KR20150131038A - 인터커넥트를 가진 연료 전지 시스템 - Google Patents

인터커넥트를 가진 연료 전지 시스템 Download PDF

Info

Publication number
KR20150131038A
KR20150131038A KR1020157024982A KR20157024982A KR20150131038A KR 20150131038 A KR20150131038 A KR 20150131038A KR 1020157024982 A KR1020157024982 A KR 1020157024982A KR 20157024982 A KR20157024982 A KR 20157024982A KR 20150131038 A KR20150131038 A KR 20150131038A
Authority
KR
South Korea
Prior art keywords
anode
fuel cell
barrier
cell system
porous
Prior art date
Application number
KR1020157024982A
Other languages
English (en)
Inventor
리차드 고틀러
지엔 리우
Original Assignee
엘지 퓨얼 셀 시스템즈 인코포레이티드
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from US13/843,422 external-priority patent/US9525181B2/en
Application filed by 엘지 퓨얼 셀 시스템즈 인코포레이티드 filed Critical 엘지 퓨얼 셀 시스템즈 인코포레이티드
Publication of KR20150131038A publication Critical patent/KR20150131038A/ko

Links

Images

Classifications

    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/24—Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells
    • H01M8/241—Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells with solid or matrix-supported electrolytes
    • H01M8/2425—High-temperature cells with solid electrolytes
    • H01M8/243—Grouping of unit cells of tubular or cylindrical configuration
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
    • H01M8/12—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte
    • H01M8/1213—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte characterised by the electrode/electrolyte combination or the supporting material
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/02—Details
    • H01M8/0202—Collectors; Separators, e.g. bipolar separators; Interconnectors
    • H01M8/0247—Collectors; Separators, e.g. bipolar separators; Interconnectors characterised by the form
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/24—Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells
    • H01M8/241—Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells with solid or matrix-supported electrolytes
    • H01M8/2418—Grouping by arranging unit cells in a plane
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/24—Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells
    • H01M8/241—Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells with solid or matrix-supported electrolytes
    • H01M8/2425—High-temperature cells with solid electrolytes
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/24—Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells
    • H01M8/241—Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells with solid or matrix-supported electrolytes
    • H01M8/2425—High-temperature cells with solid electrolytes
    • H01M8/2428—Grouping by arranging unit cells on a surface of any form, e.g. planar or tubular
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/24—Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells
    • H01M8/2465—Details of groupings of fuel cells
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
    • H01M8/12—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte
    • H01M2008/1293—Fuel cells with solid oxide electrolytes
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/002—Shape, form of a fuel cell
    • H01M8/006—Flat
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells
    • Y02E60/525—

Landscapes

  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Sustainable Development (AREA)
  • Sustainable Energy (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Fuel Cell (AREA)

Abstract

본 발명은 인터커넥트를 통하여 전기적으로 연결된 전기화학 전지를 갖는, 통합된 평면형의 직렬연결된 연료 전지 시스템을 포함하고, 전기화학 전지의 애노드는 공학적으로 설계된 다공성 애노드 장벽층을 통해서 Ni 손실 및 이동에 대하여 보호된다.

Description

인터커넥트를 가진 연료 전지 시스템{FUEL CELL SYSTEM WITH INTERCONNECT}
본 발명은 일반적으로 연료 전지(fuel cell)들에 관한 것이고, 구체적으로는 애노드 Ni 이동 보호(migration protection)를 갖는 인터커넥팅된 전기화학 전지들(interconnected electrochemical cells)에 관한 것이다.
연료 전지들, 연료 전지 시스템들, 및 연료 전지들과 연료 전지 시스템들을 위한 인터커넥트들은 여전히 관심 분야로 남아 있다. 몇몇 기존 시스템들은 특정 애플리케이션들과 관련하여 다양한 결점들, 문제점들, 및 단점들을 가진다. 따라서, 이러한 기술 분야에서의 추가적인 기여에 대한 필요가 여전히 존재한다.
본 발명은 미국 에너지부(Department of Energy)에 의해 수여된, 계약번호 제DE-FE0000303호 하에서 미국정부의 지원으로 이루어졌다. 미국 정부는 본 발명에 대하여 소정의 권리를 가질 수 있다.
본 출원은 2013년 3월 15일자에 출원된 인터커넥트를 가진 연료 전지 시스템(FUEL CELL SYSTEM WITH INTERCONNECT)이라는 명칭의 미국특허출원 제13/843,422호의 우선권을 주장하며, 본 출원은 또한: 2011년 6월 15일에 출원된 인터커넥트를 가진 연료 전지 시스템이라는 명칭의 미국특허출원 제13/161,370호; 2011년 6월 15일에 출원된 인터커넥트를 가진 연료 전지 시스템이라는 명칭의 미국특허출원 제13/161,386호; 2011년 6월 15일에 출원된 미국특허출원 제13/161,384호; 2011년 6월 15일에 출원된 인터커넥트를 가진 연료 전지 시스템이라는 명칭의 미국특허출원 제13/161,389호; 2011년 6월 15일에 출원된 인터커넥트를 가진 연료 전지 시스템이라는 명칭의 미국특허출원 제13/161,402호; 및 2013년 3월 15일자에 출원된 인터커넥트를 가진 연료 전지 시스템이라는 명칭의 미국특허출원 제13/843,178호와 관련이 있으며, 이들 각각은 본 명세서의 이 부분에서 참조에 의해 통합된다(incorporated herein by reference).
본 발명은 연료 전지를 위한 인터커넥트를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 인터커넥트를 통하여 전기적으로 연결된 전기화학 전지를 갖는 연료 전지 시스템을 포함하고, 전기화학 전지의 애노드는 다공성 애노드 장벽을 통해서 Ni 이동에 대하여 보호된다.
도 1은 본 발명의 실시 예에 따른 연료 전지 시스템의 비제한적인(non-limiting) 예의 일부 태양(aspect)을 개략적으로 도시한다.
도 2는 본 발명의 실시 예에 따른 연료 전지 시스템의 단면의 비제한적인 예의 일부 태양을 개략적으로 도시한다.
도 3은 도 2의 인터커넥트 부분의 확대된 단면도이다.
도 4a 및 4b는 인터커넥트 구성들의 몇몇 대안적 실시 예들을 도시한다.
도 5는 본 명세서에서 본 발명의 실시 예들과 대비되는 가상의(hypothetical) 인터커넥트를 도시한다.
도 6a 및 6b는 인터커넥트의 또 다른 실시 예의 비제한적인 예의 일부 태양의 평면도 및 측면도를 각각 도시한다.
도 7은 본 발명의 실시 예에 따른 세라믹 봉인(ceramic seal)을 갖는 연료 전지 시스템의 단면의 비제한적인 예의 일부 태양을 개략적으로 도시한다.
도 8은 세라믹 봉인을 갖는 연료 전지 시스템의 다른 실시 예의 단면의 비제한적인 예의 일부 태양을 개략적으로 도시한다.
도 9는 세라믹 봉인을 갖는 연료 전지 시스템의 또 다른 실시 예의 단면의 비제한적인 예의 일부 태양을 개략적으로 도시한다.
도 10은 화학적 장벽(chemical barrier)을 갖는 본 발명의 실시 예의 단면의 비제한적인 예의 일부 태양을 개략적으로 도시한다.
도 11은 화학적 장벽을 갖는 본 발명의 실시 예의 단면의 비제한적인 예의 일부 태양을 개략적으로 도시한다.
도 12는 화학적 장벽 및 세라믹 봉인을 갖는 본 발명의 실시 예의 단면의 비제한적인 예의 일부 태양을 개략적으로 도시한다.
도 13은 화학적 장벽 및 세라믹 봉인을 갖는 본 발명의 실시 예의 단면의 비제한적인 예의 일부 태양을 개략적으로 도시한다.
도 14는 화학적 장벽을 갖는 본 발명의 실시 예의 단면의 비제한적인 예의 일부 태양을 개략적으로 도시한다.
도 15는 화학적 장벽을 갖는 본 발명의 실시 예의 단면의 비제한적인 예의 일부 태양을 개략적으로 도시한다.
도 16은 화학적 장벽, 세라믹 봉인, 및 캐소드 전도체 막과 전해질층 사이의 갭(gap)을 갖는 본 발명의 실시 예의 단면의 비제한적인 예의 일부 태양을 개략적으로 도시한다.
도 17은 화학적 장벽, 세라믹 봉인, 및 인터커넥트 보조 전도체와 전해질층 사이의 갭을 갖는 본 발명의 실시 예의 단면의 비제한적인 예의 일부 태양을 개략적으로 도시한다.
도 18은 화학적 장벽, 세라믹 봉인, 및 캐소드 전도체 막과 전해질층 사이의 절연체를 갖는 본 발명의 실시 예의 단면의 비제한적인 예의 일부 태양을 개략적으로 도시한다.
도 19는 화학적 장벽, 세라믹 봉인, 및 인터커넥트 보조 전도체와 전해질층 사이의 절연체를 갖는 본 발명의 실시 예의 단면의 비제한적인 예의 일부 태양을 개략적으로 도시한다.
도 20은 본 발명의 실시 예에 따라서 연료 전지 시스템의 비제한적인 예의 몇몇 태양들을 단면도로 개략적으로 도시하고, 연료 전지는 고밀도 복합재 전도성 세라믹/금속 인터커넥트를 가진다(high density composite conductive ceramic/metal interconnect).
도 21은 연료 전지 시스템의 비제한적인 예의 몇몇 태양들을 단면도로 개략적으로 도시한다.
도 22는 본 발명의 실시 예에 따라서 연료 전지 시스템의 비제한적인 예의 몇몇 태양들을 단면도로 개략적으로 도시하고, 연료 전지 시스템은 애노드 및 애노드 전류 집전체의 품질절하를 막기 위하여 희생(sacrificial) Ni를 공급하기 위한 다공성 애노드 장벽을 채용한다.
도 23은 본 발명의 실시 예에 따라서 연료 전지 시스템의 비제한적인 예의 몇몇 태양들을 단면도로 개략적으로 도시하고, 연료 전지 시스템은 애노드 및 애노드 전류 집전체의 품질저하를 막기 위하여 희생 Ni를 공급하기 위한 다공성 애노드 장벽을 채용한다.
도 24는 본 발명의 실시 예에 따라서 연료 전지 시스템의 비제한적인 예의 몇몇 태양들을 단면도로 개략적으로 도시하고, 연료 전지 시스템은 애노드 및 애노드 전류 집전체의 품질저하를 막기 위하여 희생 Ni를 공급하기 위한 다공성 애노드 장벽을 채용한다.
도 25는 본 발명의 실시 예에 따라서 연료 전지 시스템의 비제한적인 예의 몇몇 태양들을 단면도로 개략적으로 도시하고, 연료 전지 시스템은 애노드 및 애노드 전류 집전체의 품질저하를 막기 위하여 희생 Ni를 공급하기 위한 다공성 애노드 장벽을 채용한다.
본 명세서에서 설명은 첨부 도면들을 참조하고, 동일한 참조 번호들은 여러 도면들에 걸쳐서 동일한 부분을 가리킨다.
본 발명의 원리들의 이해를 돕기 위한 목적으로, 이제 도면들에서 도시된 실시 예들을 참조할 것고, 이를 기술하기 위해서 구체적인 표현이 이용될 것이다. 그럼에도 불구하고, 본 발명의 특정 실시 예들의 설명 및 기술(description)에 의해서 본 발명의 범위가 제한되지 않는다는 점이 이해될 것이다. 게다가, 설명 및/또는 기술된 실시 예(들)에 대한 임의의 변형들 및/또는 변경들은 본 발명의 범위 내에 있는 것으로 여겨진다. 나아가, 본 명세서에서 도시 및/또는 기술된 바와 같은, 본 발명의 원리들의 임의의 다른 적용들은 본 발명이 속하는 기술분야의 통상의 기술자에게 통상적으로 떠오를 수 있는 것으로서 본 발명의 범위 내에 있는 것으로 여겨진다.
도면들을 참조하여, 특히 도 1을 참조하여, 본 발명의 실시 예에 따른 연료 전지 시스템(fuel cell system)(10)의 비제한적인 예의 일부 태양이 개략적으로 도시된다. 도 1의 실시 예에서, 본 발명의 실시 예의 태양들의 다양한 특징들, 구성요소들, 및 이들 간의 상호관계들이 도시된다. 하지만, 본 발명은 도 1의 특정 실시 예 및 본 명세서에서 기술되고 도 1에서 설명된 바와 같은 구성요소들, 특징들, 및 이들 간의 상호관계들에 한정되는 것이 아니다.
연료 전지 시스템(10)의 본 실시 예는 기판(substrate)(14)상에서 형성된 복수의 전기화학 전지(electrochemical cell)(12)들, 즉, 개별 연료 전지들을 포함한다. 전기화학 전지(12)들은 인터커넥트(16)들에 의해서 직렬로 함께 연결된다. 연료 전지 시스템(10)은 평평한 다공성 세라믹 튜브(porous ceramic tube)상에 증착된(deposited) 세그먼트들이 직렬로 연결된(segmented-in-series) 배열이지만, 본 발명은 원형의 다공성 세리믹 튜브와 같이 다른 기판들상에서 세그먼트들이 직렬로 연결된 배열들에 동일하게 적용될 수 있다는 점이 이해될 것이다. 다양한 실시 예들에서, 연료 전지 시스템(10)은 통합된 평면형(planar) 연료 전지 시스템 또는 튜브형(tubular) 연료 전지 시스템일 수 있다.
본 실시 예의 각각의 각각의 전기화학 전지(12)는 산화제 쪽(oxidant side)(18) 및 연료 쪽(fuel side)(20)을 가진다. 산화제는 전형적으로 공기(air)이지만, 예컨대, 공기 재순환 루프(air recycle loop)들을 갖는 연료 전지 시스템들을 위한 희석 공기(dilute air)를 포함하는, 산소(O2) 또는 다른 산화제들일 수도 있고, 산화제 쪽(18)에서 전기화학 전지(12)들로 공급된다. 본 실시 예의 기판(14)은 다공성이고, 예컨대, 연료 전지 동작 상태에서 안정적이고(stable) 다른 연료 전지 물질들과 화학적으로 양립가능한(compatible) 다공성 세라믹 물질이다. 다른 실시 예들에서, 기판(14)은 표면-개질된(surface-modified) 물질일 수 있고, 예컨대, 전기화학 전지(12) 층들과 기판(14) 사이의 상호작용을 방지하거나 감소시키도록 구성된, 코팅(coating) 또는 다른 표면 개질(surface modification)을 갖는, 예컨대, 다공성 세라믹 물질이다. 재형성된 탄화수소(reformed hydrocarbon) 연료와 같은 연료, 예컨대, 합성 기체(synthesis gas)는 다공성 기판(porous substrate)(14)에서 채널(channel)들(도시되지 않음)을 통하여 연료 쪽(20)에서 전기화학 전지(12)들로 공급된다. 탄화수소 연료로부터 재형성된 합성 기체 및 공기가 본 실시 예에서 채용되었지만, 다른 산화제들 및 연료들을 이용하는, 예컨대, 순수한 수소 및 순수한 산소를 이용하는 전기화학 전지들이 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 채용될 수 있다는 점이 이해될 것이다. 게다가, 본 실시 예에서는 연료가 기판(14)을 통해서 전기화학 전지(12)들로 공급되지만, 본 발명의 다른 실시 예들에서는 산화제가 다공성 기판을 통해서 전기화학 전지들로 공급될 수 있다는 점이 이해될 것이다.
도 2를 참조하여, 연료 전지 시스템(10)의 비제한적인 예의 일부 태양이 더욱 상세하게 설명된다. 연료 전지 시스템(10)은 기판(14)상으로 스크린 프린팅된 복수의 층들로 구성될 수 있다. 스크린 프린팅(screen printing)은 직조된 메시(woven mesh)가 개구(opening)들을 갖고 연료 전지 층들이 개구들을 통해서 기판(14)상으로 증착되는 프로세스이다. 스크린의 개구들은 인쇄된 층들의 길이 및 폭을 결정한다. 스크린 메시(screen mesh), 와이어 직경(wire diameter), 잉크 솔리즈 로딩(ink solids loading), 및 잉크 레올로지(ink rheology)는 인쇄된 층들의 두께를 결정한다. 연료 전지 시스템(10) 층들은 애노드 전도층(anode conductive layer)(22), 애노드층(anode layer)(24), 전해질층(electrolyte layer)(26), 캐소드층(cathode layer)(28), 및 캐소드 전도층(cathode conductive layer)(30)을 포함한다. 하나의 형태에 있어서, 전해질층(26)은 전해질 서브층(26A) 및 전해질 서브층(26B)으로 구성된다. 다른 실시 예들에서, 전해질층(26)은 임의의 수의 서브층(sub-layer)들로 구성될 수 있다. 도 2는 비율이 맞지 않는다는 점이 이해될 것이다; 예를 들어, 설명의 명확성의 목적을 위해서 수직방향의 치수들이 과장되었다.
고체 산화물 연료 전지들(solid oxide fuel cells: SOFC)을 위한 인터커넥트들은 전자들을 하나의 전기화학 전지로부터 다른 전기화학 전지로 전송하기 위해서 바람직하게는 전기 전도성(electrically conductive)이 있고; 연료 전지 동작 동안 산화 및 환원하는 주변환경(environment)하에서 기계적 및 화학적으로 안정적(stable)이고; 인터커넥트를 통한 연료 및/또는 산화제의 확산을 방지하기 위해서 비다공성(nonporous)이다. 만일 인터커넥트가 다공성이면(porous), 연료는 산화제 쪽으로 확산되어 연소될 수 있으며, 예컨대, 물질들의 품질저하(degradation) 및 기계적 고장으로 인하여, 연료 전지 시스템의 효율의 감소뿐만 아니라 연료 전지 수명의 감소를 초래할 수 있는 국부적 핫 스팟(local hot spot)들을 초래한다. 유사하게, 산화제는 연료 쪽으로 확산될 수 있으며, 연료의 연소를 초래한다. 심한 인터커넥트 누출(leakage)은 연료 활용 및 연료 전지의 성능을 현저하게 감소시키거나 연료 전지들 또는 스택(stack)의 치명적 고장(catastrophic failure)을 초래할 수 있다.
세그먼트들이 직렬로 연결된 전지들에 대해서, 연료 전지 구성요소들은 다공성 세라믹 기판, 예컨대, 기판(14)상에 얇은 막(film)들을 증착시킴으로써 형성될 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 인터커넥트를 포함하여 막들은 스크린 프린팅 프로세스를 통하여 증착된다. 다른 실시 예들에서, 기판상으로 얇은 막들을 증착시키기 위해서 또는 기판상에 얇은 막들을 형성하기 위해서 다른 프로세스가 채용될 수 있다. 인터커넥트층(interconnect layer)의 두께는 5 내지 30 미크론(micron)일 수 있지만, 더 두꺼울 수도 있는데, 예컨대, 100 미크론일 수 있다. 만일, 예컨대, 처리동안 유입된 소결 다공성(sintering porosity), 미세균열(microcrack)들, 보이드(void)들, 및 다른 결함들로 인하여, 인터커넥트가 완전한 비다공성이 아니라면, 인터커넥트층을 통한 기체 또는 공기 플럭스(flux)는 매우 높을 수 있고, 상술한 바와 같이 바람직하지 않은 효과들을 초래한다. 따라서, 본 발명의 일 태양에 있어서, 인터커넥트(인터커넥트(16))는 이를 통과하는 산화제 및 연료의 확산을 최소화하거나 제거하도록 구성된다.
