erhaltenen Keramikplatte gemessen. Die Ergebnisse sind in 16 gezeigt.
Aus den in 16 gezeigten Ergebnissen geht hervor, dass wenn z kleiner als 0,95 ist, die Dichte erhöht sein kann. Es geht dagegen hervor, dass, wenn z 0,95 oder höher ist, die Dichte verringert sein kann.
Anhand der Ergebnisse der experimentellen Beispiele 3 und 4 kann die Dichte erhöht werden, wenn z kleiner als 0,95 ist. Zum Halten einer Perowskitstruktur mit Stabilität beträgt aber z vorzugsweise 0,66 oder mehr. Bevorzugter beträgt z 0,90 oder mehr.
(Beispiel)
Eine Brennstoffzelle mit der im Wesentlichen gleichen Konfiguration wie der der Brennstoffzelle nach der vierten Ausführungsform wurde unter den nachstehend gezeigten Bedingungen hergestellt.
Bestandteilmaterial des Separators: 3YSZ (ZrO₂ teilstabilisiert mit Y₂O₃ in einer Zugabemenge von 3 Mol-%).
Bestandteilmaterial der Festoxidelektrolytschicht: ScCeSZ (ZrO₂ stabilisiert mit Sc₂O₃ in einer Zugabemenge von 10 Mol-% und CeO₂ in einer Zugabemenge von 1 Mol-%).
Bestandteilmaterial der Luftelektrode: ein Material, das durch Zugeben von 30 Masseprozent eines Kohlenstoffpulvers zu einer Mischung von 60 Masseprozent La_0,8Sr_0,2MnO₃ und 40 Masseprozent des ScCeSZ erhalten wurde.
Bestandteilmaterial der Brennstoffelektrode: ein Material, das durch Zugeben von 30 Masseprozent eines Kohlenstoffpulvers zu einer Mischung von 65 Masseprozent NiO und 35 Masseprozent des ScCeSZ erhalten wurde.
Bestandteilmaterial eines Abschnitts des brennstoffelektrodenseitigen Interkonnektors an der Seite der Brennstoffelektrode bezüglich der Zwischenschicht: eine Mischung von 70 Masseprozent NiO und 30 Masseprozent TiO₂.
Bestandteilmaterial eines Abschnitts des Interkonnektors an einer Seite gegenüber der Brennstoffelektrode bezüglich der Zwischenschicht: eine Pd-Ag-Legierung mit einem Pd-Anteil von 30 Masseprozent.
Bestandteilmaterial der Zwischenschicht: (Sr_0,2Ca_0,8)_0,9Ti_0,9Nb_0,1O₃.
Durchmesser der Durchkontaktierung: 0,2 mm.
Dicke der Zwischenschicht: 30 μm
Dicke der Brennstoffelektrode: 30 μm
Dicke der Luftelektrode: 30 μm
Dicke der Festoxidelektrolytschicht: 30 μm
Höhe des linearen Vorsprungs: 240 μm
Dicke des Separatorkörpers: 360 μm
Pressbedingung vor dem Brennen: 1000 kgf/cm²
Brenntemperatur: 1150°C
Herstellung der Zwischenschicht: SrTiO₃, CaTiO₃ und Nb₂O₅ wurden abgewogen und in Wasser unter Verwenden von Zirconiumoxidkugeln gemahlen und gemischt, und die Mischung wurde getrocknet. Danach wurde die Mischung vorübergehend bei 850°C 4 Stunden lang gebrannt. Als Nächstes wurde das gebrannte Erzeugnis in Wasser unter Verwenden von Zirconiumoxidkugeln mit einem Durchmesser von 5 mm gemahlen, um ein Keramikpulver zu erhalten. Das Keramikpulver, CaCO₃ und SrCO₃, ein organisches Lösungsmittel und ein butyral-basiertes Bindemittel wurden gemischt, um einen Schlicker zu erzeugen. Durchkontaktierungen wurden mit dem erhaltenen Schlicker gefüllt. Danach wurde ein integrales Brennen mit anderen Bestandteilelementen durchgeführt.
(Vergleichsbeispiel)
Eine Brennstoffzelle wurde in gleicher Weise wie in dem Beispiel hergestellt, es wurde lediglich keine Zwischenschicht vorgesehen.
(Beurteilung)
Ein 66% H₂-N₂-Gas, das 15,5% Wasserdampf enthielt, und ein Oxidansgas wurden bei 750°C durch die in dem Beispiel und Vergleichsbeispiel wie vorstehend beschrieben erzeugte Brennstoffzelle geleitet, wodurch die Brennstoffzelle veranlasst wurde, Leistung zu erzeugen, und es wurde bei 0,4 A/cm² ein Energielieferungstest durchgeführt. Die Ergebnisse sind in 17 gezeigt.
Wie aus den in 17 gezeigten Ergebnissen hervorgeht, war es in dem Beispiel, in dem eine Zwischenschicht vorgesehen war, verglichen mit dem Beispiel, in dem keine Zwischenschicht vorgesehen war, schwierig, die elektrische Spannung zu senken. Daher geht hervor, dass durch Vorsehen einer Zwischenschicht die Batterielebensdauer der Brennstoffzelle verlängert werden kann.
Bezugszeichenliste