본 실시 예의 인터커넥트(16)의 물질은 Ag, Pd, Au 및/또는 Pt 및/또는 이들의 합금들과 같은 귀금속이지만, 다른 물질들이 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 채용될 수 있다. 이와 달리, 예를 들어, 다른 실시 예들에서, Ag-Pd, Ag-Au, Ag-Pt, Au-Pd, Au-Pt, Pt-Pd, Ag-Au-Pd, Ag-Au-Pt, Ag-Au-Pd-Pt와 같은 귀금속 합금들, 및/또는 소량의(minor) 비귀금속(non-precious metal) 부가물(addition)들을 갖는 합금들을 포함하여 Pt-Pd-Au-Ag 족에서의 이원(binary), 삼원(ternary), 사원(quaternary) 합금들, 귀금속, 귀금속 합금, Ni 금속 및/또는 Ni 합금, 및 알루미나(alumina)와 같은 불활성 세라믹 상(inert ceramic phase), 또는 YSZ(이트리아 안정화 지르코니아(yttria stabilized zirconia), 또는 이트리아 도핑(doping)이 3-8 mol%이고, 바람직하게는 3-5 mol%인 이트리아가 도핑된 지르코니아(yttria doped zirconia)로서 알려져 있음), ScSZ(스칸디아 안정화 지르코니아(scandia stabilized zirconia), 스칸디아 도핑이 4-10 mol%, 바람직하게는 4-6 mol%임), 및/또는, 예컨대, LNF(LaNixFe1-xO3, 바람직하게는, x=0.6), LSM(La1-xSrxMnO3, x=0.1 내지 0.3), 도핑된 산화 세륨(ceria), 도핑된 스트론튬 티타네이트(strontium titanate)(예를 들어, LaxSr1-xTiO3-δ, x=0.1 내지 0.3), LSCM(La1-xSrxCr1-yMnyO3, x=0.1 내지 0.3 및 y=0.25 내지 0.75), 도핑된 이트륨 크롬(yttrium chromite)들(예를 들어, Y1-xCaxCrO3-δ, x=0.1-0.3) 및/또는 다른 도핑된 란타늄 크롬(lanthanum chromite)들(예를 들어, La1-xCaxCrO3-δ, x=0.15-0.3) 중의 적어도 하나를 포함하는, 인터커넥트로서 적당한 상 안정성(phase stability) 및/또는 충분한 전도성을 달성하기 위하여 A 또는 B-사이트(site) 치환들 또는 도핑을 가진 전도성 페로브스카이트(perovskite)들과 같은, 전도성 세라믹(conductive ceramic)들, 및 LNF(LaNixFe1-xO3, 바람직하게는, x=0.6), LSM(La1-xSrxMnO3, x=0.1 내지 0.3), 도핑된 스트론튬 티타네이트, 도핑된 이트륨 크롬들, LSCM(La1-xSrxCr1-yMnyO3), 및 다른 도핑된 란타늄 크롬들 중의 적어도 하나와 같은 전도성 세라믹들과 같이, 현저한 기생(parasitics)을 생성하지 않을 최소한의 이온 전도성(ionic conductivity)을 갖는 세라믹 상(ceramic phase)으로 구성된 서멧(cermet)들을 포함하는 다른 물질들이 채용될 수 있다고 여겨진다. 몇몇 실시 예들에서, 인터커넥트(16)의 전부 또는 일부는 상술한 물질들에 추가하거나 대신하여 Ni 금속 서멧 및/또는 Ni 합금 서멧으로 형성될 수 있다고 여겨진다. Ni 금속 서멧 및/또는 Ni 합금 서멧은 하나 이상의 세라믹 상(ceramic phase)들, 예컨대, 제한 없이, YSZ(이트리아 도핑이 3-8 mol%이고, 바람직하게는 3-5 mol%임), 알루미나, ScSZ(스칸디아 도핑이 4-10 mol%이고, 바람직하게는 4-6 mol%임), 도핑된 산화 세륨 및/또는 TiO2인 세라믹 상을 가질 수 있다.
인터커넥트(16)를 위한 물질의 하나의 예는 y(PdxPt1-x)-(1-y)YSZ 이다. 여기서, x는 중량비(weight ratio)에 있어 0에서부터 1까지이다. 바람직하게는 x는 더 낮은 수소 플럭스(hydrogen flux)를 위해서 0 내지 0.5의 범위 내이다. y는 체적비(volume ratio)에 있어 0.35에서부터 0.80까지이고, 바람직하게는 y는 0.4 내지 0.6의 범위 내이다.
본 실시 예의 애노드 전도층(22)은, Ni-YSZ(지르코니아에서 이트리아 도핑이 3-8 mol%임), Ni-ScSZ(스칸디아 도핑이 4-10 mol%이고, 바람직하게는 10 mol% 스칸디아-ZrO2에 대하여 상 안정성을 위한 제2 도핑) 및/또는 Ni-도핑된 산화 세륨(예를 들어, Gd 또는 Sm 도핑), 도핑된 란타늄 크롬(예를 들어, A 사이트에서의 Ca 도핑 및 B 사이트에서의 Zn 도핑), 도핑된 스트론튬 티타네이트(예를 들어, A 사이트에서의 La 도핑 및 B 사이트에서의 Mn 도핑) 및/또는 La1-xSrxMnyCr1-yO3과 같은 니켈 서멧으로 형성된 전극 전도층(electrode conductive layer)이다. 이와 달리, 귀금속의 전부 또는 일부를 기초로 한 서멧들과 같이 애노드 전도층(22)을 위한 다른 물질들이 채용될 수 있다고 고려된다. 서멧에서의 귀금속들은, 예를 들어, Pt, Pd, Au, Ag, 및/또는 이들의 합금들을 포함할 수 있다. 세라믹 상은, 예를 들어, 기판 및 전해질(electrolyte)의 열팽창계수(CTE)를 매칭시키도록(match) 층(layer)의 CTE(coefficients of thermal expansion)를 제어하기 위하여, 예컨대, 원하는 CTE를 갖는, 예를 들어, YSZ, ScSZ 및/또는 하나 이상의 다른 비활성 상(inactive phase)들을 포함하는, 비활성의 비전기적 전도성 상(inactive non-electrically conductive phase)을 포함할 수 있다. 몇몇 실시 예들에서, 세라믹 상은 Al2O3 및/또는 NiAl2O4, MgAl2O4, MgCr2O4, NiCr2O4과 같은 스피넬(spinel)을 포함할 수 있다. 다른 실시 예들에서, 세라믹 상은 전기적으로 전도성일 수 있고, 예컨대, 도핑된 란타늄 크롬, 도핑된 스트론튬 티타네이트 및/또는 LaSrMnCrO의 하나 이상의 형태일 수 있다.
애노드 전도층 물질의 하나의 예는 76.5%Pd, 8.5%Ni, 15%3YSZ 이다.
애노드(anode)(24)는 본 실시 예에서 xNiO-(100-x)YSZ(x는 중량비에 있어 55에서부터 75까지임), yNiO-(100-y)ScSZ(y는 중량비에 있어 55에서부터 75까지임), NiO-가돌리니아(gadolinia) 안정화 산화 세륨(예컨대, 55wt%NiO-45wt%GDC) 및/또는 NiO 사마리아(samaria) 안정화 산화 세륨으로 형성될 수 있지만, 다른 물질들이 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 채용될 수 있다. 예를 들어, 애노드층(24)은 도핑된 스트론튬 티타네이트, 및 La1-xSrxMnyCr1-yO3(예컨대, La0.75Sr0.25Mn0.5Cr0.5O3)로 만들어질 수 있다고 대안적으로 고려된다.
본 실시 예의 전해질층(26), 예컨대, 전해질 서브층(26A) 및/또는 전해질 서브층(26B)은 세라믹 물질로 만들어질 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 양성자 및/또는 산소 이온 전도성 세라믹이 채용될 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 전해질층(26)은 3YSZ 및/또는 8YSZ와 같은 YSZ로 형성된다. 다른 실시 예들에서, 전해질층(26)은 YSZ에 추가하여 또는 대신하여 4ScSZ, 6ScSz 및/또는 10ScSZ와 같은 ScSZ로 형성될 수 있다. 다른 실시 예들에서, 다른 물질들이 채용될 수 있다. 예를 들어, 전해질층(26)은 도핑된 산화 세륨 및/또는 도핑된 란타늄 갈레이트(gallate)로 만들어질 수 있다고 대안적으로 고려된다. 어떤 경우에도, 전해질층(26)은 연료 전지(10)에 의해 이용되는 유체(fluid)들, 예컨대, 연료로서의 합성 기체 또는 순수한 수소뿐만 아니라, 예컨대, 산화제로서의 공기 또는 O2의 확산을 근본적으로(essentially) 통과시키지 않지만, 산소 이온들 또는 양성자(proton)들의 확산을 허용한다.
캐소드층(28)은 LSM(La1-xSrxMnO3, x=0.1 내지 0.3), La1-xSrxFeO3,(예컨대, x=0.3), La1-xSrxCoyFe1-yO3(예컨대, La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3) 및/또는 Pr1-xSrxMnO3(예컨대, Pr0.8Sr0.2MnO3) 중의 적어도 하나로 형성될 수 있지만, 다른 물질들이 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 채용될 수 있다. 예를 들어, 러스레스덴 포퍼 니켈레이트(Ruddlesden-Popper nickelate)들 및 La1-xCaxMnO3(예컨대, La0.8Ca0.2MnO3) 물질들이 채용될 수 있다고 대안적으로 고려된다.
캐소드 전도층(30)은 전도성 세라믹, 예를 들어, LaNixFe1-xO3(예컨대, LaNi0.6Fe0.4O3), La1-xSrxMnO3(예컨대, La0.75Sr0.25MnO3), 도핑된 란타늄 크롬들(예컨대, La1-xCaxCrO3-δ, x=0.15-0.3), 및/또는 Pr0.8Sr0.2CoO3과 같은 Pr1-xSrxCoO3 중의 적어도 하나로 형성된 전극 전도층이다. 다른 실시 예들에서, 캐소드 전도층(30)은 다른 물질들, 예컨대, 귀금속 서멧으로 형성될 수 있지만, 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 다른 물질들이 채용될 수 있다. 귀금속 서멧에서 귀금속들은, 예를 들어, Pt, Pd, Au, Ag 및/또는 이들의 합금들을 포함할 수 있다. 세라믹 상은, 예를 들어, YSZ, ScSZ, 및 Al2O3, 또는 다른 세라믹 물질들을 포함할 수 있다.
캐소드 전도층 물질들의 하나의 예는 80wt%Pd-20wt%LSM 이다.
도 2의 실시 예에서, 본 발명의 실시 예의 태양들의 다양한 특징들, 구성요소들, 및 이들 간의 상호관계들이 도시된다. 하지만, 본 발명은 도 2의 특정 실시 예 및 본 명세서에서 설명되고 도 2에서 도시된 바와 같은 구성요소들, 특징들, 및 이들 간의 상호관계들에 한정되는 것이 아니다.
본 실시 예에서, 애노드 전도층(22)은 기판(14)상으로 직접 인쇄되고, 전해질 서브층(26A)의 일부이다. 애노드층(24)은 애노드 전도층(22)상으로 인쇄된다. 전해질층(26)의 일부들은 애노드층(24)상으로 인쇄되고, 전해질층(26)의 일부들은 애노드 전도층(22)상으로 및 기판(14)상으로 인쇄된다. 캐소드층(28)은 전해질층(26)의 위에 인쇄된다. 캐소드 전도층(30)의 일부들은 캐소드층(28)상으로 및 전해질층(26)상으로 인쇄된다. 캐소드층(28)은 전해질층(26)의 국부적 두께(local thickness)에 의해서 방향(32)으로 애노드층(24)으로부터 이격된다.
애노드층(24)은 방향(36)으로 뻗어 있는 애노드 갭(34)들을 포함한다. 캐소드층(28)은 방향(36)으로 또한 뻗어 있는 캐소드 갭(38)들을 포함한다. 본 실시 예에서, 방향(36)은 방향(32)에 실질적으로 수직이지만, 본 발명은 이에 한정되지 않는다. 갭(34)들은 애노드층(24)을 복수의 개별 애노드(40)들로 분리시키고, 각각의 전기화학 전지(12)를 위한 것이다. 갭(38)들은 캐소드층(28)을 상응하는 복수의 캐소드(42)들로 분리시킨다. 각각의 애노드(40) 및 이로부터 방향(32)으로 이격된 상응하는 캐소드(42)는 이들 사이에 배치된 전해질층(26)의 일부와 함께 전기화학 전지(12)를 형성한다.
유사하게, 애노드 전도층(22) 및 캐소드 전도층(30)은 애노드 전도층(22) 및 캐소드 전도층(30)을 복수의 각각의 애노드 전도체 막(48)들 및 캐소드 전도체 막(50)들로 분리시키는 각각의 갭들(44 및 46)을 가진다. "애노드 전도층(anode conductive layer)"과 "애노드 전도체 막(anode conductor film)"이라는 용어들은 후자가 전자의 하나 이상의 층들로 형성된다는 점에서 서로 교체사용가능하고; "캐소드 전도층(cathode conductive layer)"과 "캐소드 전도체 막(cathode conductor film)"이라는 용어들은 후자가 전자의 하나 이상의 층들로 형성된다는 점에서 서로 교체사용가능하다.
본 실시 예에서, 애노드 전도층(22)은 방향(32)에서 측정될 때 거의(approximately) 5-15 미크론의 두께를 가지지만, 다른 값들이 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 채용될 수 있다. 예를 들어, 다른 실시 예들에서, 애노드 전도층은 5-50 미크론의 범위에서 두께를 가질 수 있는 것으로 고려된다. 또 다른 실시 예들에서, 구체적인 물질 및 애플리케이션에 따라서 다른 두께들이 이용될 수 있다.
유사하게, 애노드층(24)은 방향(32)에서 측정될 때 거의 5-20 미크론의 두께를 가지지만, 다른 값들이 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 채용될 수 있다. 예를 들어, 다른 실시 예들에서, 애노드층은 5-40 미크론의 범위에서 두께를 가질 수 있는 것으로 고려된다. 또 다른 실시 예들에서, 구체적인 애노드 물질 및 애플리케이션에 따라서 다른 두께들이 이용될 수 있다.
본 실시 예의 전해질 서브층(26A) 및 전해질 서브층(26B) 양쪽 모두를 포함하는 전해질층(26)은 거의 5-15 미크론의 두께를 가지고, 개별 서브층은 최소한 거의 5 미크론의 두께를 가지지만, 다른 두께 값들이 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 채용될 수 있다. 예를 들어, 다른 실시 예들에서, 전해질층은 5-40 미크론의 범위에서 두께를 가질 수 있는 것으로 고려된다. 또 다른 실시 예들에서, 구체적인 물질 및 애플리케이션에 따라서 다른 두께들이 이용될 수 있다.
캐소드층(28)은 방향(32)에서 측정될 때 거의 10-20 미크론의 두께를 가지지만, 다른 값들이 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 채용될 수 있다. 예를 들어, 다른 실시 예들에서, 캐소드층은 10-50 미크론의 범위에서 두께를 가질 수 있는 것으로 고려된다. 또 다른 실시 예들에서, 구체적인 캐소드 물질 및 애플리케이션에 따라서 다른 두께들이 이용될 수 있다.
캐소드 전도층(30)은 방향(32)에서 측정될 때 거의 5-100 미크론의 두께를 가지지만, 다른 값들이 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 채용될 수 있다. 예를 들어, 다른 실시 예들에서, 캐소드 전도층은 5-100 미크론보다 더 작거나 더 큰 두께를 가질 수 있는 것으로 고려된다. 또 다른 실시 예들에서, 구체적인 캐소드 전도층 물질 및 애플리케이션에 따라서 다른 두께들이 이용될 수 있다.
각각의 전기화학 전지(12)에서, 애노드 전도층(22)은 애노드(24)로부터 떨어지도록 자유 전자들을 전도하고, 이 전자들을 인터커넥트(16)를 통해서 캐소드 전도층(30)으로 전도한다. 캐소드 전도층(30)은 전자들을 캐소드(28)로 전도한다.
인터커넥트(16)는 전해질층(26)에 내장되고, 애노드 전도층(22)에 전기적으로 연결되고, 애노드 전도층(22)에서부터 전해질 서브층(26A)을 통하여 전해질 서브층(26B)을 향해서 방향(32)으로 뻗어 있고, 그리고, 하나의 전기화학 전지(12)에서부터 다음의 인접한 전기화학 전지(12)로 방향(36)으로 뻗어 있고, 그리고, 다시 캐소드 전도층(30)을 향해서 방향(32)으로 뻗어 있고, 여기에 인터커넥트(16)가 전기적으로 연결된다. 특히, 인터커넥트(16)의 적어도 일부는 전해질층(26)의 연장된 부분(extended portion) 내에 내장되고, 전해질층(26)의 연장된 부분은, 예컨대, 방향(32)에서, 애노드(40) 및 캐소드(42)를 넘어서 연장되는 전해질층(26)의 부분이고, 애노드(40)와 캐소드(42) 사이에 끼어 있지 않다.
도 3을 참조하여, 인터커넥트(16)의 비제한적인 예의 일부 태양이 더욱 상세하게 설명된다. 인터커넥트(16)는 블라인드 주 전도체(blind primary conductor)(52), 및 두 개의 블라인드 보조 전도체들(blind auxiliary conductor), 또는 비아(via)들(54, 56)을 포함한다. 블라인드 주 전도체(52)는 전해질 서브층(26A)과 전해질 서브층(26B) 사이에 끼어 있고(sandwiched), 블라인드 말단부(blind end)(60)와 말단부(60) 반대 쪽의 블라인드 말단부(62) 사이에 뻗어 있는 바디(body)(58)로 형성된다. 블라인드 주 전도체(52)는, 방향(36)에 실질적으로 평행한 방향으로 전자들의 흐름을 전도하기(conduct) 위해서, 전해질층(26) 내에서 둘러싸여져서(encased) 방향(36)을 따라 지향된(oriented) 전도 경로를 정의한다(define). 블라인드 보조 전도체(54)는 블라인드 말단부(64)를 가지고, 블라인드 보조 전도체(56)는 블라인드 말단부(66)를 가진다. 블라인드 보조 전도체들(54 및 56)은 방향(32)으로 지향된다. 본 명세서에서 사용될 때, "블라인드(blind)"라는 용어는, 구조물을 통과하여 지나가는 "관통홀(through hole)"과는 대조적으로 구조물 내에서 끝나는 "블라인드 홀(blind hole)"의 방식으로, 전도체의 지향(orientation)의 방향에서 전해질층(26)을 일직선으로(straight) 관통하여 뻗어 있지 않은 전도체에 관한 것이다. 더 정확히 말하자면, 블라인드 말단부들은 전해질층(26)의 일부들과 마주본다(face). 예를 들어, 전도체(54)의 말단부(64)는 전해질 서브층(26B)의 일부(68)와 마주보고, 전해질 서브층(26B)을 관통해서 "볼(see)" 수 없다. 유사하게, 전도체(56)의 말단부(66)는 전해질 서브층(26A)의 일부(70)와 마주보고, 전해질 서브층(26A)을 관통해서 "볼(see)" 수 없다. 마찬가지로, 바디(58)의 말단부들(60 및 62)은 일부들(72 및 74)을 각각 마주보고, 전해질 서브층(26A)을 관통해서 "볼(see)" 수 없다.
도 3의 실시 예에서, 본 발명의 실시 예의 태양들의 다양한 특징들, 구성요소들, 및 이들 간의 상호관계들이 도시된다. 하지만, 본 발명은 도 3의 특정 실시 예 및 본 명세서에서 설명되고 도 3에서 도시된 바와 같은 구성요소들, 특징들, 및 이들 간의 상호관계들에 한정되는 것이 아니다. 도 3은 비율이 맞지 않는다는 점이 이해될 것이다; 예를 들어, 설명의 명확성의 목적을 위해서 수직방향의 치수들이 과장되었다.
본 실시 예에서, 블라인드 주 전도체(52)는 스크린 프린팅 프로세스로 생성된 전도성 막(conductive film)이고, 이것은 전해질층(26) 내에 내장되며, 전해질 서브층들(26A 및 26B) 사이에 끼어 있다. 애노드층(24)은 제1 평면을 따라서 지향되고(oriented), 캐소드층(28)은 제1 평면에 실질적으로 평행한 제2 평면을 따라서 지향되고, 전해질층(26)은 제1 평면에 실질적으로 평행한 제3 평면을 따라서 지향되고, 블라인드 주 전도체(52)를 형성하는 전도성 막은 제1 평면에 실질적으로 평행한 방향으로 뻗어 있다.
하나의 형태에 있어서, 블라인드 주 전도체(52)의 물질은 귀금속 서멧 또는 전기 전도성 세라믹일 수 있다. 다른 실시 예들에서, 귀금속 서멧 또는 전기 전도성 세라믹에 추가하여 또는 대신하여 다른 물질들, 예컨대, Ag, Pd, Au 및/또는 Pt과 같은 귀금속이 채용될 수 있지만, 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 다른 물질들이 채용될 수 있다. 다양한 실시 예들에서, Ag-Pd, Ag-Au, Ag-Pt, Au-Pd, Au-Pt, Pt-Pd, Ag-Au-Pd, Ag-Au-Pt, 및 Ag-Au-Pd-Pt과 같은 귀금속 합금들, 귀금속 또는 합금들, Ni 금속 및/또는 Ni 합금, 및 알루미나와 같은 불활성 세라믹 상 또는 YSZ, ScSZ, 및/또는 LNF(LaNixFe1-xO3), LSM(La1-xSrxMnO3), 도핑된 스트론튬 티타네이트, 도핑된 이트륨 크롬들, LSCM(La1-xSrxCr1-yMnyO3), 및/또는 다른 도핑된 란타늄 크롬들 중의 적어도 하나와 같은 전도성 세라믹들, 및 LNF(LaNixFe1-xO3), 예컨대, LaNi0.6Fe0.4O3, LSM(La1-xSrxMnO3), 예컨대, La0.75Sr0.25MnO3, 도핑된 스트론튬 티타네이트, 도핑된 이트륨 크롬들, LSCM(La1-xSrxCr1-yMnyO3), 예컨대, La0.75Sr0.25Cr0.5Mn0.5O3, 및 다른 도핑된 란타늄 크롬들과 같은 전도성 세라믹들과 같이, 현저한 기생 전류(parasitic current)를 생성하지 않을 최소 이온 전도성을 갖는 세라믹 상으로 구성된 서멧들을 포함하는 다수의 물질들 중의 하나 이상이 채용될 수 있다고 여겨진다. 다른 실시 예들에서, 블라인드 주 전도체(52)는 상술한 물질들에 추가하여 또는 대신하여 Ni 금속 서멧 및/또는 Ni 합금 서멧으로 형성될 수 있다고 여겨진다. Ni 금속 서멧 및/또는 Ni 합금 서멧은 하나 이상의 세라믹 상들을 가질 수 있고, 세라믹 상은, 예컨대, 제한 없이, YSZ, 알루미나, ScSZ, 도핑된 산화 세륨 및/또는 TiO2이다. 다양한 실시 예들에서, 블라인드 주 전도체(52)는 인터커넥트(16)와 관련하여 앞서 제시된 물질들로 형성될 수 있다.
블라인드 주 전도체(52)를 위한 물질들 중의 하나의 예는 y(PdxPt1-x)-(1-y)YSZ 이다. 여기서, x는 중량비에 있어 0에서부터 1까지이다. 비용 절감을 위해서, x는 0.5 내지 1의 범위인 것이 선호된다. 더 나은 성능 및 더 우수한 시스템 효율을 위해서, x는 0 내지 0.5의 범위인 것이 선호된다. 수소는 Pd에서 더 높은 플럭스를 가지기 때문이다. y는 체적비에 있어 0.35에서부터 0.80까지이고, 바람직하게는 y는 0.4 내지 0.6의 범위에 내이다.
블라인드 주 전도체(52)를 위한 물질들의 다른 예는 x%Pd-y%Ni-(100-x-y)%YSZ 이고, 여기서 x=70-80, y=5-10 이다.
블라인드 보조 전도체들(54 및 56) 각각은 주 전도체(52)와 같거나 다른 물질들로부터 형성될 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 블라인드 보조 전도체(54)는 블라인드 주 전도체(52)의 처리동안 형성되고, 블라인드 주 전도체(52)와 동일한 물질로부터 형성되며, 블라인드 보조 전도체(56)는 캐소드 전도층(30)과 동일한 처리 단계에서 형성되고, 캐소드 전도층(30)과 동일한 물질로부터 형성된다. 하지만, 다른 실시 예들에서, 블라인드 주 전도체(52), 블라인드 보조 전도체(54), 및 블라인드 보조 전도체(56)는 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 다른 물질 조합으로부터 만들어질 수 있다.
블라인드 보조 전도체(54) 및 블라인드 보조 전도체(56)를 위해 이용되는 물질들은 구체적인 애플리케이션에 따라서 달라질 수 있다. 예를 들어, 몇몇 물질 조합들에 있어서, 전지 제작 또는 전지 테스팅(testing) 동안 애노드 전도층(22) 및/또는 캐소드 전도층(30)과의 인터커넥트(16)의 인터페이스(interface)에서 물질 이동(material migration)이 일어날 수 있으며, 이것은 연료 전지 동작 동안 더 높은 전지 품질저하 및 인터페이스에서의 증가된 저항을 초래할 수 있다. 주 전도체(52), 애노드 전도층(22), 및 캐소드 전도층(30)의 조성들에 따라서, 물질은 애노드 전도층(22) 및/또는 캐소드 전도층(30)로부터 주 전도체(52)로 이동할 수 있고, 및/또는 물질은 주 전도체(52)로부터 애노드 전도층(22) 및/또는 캐소드 전도층(30)으로 이동할 수 있다. 인터커넥트/전도층 인터페이스에서 물질 이동을 감소시키기 위하여, 블라인드 보조 전도체(54) 및 블라인드 보조 전도체(56) 중의 하나 또는 양쪽 모두는 애노드 전도층(22)(애노드 전도체 막(48)) 및/또는 캐소드 전도층(30)(캐소드 전도체 막(50)) 중의 하나 또는 양쪽 모두와 주 전도체(52)와의 사이에서 전기 전도성 화학적 장벽층을 낳는 물질로부터 형성될 수 있다. 이러한 화학적 장벽은 연료 전지 제작 및 동작 동안의 물질 이동을 감소시키거나 일어나지 않게 할 수 있다.
화학적 장벽을 형성하기 위해서 이용될 수 있는 인터커넥트(16) 및 애노드 전도층(22) 인터페이스에서의 보조 전도체(54)를 위한 물질들은 Ni 서멧 및 Ni-귀금속 서멧을 포함할 수 있되 이에 한정되지 않으며, 귀금속은 Ag, Au, Pd, Pt, 또는 이들의 합금일 수 있고, 서멧에서의 세라믹 상은 YSZ(지르코니아에서 이트리아 도핑은 3-5 mol%임), ScSZ(지르코니아에서 스칸디아 도핑은 4-6 mol%임), 도핑된 산화 세륨(예컨대, GDC, 또는 SDC), 알루미나, 및 TiO2, 또는 도핑된 스트론튬 티타네이트, 도핑된 이트륨 크롬들, La1-xSrxCr1-yMnyO3 (x=0.15-0.35, y=0.25-0.5), 및 다른 도핑된 란타늄 크롬들과 같은 전도성 세라믹들 중의 적어도 하나일 수 있다.
보조 전도체(54)의 하나의 예는 50v%(50Pd50Pt)-50v%3YSZ 이다.
보조 전도체(54)의 다른 예는 15%Pd, 19%NiO, 66%NTZ 이고, 여기서 NTZ는 73.6wt% NiO, 20.0%TiO2, 6.4% 3YSZ 이다.
화학적 장벽을 형성하기 위해서 이용될 수 있는 인터커넥트(16) 및 캐소드 전도층(30) 인터페이스에서의 보조 전도체(56)를 위한 물질들은 Ag, Au, Pd, Pt, 또는 그 합금 중의 적어도 하나인 귀금속을 갖는 귀금속 서멧들을 포함할 수 있되 이에 한정되지 않으며, 세라믹 상은 YSZ(이트리아 도핑은 3-5 mol%이 선호됨), ScSZ(스칸디아 도핑은 4-6 mol%이 선호됨), LNF(LaNixFe1-xO3, x=0.6), LSM(La1-xSrxMnO3, x=0.1 내지 0.3), 도핑된 이트륨 크롬들(예컨대, Y0.8Ca0.2CrO3), LSCM(La1-xSrxCr1-yMnyO3), x=0.15-0.35, y=0.5-0.75), 및 다른 도핑된 란타늄 크롬들(예컨대, La0.7Ca0.3CrO 3), 또는 LNF(LaNixFe1-xO3), LSM(La1-xSrxMnO3), 러스레스덴 포퍼 니켈레이트, LSF(예컨대, La0.8Sr0.2FeO3), LSCF(La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3), LSCM(La1-xSrxCr1-yMnyO3), LCM(예컨대, La0.8Ca0.2MnO3), 도핑된 이트륨 크롬들 및 다른 도핑된 란타늄 크롬들 중의 적어도 하나와 같은 전도성 세라믹들 중의 적어도 하나일 수 있다.
보조 전도체(56)를 위한 하나의 예는 50v%(50Pd50Pt)-50v%3YSZ 이다.
보조 전도체(56)의 다른 예는 15%Pd, 19%NiO, 66%NTZ 이고, NTZ는 73.6wt% NiO, 20.0%TiO2, 6.4% 3YSZ 이다.
본 실시 예에서, 보조 전도체(54)는 방향(36)에서 거의 0.4 mm의 폭(76)을 가지지만, 더 크거나 더 작은 폭이 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 이용될 수 있다. 유사하게, 보조 전도체(56)는 방향(36)에서 거의 0.4 mm의 폭(78)을 가지지만 더 크거나 더 작은 폭이 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 이용될 수 있다. 주 전도체(52)는, 예컨대, 처리동안 인터커넥트(16)로 유입되는 소결 다공성, 미세균열들, 보이드들 및/또는 다른 결함들로 인하여, 인터커넥트(16)를 통해서 확산될 수 있는 임의의 수소에 대한 최소 확산 거리(80)를 정의하는, 방향(36)에서의 길이를 가진다. 본 실시 예에서, 확산 거리(80)는 0.6 mm이지만, 더 크거나 더 작은 폭이 본 발명의 범위로부터 벗어나지 않으면서 이용될 수 있다. 방향(32)에서 측정될 때 주 전도체(52)의 막 두께(82)는 거의 5-15 미크론이다. 방향(32)에서 인터커넥트(16)의 총 높이(84)는 거의 10-25 미크론이고, 이것은 일반적으로 전해질층(26)의 두께에 해당한다.
인터커넥트(16)를 통해서 확산되는 수소에 대한 총 확산 거리는 방향(32)에서의 보조 전도체(54) 및 보조 전도체(56)의 높이를 포함할 수 있으며, 이것은 총 높이(84)에서 주 전도체(52)의 막 두께(82)를 뺌으로써 구할 수 있고, 이것은 거의 10 미크론이 된다. 그래서, 예컨대, 보조 전도체들(54 및 56)의 높이들은 총 확산 거리의 단지 적은 부분만을 나타내기 때문에, 확산 거리는 확산 거리(80)에 의해서 대부분(predominantly) 제어된다.
도 4a 및 4b를 참조하여, 인터커넥트(16)의 연속적인 "스트립(strip)" 구성의 평면도 및 인터커넥트(16)의 "비아(via)" 구성의 평면도가 각각 도시된다. "스트립(strip)"이라는 용어는 길이에 비하여 폭이 상대적으로 좁은 단일한 긴 전도체 형태의 구성에 관한 것이다. 스트립 구성에서, 주 전도체는 본 실시 예에서 방향들(32 및 36) 둘 다에 실질적으로 수직인 방향(86)으로 뻗어 있는 연속적인 스트립(continuous strip)(52A)의 형태를 취하고, 전기화학 전지(12)의 방향(86)에서 거의 길이만큼 이어진다. 도 4a 및 4b의 묘사에서, 방향(32)은 도면의 평면으로 들어가거나 도면의 평면으로부터 나오도록 뻗어 있고, 여기서는 원 안에서의 "X" 표시에 의해 나타내진다. "비아(via)"라는 용어는 전기적인 구성요소들을 연결하는 물질을 관통하는 상대적으로 작은 전도성 경로에 관한 것이다. 도 4b의 묘사에서, 주 전도체는 복수의 비아(52B)들의 형태를 취하며, 예컨대 각각은 방향(86)에서 단지 거의 0.4 mm의 폭을 갖지만, 더 크거나 더 작은 폭이 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 이용될 수 있다.
도 4a 및 4b의 실시 예에서, 본 발명의 실시 예의 태양들의 다양한 특징들, 구성요소들, 및 이들 간의 상호관계들이 도시된다. 하지만, 본 발명은 도 4a 및 4b의 특정 실시 예 및 본 명세서에서 설명되고 도 4a 및 4b에서 도시된 바와 같은 구성요소들, 특징들, 및 이들 간의 상호관계들에 한정되는 것이 아니다.
도 4a 및 4b와 함께 도 3을 다시 참조하면, 인터커넥트(16)의 최소 확산 영역은 주 전도체(52)의 확산 영역에 의해서 제어되고, 이것은 유체의 확산을 제한하는 확산 흐름 구멍(orifice)으로서 기능한다. 예를 들어, 어떤 이유에서건, 주 전도체(52)가 비다공성이면, 유체, 예컨대, 액체 및/또는 기체 형태의 산화제 및 연료는 인터커넥트(16)를 통해서 확산될 수 있다. 이러한 확산은 막 두께(82)에 의해서 부분적으로 제어된다. "스트립(strip)" 구성에서 확산 영역은 방향(86)에서의 연속적인 스트립(52A)의 폭 곱하기 막 두께(82)에 의해서 구해지는 반면, "비아(via)" 구성에서 확산 영역은 방향(86)에서의 각각의 비아(52B)의 폭 곱하기 막 두께(82) 곱하기 비아(52B)들의 수에 의해서 구해진다.
애노드 전도체 막(48)에서부터 캐소드 전도체 막(50)까지 방향(32)으로만 뻗어 있는 인터커넥트를 채용하는 것이 가능할 수 있지만(캐소드 전도체 막(50)이 방향(36)에서 애노드 전도체 막(48)들 위에 배치되어 있다고 가정함), 이러한 방안(scheme)은 채용된 본 발명의 인터커넥트보다 더 많은 누출을 초래할 것이다.
예를 들어, 도 5를 참조하여, 인터커넥트(88)의 비제한적인 예의 일부 태양이 도시되며, 전해질층(90)을 통과해서 지나가는 비아의 형태인 인터커넥트(88)는 명확하게 전해질층(90)에 내장된 것이 아니거나 전해질층(90)의 서브층들 사이에 끼어 있는 것이 아니며, 임의의 블라인드 전도체(blind conductor)들을 포함하지 않는다. 인터커넥트(88)는 애노드 전도체(92)로부터 캐소드 전도체(94)로 전력을 전송한다. 비교의 목적을 위해서, 전해질층(90)의 두께에 상응하는 방향(32)에서의 인터커넥트(88)의 길이(96)는, 예컨대, 인터커넥트(16)와 유사하게 10-15 미크론인 것으로 가정되고, 방향(36)에서 인터커넥트(88)의 폭, 예컨대, 인터커넥트(88)가 인쇄되는 전해질(96)에서의 오픈 슬롯(open slot)의 폭은 현재 산업 기술을 가지고 최소 인쇄가능한 방향(36)으로의 비아 치수(98)인 것으로 가정되고, 이것은 거의 거의 0.25 mm이다. 방향(86)에서의 인터커넥트(88)의 길이는 0.4 mm인 것으로 가정된다. 그래서, 인터커넥트(88)에 있어서, 하나의 비아에 대한 확산 흐름 영역은 거의 0.25 mm 곱하기 0.4 mm이고, 이것은 0.1 mm2과 같다. 제한 치수(limiting dimension)는 최소 0.25 mm의 스크린 프린팅된 비아 치수(98)이다.
하지만, 본 발명에 있어서, 비아(52B)(도 4b)가 방향(86)에서 0.4 mm의 동일한 길이를 갖는 것으로 가정하면, 0.4 mm의 하나의 비아에 대한 확산 흐름 영역 곱하기 방향(32)에서의 0.010 mm(10 미크론)의 막 두께는 0.004 mm2와 같고, 이것은 인터커넥트(88)의 흐름 영역의 단지 4퍼센트이다. 그래서, 최소 확산 흐름 영역을 제한하는 최소 치수의 감소를 가능하게 하는 기하구조를 채용함으로써, 인터커넥트의 확산 흐름 영역은 감소될 수 있고, 이로써, 예컨대, (예를 들어, 처리 제한(process limitation)들 및/또는 제조 결함들로 기인한 것과 같이) 인터커넥트가 완전히 비다공성이 아니거나 인터커넥트가 혼합된 이온 및 전자적 전도체인 경우에, 인터커넥터(interconnector)를 통한 산화제 및/또는 연료의 확산을 잠재적으로(potentially) 감소시킨다.
게다가, 인터커넥트(88)에서의 확산 거리는 인터커넥트(88)의 두께(96)에 상응하고, 이것은 또한 도시된 예에서 전해질층(90)의 두께인데, 즉, 10-15 미크론이다.
대조적으로, 창의적인(inventive) 블라인드 주 커넥터(blind primary connector)(52)의 확산 거리는 연속적인 스트립(52A)의 형태이든 비아(52B)의 형태이든 확산 거리(80)이고, 이것은 0.6 mm이고, 이것은 인터커넥트(88)의 확산 거리의 40-60배이고(10-15 미크론에 의해 나누어진 0.6 mm), 이것은 전해질의 두께의 여러 배이다. 그래서, 확산 거리가 전해질의 두께에 의해 제한되지 않는 방향으로 뻗어 있는 기하구조를 채용함으로써, 인터커넥트의 확산 거리는 실질적으로 증가될 수 있고, 이로써, 인터커넥터를 통한 산화제 및/또는 연료의 확산을 잠재적으로 감소시킨다.
일반적으로, 주어진 물질 및 미세구조(microstructure)로부터 만들어진 인터커넥트를 통한 연료 및/또는 공기의 흐름은 흐름 영역 및 흐름 거리(flow distance)에 의해 결정된다. 본 발명의 몇몇 실시 예들은, 예컨대, 커넥터가 비다공성이라면, 사용된 인터커넥트의 구체적인 치수에 따라서 102 내지 104 매그니튜드(magnitude) 만큼 인터커넥트를 통한 연료 및/또는 공기 흐름을 감소시킬 수 있다.
예를 들어, 소결 다공성, 미세균열들, 및 보이드들과 같은 처리-관련 결함들은 전형적으로 사이즈에 있어서 서브-미크론(sub-micron)에서부터 수(a few) 미크론(보이드들)이거나 수(a few) 미크론 내지 10 미크론(미세균열들)이다. 단지 10-15 미크론의 확산 거리에 있어서, 결함의 존재는 인터커넥트를 통한 직접적인 흐름경로를 제공하거나, 적어도 상당한 비율만큼 확산 거리를 감소시킬 수 있다. 예를 들어, 10 미크론의 설계 확산 거리를 가정한다. 10 미크론 결함의 존재하에서, 결함이 인터커넥트를 통한 직접적인 경로를 개방할 것이기 때문에 수소 및/또는 산화제의 흐름에 대한 직접적인 흐름경로가 생길 것이다(애노드/전도층 및 캐소드/전도층이 의도적으로 다공서이라는 점이 주목된다). 10 미크론 결함의 존재하에서 15 미크론의 설계 확산 거리를 가정하는 경우에 조차도, 확산 거리는 67%만큼 감소될 것이고, 단지 5 미크론의 순수 확산 거리(net diffusion distance)를 남긴다.
한편, 창의적인 인터커넥트(16)에서의 10 미크론 결함은 주 전도체(52)의 0.6 mm 설계 확산 거리에 대해 무시할 수 있을 만한 효과(negligible effect)만을 남길 것인데, 즉, 0.6 mm 설계 확산 거리를 0.59 mm로 감소시키고, 이것은 결함의 존재에 의해서 초래되는 상대적으로 중요하지 않은 감소이다.
도 6a 및 6b를 참조하여, 방향(86)에서 뻗어 있는 비아(52C)의 형태로 블라인드 주 전도체를 갖는 본 발명의 실시 예의 비제한적인 예의 일부 태양이 도시된다. 도 6a의 묘사에 있어서, 방향(32)은 도면의 평면으로 들어가거나 도면의 평면으로부터 나오도록 뻗어 있고, 여기서는 원 안에서의 "X" 표시에 의해 나타내진다. 도 6b의 묘사에 있어서, 방향(36)은 도면의 평면으로 들어가거나 도면의 평면으로부터 나오도록 뻗어 있고, 여기서는 원 안에서의 "X" 표시에 의해 나타내진다. 비아(52C)는, 예를 들어, 방향(86)으로 지향된 확산 거리(80)에 의해 표시된 바와 같이, 방향(36)이 아닌 방향(86)으로 뻗어 있다는 점을 제외하고는 비아(52B)와 유사하다. 도 6a 및 6b가 하나의 비아(52C)만을 도시할지라도 본 발명의 실시 예들은 방향(86)을 따라서 뻗어 있는 복수의 이러한 비아들을 포함할 수 있다고 이해될 것이다.
도 6a 및 6b에서의 전자 흐름(electron flow)의 방향은 3차원적인 흐름경로 라인(flowpath line)(100)에 의해 도시된다. 전자들은 애노드 전도체 막(48)을 통해서 보조 전도체(54)를 향해 방향(36)으로 흐르고, 이후, 보조 전도체(54)를 통해서 비아(52C)를 향해 방향(32)으로 흐른다. 이후, 전자들은 비아(52C)를 통해서 보조 전도체(56)를 향해 방향(86)으로 흐르고, 이후, 보조 전도체(56)를 통해서 캐소드 전도체 막(50) 안으로 방향(32)으로 흐르며, 그 이후에 전자들은 캐소드 전도체 막(50)을 통해서, 예컨대, 다음의 전기화학 전지로 방향(36)으로 흐른다.
도 6a 및 6b의 실시 예에서, 본 발명의 실시 예의 태양들의 다양한 특징들, 구성요소들, 및 이들 간의 상호관계들이 도시된다. 하지만, 본 발명은 도 6a 및 6b의 특정 실시 예 및 본 명세서에서 설명되고 도 6a 및 6b에서 도시된 바와 같은 구성요소들, 특징들, 및 이들 간의 상호관계들에 한정되는 것이 아니다.