1: Brennstoffzelle
10: erster Separator
11: erster Separatorkörper
11a, 11b: Durchgangsloch
11c: Durchkontaktierungselektrode
12: erstes Kanalbildungselement
12a: erster Kanal
12b: Umfangsabschnitt
12c: erster linearer Vorsprung
12c1: Durchkontaktierungselektrode
12d: Durchgangsloch
13, 14: Interkonnektor
30: Leistungserzeugungselement
31: Festoxidelektrolytschicht
31a, 31b: Durchgangsloch
32: Luftelektrodenschicht
32a: Luftelektrode
32b: Umfangsabschnitt
32c, 32d: Durchgangsloch
33: Brennstoffelektrodenschicht
33a: Brennstoffelektrode
33b: Umfangsabschnitt
33c, 33d: Durchgangsloch
50: zweiter Separator
51: zweiter Separatorkörper
51a, 51b: Durchgangsloch
51c1: Durchkontaktierungselektrode
52: zweites Kanalbildungselement
52a: Kanal
52b: Umfangsabschnitt
52c: Durchkontaktierungselektrode
52c: zweiter linearer Vorsprung
52d: Durchgangsloch
61: Oxidansgaskanal
62: Brennstoffgaskanal

ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
Zitierte Patentliteratur

WO 2004/088783 A1 [0006]

Claims

Brennstoffzelle, welche umfasst: ein Leistungserzeugungselement mit einer Festoxidelektrolytschicht, einer ersten Elektrode, die auf einer Hauptfläche der Festoxidelektrolytschicht angeordnet ist, und einer zweiten Elektrode, die an der anderen Hauptfläche der Festoxidelektrolytschicht angeordnet ist; einen Separator, der an der ersten Elektrode angeordnet ist und unterteilt einen Kanal bildet, der der ersten Elektrode zugewandt ist; einen Interkonnektor, der mit der ersten Elektrode verbunden ist, wobei die erste Elektrode Ni enthält, der Interkonnektor einen Abschnitt aufweist, der mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Ag, Pd, Pt, Fe, Co, Cu, Ru, Rh, Re und Au enthält, und die Brennstoffzelle weiterhin eine Zwischenschicht umfasst, die zwischen dem Abschnitt, der mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Ag, Pd, Pt, Fe, Co, Cu, Ru, Rh, Re und Au enthält, und der ersten Elektrode angeordnet ist und aus einer leitenden Keramik gebildet ist.
Brennstoffzelle nach Anspruch 1, wobei die Zwischenschicht aus einem perowskitartigen Oxid gebildet ist.
Brennstoffzelle nach Anspruch 2, wobei die Zwischenschicht aus einem perowskitartigen Oxid, dargestellt durch ABO₃, gebildet ist, wobei A mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Ca, Sr, Ba, La und Y ist; und B mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Mo, Ru, Rh, Pd und Re ist.
Brennstoffzelle nach Anspruch 3, wobei die Zwischenschicht aus einem perowskitartigen Titanoxid gebildet ist, das mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Sr, Ca und Ba enthält.
Brennstoffzelle nach Anspruch 4, wobei die Zwischenschicht aus einem perowskitartigen Titanoxid, dargestellt durch (D_1-xE_x)_z(Ti_1-yG_y)O₃, gebildet ist, wobei D mindestens eines gewählt aus der Gruppe bestehend aus Sr, Ca und Ba ist; E ein Seltenerdelement ist; G mindestens eines von Nb und Ta ist; und 0 ≤ x ≤ 1, 0 ≤ y ≤ 0,5 und 0,66 ≤ z ≤ 1,5.
Brennstoffzelle nach Anspruch 5, wobei die Zwischenschicht aus einem perowskitartigen Titanoxid, dargestellt durch (Sr_1-xCa_x)_z(Ti_1-yNb_y)O₃, gebildet ist, wobei 0,5 ≤ x ≤ 0,9, 0 ≤ y ≤ 0,3 und 0,66 ≤ z ≤ 0,95.
Brennstoffzelle nach Anspruch 5, wobei die Zwischenschicht aus einem perowskitartigen Titanoxid, dargestellt durch (Sr_1-xCa_x)_z(Ti_1-yNb_y)O₃, gebildet ist, wobei 0 ≤ x < 0,5, 0 ≤ y ≤ 0,3 und 0,66 ≤ z ≤ 0,95.
Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 7, wobei die Zwischenschicht aus einem n-Halbleiter gebildet ist.
Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 8, wobei die erste Elektrode aus einem von Nickeloxid, yttriumoxid-stabilisiertem Zirconiumoxid, das Ni enthält, calciumoxid-stabilisiertem Zirconiumoxid, das Ni enthält, scandiumoxid-stabilisiertem Zirconiumoxid, das Ni enthält, ceroxid-stabilisiertem Zirconiumoxid, das Ni enthält, Titanoxid, das Ni enthält, Aluminiumoxid, das Ni enthält, Magnesiumoxid, das Ni enthält, Yttriumoxid, das Ni enthält, Nioboxid, das Ni enthält, und Tantaloxid, das Ni enthält, gebildet ist.
Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 9, wobei der Interkonnektor einen Ag-haltigen Abschnitt aufweist.
Brennstoffzelle nach Anspruch 10, wobei der Interkonnektor einen aus einer Ag-Pd-Legierung gebildeten Abschnitt aufweist.