도 7을 참조하여, 연료 전지 시스템(210)의 실시 예의 비제한적인 예의 일부 태양이 개략적으로 도시된다. 연료 전지 시스템(210)은 기판(214) 상에 배치된 복수의 전기화학 전지(212)들을 포함하고, 각각의 전기화학 전지(212)는 세라믹 봉인(102)의 형태로 봉인(seal)을 가진다. 연료 전지 시스템(210)은 또한 연료 전지 시스템(10)과 관련하여 설명되고 제시된 구성요소들을 포함하는데, 예컨대, 블라인드 주 전도체(52)들 및 블라인드 보조 전도체들 또는 비아들(54 및 56)을 갖는 인터커넥트(16)들; 산화제 쪽(oxidant side)(18); 연료 쪽(fuel side)(20); 전해질층(26)들; 애노드(40)들; 캐소드(42)들, 애노드 전도체 막(48)들, 및 캐소드 전도체 막(50)들을 포함한다. 기판(14)의 설명은 기판(214)에 동일하게 적용된다. 도 7의 실시 예에서, 인터커넥트(16)의 보조 전도체(56)는 캐소드 전도체 막(50)과 동일한 물질로 형성되는 한편, 인터커넥트(16)의 보조 전도체(54)는 애노드 전도체 막(48)과 동일한 물질로 형성된다. 인터커넥트(16)의 블라인드 주 전도체(52)는 도 2의 실시 예에서 인터커넥트(16)와 관련하여 상술된 것과 동일한 물질로 형성된다. 다른 실시 예들에서, 예를 들어, 보조 전도체(54) 및/또는 보조 전도체(56)는 블라인드 주 전도체(52)와 동일한 물질로 형성될 수 있거나 다른 물질들로 형성될 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 블라인드 주 전도체(52)는 도 4a에서 도시된 연속적인 스트립, 예컨대, 연속적인 스트립(52A)의 형태이다. 다른 형태에 있어서, 블라인드 주 전도체(52)는 도 4b에서의 비아(52B)들과 같이 복수의 비아들의 형태이다. 다른 실시 예들에서, 블라인드 주 전도체(52)는 본 명세서에서 명시적으로 제시되지 않은 다른 형태를 취할 수 있다.
하나의 형태에 있어서, 세라믹 봉인(102)은 다공성 기판(214)상으로 적용되고, 하나의 전기화학 전지(212)의 애노드 전도체 막(48)과 인접한 전기화학 전지(212)의 보조 전도체(54) 사이에서 수평으로(도 7의 관점에서) 배치된다. 다른 실시 예들에서, 세라믹 봉인(102)은 다른 지향들 및 위치들에 위치할 수 있다. 세라믹 봉인(102)은 방향(32)에서 측정될 때 거의 5-30 미크론의 두께를 가지지만, 다른 실시 예들에서 다른 두께 값들이 채용될 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 세라믹 봉인(102)은 전기화학 전지(212)들에 의해 채용된 연료 및 산화제들과 같은 기체들 및 액체들을 통과시키지 않고(impervious), 적용되는 영역들에서 기판(214)으로부터 기체들 및 액체들의 누출을 방지하도록 구성된다. 다른 실시 예들에서, 세라믹 봉인(102)은 기체들 및 액체들에 실질적으로 불침투성일 수 있고, 예컨대, 세라믹 봉인을 채용하지 않는 다른 구성들과 관련하여, 적용된 영역들에서 기판(214)으로부터 기체들 및 액체들의 누출을 감소시키도록 구성될 수 있다. 세라믹 봉인(102)은 기판(214)과 기판(214) 쪽의 반대편인 세라믹 봉인(102) 쪽상에 배치된 연료 전지 구성요소들 사이에 근본적으로 "기체밀폐(gas-tight)" 봉인을 제공하도록 구성된다.
하나의 형태에 있어서, 세라믹 봉인(102)은 기판(214)에서부터 인터커넥트(16)로의 기체들 및 액체들의 누출을 방지하거나 감소시키도록 배치된다. 하나의 형태에 있어서, 세라믹 봉인(102)은 방향(36)에서 뻗어 있고, 밑바닥(bottom)상의 다공성 기판(214)과 꼭대기(top)상의 전해질(26) 및 인터커넥트(16)의 블라인드 주 전도체(52) 사이에서 (방향(32)으로) 수직으로 배치되며, 이로써, 세라믹 봉인(102)에 의해 오버랩된(overlapped) 블라인드 주 전도체(52)(및 전해질(26)) 안으로의 기체들 및 액체들의 누출을 방지한다. 다른 실시 예들에서, 세라믹 봉인(102)은 도 7에 도시된 것에 추가하여 또는 대신하여 다른 적절한 위치들에 배치될 수 있다. 블라인드 주 전도체(52)는 밑바닥상의 세라믹 봉인(102) 부분과 꼭대기상의 연장된(extended) 전해질(26) 부분 사이에 내장되어 있다(embedded). 도 7의 실시 예에서의 확산 거리는 방향(36)에서 세라믹 봉인(102)과 전해질(26) 양쪽 모두에 의한 인터커넥트(16)의 오버랩(overlap)의 길이에 의해서 주로 정의된다. 하나의 형태에 있어서, 오버랩은 0.3-0.6 mm이지만, 다른 실시 예들에서, 다른 값들이 채용될 수 있다. 인터커넥트(16)는 활성(active) 전기화학 전지(212) 영역으로 뻗어 있다. 몇몇 실시 예들에서, 도 7에서 도시된 구성의 주 인터커넥트(primary interconnect) 영역은 다른 설계들보다 더 작을 수 있고, 이것은 기판(214)상에서 전체 활성 전지 영역을 증가시킬 수 있고, 이것은 연료 전지 시스템(210)의 효율을 증가시킬 수 있다.
세라믹 봉인(102)은 세라믹 물질로부터 형성된다. 하나의 형태에 있어서, 세라믹 봉인(102)을 형성하기 위해 이용되는 세라믹 물질은 3YSZ와 같은 이트리아 안정화(yittria stabilized) 지르코니아이다. 다른 형태에 있어서, 세라믹 봉인(102)을 형성하기 위해 이용되는 물질은 4ScSZ와 같은 스칸디아 안정화 지르코니아이다. 다른 형태에 있어서, 세라믹 봉인(102)을 형성하기 위해 이용되는 물질은 알루미나이다. 다른 형태에 있어서, 세라믹 봉인(102)을 형성하기 위해 이용되는 물질은 La2Zr2O7와 같이 비전도성(non-conductive) 파이로클로어(pyrochlore) 물질들이다. 다른 실시 예들은, 예컨대, 각각의 전기화학 전지(212) 및 기판(214)의 인접한 일부들의 물질들과의 혼화성(compatibility), 연료 전지 시스템(210)에 의해 채용된 연료들 및 산화제들, 및 연료 전지 시스템(210)의 국부적인 과도(transient) 및 안정-상태(steady-state) 동작 온도들과 같이, 다양한 인자들에 따라서 다른 세라믹들을 채용할 수 있다. 또 다른 실시 예들은 세라믹들이 아닌 물질들을 채용할 수 있다.
도 7의 실시 예에서, 본 발명의 실시 예의 태양들의 다양한 특징들, 구성요소들, 및 이들 간의 상호관계들이 도시된다. 하지만, 본 발명은 도 7의 특정 실시 예 및 본 명세서에서 설명되고 도 7에서 도시된 바와 같은 구성요소들, 특징들, 및 이들 간의 상호관계들에 한정되는 것이 아니다.
도 8을 참조하여, 연료 전지 시스템(310)의 실시 예의 비제한적인 예의 일부 태양이 개략적으로 도시된다. 연료 전지 시스템(310)은 기판(314)상에 배치된 복수의 전기화학 전지(312)들을 포함하고, 각각의 전기화학 전지(312)는 세라믹 봉인(102)을 포함한다. 연료 전지 시스템(310)은 또한 연료 전지 시스템(10)과 관련하여 설명되고 제시된 구성요소들을 포함하는데, 예컨대, 블라인드 주 전도체(52)들 및 블라인드 보조 전도체들 또는 비아들(54 및 56)을 갖는 인터커넥트(16)들; 산화제 쪽(18); 연료 쪽(20); 전해질층(26)들; 애노드(40)들; 캐소드(42)들, 애노드 전도체 막(48)들 및 캐소드 전도체 막(50)들을 포함한다. 기판(14)의 설명은 기판(314)에 동일하게 적용된다. 도 8의 실시 예에서, 인터커넥트(16)는 애노드 전도체 막(48)의 물질에 의해서 대부분(predominantly) 형성되고, 그래서, 도 8의 실시 예에서의 블라인드 주 전도체(52) 및 보조 전도체(54)는 애노드 전도체 막(48)의 연장부(extension)들로서 고려될 수 있다. 예를 들어, 블라인드 주 전도체(52) 및 보조 전도체(54)는 애노드 전도체 막(48)의 물질에 의해 형성되는 것으로서 도시되는 한편, 보조 전도체(56)는 도 2의 실시 예에서 인터커넥트(16)를 위해 상술된 물질들로 형성된다. 하나의 형태에 있어서, 블라인드 주 전도체(52)는 연속적인 스트립, 예컨대, 도 4a에서 도시된 연속적인 스트립(52A)의 형태이다. 다른 형태에 있어서, 블라인드 주 전도체(52)는 도 4b에서의 비아(52B)들과 같은 복수의 비아들의 형태이다. 다른 실시 예들에서, 블라인드 주 전도체(52)는 본 명세서에서 명시적으로 제시되지 않은 다른 형태를 취할 수 있다.
세라믹 봉인(102)은 기판(314)으로부터 인터커넥트(16) 안으로의 기체들 및 액체들의 누출을 방지하거나 감소시키도록 배치된다. 하나의 형태에 있어서, 세라믹 봉인(102)은 밑바닥상의 다공성 기판(314)과 꼭대기상의 전해질(26) 및 블라인드 주 전도체(52) 사이에서 (방향(32)으로) 수직으로 배치되며, 이로써, 세라믹 봉인(102)에 의해 오버랩된 블라인드 주 전도체(52)(및 전해질(26)) 부분들의 안으로의 기체들 및 액체들의 누출을 방지한다. 블라인드 주 전도체(52)는 밑바닥상의 세라믹 봉인(102) 부분과 꼭대기상의 연장된 전해질(26) 부분 사이에 내장되어 있다. 도 8의 실시 예에서의 확산 거리는 방향(36)에서 세라믹 봉인(102)과 전해질(26) 양쪽 모두에 의한 인터커넥트(16)의 오버랩의 길이에 의해서 주로 정의된다. 하나의 형태에 있어서, 오버랩은 0.3-0.6 mm이지만, 다른 실시 예들에서 다른 값들이 채용될 수 있다.
세라믹 봉인(102)은 전기화학 전지(312) 안으로의 기체 및 액체의 침투를 방지하기 때문에, 인터커넥트(16)는 세라믹 봉인(102)과 같은 봉인을 포함하지 않는 다른 설계들 만큼 (누출을 방지하거나 감소시키기 위하여) 빽빽할(dense) 필요가 없다. 이러한 설계들에 있어서, 인터커넥트(16)는 애노드 전도체층(anode conductor layer)(48) 및/또는 캐소드 전도체층(cathode conductor layer)(50)을 형성하기 위하여 이용되는 물질들로 형성될 수 있다. 예를 들어, 도 9를 참조하면, 애노드 전도체층(48) 및 캐소드 전도체층(50)을 형성하기 위해 이용된 물질들로 전적으로 형성된 실시 예가 도시된다. 도 9는 연료 전지 시스템(410)의 실시 예의 비제한적인 예의 일부 태양을 개략적으로 도시한다. 연료 전지 시스템(410)은 기판(414)상에 배치된 복수의 전기화학 전지(412)들을 포함하고, 각각의 전기화학 전지(412)는 세라믹 봉인(102)을 포함한다. 연료 전지 시스템(410)은 또한 연료 전지 시스템(10)과 관련하여 설명되고 제시된 구성요소들을 포함하는데, 예컨대, 블라인드 주 전도체(52)들 및 블라인드 보조 전도체들 또는 비아들(54 및 56)을 갖는 인터커넥트(16)들; 산화제 쪽(18); 연료 쪽(20); 전해질층(26)들; 애노드(40)들; 캐소드(42)들, 애노드 전도체 막(48)들 및 캐소드 전도체 막(50)들을 포함한다. 기판(14)의 설명은 기판(414)에 동일하게 적용된다. 도 9의 실시 예에서, 블라인드 주 전도체(52) 및 보조 전도체(54)는 애노드 전도체 막(48)을 형성하기 위해 이용된 것과 동일한 물질로 형성되고, 애노드 전도체 막(48)을 형성하기 위해 이용되는 것과 동일한 처리 단계들에서 형성된다. 그래서, 도 9의 실시 예에서 블라인드 주 전도체(52) 및 보조 전도체(54)는 애노드 전도체 막(48)의 연장부들로서 고려될 수 있다. 유사하게, 도 9의 실시 예에서, 보조 전도체(56)는 캐소드 전도체 막(50)을 형성하기 위해 이용된 것과 동일한 물질로 형성되고, 캐소드 전도체 막(50)을 형성하기 위해 이용된 것과 동일한 처리 단계들에서 형성된다. 그래서, 도 9의 실시 예의 보조 전도체(56)는 캐소드 전도체 막(50)의 연장부로서 고려될 수 있다.
도 8 및 9의 실시 예에서, 본 발명의 실시 예의 태양들의 다양한 특징들, 구성요소들, 및 이들 간의 상호관계들이 도시된다. 하지만, 본 발명은 도 8 및 9의 특정 실시 예 및 본 명세서에서 설명되고 도 8 및 9에서 도시된 바와 같은 구성요소들, 특징들, 및 이들 간의 상호관계들에 한정되는 것이 아니다.
도 10-15를 일반적으로 참조하여, 본 발명자들은 인터커넥트 및 인접한 구성요소들, 예컨대, 애노드 및/또는 애노드 전도체 막 및/또는 캐소드 및/또는 캐소드 전도체 막 사이의 물질 확산이 특정 연료 전지 시스템들의 성능에 불리하게 영향을 줄 수 있다고 판단하였다. 그래서, 본 발명의 몇몇 실시 예들은 이러한 물질 확산을 방지하거나 감소시키기 위하여 전기 전도성 화학적 장벽(예컨대, 상술한 바와 같은 것 및/또는 도 10-15와 관련하여 후술되는 화학적 장벽(104))을 포함한다. 다양한 실시 예들에서, 화학적 장벽(104)은 인터커넥트와 애노드 사이의 인터페이스, 및/또는 인터커넥트와 애노드 전도체 막 사이의 인터페이스, 및/또는 인터커넥트와 캐소드 사이의 인터페이스, 및/또는 인터커넥트와 캐소드 전도체 막 사이의 인터페이스에서 물질 이동 또는 확산을 방지하거나 감소시키도록 구성될 수 있고, 이것은 인터커넥트의 장기 내구성(long term durability)을 향상시킬 수 있다. 예를 들어, 화학적 장벽이 없으면, Ni-기반 서멧으로 형성된 애노드 전도체 막 및/또는 애노드와 귀금속 서멧으로 형성된 인터커넥트와의 사이의 인터페이스에서 물질 이동(확산)이 일어날 수 있다. 물질 이동은 양쪽 방향에서 일어날 수 있는데, 예컨대, Ni가 애노드 전도층/전도체 막 및/또는 애노드으로부터 인터커넥트 안으로 이동하고, 귀금속이 인터커넥트로부터 전도층/전도체 막 및/또는 애노드 안으로 이동한다. 물질 이동은 인터커넥트와 애노드 전도체 막 및/또는 애노드 사이의 인터페이스에서 또는 인터페이스 근처에서 다공성 증가를 초래할 수 있고, 인터페이스에서 하나 이상의 비전자적 또는 저전자적 전도적 상(non or low-electronic conducting phase)들의 강화(enrichment)를 초래할 수 있고, 더 높은 ASR(area specific resistance)을 낳으며, 그래서 연료 전지 성능의 감소를 초래한다. 인터커넥트와 캐소드 사이의 물질 이동 및/또는 인터커넥트와 캐소드 전도체 막 사이의 물질 이동은 추가적으로 또는 대체적으로 연료 전지 성능에 대한 유해한 효과를 초래할 수 있다.
따라서, 몇몇 실시 예들은 화학적 장벽, 예컨대, 화학적 장벽(104)을 채용하고, 이것은 애노드, 애노드 전도층/전도체 막, 캐소드 및/또는 캐소드 전도층/전도체 막 중의 하나 이상과 같이 인터커넥트 및 인접한 전기 전도성 구성요소 사이의 인터페이스에서 물질 이동 또는 확산을 방지하거나 감소시키도록 구성되고, 그래서, 그렇지 않은 경우의 유해한 효과, 예컨대 인터페이스에서 하나 이상의 비전자적 또는 저전자적 전도적 상들의 강화 및 다공성의 형성을 초래할 수 있는 물질 이동(확산)을 방지하거나 감소시킨다. 화학적 장벽(104)은 두 개의 클래스(class)의 물질들 중의 하나 또는 양쪽 모두; 서멧 및/또는 전도성 세라믹으로 형성될 수 있다. 서멧을 위하여, 세라믹 상은 불활성 충전재(inert filler), YSZ와 같은 낮은 이온 전도성을 가진 세라믹; 및 전자적 전도체 중의 하나 이상일 수 있다. 다양한 실시 예들에서, 예컨대, 애노드 쪽을 위하여(예컨대, 애노드 및/또는 애노드 전도층/전도체 막에 인접한 사용을 위하여), 화학적 장벽(104)은 제한 없이, Ni 서멧 또는 Ni-귀금속 서멧을 포함하는 하나 이상의 물질들로 형성될 수 있다. 귀금속 상(precious metal phase)은 예컨대 제한 없이 Ag, Au, Pd, Pt 중의 하나 이상 또는 Ag, Au, Pd 및/또는 Pt의 하나 이상의 합금들일 수 있다. 서멧에서의 세라믹 상은, 예컨대 제한 없이, YSZ(예컨대, 3YSZ), ScSZ(예컨대, 4ScSZ), 도핑된 산화 세륨(예컨대, Gd0.1Ce0.9O2), SrZrO3, 조성물 (MRE)2Zr2O7(여기서, MRE = 하나 이상의 희토류 양이온(rare earth cation)들, 예컨대 제한 없이, La, Pr, Nd, Gd, Sm, Ho, Er, 및/또는 Yb)의 파이로클로어들, 예컨대 제한 없이, La2Zr2O7 및 Pr2Zr2O7, 알루미나, 및 TiO2 중의 적어도 하나, 또는 도핑된 산화 세륨(얇은 막으로 인하여 충분히 낮은 ASR을 제공하도록 더 낮은 산소 분압에서 더 높은 전자적 전도성), 도핑된 스트론튬 티타네이트, LSCM(La1-xSrxCr1-yMnyO3, x=0.15-0.35, y=0.25-0.5), 및/또는 다른 도핑된 란타늄 크롬들 및 도핑된 이트리아 크롬(yttria chromite)들과 같은 하나 이상의 전자적 전도성 세라믹들일 수 있다. 다양한 실시 예들에서, 예컨대, 캐소드 쪽을 위하여(예컨대, 캐소드 및/또는 캐소드 전도층/전도체 막에 인접한 사용을 위하여), 화학적 장벽(104)은 예컨대 제한 없이 귀금속 서멧을 포함하는 하나 이상의 물질들로 형성될 수 있다. 귀금속 상은 Ag, Au, Pd, Pt 중의 하나 이상 또는 Ag, Au, Pd 및/또는 Pt의 하나 이상의 합금들일 수 있다. 서멧에서의 세라믹 상은, 예컨대 제한 없이, YSZ, ScSZ, 도핑된 산화 세륨, SrZrO3, 조성물 (MRE)2Zr2O7(여기서, MRE = 하나 이상의 희토류 양이온들, 예컨대 제한 없이, La, Pr, Nd, Gd, Sm, Ho, Er, 및/또는 Yb)의 파이로클로어들, 예컨대 제한 없이, La2Zr2O7 및 Pr2Zr2O7, 알루미나, 및 TiO2 중의 적어도 하나, 또는 LNF(LaNixFe1-xO3, 예컨대, x=0.6), LSM(La1-xSrxMnO3, x=0.15-0.3), LCM(예컨대, La0.8Ca0.2MnO3), 러스레스덴 포퍼 니켈레이트, LSF(such as La0.8Sr0.2FeO3), LSCF(La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3), LSCM(La1-xSrxCr1-yMnyO3, x=0.15-0.35, y=0.5-0.75) 도핑된 이트륨 크롬들, 및 다른 도핑된 란타늄 크롬들과 같은 하나 이상의 전자적 전도성 세라믹들일 수 있다. 화학적 장벽(104)을 위한 특정 물질(들)의 선택은 애플리케이션의 니즈(needs)에 따라서, 예컨대, 비용, 제조 용이성, 인터커넥트(16) 및/또는 그 하위구성요소(subcomponent)들, 예컨대, 블라인드 주 전도체(52), 보조 전도체(54) 및 보조 전도체(56) 중의 하나에 전기적으로 인접한(electrically adjacent) 구성요소(들)를 위해 이용되는 물질들의 타입에 따라서 다를 수 있다.
애노드 쪽 화학적 장벽 물질들의 하나의 예는 15%Pd, 19%NiO, 66%NTZ 이고, 여기서, NTZ는 73.6wt% NiO, 20.0%TiO2, 6.4% YSZ 이다.
애노드 쪽 화학적 장벽 물질들의 다른 예는 Gd0.1Ce0.9O2과 같은 도핑된 산화 세륨이다.
연료 전지 시스템에서 화학적 장벽(104)과 같은 화학적 장벽을 가진 실험적인 테스팅은, 65Pd35Pt-YSZ 서멧으로 형성된 인터커넥트와 20wt%Pd-Ni-스피넬로 형성된 애노드 전도층과의 사이에 배치된, 30wt%Pd-70wt%NTZ 서멧(NTZ = NiO2-3YSZ)으로 형성된 화학적 장벽을 이용해서 1300 시간의 테스팅 시간 동안 전지 파워 출력에 있어서 천 시간당 거의 0.1%의 품질저하율(degradation rate)을 낳았다. 그러나, 화학적 장벽(104)과 같은 화학적 장벽을 포함하지 않은 비교 테스트에서, 20wt%Pd-Ni-스피넬로 형성된 애노드 전도층과 직접적으로 인터페이싱(interfacing)하는 50v%(96Pd6Au)-50v%YSZ 서멧으로 형성된 인터커넥트는, 인터커넥트와 애노드 전도층 사이의 물질 이동으로 인하여, 약 10 시간의 테스팅 시간 동안 현저한 품질저하를 보였고, 약 25 시간의 테스팅 시간에 연료 전지 고장을 보였다. 다른 테스트에서, 두 개의 연료 전지들은 애노드 전도체 막과 인터커넥트 사이에 배치된 전도성 세라믹(10mol%Gd 도핑된 CeO2)으로 형성된 화학적 장벽(104)을 이용하여 테스트되었다. 인터커넥트에 대한 ASR은 거의 8000 시간의 테스팅 시간 이후에 아무런 품질저하를 보이지 않았으며, 대신 약간의 향상을 보였는데, 두 개의 테스트 물건들에서 0.05 ohm-cm2 및 0.06 ohm-cm2의 최종 값들을 낳았다.
도 10을 참조하여, 기판(514) 상에 배치된 연료 전지 시스템(510)의 실시 예의 비제한적인 예의 일부 태양이 개략적으로 도시된다. 연료 전지 시스템(510)은 화학적 장벽(104)을 포함한다. 연료 전지 시스템(510)은 또한 연료 전지 시스템(10)과 관련하여 설명되고 제신된 몇몇 구성요소들을 포함하는데, 예컨대, 블라인드 주 전도체(52)를 갖는 인터커넥트(16)들; 산화제 쪽(18); 연료 쪽(20); 전해질층(26)들; 애노드(40)들; 및 캐소드(42)들을 포함한다. 인터커넥트(16), 블라인드 주 전도체(52), 애노드(40), 및 캐소드(42)의 단일한 실체(instance)만이 도시되고 전해질층(26)들의 두 개의 실체들이 도시되지만, 연료 전지 시스템(510)은 예컨대 상술한 실시 예들과 유사하게 예컨대 방향(36)에서 직렬로 배열된 복수의 각각의 이러한 구성요소들을 포함할 수 있다고 이해될 것이다. 기판(14)의 설명은 기판(514)에 동일하게 적용된다. 연료 전지 시스템(510)에서, 화학적 장벽(104)은 애노드(40)와 인터커넥트(16)(블라인드 주 전도체(52)) 사이에 배치되고, 애노드(40)와 인터커넥트(16) 사이에서 방향(32)으로 뻗어 있고, 애노드(40)와 인터커넥트(16)(블라인드 주 전도체(52)) 사이에서 물질 이동을 방지하도록 구성된다. 화학적 장벽(104)은 도 10-15의 실시 예들과 관련하여 상술된 물질들 중의 하나 이상으로부터 형성될 수 있다.
도 11을 참조하여, 연료 전지 시스템(610)의 실시 예의 비제한적인 예의 일부 태양이 개략적으로 도시된다. 연료 전지 시스템(610)은 기판(614) 상에 배치된 복수의 전기화학 전지(612)들을 포함하고, 각각의 전기화학 전지(612)는 화학적 장벽(104)을 포함한다. 연료 전지 시스템(610)은 또한 연료 전지 시스템(10)과 관련하여 설명되고 제시된 구성요소들을 포함하는데, 예컨대, 블라인드 주 전도체(52)들 및 블라인드 보조 전도체들 또는 비아들(54 및 56)을 갖는 인터커넥트(16)들; 산화제 쪽(18); 연료 쪽(20); 전해질층(26)들; 애노드(40)들; 캐소드(42)들, 애노드 전도체 막(48)들, 및 캐소드 전도체 막(50)들을 포함한다. 기판(14)의 설명은 기판(614)에 동일하게 적용된다. 연료 전지 시스템(610)에서, 화학적 장벽(104)은 애노드 전도체 막(48)과 인터커넥트(16)(블라인드 주 전도체(52)) 사이에 배치되고, 애노드 전도체 막(48)과 인터커넥트(16) 사이에서 방향(32)으로 뻗어 있고, 애노드 전도체 막(48)과 인터커넥트(16)(블라인드 주 전도체(52)) 사이의 물질 이동을 방지하도록 구성된다. 화학적 장벽(104)은 도 10-15의 실시 예들과 관련하여 상술된 물질들 중의 하나 이상으로부터 형성될 수 있다. 연료 전지 시스템(610)에서, 전해질층(26)의 일부는 애노드(40)와 화학적 장벽(104) 사이에 배치되고, 애노드(40)와 화학적 장벽(104) 사이에서 방향(36)으로 뻗어 있다.
도 12를 참조하여, 연료 전지 시스템(710)의 실시 예의 비제한적인 예의 일부 태양이 개략적으로 도시된다. 연료 전지 시스템(710)은 기판(714)상에 배치된 복수의 전기화학 전지(712)들을 포함하고, 각각의 전기화학 전지(712)는 세라믹 봉인(102) 및 화학적 장벽(104)을 포함한다. 연료 전지 시스템(710)은 또한 연료 전지 시스템(10)과 관련하여 설명되고 제시된 구성요소들을 포함하는데, 예컨대, 블라인드 주 전도체(52)들 및 블라인드 보조 전도체들 또는 비아들(54 및 56)을 갖는 인터커넥트(16)들; 산화제 쪽(18); 연료 쪽(20); 전해질층(26)들; 애노드(40)들; 캐소드(42)들, 애노드 전도체 막(48)들, 및 캐소드 전도체 막(50)들을 포함한다. 기판(14)의 설명은 기판(714)에 동일하게 적용된다. 연료 전지 시스템(710)에서, 세라믹 봉인(102)은 기판(714)로부터 인터커넥트(16)(블라인드 인터커넥트(52))로의 기체들 및 액체들의 누출을 방지하거나 감소시키도록 배치되고, 하나의 전기화학 전지(712)의 애노드 전도체 막(48) 및 인접한 전기화학 전지(712)의 보조 전도체(54) 사이에서 방향(36)으로 뻗어 있다.
연료 전지 시스템(710)에서, 세라믹 봉인(102)은 밑바닥상의 다공성 기판(714)과 꼭대기상의 전해질(26) 및 인터커넥트(16)의 블라인드 주 전도체(52) 사이에서 (방향(32)으로) 수직으로 배치되며, 이로써 세라믹 봉인(102)에 의해 오버랩된(overlapped) 블라인드 주 전도체(52)(및 전해질(26))의 일부들 안으로의 기판(714)으로부터의 기체들 및 액체들의 누출을 방지한다. 다른 실시 예들에서, 세라믹 봉인(102)은 도 12에서 도시된 것에 추가하여 또는 대신하여 다른 적절한 위치들에 배치될 수 있다. 세라믹 봉인(102)은 도 7의 실시 예와 관련하여 상술된 물질들 중의 하나 이상으로 형성될 수 있다. 블라인드 주 전도체(52)의 일부는 밑바닥상의 세라믹 봉인(102)과 꼭대기상의 전해질(26) 사이에 내장되어 있다. 도 12의 실시 예에서의 확산 거리는 방향(36)에서 세라믹 봉인(102)과 전해질(26) 양쪽 모두에 의한 블라인드 주 전도체(52)의 오버랩의 길이에 의해서 주로 정의된다.
연료 전지 시스템(710)에서, 화학적 장벽(104)은 애노드 전도체 막(48)과 인터커넥트(16)(블라인드 주 전도체(52)) 사이에 배치되고, 애노드 전도체 막(48)과 인터커넥트(16)의 블라인드 주 전도체(52) 및 보조 전도체(54) 양쪽 모두와의 사이에서 방향(32)으로 뻗어 있고, 애노드 전도체 막(48)과 블라인드 주 전도체(52) 및 보조 전도체(54) 사이의 물질 이동을 방지하도록 구성된다. 화학적 장벽(104)은 도 10-15의 실시 예들과 관련하여 상술된 물질들 중의 하나 이상으로부터 형성될 수 있다.
도 13을 참조하여, 연료 전지 시스템(810)의 실시 예의 비제한적인 예의 일부 태양이 개략적으로 도시된다. 연료 전지 시스템(810)은 기판(814)상에 배치된 복수의 전기화학 전지(812)들을 포함하고, 각각의 전기화학 전지(812)는 세라믹 봉인(102) 및 화학적 장벽(104)을 포함한다. 연료 전지 시스템(810)은 또한 연료 전지 시스템(10)과 관련하여 설명되고 제시된 구성요소들을 포함하고, 예컨대, 블라인드 주 전도체(52)들 및 보조 전도체들 또는 비아들(54 및 56)을 갖는 인터커넥트(16)들; 산화제 쪽(18); 연료 쪽(20); 전해질층(26)들; 애노드(40)들; 캐소드(42)들, 애노드 전도체 막(48)들, 및 캐소드 전도체 막(50)들을 포함한다. 기판(14)의 설명은 기판(814)에 동일하게 적용된다.
연료 전지 시스템(810)에서, 세라믹 봉인(102)은 기판(814)으로부터 인터커넥트(16)(블라인드 인터커넥트(52))로의 기체들 및 액체들을 방지하거나 감소시키도록 배치되고, 하나의 전기화학 전지(812)의 애노드(40) 및 애노드 전도체 막(48)과, 인접한 전기화학 전지(812)의 애노드(40) 및 애노드 전도체 막(48)과의 사이에서 방향(36)으로 뻗어 있다. 연료 전지 시스템(810)에서, 세라믹 봉인(102)은 밑바닥상의 다공성 기판(814)과 꼭대기상의 전해질(26) 및 인터커넥트(16)의 블라인드 주 전도체(52) 사이에서 (방향(32)으로) 수직으로 배치되며, 이로써, 세라믹 봉인(102)에 의해 오버랩되는 블라인드 주 전도체(52)(및 전해질(26))의 일부들 안으로의 기판(714)으로부터의 기체들 및 액체들의 누출을 방지한다. 다른 실시 예들에서, 세라믹 봉인(102)은 도 13에 도시된 것에 추가하여 또는 대신하여 다른 적절한 위치에 배치될 수 있다. 세라믹 봉인(102)은 도 7의 실시 예와 관련하여 상술된 물질들 중의 하나 이상으로 형성될 수 있다. 블라인드 주 전도체(52)의 일부는 밑바닥상의 세라믹 봉인(102)과 꼭대기상의 전해질(26) 사이에 내장되어 있다. 도 13의 실시 예에서 확산 거리는 방향(36)에서 세라믹 봉인(102) 및 전해질(26) 양쪽 모두에 의한 블라인드 주 전도체(52)의 오버랩의 길이에 의해 주로 정의된다.
연료 전지 시스템(810)에서, 화학적 장벽(104)은 애노드(40)와 블라인드 주 전도체(52) 사이에 배치되고, 애노드(40)와 블라인드 주 전도체(52) 사이의 물질 이동을 방지하도록 구성된다. 하나의 형태에 있어서, 화학적 장벽(104)은 또한 보조 전도체(54)로서 기능한다. 다른 실시 예들에서, 보조 전도체(54)는 화학적 장벽(104)과 별도로 형성될 수 있다. 화학적 장벽(104)은 도 10-15의 실시 예들과 관련하여 상술된 물질들 중의 하나 이상으로부터 형성될 수 있다.
도 14를 참조하여, 기판(914) 상에 배치된 연료 전지 시스템(910)의 실시 에의 비제한적인 예의 일부 태양이 개략적으로 도시된다. 연료 전지 시스템(910)은 화학적 장벽(104)을 포함한다. 연료 전지 시스템(910)은 또한 연료 전지 시스템(10)과 관련하여 설명되고 제시된 몇몇 구성요소들을 포함하는데, 예컨대, 블라인드 주 전도체(52)를 갖는 인터커넥트(16)들; 산화제 쪽(18); 연료 쪽(20); 전해질층(26)들; 애노드(40)들; 및 캐소드(42)들을 포함한다. 인터커넥트(16), 블라인드 주 전도체(52), 애노드(40), 및 캐소드(42)의 단일한 실체만이 도시되고 전해질층(26)들의 두 개의 실체들이 도시되지만, 연료 전지 시스템(910)은 예컨대 상술한 실시 예들과 유사하게 예컨대 방향(36)에서 직렬로 배열된 복수의 각각의 이러한 구성요소들을 포함할 수 있다고 이해될 것이다. 기판(14)의 설명은 기판(914)에 동일하게 적용된다. 연료 전지 시스템(910)에서, 화학적 장벽(104)은 캐소드(42)와 인터커넥트(16)(블라인드 주 전도체(52)) 사이에 배치되고, 캐소드(42)와 인터커넥트(16) 사이에서 방향(32)으로 뻗어 있고, 캐소드(42)와 인터커넥트(16)(블라인드 주 전도체(52)) 사이의 물질 이동을 방지하도록 구성된다. 화학적 장벽(104)은 도 10-15의 실시 예들과 관련하여 상술된 물질들 중의 하나 이상으로부터 형성될 수 있다.
도 15를 참조하여, 연료 전지 시스템(1010)의 실시 예의 비제한적인 예의 일부 태양이 개략적으로 도시된다. 연료 전지 시스템(1010)은 기판(1014)상에 배치된 복수의 전기화학 전지(612)들을 포함하고, 각각의 전기화학 전지(1012)는 화학적 장벽(104)을 포함한다. 연료 전지 시스템(1010)은 또한 연료 전지 시스템(10)과 관련하여 설명되고 제시된 구성요소들을 포함하는데, 예컨대, 블라인드 주 전도체(52)들 및 블라인드 보조 전도체들 또는 비아들(54 및 56)를 갖는 인터커넥트(16)들; 산화제 쪽(18); 연료 쪽(20); 전해질층(26)들; 애노드(40)들; 캐소드(42)들, 애노드 전도체 막(48)들, 및 캐소드 전도체 막(50)들을 포함한다. 기판(14)의 설명은 기판(1014)에 동일하게 적용된다. 연료 전지 시스템(1010)에서, 화학적 장벽(104)은 캐소드 전도체 막(50)과 인터커넥트(16)(블라인드 주 전도체(52)) 사이에 배치되고, 캐소드 전도체 막(50)과 인터커넥트(16)(블라인드 주 전도체(52)) 사이에서 방향(32)으로 뻗어 있고, 캐소드 전도체 막(50)과 인터커넥트(16)(블라인드 주 전도체(52)) 사이에서 물질 이동을 방지하도록 구성된다. 화학적 장벽(104)은 도 10-15의 실시 예들과 관련하여 상술된 물질들 중의 하나 이상으로부터 형성될 수 있다. 화학적 장벽(104)은 또한 보조 전도체(56)로서 기능한다.
도 10-15의 실시 예에서, 본 발명의 실시 예의 태양들의 다양한 특징들, 구성요소들, 및 이들 간의 상호관계들이 도시된다. 하지만, 본 발명은 도 10-15의 특정 실시 예 및 본 명세서에서 설명되고 도 10-15에서 도시된 바와 같은 구성요소들, 특징들, 및 이들 간의 상호관계들에 한정되는 것이 아니다.
도 16-19를 일반적으로 참조하여, 본 발명자들은 몇몇 연료 전지들에 있어 특정 동작 조건 하에서 캐소드 전도층/전도체 막, 전해질, 및 인터커넥트의 일부들, 예컨대 비아들이 각각의 전기화학 전지 내에서 또는 각각의 전기화학 전지 사이에서, 특히 캐소드 전도층/전도체 막과 전해질 간에 오버랩이 존재하는 곳에서, 기생 전지(parasitic cell)들을 형성할 수 있다고 판단하였다. 기생 전지들에서, 캐소드 전도층/전도체 막은 캐소드로서 기능하고, 인터커넥트, 예컨대, 귀금속 서멧으로 형성된 비아들은 애노드로서 기능한다. 기생 전지들은 연료 전지 동작 동안 연료를 소모하고, 그래서, 연료 전지 시스템의 효율을 감소시킨다. 게다가, 기생 전지들에 의해 생성된 증기(steam)는 국부적인 높은 산소 분압을 생성할 수 있고, 이것은 인터커넥트(예컨대, 비아) 물질들의 귀금속 상(precious metal phase)으로 확산될 수 있는 Ni의 산화를 초래할 수 있고, 인터커넥트의 품질저하를 초래한다.
본 발명자들은 기생 전지들의 존재를 확인하는(confirm) 테스트들을 수행하였다. 테스트들은 테스팅 시간하에서 몇몇 온도들, 예컨대, 900℃에서 현저한 품질저하가 일어나지 않았지만, 더 높은 동작 온도들, 예컨대, 925℃에서 거의 700 시간의 테스팅 시간 후에 인터커넥트의 품질저하가 일어났다는 것을 확인하였다. 테스트 후의 분석은 블라인드 주 전도체(52)에서의 귀금속 상을 통하여 애노드 전도층/전도체 막 쪽으로부터 인터커넥트의 캐소드 전도층/전도체 막 쪽으로의 Ni 이동을 보였으며, 이것은 더 높은 동작 온도에 의해서 가속되었다. 기생 전지들에 의해 형성된 증기로부터 초래된 높은 산소 분압은, 인터커넥트의 귀금속과 분리된, 캐소드 전도층/전도체 막과 전해질 간의 경계 근처의 블라인드 프라이머리 인터커넥트(52)와 연장된 전해질(26)의 인터페이스에서 Ni 산화를 초래했다. 블라인드 주 전도체(52)와 전해질(26) 사이의 인터페이스에서의 지속적인 NiO 축적 및 지속적인 Ni 이동은 인터커넥트의 고장을 초래할 것이다.
캐소드 전도층/전도체 막과 전해질 사이의 오버랩을 방지하기 위하여, 다양한 실시 예들에서, 본 발명자들은 캐소드 전도층/전도체 막과 전해질이 서로 접촉하는 것으로부터 분리시켜서(separate), 즉, 이격시켜서(space apart) 기생 전지들을 제거하도록, 캐소드 전도층/전도체 막과 전해질 사이에 세퍼레이션 피쳐(separation feature)(도 16 및 17의 갭(gap); 및 도 18 및 19의 절연체(insulator)(108))를 채용했다. 어그레시브한 상태(aggressive conditions)(925℃ 및 20% H2, 10% CO, 19% CO2, 47% 증기(steam), 및 4% N2으로 이루어진 연료)에서의 거의 1000 시간을 포함하는 거의 2000 시간 동안 갭(106)(Pd-Ni 합금 서멧으로 형성된 화학적 장벽(104)을 또한 포함함)의 형태로 세퍼레이션 피쳐를 가진 연료 전지 시스템들의 테스팅은 인터커넥트의 품질저하를 초래하지 않았다. 따라서, 본 발명의 몇몇 실시 예들은 캐소드 전도층/전도체 막과 전해질 사이에서의 세퍼레이션 피쳐, 예컨대, 갭(106)을 포함하고, 이것은 기생 전지들의 생성을 방지한다.
도 16을 참조하여, 연료 전지 시스템(1110)의 실시 예의 비제한적인 예의 일부 태양이 개략적으로 도시된다. 연료 전지 시스템(1110)은 기판(1114)상에 배치된 복수의 전기화학 전지(1112)들을 포함하고, 각각의 전기화학 전지(1112)는 세라믹 봉인(102), 화학적 장벽(104), 및 갭(106) 형태의 세퍼레이션 피쳐를 포함한다. 연료 전지 시스템(1110)은 또한 연료 전지 시스템(10)과 관련하여 설명되고 제시된 구성요소들을 포함하는데, 예컨대, 블라인드 주 전도체(52)들 및 블라인드 보조 전도체들 또는 비아들(54 및 56)을 갖는 인터커넥트(16)들; 산화제 쪽(18); 연료 쪽(20); 전해질층(26)들; 애노드(40)들; 캐소드(42)들, 애노드 전도체 막(48)들, 및 캐소드 전도체 막(50)들을 포함한다. 기판(14)의 설명은 기판(1114)에 동일하게 적용된다. 갭(106)은 캐소드 전도체 막(50)(예컨대, 하나 이상의 캐소드 전도층(30)들로 형성됨)과 전해질층(26) 사이에서 방향(36)으로 뻗어 있다.
연료 전지 시스템(1110)에서, 세라믹 봉인(102)은 기판(1114)으로부터 인터커넥트(16)(블라인드 주 전도체(52))로의 기체들 및 액체들의 누출을 방지하거나 감소시키도록 배치되고, 하나의 전기화학 전지(1112)의 애노드 전도체 막(48)과, 인접한 전기화학 전지(1112)의 보조 전도체(54)와의 사이에서 방향(36)으로 뻗어 있다.
연료 전지 시스템(1110)에서, 세라믹 봉인(102)은 밑바닥상의 다공성 기판(1114)과 꼭대기상의 전해질(26) 및 인터커넥트(16)의 블라인드 주 전도체(52) 사이에서 (방향(32)으로) 수직으로 배치되며, 이로써, 세라믹 봉인(102)에 의해 오버랩된 블라인드 주 전도체(52)(및 전해질(26))의 일부들 안으로의 기판(1114)으로부터의 기체들 및 액체들의 누출을 방지한다. 다른 실시 예들에서, 세라믹 봉인(102)은 도 12에 도시된 것에 추가하여 또는 대신하여 다른 적절한 장소에 배치될 수 있다. 세라믹 봉인(102)은 도 7의 실시 예와 관련하여 상술된 물질들 중의 하나 이상으로 형성될 수 있다. 블라인드 주 전도체(52)의 일부는 밑바닥상의 세라믹 봉인(102)과 꼭대기상의 연장된 전해질(26) 사이에 내장되어 있다. 도 16의 실시 예에서의 확산 거리는 방향(36)에서 세라믹 봉인(102)과 전해질(26) 양쪽 모두에 의한 블라인드 주 전도체(52)의 오버랩의 길이에 의해서 주로 정의된다.
연료 전지 시스템(1110)에서, 화학적 장벽(104)은 애노드 전도체 막(48)과 인터커넥트(16)(블라인드 주 전도체(52)) 사이에 배치되고, 애노드 전도체 막(48)과 인터커넥트(16)의 블라인드 주 전도체(52) 및 보조 전도체(54) 양쪽 모두와의 사이에서 방향(32)으로 뻗어 있고, 애노드 전도체 막(48)과 블라인드 주 전도체(52) 및 보조 전도체(54) 사이의 물질 이동을 방지하도록 구성된다. 화학적 장벽(104)은 도 10-15의 실시 예들과 관련하여 상술된 물질들 중의 하나 이상으로부터 형성될 수 있다.
연료 전지 시스템(1110)에서, 갭(106)은 캐소드 전도체 막(50), 전해질층(26), 및 블라인드 주 전도체(52) 사이의 기생 연료 전지의 형성을 방지하도록 구성된다. 도 16의 실시 예에서 갭(106)은 세라믹 봉인(102), 화학적 장벽(104), 및 애노드 전도체 막(48)을 갖는 연료 전지 시스템과 함께 채용되지만, 다른 실시 예들에서, 갭(106)은 세라믹 봉인(102), 화학적 장벽(104), 및 애노드 전도체 막(48) 중의 하나 이상에 대응하는 구성요소들을 포함하지 않는 연료 전지 시스템들에서 채용될 수 있다.
도 17을 참조하여, 연료 전지 시스템(1210)의 실시 예의 비제한적인 예의 일부 태양이 개략적으로 도시된다. 연료 전지 시스템(1210)은 기판(1214)상에 배치된 복수의 전기화학 전지(1212)들을 포함하고, 각각의 전기화학 전지(1212)는 화학적 장벽(104) 및 갭(106) 형태의 세퍼레이션 피쳐를 포함한다. 연료 전지 시스템(1210)은 또한 연료 전지 시스템(10)과 관련하여 설명되고 제시된 구성요소들을 포함하는데, 예컨대, 블라인드 주 전도체(52)들 및 블라인드 보조 전도체들 또는 비아들(54 및 56)를 갖는 인터커넥트(16)들; 산화제 쪽(18); 연료 쪽(20); 전해질층(26)들; 애노드(40)들; 캐소드(42)들, 애노드 전도체 막(48)들, 및 캐소드 전도체 막(50)들을 포함한다. 기판(14)의 설명은 기판(1214)에 동일하게 적용된다.
연료 전지 시스템(1210)에서, 화학적 장벽(104)은 애노드 전도체 막(48)과 인터커넥트(16)(블라인드 주 전도체(52)) 사이에 배치되고, 애노드 전도체 막(48)과 인터커넥트(16) 사이에서 방향(32)으로 뻗어 있고, 애노드 전도체 막(48)과 인터커넥트(16)(블라인드 주 전도체(52)) 사이의 물질 이동을 방지하도록 구성된다. 화학적 장벽(104)은 도 10-15의 실시 예들과 관련하여 상술된 물질들 중의 하나 이상으로부터 형성될 수 있다. 연료 전지 시스템(1210)에서, 전해질층(26)의 일부는 애노드(40)와 화학적 장벽(104) 사이에 배치되고, 애노드(40)와 화학적 장벽(104) 사이에서 방향(36)으로 뻗어 있다.
연료 전지 시스템(1210)에서, 갭(106)은 보조 전도체(56)(캐소드 전도체 막(50)과 동일한 물질로 형성됨), 전해질층(26), 및 블라인드 주 전도체(52) 사이에서 기생 연료 전지의 형성을 방지하도록 구성된다. 도 17의 실시 예에서 갭(106)은 화학적 장벽(104)과 애노드 전도체 막(48)을 갖는 연료 전지 시스템과 함께 채용되지만, 다른 실시 예들에서, 갭(106)은 화학적 장벽(104) 및 애노드 전도체 막(48) 중의 하나 이상에 대응하는 구성요소들을 포함하지 않는 연료 전지 시스템들에서 채용될 수 있다.
도 18을 참조하여, 연료 전지 시스템(1310)의 실시 예의 비제한적인 예의 일부 태양이 개략적으로 도시된다. 연료 전지 시스템(1310)은 기판(1314)상에 배치된 복수의 전기화학 전지(1312)들을 포함하고, 각각의 전기화학 전지(1312)는 세라믹 봉인(102), 화학적 장벽(104), 및 절연체(108) 형태의 세퍼레이션 피쳐를 포함한다. 연료 전지 시스템(1310)은 또한 연료 전지 시스템(10)과 관련하여 설명되고 제시된 구성요소들을 포함하는데, 예컨대, 블라인드 주 전도체(52)들 및 블라인드 보조 전도체들 또는 비아들(54 및 56)를 갖는 인터커넥트(16)들; 산화제 쪽(18); 연료 쪽(20); 전해질층(26)들; 애노드(40)들; 캐소드(42)들, 애노드 전도체 막(48)들, 및 캐소드 전도체 막(50)들을 포함한다. 기판(14)의 설명은 기판(1314)에 동일하게 적용된다. 절연체(108)는 캐소드 전도체 막(50)(예컨대, 하나 이상의 캐소드 전도층(30)들로 형성됨)과 전해질층(26) 사이에서 방향(36)으로 뻗어 있다.
연료 전지 시스템(1310)에서, 세라믹 봉인(102)은 기판(1314)으로부터 인터커넥트(16)(블라인드 주 전도체(52))로의 기체들 및 액체들의 누출을 방지하거나 감소시키도록 배치되고, 하나의 전기화학 전지(1312)의 애노드 전도체 막(48)과, 인접한 전기화학 전지(1312)의 보조 전도체(54)와의 사이에서 방향(36)으로 뻗어 있다.
연료 전지 시스템(1310)에서, 세라믹 봉인(102)은 밑바닥상의 다공성 기판(1314)과 꼭대기상의 전해질(26) 및 인터커넥트(16)의 블라인드 주 전도체(52) 사이에서 (방향(32)으로) 수직으로 배치되며, 이로써, 세라믹 봉인(102)에 의해 오버랩된 블라인드 주 전도체(52)(및 전해질(26))의 일부들 안으로의 기판(1314)으로부터의 기체들 및 액체들의 누출을 방지한다. 다른 실시 예들에서, 세라믹 봉인(102)은 도 12에서 도시된 것에 추가하여 또는 대신하여 다른 적절한 위치에 배치될 수 있다. 세라믹 봉인(102)은 도 7의 실시 예와 관련하여 상술된 물질들 중의 하나 이상으로 형성될 수 있다. 블라인드 주 전도체(52)의 일부는 밑바닥상의 세라믹 봉인(102)과 꼭대기상의 연장된 전해질(26) 사이에 박혀 있다. 도 18의 실시 예에서의 확산 거리는 방향(36)에서 세라믹 봉인(102) 및 전해질(26) 양쪽 모두에 의한 블라인드 주 전도체(52)의 오버랩의 길이에 의해서 주로 정의된다.
연료 전지 시스템(1310)에서, 화학적 장벽(104)은 애노드 전도체 막(48)과 인터커넥트(16)(블라인드 주 전도체(52)) 사이에 배치되고, 애노드 전도체 막(48)과 인터커넥트(16)의 블라인드 주 전도체(52) 및 보조 전도체(54) 양쪽 모두와의 사이에서 방향(32)으로 뻗어 있고, 애노드 전도체 막(48)과 블라인드 주 전도체(52) 및 보조 전도체(54) 사이의 물질 이동을 방지하도록 구성된다. 화학적 장벽(104)은 도 10-15의 실시 예들과 관련하여 상술된 물질들 중의 하나 이상으로부터 형성될 수 있다.
연료 전지 시스템(1310)에서, 절연체(108)는 캐소드 전도체 막(50), 전해질층(26), 및 블라인드 주 전도체(52) 사이에서 기생 연료 전지의 형성을 방지하도록 구성된다. 하나의 형태에 있어서, 절연체(108)는 알루미늄 산화물(Al2O3)과 같은 절연의 비전도성(insulating non-conductive) 물질들, 다른 실시 예들에서와 같은 파이로클로어, La2Zr2O7, Pr2Zr2O7, 및 SrZrO3로부터 형성된다. 다른 물질들이 절연체(108), 예컨대 알루미늄 산화물에 추가하여 또는 대신하여 하나 이상의 다른 타입의 비전도성 세라믹들을 형성하도록 채용될 수 있다. 도 16의 실시 예에서 절연체(108)는 세라믹 봉인(102), 화학적 장벽(104), 및 애노드 전도체 막(48)을 갖는 연료 전지 시스템과 함께 채용되지만, 다른 실시 예들에서, 절연체(108)는 세라믹 봉인(102), 화학적 장벽(104), 및 애노드 전도체 막(48) 중의 하나 이상에 대응하는 구성요소들을 포함하지 않는 연료 전지 시스템들에서 채용될 수 있다.
도 19를 참조하여, 연료 전지 시스템(1410)의 실시 예의 비제한적인 예의 일부 태양이 개략적으로 도시된다. 연료 전지 시스템(1410)은 기판(1414)상에 배치된 복수의 전기화학 전지(1412)들을 포함하고, 각각의 전기화학 전지(1412)는 화학적 장벽(104) 및 절연체(108) 형태의 세퍼레이션 피쳐를 포함한다. 연료 전지 시스템(1410)은 또한 연료 전지 시스템(10)과 관련하여 설명되고 제시된 구성요소들을 포함하는데, 예컨대, 블라인드 주 전도체(52)들 및 블라인드 보조 전도체들 또는 비아들(54 및 56)을 갖는 인터커넥트(16)들; 산화제 쪽(18); 연료 쪽(20); 전해질층(26)들; 애노드(40)들; 캐소드(42)들, 애노드 전도체 막(48)들, 및 캐소드 전도체 막(50)들을 포함한다. 기판(14)의 설명은 기판(1414)에 동일하게 적용된다.
연료 전지 시스템(1410)에서, 화학적 장벽(104)은 애노드 전도체 막(48)과 인터커넥트(16)(블라인드 주 전도체(52)) 사이에 배치되고, 애노드 전도체 막(48)과 인터커넥트(16) 사이에서 방향(32)으로 뻗어 있고, 애노드 전도체 막(48)과 인터커넥트(16)(블라인드 주 전도체(52)) 사이의 물질 이동을 방지하도록 구성된다. 화학적 장벽(104)은 도 10-15의 실시 예들과 관련하여 상술된 물질들 중의 하나 이상으로부터 형성될 수 있다. 연료 전지 시스템(1410)에서, 전해질층(26)의 일부는 애노드(40)와 화학적 장벽(104) 사이에 배치되고, 애노드(40)와 화학적 장벽(104) 사이에서 방향(36)으로 뻗어 있다.
연료 전지 시스템(1410)에서, 절연체(108)는 보조 전도체(56)(캐소드 전도체 막(50)과 동일한 물질로 형성됨), 전해질층(26), 및 블라인드 주 전도체(52) 사이에서 기생 연료 전지의 형성을 방지하도록 구성된다. 절연체(108)는 도 18의 실시 예에서 상술된 물질들로 형성될 수 있다. 도 19의 실시 예에서의 절연체(108)가 화학적 장벽(104) 및 애노드 전도체 막(48)을 갖는 연료 전지 시스템과 함께 채용되지만, 다른 실시 예들에서, 절연체(108)는 화학적 장벽(104) 및 애노드 전도체 막(48) 중의 하나 이상에 대응하는 구성요소들을 포함하지 않는 연료 전지 시스템들에서 채용될 수 있다.
도 16-19의 실시 예에서, 본 발명의 실시 예의 태양들의 다양한 특징들, 구성요소들, 및 이들 간의 상호관계들이 도시된다. 하지만, 본 발명은 도 16-19의 특정 실시 예 및 본 명세서에서 설명되고 도 16-19에서 도시된 바와 같은 구성요소들, 특징들, 및 이들 간의 상호관계들에 한정되는 것이 아니다.
도 16-19와 관련하여 상술한 바와 같이, 특정 조건들하에서 기생 전지들이 원치않게 형성될 수 있다. 도 16-19와 관련하여 상술한 실시 예들은 기생 전지 문제를 해결하기 위한 특정 접근방안(approach)들을 제공한다. 본 발명자들은 또한 물질 선택, 예컨대, 인터커넥트 및/또는 비아들(예컨대, 블라인드 주 전도체(52), 보조 전도체(54) 및/또는 보조 전도체(56)를 포함하는 인터커넥트(16) 및/또는 본 명세서에서 언급되지 않은 다른 인터커넥트 및/또는 비아 구성들)이 형성되는 물질을 기초로 하여 기생 전지 문제를 해결하는 다른 접근방안을 창출했다. 하나의 형태에 있어서, 대체적인 서멧 물질을 위하여, 귀금속- La2Zr2O7 파이로클로어 서멧이, 세그먼트들이 직렬로 연결된 연료 전지를 위한 주 인터커넥트 물질을 위해서 또는 다층(multi-layer) 세라믹 인터커넥트를 위한 비아 물질을 위해서 채용될 수 있다. 이러한 서멧 물질에서, La2Zr2O7 파이로클로어는 이온 전도(ionic conduction)를 제거하거나 감소시키도록 이온 상(ionic phase)을 그 퍼콜레이션(percolation) 아래로 유지하기 위하여, 도핑된 지르코니아를 완전히 대체하거나 도핑된 지르코니아를 부분적으로 대체할 수 있다.
하나의 형태에 있어서, 인터커넥트 및/또는 비아(들)의 조성, 예컨대, 인터커넥트 및/또는 비아(들)를 위해 앞서 언급된 조성들 중의 하나 이상은 인터커넥트 및/또는 비아(들)의 조성에서 비이온성 전도 세라믹 상(non-ionic conducting ceramic phase)들을 포함하도록 변경된다.
예를 들어, 하나의 형태에 있어서, 인터커넥트 및/또는 비아는 인터커넥트(16)와 관련하여 상술된 바와 같은 서멧의 전부 또는 일부로 형성될 수 있는데, 블라인드 주 전도체(52), 보조 전도체(54) 및/또는 보조 전도체(56)를 포함하되, 추가적으로 또는 대안적으로 하나 이상의 비이온성 전도 세라믹 상들을 포함한다. 예들은 제한 없이 SrZrO3, La2Zr2O7 파이로클로어, Pr2Zr2O7 파이로클로어, BaZrO3, MgAl2O4 스피넬, NiAl2O4 스피넬, MgCr2O4 스피넬, NiCr2O4 스피넬, Y3Al5O12, 그리고 다양한 A- 및 B-사이트 치환을 갖는 다른 가네트(garnet)들, 및 알루미나를 포함한다. 다른 비이온성 전도 세라믹 상들이 또한 본 명세서에서 제시된 예들에 추가하여 또는 대신하여 본 명세서에서 고려된다. 물질들에 대한 고려사항들은, 예컨대, 다공성 기판의 열팽창 계수와 비교하여 세라믹 상(들)의 열팽창 계수를 포함할 수 있다. 몇몇 실시 예들에서, 인접한 연료 전지 층들과의 화학적 혼화성을 위해 바람직한 물질들은 귀금속-파이로클로어 서멧들을 포함할 수 있고, 파이로클로어들의 일반적인 클래스(general class)는 (MRE)2Zr2O7이고, 여기서 MRE는 희토류 양이온, 예컨대 제한 없이, La, Pr, Nd, Gd, Sm, Ho, Er, 및/또는 Yb이다.
다른 실시 예들에서, SrZrO3, MgAl2O4 스피넬, NiAl2O4 스피넬, 알루미나, 및 파이로클로어 조성물들과 같은 비이온성 상(nonionic phase)들은, 예컨대, 상술한 인터커넥트들 및/또는 비아들의 이온성의 전도성 YSZ를 부분적으로 또는 완전히 대체한다. 바람직하게는, 파이로클로어 파우더(powder)들 및/또는 다른 비이온성 상들 중의 하나 이상은 인터커넥트/비아를 통한 이온 전도성을 제거하기 위하여 YSZ의 밸런스(balance)가 퍼콜레이션 역치값(percolation threshold) 아래로 되기에 충분하게 YSZ를 교체한다. 비아의 YSZ 체적 분율(volume fraction)은 비아 물질 내에서 임의의 이온 전도성을 최소화하기 위하여 30v% 보다 작게 의도적으로 축소된다.
하나의 형태에 있어서, 인터커넥트 및/또는 비아(들)의 조성, 예컨대 인터커넥트 및/또는 비아(들)를 위해 앞서 언급된 조성물들 중의 하나 이상은, 예컨대, 인터커넥트/비아(들)를 형성하기 위해 이용된 조성물에 희토류 산화물(rare earth oxide)들을 포함시킴으로써, 연료 전지의 가열(firing) 동안 비이온성 전도 세라믹 상들을 형성하기 위하여 반응 상(reactant phase)을 포함하도록 변경된다.
예를 들어, 몇몇 실시 예들에서, 인터커넥트(16) 또는 다른 인터커넥트들 또는 비아들의 전부 또는 일부는 비아의 2 몰의 지르코니아 함량(content) 대 La, Pr, Nd, Gd, Sm, Ho, Er, Yb의 1 몰(mole)의 산화물인 파이로클로어를 형성하기 위한 화학양론적 비(stoichiometric ratio) 보다 적게, 예컨대, 스크린 프린팅 잉크 내에서 희토류 산화물 형태의 반응 상을 포함할 수 있다. 전체 서멧 조성(예컨대, 본 명세서에서 제시된 인터커넥트(16)의 전부 또는 일부를 위한 서멧 조성들)에서, 이것은 인터커넥트/비아 내에서와 전해질, 예컨대, 전해질(26)에 인접해서 파이로클로어를 형성하기 위하여 연료 전지의 가열 동안 YSZ와 반응한다. 하나의 형태에 있어서, 30v% 퍼콜레이션 아래로 YSZ 상(phase)을 감소시키기 위하여, 필요한 최소 희토류 산화물은 약 13mole% 세라믹 조성물이다. 다른 실시 예들에서, 다른 희토류 산화물 양이 채용될 수 있다. 절연성의 파이로클로어 상(phase)이 결정 경계(grain boundary)들을 따라서 형성될 수 있기 때문에, 지르코니아 상(phase)은 여전히 퍼콜레이션 역치값보다 더 크게 존재할 수 있다. 하지만, 몇몇 실시 예들에서, 벌크 조성(bulk composition)을 기초로 YSZ 상 함량(phase content)을 퍼콜레이션 역치값 아래로 취하기 위하여 충분한 희토류 산화물들을 추가하는 것이 바람직할 것이다. 파이로클로어들과 유사하게, SrZrO3 비이온성 상들은 1 몰의 ZrO2 대 1 몰의 SrO의 화학양론적 비보다 작게, 반응 상으로서의 SrO 파우더를 예컨대 인터커넥트 잉크들에 추가함으로써 인 시츄(in-situ)로 생성될 수 있을 것이다.
또 다른 실시 예들에서, 인터커넥트(16) 또는 다른 인터커넥트들 또는 비아들의 전부 또는 일부는, 예컨대, 전체 서멧 조성(예컨대, 본 명세서에서 제시된 인터커넥트(16)의 전부 또는 일부를 위한 서멧 조성들)에서의 비아의 2몰의 지르코니아 함량 대 La, Pr, Nd, Gd, Sm, Ho, Er, 및/또는 Yb의 1 몰의 산화물인 파이로클로어의 화학양론적 비보다 더 크게, 예컨대, 스크린 프린팅 잉크 내에서 희토류 산화물의 함량(content)을 포함할 수 있으며, 이것은 인터커넥트/비아 내에서 파이로클로어를 형성하도록 연료 전지의 가열 동안 YSZ와 반응하고, 반응하지 않은 희토류 산화물은 전해질 표면상에서, 예컨대, 전해질(26)의 표면상에서 파이로클로어 막을 형성하기 위하여 전해질 가열 동안 인터커넥트의 주변에서 연장된 전해질과 추가로 반응할 것이고, 이것은 산소 이온 전도성을 위한 경로에 지장을 주기에 충분할 것이다. 형태에 있어서, 희토류 산화물 양은 전체 세라믹 양을 기초로 하여 33mole%에서부터 50mole%까지이다. 다른 실시 예들에서, 다른 희토류 산화물 양들이 채용될 수 있다. 과잉(excess) 희토류 산화물은 이온 전도성의 부존재를 보장할 수 있다. 하지만, 인터커넥트/비아 내에 남아 있는 너무 많은 과잉 희토류는 비아로 하여금 희토류 수산화물(hydroxide)의 상변화(phase change)에 대한 수분 야기 손상(moisture induced damage)의 영향을 받기 쉽게(susceptible) 한다. 그래서, 몇몇 실시 예들에서, 화학양론적 비에 있어서 10% 보다 더 작게 희토류 산화물들의 양을 제한하는 것이 바람직하다. 파이로클로어들과 유사하게, SrZrO3 비이온성 상들은 1 몰 ZrO2 대 1 몰 SrO의 화학양론적 비를 초과하여 SrO 파우더를 인터커넥트 잉크들에 추가함으로써 비아 및 인접한 연장된 전해질 내에서 인 시츄(in-situ)로 생성될 수 있을 것이다. 하나의 형태에 있어서, YSZ를 퍼콜레이션 역치값 아래로 감소시키도록 SrZrO3를 형성하기 위해서, 하한(lower limit)은 세라믹 상을 기초로 하여 거의 15-20 mole% SrO이다. 다른 실시 예들에서, 다른 하한들이 적용될 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 상한(upper limit)은 세라믹 상(SrO + ZrO2)을 기초로 하여 약 50-60 mole% SrO이다. 다른 실시 예들에서, 다른 상한들이 적용될 수 있다.
또 다른 실시 예들에서, 인터커넥트(16) 또는 다른 인터커넥트들 또는 비아들의 전부 또는 일부들은 (MRE)2Zr2O7에 대한 완전한 반응성(full reactivity)을 초래하기 위한 YSZ와의 화학양론적 비로 희토류 산화물의 함량을 포함할 수 있다.
연료 전지의 가열 동안 비이온성 전도 세라믹 상들을 형성하기 위해 반응 상을 이용하기 위한 가열 온도들은 특정 애플리케이션의 요구에 따라서 바뀔 수 있다. 고려사항들은, 예컨대 제한 없이, 상이한 물질들의 소결성(sinterability), 파우더 입자 사이즈, 구체적인 표면 영역을 포함한다. 다른 물질 및/또는 처리 파라미터들은 또한 선택된 가열 온도에 영향을 줄 수 있다. 예를 들어, 만일 온도가 너무 낮으면, 전해질은 더 높은 다공성을 가질 수 있고 누출을 초래할 수 있다. 만일 온도가 너무 높으면, 너무 높은 애노드 밀도와 같은 다른 문제점들을 초래할 수 있는데, 이것은 전기화학적 활성을 감소시키거나 기판 치수 변화 등을 초래할 수 있다. 그래서, 하나 이상의 비이온성 전도 세라믹 상들을 형성하기 위해 하나 이상의 반응 상들을 이용하기 위한 목적의 실제 가열 온도는 애플리케이션들 간에 달라질 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 가열 온도는 1385℃일 수 있다. 몇몇 실시 예들에서, 가열 온도는 1370℃ 내지 1395℃의 범위 내에 존재할 수 있다. 다른 실시 예들에서, 가열 온도는 1350℃ 내지 1450℃의 범위 내에 존재할 수 있다. 또 다른 실시 예들에서, 가열 온도는 1350℃ 내지 1450℃의 범위 밖에 존재할 수 있다. 하나 이상의 비이온성 전도 세라믹 상들을 형성하기 위한 처리 단계들은, 희토류 산화물, YSZ, 및 귀금속을 포함하는 조성물을 준비하는 단계, 인터커넥트/비아(들)를 형성하는 단계, 원하는 온도에서, 예컨대, 앞서 제시된 온도 또는 온도 범위 내에서 조성물을 가열하는 단계, 및 원하는 기간 동안, 예컨대, 1-5 시간의 범위 동안 가열 온도에서 조성물을 유지하는 단계를 포함할 수 있다. 연료 전지의 전부 또는 일부들이 스크린 프린팅에 의해 형성되는 실시 예들에서, 본 방법은 희토류 산화물, YSZ, 및 귀금속을 포함하는 스크린 인쇄가능 잉크(screen printable ink)를 준비하는 단계; 인터커넥트/비아(들)를 인쇄하는 단계; 잉크를 건조시키는 단계; 원하는 온도에서, 예컨대, 앞서 제시된 온도 또는 온도 범위 내에서 인쇄된 인터커넥트/비아(들)를 가열하는 단계; 및 원하는 기간 동안, 예컨대, 1-5 시간의 범위 동안 가열 온도에서 조성물을 유지하는 단계를 포함할 수 있다.
추가적인 실시 예들에서, 다른 비이온성 전도 상(non-ionic conducting phase)들 또는 반응 상들이 인터커넥트의 이온 전도성을 최소화하기 위해 채용될 수 있다.
다음의 표들 1-8은 본 발명의 몇몇 실시 예들의 일부 태양에 따라서 생성된 비제한적인 실험적 연료 전지 및 연료 전지 구성요소 예들의 일부 태양에 대한 조성 정보를 제공한다. 본 발명은 이하에서 제공되는 예들에 의해 전혀 제한되지 않는다고 이해될 것이다. "일반적 조성(General Composition)"이라는 명칭의 칼럼(column)은 본 명세서에서 설명된 몇몇 물질들에 대한 몇몇 바람직한 범위들을 포함하여 몇몇 잠재적인 조성 범위를 나타내는 반면, "구체적 조성(Specific Composition)"이라는 명칭의 칼럼은 테스트 물건들/물질들에서 이용된 물질들을 나타낸다.
Figure pct00001
Figure pct00002
Figure pct00003
Figure pct00004
Figure pct00005
Figure pct00006
Figure pct00007
Figure pct00008
도 20을 참조하여, 연료 전지 시스템(1510)의 실시 예의 비제한적인 예의 몇몇 태양들이 개략적으로 도시된다. 연료 전지 시스템(1510)은 복수의 전기화학 전지(1512)를 포함한다. 하나의 형태에 있어서, 전기화학 전지(1512)는 고체 산화물 연료 전지(SOFC)이다. 다른 실시 예에 있어서, 전기화학 전지(1512)는 하나 이상의 다른 타입의 연료 전지일 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 연료 전지 시스템(1510)은 세그먼트들이 직렬로 연결된 연료 전지로서 구성되는데, 다시 말해, 전기화학 전지(1512)는 세그먼트들이 직렬로 연결된 구성으로 배치된다. 한정된 수의 전기화학 전지(1512)만이 도시되었고 도 20에 도시된 도면의 왼쪽 및 오른쪽에 대한 것들은 도시의 명확성을 위하여 잘렸지만, 특정 전지 시스템(1510)에서의 전기화학 전지(1512)의 실제 수는 도 20에서 도시된 것보다 더 크거나 더 적은 임의의 수일 수 있다는 점이 이해될 것이다.
전기화학 전지(1512)는 다공성 세라믹 기판(1514)에 의해서 지지된다. 연료 전지 시스템(1510)은 인접한 전기화학 전지(1512)들 사이에서 자유전자를 전도하도록 구성된 복수의 인터커넥트(1516)를 포함한다. 하나의 형태에 있어서, 다공성 애노드 장벽(porous anode barrier: PAB)(1515)은 전기화학 전지(1512)와 다공성 기판(1514) 사이에 배치된다. 다공성 애노드 장벽(1515)은 전기화학 전지(1512)와 다공성 기판(1514)의 애노드들 간의 반응을 방지하도록 구성된다. 하지만, 다공성 애노드 장벽(1515)이 전기화학 전지(1512)들 내에서 또는 전기화학 전지(1512)들 사이에서 전기 전도를 제공하지 않고, 연료로부터 전력을 생성하는 전기화학반응에 참가하지 않는 한, 다공성 애노드 장벽(1515)은 전기화학 전지(1512) 또는 연료 전지 시스템(1510)의 활성부(active part)로 여겨지지 않는다. 다른 실시 예에 있어서, 다공성 애노드 장벽(1515)에 추가하거나 대신하여 하나 이상의 다른 층들이 채용될 수 있다. 또 다른 실시 예에서, 전기화학 전지(1512)를 다공성 기판(1514)으로부터 분리시키는 다공성 애노드 장벽 또는 다른 층이 존재하지 않을 수 있고, 또는 다공성 애노드 장벽(1515)에 추가하거나 대신하여 하나 이상의 다른 층들 존재할 수 있다. 산화제는 산화제 쪽(1518)으로부터 전기화학 전지(1512)에 공급된다. 하나의 형태에 있어서, 산화제는 공기이다. 다른 실시 예에서, 공기에 추가하거나 대신하여 다른 산화제가 이용될 수 있다. 연료는 다공성 기판(1514)을 통하여 연료 쪽(1520)의 전기화학 전지(1512)에 공급된다. 몇몇 실시 예들에서, 전기화학 전지(1512) 안으로의 연료의 흐름을 용이하게 하기 위하여 채널(channel) 및/또는 다른 경로(passage)가 에칭되거나(etched) 다공성 기판(1514) 안으로 형성될 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 연료는 수소, 일산화탄소, 이산화탄소, 메탄, 증기(steam), 질소, 및 메탄보다 더 높은 분자량의 탄화수소의 조합이다. 다른 실시 예에 있어서, 다른 연료, 예컨대, 수소가 이용될 수 있다. 게다가, 다른 실시 예에 있어서, 연료 전지 시스템(1510) 및 전기화학 전지(1512)는 연료 및 산화제가 본 명세서에서 설명되고 도시된 것과는 반대 방향 또는 다른 방향으로부터 공급되도록 구성되고 배열될 수 있다.
각각의 전기화학 전지(1512)는 애노드(1524), 및 전해질(1526) 및 캐소드(1528)를 포함한다. 캐소드(1528)는 방향(1532)으로 애노드(1524)로부터 이격되고; 전해질(1526)은 애노드(1524)와 캐소드(1528) 사이에 배치된다. 전기화학 전지(1512)는 방향(1536)으로 직렬로 배치된다. 본 실시 예에서, 각각의 전기화학 전지(1512)는 또한 애노드 전류 집전체(anode current collector)(1548) 및 캐소드 전류 전도체(1550)를 포함한다. 애노드 전류 집전체(1548)는 애노드(1524)에 전기적으로 연결되고, 캐소드 전류 집전체(cathod current collector)(1550)는 캐소드(1528)에 전기적으로 연결된다. 애노드 및 캐소드 전류 집전체층들은 전류 전도(current conduction)가 아니라 전기화학반응을 위해 최적화된 애노드 및 캐소드층들 자체에 의해서 가능한 것보다 전자 전달을 위해 더 높은 전기 전도 경로(electrical conducutivity path)를 제공한다. 실시 예에 따라서, 애노드 전류 집전체(1548) 및 캐소드 전류 집전체(1550)는 교대로 존재할 수 있고, 각각 애노드 및 캐소드 전도성 막들; 애노드 및 캐소드 전도층들; 애노드 및 캐소드 전도체 막들; 및/또는 애노드 및 캐소드 전도체층들이라고 지칭될 수 있다.
하나의 형태에 있어서, 연료 전지 시스템(1510)은 다공성 애노드 장벽(1515), 인터커넥트(1516), 애노드(1524), 전해질(1526), 캐소드(1528), 애노드 전류 접전체(1548), 및 캐소드 전류 집전체(1550)를 제공하기 위하여, 예컨대, 스크린 프린팅 및/또는 잉크젯 프린팅에 의해서 다공성 기판(1514) 상으로 막들/층들을 증착함(depositing)으로써 형성된다. 다른 실시 예에 있어서, 막들/층들은 스크린 프린팅 및/또는 잉크젯 프린팅에 추가하여 또는 대신에 하나 이상의 다른 기술에 의해서 증착될 수 있다. 또 다른 실시 예에서, 상술한 구성요소들은 막(film)으로 알려져 있는 것보다 더 두꺼울 수 있고, 동일하거나 다른 수단에 의해서 증착될 수 있다. 다양한 실시 예에서, 하나 이상의 막들/층들을 증착한 다음에 하나 이상의 가열/소결 사이클이 수행된다. 다른 실시 예는 하나 이상의 막/층 증착(deposition)을 위해 임의의 가열/소결을 필요로 하지 않을 수 있다. 애노드 장벽(1515), 인터커넥트(1516), 애노드(1524), 전해질(1526), 캐소드(1528), 애노드 전류 접전체(1548), 및 캐소드 전류 집전체(1550)를 낳는 막들/층들을 형성하기 위해 이용될 수 있는 물질들, 및 다공성 기판(1514)을 형성하기 위해 이용될 수 있는 물질들의 예들이 다음과 같이 기술된다.
하나의 형태에 있어서, 다공성 기판(1514)은 MgO-MgAl2O4(MMA)로 만들어진다. 다른 실시 예에 있어서, MMA에 추가하여 또는 대신에 다른 물질들이 채용될 수 있는데, 예컨대, 도핑된 지르코니아 및 포스테라이트(forsterite)이다.
하나의 형태에 있어서, 다공성 애노드 장벽(1515)은 불활성 다공성 세라믹 물질, 예컨대, 3YSZ와 같은 도핑된 지르코니아로 만들어진다. 다른 실시 예에 있어서, 도핑된 지르코니아에 추가하여 또는 대신하여, SrZrO3, 또는 SrTiO3-도핑된 지르코니아 복합재와 같은 다른 물질들이 채용될 수 있다.
하나의 형태에 있어서, 애노드 전류 집전체(1548)는 니켈 서멧(nickel cermet)으로 형성된 전극 전도층이다. 적절한 니켈 서멧의 예는, Ni-YSZ (지르코니아에서의 이트리아 도핑이 3-8 mol%임), Ni-ScSZ (스칸디아 도핑이 4-10 mol%임, 바람직하게는 10 mol% 스칸디아-ZrO2에 대한 상 안정성을 위한 제2 도핑) 및/또는 (Gd 또는 Sm 도핑과 같이) Ni-도핑된 세륨, (A 사이트 상의 Ca 도핑 및 B 사이트 상의 Zn 도핑과 같이) 도핑된 란타늄 크롬과 Ni의 서멧, (A 사이트 상의 La 도핑 및 B 사이트 상의 Mn 도핑과 같이) 도핑된 스트론튬 티타네이트와 Ni의 서멧, 및/또는 La1-xSrxMnyCr1-yO3를 포함한다. 이와 달리, 애노드 전류 집전체(1548)를 위한 다른 물질들은 Ni 함량을 보유하는 것에 추가하여 하나 이상의 귀금속 및/또는 하나 이상의 귀금속 합금에 부분적으로 또는 전체적으로 기초하여 서멧을 포함할 수 있다고 고려된다. 서멧에서의 귀금속은, 예를 들어, Pt, Pd, Au, Ag, 및/또는 이들의 합금을 포함할 수 있다. 기판과 전해질의 CTE를 매칭시키도록 층의 CTE를 제어하기 위하여, 세라믹 상은, 예를 들어, YSZ, ScSZ 및/또는, 예컨대 원하는 CTE(coefficients of thermal expansion)를 갖는, 하나 이상의 다른 비활성 상을 포함하는, 예를 들어, 비활성의 비전기적 전도성 상을 포함할 수 있다. 몇몇 실시 예들에서, 세라믹 상은 NiAl2O4, MgAl2O4, MgCr2O4, NiCr2O4와 같은 스피넬 및/또는 Al2O3를 포함할 수 있다. 다른 실시 예에 있어서, 세라믹 상은 전기 전도성의, 예컨대, 도핑된 란타늄 크롬, 도핑된 스트론튬 티타네이트, 및/또는 LaSrMnCrO로 이루어진 하나 이상의 형태일 수 있다. 애노드 전류 집전체(1548) 물질의 하나의 특정한 예는 76.5%Pd, 8.5%Ni, 15%3YSZ이다.
하나의 형태에 있어서, 애노드(1524)는 xNiO-(100-x)YSZ (x는 중량비에 있어서 55부터 75까지임), yNiO-(100-y)ScSZ (y는 중량비에 있어서 55부터 75까지임), (55wt%NiO-45wt%GDC와 같이) NiO-가돌리니아 안정화 산화 세륨, 및/또는 NiO 사마리아 안정화 세륨으로 형성될 수 있다. 다른 실시 예에 있어서, 다른 물질들이 채용될 수 있다. 예를 들어, 또한, 애노드(1524)는 도핑된 스트론튬 티타네이트, La1-xSrxMnyCr1-yO3(예컨대, La0.75Sr0.25Mn0.5Cr0.5O3) 및/또는 다른 세라믹 기반 애노드 물질로 만들어질 수 있다고 고려된다.
하나의 형태에 있어서, 전해질(1526)은 세라믹 물질이다. 예를 들어, 몇몇 실시 예들에서, 세라믹을 전도하는 산소 이온 및/또는 양성자가 채용될 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 전해질(1526)은 3YSZ 및/또는 8YSZ와 같은 YSZ로 형성된다. 다른 실시 예에 있어서, 전해질(1526)은 YSZ에 추가하여 또는 대신에 4ScSZ, 6ScSz 및/또는 10ScSZ와 같은 ScSZ로 형성될 수 있다. 다른 실시 예에 있어서, 상술한 물질에 추가하여 또는 대신하여 다른 물질들이 채용될 수 있다. 예를 들어, 또한, 전해질(1526)은 도핑된 세륨 및/또는 도핑된 란타늄 갈레이트로 만들어지거나 포함할 수 있다. 어떤 경우에도, 특정한 실시 예 및 그 애플리케이션에 따라서, 전해질(1526)은 연료 전지(10)에 의해 이용되는 유체들, 예컨대, 연료로서의 합성 기체 또는 순수한 수소뿐만 아니라, 예컨대, 산화제로서의 공기 또는 O2의 확산을 근본적으로 통과시키지 않지만, 산소 이온들 또는 양성자들의 확산을 허용한다.
캐소드(1528)는 전기화학적 촉매성(electrochemically catalytic) 세라믹 및 이온 상(phase)의 혼합물(mixture)로 형성될 수 있다. 전기화학적 촉매성 상은 LSM(La1-xSrxMnO3,x=0.1 내지 0.3), La1-xSrxFeO3(예컨대, x=0.3), La1-xSrxCoyFe1-yO3(예컨대, La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3) 및/또는 Pr1-xSrxMnO3(예컨대, Pr0.8Sr0.2MnO3) 중의 적어도 하나로 이루어지지만, 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 다른 물질들이 채용될 수 있다. 예를 들어, 또한, 러스레스덴 포퍼 니켈레이트 및 La1-xCaxMnO3(예컨대, La0.8Ca0.2MnO3) 물질들이 채용될 수 있다고 고려된다. 이온 상은, 능명체 상(rhombohedral phase)의 형성을 막기 위하여, 높은 스칸디아 안정화 지르코니아(8-10ScSZ)에 대해 소량의 함량(~1 몰 퍼센트)으로 Al, Y, 또는 세륨으로 이루어진 제2 도펀트(dopant)를 선택적으로 함유하되, 4-10 몰 퍼센트(mole percent) 스칸디아를 함유하는 ScSZ 또는 3 내지 8 몰 퍼센트 이트리아를 함유하는 YSZ일 수 있다. 전기화학적 촉매성 세라믹 상은 캐소드의 부피로 40-60%를 포함할 수 있다.
캐소드 전류 집전체(1550)는 전기 전도성 세라믹으로 형성된 전극 전도층이고, 많은 경우에, 그 화학적 성질에 있어서, 캐소드의 전기화학적 촉매성 세라믹 상으로 이루어진 것과 유사한데, 예를 들어, LSM +YSZ 캐소드는 대체로 LSM (La1-xSrxMnO3, x=0.1 내지 0.3) 캐소드 전류 집전체를 채용할 것이다. 캐소드 전류 집전체의 다른 실시 예는 LaNixFe1-xO3(예컨대, LaNi0.6Fe0.4O3), La1-xSrxMnO3(예컨대, La0.75Sr0.25MnO3), 도핑된 란타늄 크롬(예컨대, La1-xCaxCrO3-δ, x=0.15 내지 0.3), 및/또는 예컨대, Pr0.8Sr0.2CoO3과 같은, Pr1-xSrxCoO3 중의 적어도 하나를 포함할 수 있다. 다른 실시 예에 있어서, 캐소드 전류 집전체(1550)는 다른 물질, 예컨대, 귀금속 서멧으로 형성될 수 있지만, 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 다른 물질들이 채용될 수 있다. 귀금속 서멧의 귀금속은 예를 들어, Pt, Pd, Au, Ag 및/또는 이들의 합금을 포함할 수 있다. 비전기적 전도성(non electrically conducting) 세라믹 상에는, 예를 들어, YSZ, ScSZ, 및 Al2O3, 또는 다른 세라믹 물질이 또한 포함될 수 있다. 캐소드 전류 집전체(1550) 물질의 하나의 구체적인 예는 80wt%Pd-20wt%LSM이다.
페로브스카이트 세라믹, 특히, 크롬 기반 페로브스카이트로 형성된 인터커넥트는 산화 및 환원 상태 양쪽 모두에서 장기 안정성(long-term stability)을 제공할 수 있고, 적절한 도핑을 가지면, 예컨대, A-사이트 도펀트를 포함하면 연료 전지의 동작 온도에서 만족스러운 전자 전도성(electronic conductivity)을 나타낼 수 있다. 게다가, 페로브스카이트 세라믹의 전도성은 온도의 상승에 따라 증가하고, 이러한 특징은 고체 산화물 연료 전지 시스템과 같은 몇몇 연료 전지 시스템에서 사용하기에 바람직하다. 크롬 기반 페로브스카이트 세라믹은 치밀화를 위해서 높은 소결 온도를 요하는데, 예컨대, 도핑되지 않은(undoped) 란타늄 크롬에 대해서 대략 1750℃를 요하고, 도핑된 란타늄 크롬에 대해서 대략 1450℃를 요한다. 하지만, 더 높은 소결 온도는 바람직하지 않은 전극 또는 다른 마이크로구조체(microstructure)를 초래하거나 및/또는 열악한 연료 전지 시스템 성능을 초래할 수 있기 때문에, 1350℃ 이하의 범위의 온도에서 몇몇 연료 전지 시스템 막들/층들을 소켤시키는 것이 바람직하다.
게다가, 도핑되지 않은 란타늄 크롬은 매우 낮은 전도성을 가진다. 높은 전도성을 달성하기 위하여, Sr, Ca, 및 Mg 양이온과 같은 A-사이트 도펀트가 필요하다. 하지만, 증가된 A-사이트 도핑은 란타늄 크롬의 열팽창계수(thermal expansion coefficient) 증가 및 화학적 팽창계수(chemical coefficient of expansion) 증가(후자는 낮은 산소 분압 환경 하에서 산소 결핍에 의해 촉발되는 격자 팽창(oxygen vacancy-triggered lattice expansion)으로부터 기인하는 것으로 믿어짐) 둘 다를 낳는다. 이러한 도핑된 란타늄 크롬으로부터 형성된 인터커넥트의 치수 변화(dimensional change)는 인터커넥트 및 다른 연료 전지층에서 상당한 국부적 열 응력(thermal stress)을 생성할 수 있고, 미세균열(microcrack)을 초래할 수 있는데, 이것은 바람직하지 않은 기체 누설(gas leakage)을 낳을 수 있다.
본 명세서에서 설명된 실시 예에서, 연료 전지 시스템(1510) 층들 모두는 다공성 세라믹 기판(1514) 상에 프린팅된다. 인터커넥트(1516)는 특정 방향(1532)으로는 연장된 애노드 전류 집전체(1548)(애노드(1524)의 경계를 넘어서 방향(1536)으로 애노드 전류 집전체(1548)의 확장된 부분) 및 연장된 캐소드 전류 집전체(1550)(캐소드(1528)의 경계를 넘어서 방향(1536)으로 캐소드 전류 집전체(1550)의 확장된 부분) 사이에 배치된다. 인터커넥트(1516)는 특정 방향(1536)으로는 인접한 전기화학 전지(1512)들의 전해질(1526)들 사이에 배치된다. 도시된 실시 예에서, 인터커넥트(1516)에 대한 소결 온도는 주로 애노드(1524), 애노드 전류 집전체(1548), 및 전해질(1526)의 소결 온도에 의해 구속된다. 인터커넥트(1516)에 대해 너무 높은 소결 온도를 이용하는 것은 잠재적으로 다음의 것들을 초래할 것이다: (1) 애노드(1524)에 대해 원하지 않는 미세구조, 및 그 결과로 인하여 수반되는 열악한 연료 전지 성능; (2) 인터커넥트 가열 동안 다공성 기판(1514)의 지속된 수축(shrinkage). 이것은 프린팅된 다음의 층들에 대한 정렬불량(misalignment)을 초래할 수 있음. 다공성 애노드 장벽의 치밀화는 또한 연료 전지로의 및 연료 전지로부터의 연료 및 반응물(reactant products)의 전송에 대해서 높은 확산 저항(diffucional resistance)을 초래할 수 있음. 심각한 정렬불량은 잠재적으로 전지들 사이에 단락(short-circuit)을 초래할 것임; 및 (3) 애노드 전류 집전체(1548)와 인터커넥트(1516) 사이의 상호작용. 이것은 고온에서 바람직하지 않은 상(phase)을 형성할 수 있음. 그래서, 상술한 관점에서, 높은 가열/소결 온도를 필요로 하는 인터커넥트(1516)에 대한 물질의 이용을 피하는 것이 바람직하다.
인터커넥트(1516)와 같은 인터커넥트의 주요한 기능은 인접한 전기화학 전지들을 전자적으로 함께 연결하는 것이고, 기밀(gastight)하게 됨으로써 연료와 산화제, 예컨대, 연료와 공기를 분리시키는 것이다. 크롬 기반 페로브스카이트 물질은 인터커넥트에 의해 경험되는 듀얼(dual)(산화 및 환원) 환경에서의 저비용 및 알려전 용인가능한(acceptable) 전기 전도성과 이러한 물질 클래스의 만족스러운 열적 및 화학적 팽창을 고려할 때 인터커넥트로서 바람직하다. 도시된 실시 예에서, 인터커넥트(1516)의 도시 및 기술된 위치를 고려할 때, 애노드(1524)의 전 또는 후에 혹은 전해질(1526)의 프린팅 후에 인터커넥트(1516)가 프린팅될 수 있다는 점이 이해될 것이다. 바람직하게는, 하지만 필수적이지는 않게, 인터커넥트(1516)는 애노드 전류 집전체(1548), 애노드(1524), 및 전해질(1526)과 함께 가열될 것이다. 전해질(1526)과 함께 인터커넥트(1516)는 기밀층(gastight layer)을 형성해서 연료와 산화제의 임의의 혼합을 방지하는 것이 바람직하다. 그래서, 전해질(1526)뿐만 아니라 인터커넥트(1516)가 기밀인(gastight) 것이 바람직하다. 따라서, 연료 전지 프로세싱 동안, 다시 말해, 연료 전지 시스템(1510)의 제작 동안, 인터커넥트(1516)가 연료 전지 시스템(1510) 오퍼레이션 동안의 기밀 오퍼레이션(gastight operation)에 대해서 치밀화된 것이 바람직하다.
동시에, 하지만, 인터커넥트(1516)는 애노드 전류 집전체(1548), 캐소드 전류 집전체(1550), 및 전해질(1526)과 화학적으로 양립가능한(chemically compatible) 것이 바람직하다. 게다가, 인터커넥트(1516), 애노드 전류 집전체(1548), 캐소드 전류 집전체(1550), 및 파이로클로어와 같은 전해질(1526) 사이의 인터페이스에서 인터커넥트(1516)의 가열/소결 동안 아무런 새로운 상이 형성되지 않는 것이 바람직한데, 파이로클로어는 특정 조건 하에서 란타늄 크롬과 모든 YSZ 간의 상호작용을 통해서 형성될 수 있는 절연 상(insulating phase)이다. 본 발명의 실시 예에서, 애노드 전류 집전체(1548) 및 전해질(1526)은 캐소드 전류 집전체(1550)에 비하여 상대적으로 더 높은 온도에서 가열되기 때문에, 인터커넥트(1516)와 애노드 전류 집전체(1548)와 전해질(1526) 간의 증가된 상호작용 가능성이 제시된다. 그래서, 기밀한(gastight) 인터커넥트(1516); 및 인터커넥트(1516)와 전해질(1526)에 의해 형성되는 기밀층;을 달성하기 위하여; 그리고, 인접한 전기화학 전지(1512)를 전자적으로 연결하기 위하여; 인터커넥트(1516)와의 인터페이스들 중의 임의의 것에서 원하지 않는 상을 형성하지 않으면서; 그리고, 인터커넥트(1516)에서의 미세균열 또는 인터커넥트(1516)의 열적 및 화학적 팽창으로부터 초래될 수 있는 임의의 다른 층을 형성하지 않으면서, 연료 전지를 포함하는 다른 층의 가열과 양립하는 가열 온도에서, 도핑된 란타늄 크롬으로 이루어진 인터커넥트(1516)의 만족스러운 치밀화 및 기밀성(gas-tightness)을 달성하는 것이 바람직하다. 도전과제(challenge)는 제한된 조건(constrained condition) 및 정상적인 연료 전지 프로세싱 온도 하에서의 소결일 때 크롬 기반 페로브스카이트에 대해 원하는 치밀화가 달성될 수 없다는 점이다.
따라서, 본 발명의 실시 예에 따라서, 인터커넥트(1516)는 단일한 막/층으로 프린팅(증착)된 후 소결되는 미리 혼합된 세라믹/금속 복합재 포뮬레이션(pre-mixed ceramic/metal composite formulation)으로 형성된다. 하나의 형태에 있어서, 소결된 미리 혼합된 세라믹/금속 복합재에 의해 형성된 단일한 층은 인터커넥트(1516)를 형성하는 것만이다. 다른 실시 예에 있어서, 인터커넥트(1516)는 미리 혼합된 세라믹/금속 복합재로 이루어진 하나 이상의 층에 의해 형성될 수 있고, 및/또는 하나 이상의 다른 막들/층들, 구성요소들 및/또는 특징들을 통합할 수 있다. 다양한 실시 예에서, 인터커넥트(1516)는 본 명세서에서 전도성 세라믹 또는 전도성 세라믹 상이라고 지칭되는 전기 전도성 세라믹 상(electronically conductive ceramic phase) 및 하나 이상의 귀금속 및/또는 하나 이상의 귀금속 합금의 형태인 금속성 상(metallic phase)을 갖는 세라믹/금속 복합재로 형성된다. 몇몇 실시 예들에서, 금속성 상은 또한 전도성 세라믹으로의 인퓨전(infusion)을 용이하게 하기 위해서 세라믹 상의 웨팅(wetting) 및/또는 복합재 포뮬레이션의 치밀화를 돕도록 Cu와 같은 비귀금속을 포함할 수 있다. 비귀금속들의 성분 수준(compositional level)은 그들이 연료 전지의 가열 온도에서 산화하는 것이 아니라 용융 합금(molten alloy)으로 남아 있도록 하는 것이다. "미리 혼합된 세라믹/금속 복합재(pre-mixed ceramic/metal composite)"라는 용어는 가열/소결 전에 함께 혼합되는 세라믹 상 및 금속성 상을 지칭하고, 이에 의해 가열/소결 프로세스는 세라믹 상과 금속성 상의 조합(combination)을 일원화된(unitary) 세라믹/금속 복합재 물질로 변환한다는 것이 이해될 것이다. 연료 전지 시스템(1510)과 관련하여 본 명세서에서 사용될 때, "소결(sintering)", "가열(firing)", "가열/소결(firing/sintering)" 등의 용어는 유의어이고, 인터커넥트(1516)와 관련해서 사용될 때, 세라믹 상으로 치밀화하는 것(densify) 및 금속성 상으로 녹이는 것(melt) 양쪽 모두를 가능하게 하기에 충분한 온도로 열을 가하는 것을 지칭한다. 전도성 세라믹 상은 100v%보다 적고, 거의 70v%와 같거나 더 크다. 하나의 형태에 있어서, 금속성 상은 30v%보다 적고, 전도성 세라믹 상 내의 공극(pore space)들을 채우는 고립된 상(isolated phase)으로서 존재한다. 그래서, 금속성 함량(metallic content)이 퍼콜레이션 지점(percolation point)보다 훨씬 더 적다면, ~30v%, 금속성 상은 일반적으로 인터커넥트(1516)의 전도성에 많이 기여하지 않는다. 게다가, 이 실시 예에서, 얇은 인터커넥트 막을 통한 전류 흐름은 면내 전도(in-plane conduction) 없이 일어난다. 낮은 인터커넥트 ASR은 합당한 전도성을 가지고 달성될 수 있다. 예를 들어, 전도성 세라믹의 전도성이 1 S/cm이고, 인터커넥트 층의 두께가 20 미크론이면, 인터커넥트로부터의 이론적인 ASR 기여는 0.002 ohm-cm^2이고, 이것은 대부분의 연료 전지 시스템에 대한 성능 목표를 충족시킨다. 몇몇 경우들에 있어서, 금속성 상은 30v%까지 될 수 있어서 연료 전지 시스템 성능 요건을 충족시키기 위해 더 높은 전도성에 대한 퍼콜레이션에 도달한다.
하나의 형태에 있어서, 전도성 세라믹 상은 거의 80-99v% 범위 내에 존재하고; 하나 이상의 귀금속 및/또는 하나 이상의 귀금속 합금의 형태에 있어서의 금속성 상은 거의 1-20v% 범위 내에 존재한다. 다른 실시 예에 있어서, 전도성 세라믹 상 v% 및 금속성 상 v%은 이 범위 밖에 존재할 수 있다. 소결 온도 제약 및/또는 다른 요인들에 따라서 임의의 귀금속이 이용될 수 있지만, 현재 고려되는 귀금속은, 원하는 가열 온도에서 녹을 귀금속 합금을 포함하는데, 예를 들어 제한 없이, Ag-Pd, Ag-Pt, Au-Pd, 및 Au-Pt, 및/또는 귀금속만을 채용하는 다른 이원계(binary system), 및/또는 삼원계(ternary system) 및/또는 사원계(quaternary system)이다. 몇몇 실시 예들에서, Cu와 같은 다른 금속은 소결 동안 액체 상 및 고체 상 간의 확산을 증진시켜서 세라믹-금속 복합재의 치밀화를 향상시키기 위하여 귀금속 및/또는 귀금속 합금과 결합될 수 있다.
하나의 형태에 있어서, 전도성 세라믹 상은 (La1-xAx)(Cr1-yBy)O3 형태의 도핑된 란타늄 크롬이고, A는 Ca 또는 Sr과 같은 알카리 토금속이고; B는 전이 금속 또는 Mn, V, Ti, Fe, Co, Ni, Cu, Zn와 같은 전이 금속 중의 적어도 하나이고; 0 < x < 0.4이고; 도핑 원소에 따라서 0 < y ≤ 0.5이다. La1-xSxCr1-yMnyO3 (LSCM)에 대하여, y는 0.5까지 존재할 수 있다.
다른 실시 예에 있어서, 전도성 세라믹 상은 도핑된 란타늄 크롬에 추가하거나 대신하여 다른 전도성 세라믹을 채용할 수 있다. 예를 들어, 다른 실시 예는 전도성 세라믹 상의 전부 또는 일부를 형성하기 위하여, 도핑된 스트론튬 티타네이트 및/또는 도핑된 이트륨의 이용을 고려한다. 도핑된 스트론튬 티타네이트는 (Sr1-xAx)(Ti1-yBy)O3의 형태로 이루어질 수 있고, A는 La, Y와 같은 희토류 원소이고; B는 전이 금속이거나 Mn, V, Ti, Fe, Co, Ni, Cu, Zn와 같은 전이 금속 중의 적어도 하나이고; 도핑 원소에 따라서 0 < x < 0.5이고; 도핑 원소에 따라서 0 < y ≤ 0.5이다. Sr1-xLaxTi1-yMnyO3 (LSTM)에 대해서, x는 0.4까지 존재할 수 있고, y는 0.5까지 존재할 수 있다. 도핑된 이트륨 크롬은 (Y1-xAx)(Cr1-yBy)O3 형태를 취할 수 있고, A는 Ca, Sr과 같은 알카리 토금속이고; B는 전이 금속이거나 Mn, V, Ti, Fe, Co, Ni, Cu, Zn와 같은 전이 금속 중의 적어도 하나이고; 0 < x < 0.4이고; 도핑 원소에 따라서 0 < y ≤ 0.5이다. La1-xSxCr1-yMnyO3 (LSCM)에 대하여, y는 0.5까지 존재할 수 있다.
하나의 형태에 있어서, 전도성 세라믹 상은, 인쇄가능한 페이스트(printable paste)를 형성하기 위하여 테르피네올(terpineol)과 같은 폴리머를 가진 용액(solvent)에서 균일하게 분산된, 0.04 내지 2.0 미크론 범위의 입자 크기, 바람직하게는 0.1 내지 1.0 미크론 범위의 입자 크기를 갖는 전도성 세라믹 파우더의 형태로 제공된다. 다른 실시 예에 있어서, 전도성 세라믹 상은 하나 이상의 다른 형태로 제공될 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 금속 상은, 인쇄가능한 페이스트를 형성하기 위하여, 테르피네올과 같은 폴리머 및 세라믹 상을 가진 용액에서 균일하게 분산된, 0.05 내지 3.0 미크론 범위의 입자 크기를 갖는 분말로 된(powdered) 귀금속 및/또는 프린트(print) 귀금속 합금의 형태로 존재한다. 다른 실시 예에 있어서, 금속성 상은 하나 이상의 다른 형태로 제공될 수 있다. 인터커넥트(1516)를 형성하기 위하여, 금속성 및 전도성 세라믹 상의 입자들을 가지고 분산된(dispersed) 페이스트는 우선 각각의 전기화학 전지(1512)의 적절한 위치로 프린팅/증착되고, 이후 인터커넥트(1516)가 가열/소결된다.
귀금속 및/또는 귀금속 합금 상은 전도성 세라믹 상보다 더 낮은 녹는점을 가지고, 인터커넥트(1516)의 가열/소결 동안 액체 상(liquid phase)을 형성할 수 있다. 액체 상의 모세관력은 더 나은 치밀화를 달성하기 위하여 미세구조의 재배치(microstructural rearrangement)를 위해 세라믹 입자들을 함께 당기는 것으로 여겨진다. 게다가, 하나 이상의 원하는 이원계, 예컨대 제한 없이, Ag-Pd, Ag-Pt, Au-Pd, Au-Pt, 및 Pd-Pt; 및/또는 귀금속만을 채용하는 하나 이상의 삼원계, 예컨대 제한 없이, Ag-Pd-Pt, Au-Pt-Au 등; 및/또는 귀금속만을 채용하는 하나 이상의 사원계, 예컨대, Ag-Pd-Pt-Au 등;을 선택함으로써, 액체 금속 상 형성의 온도가 제어될 수 있고, 예컨대 이로써 금속성 상이 전도성 세라믹 상의 포어(pore) 안으로 흘러들어가는 온도까지 제어할 수 있다. 몇몇 실시 예들에서, Cu와 같은 비귀금속은 귀금속 및/또는 귀금속 합금 중의 하나와 합금되거나 및/또는 혼합되어(예컨대, 금속성 파우더들의 혼합물), 소결 동안 액체 상과 고체 상 간의 확산을 증진시켜서, 세라믹-금속 복합재의 치밀화를 향상시킨다. 세라믹 상에서, 예컨대, 도핑된 란타늄 크롬에서, 열린 포어(open pore)일 수 있는 것을 채우는 충전재로서 기능하는 금속성 상은 인터커넥트(1516)의 치밀화를 향상시킬 수 있고, 그래서 거의 5% 이하의 다공성을 갖는 더욱 기밀한(gastight) 인터커넥트(1516)가 되게 한다.
게다가, 세라믹/금속 복합재 인터커넥트는 도핑된 란타늄 크롬보다 더 낮은 영률(Young's modulus)을 가지고, 연료 전지 제조, 테스트, 및 정상 작동 동안 연료 전지층들에서 열 응력을 현저하게 감소시킬 수 있다. 종래의 도핑된 란타늄 크롬은, 0.1%보다 적은 연료 전지 스택의 일반적으로 용인되는(accepted) 인터커넥트 치수 변화 한계와는 달리, 0.3-0.4%까지의 연료 전지 처리(processing) 및/또는 작동(operating) 상태 동안 등온 팽창(isothermal expansion)을 나타내지만, 인터커넥트(1516)는 귀금속(들) 및/또는 합금들의 포함으로 인하여 상대적으로 부드럽고, 이것은 인터커넥트 치수 변화로부터 생기는 열 응력을 현저하게 감소시킬 수 있고, 연료 전지층에서의 미세균열을 막을 수 있다. 상술한 관점에서, 본 명세서에서 설명된 바와 같이, 금속성 상과 혼합된 전도성 세라믹 상을 갖는 세라믹/금속 복합재로 형성된 인터커넥트는 인터커넥트의 소결에 도움이 될 수 있고, 치밀한 인터커넥트층을 달성하기 위하여 도핑된 란타늄 크롬에서의 포어를 채울 수 있고, 환원 대기 조건(reducing atmosphere conditions) 하에서 도핑된 란타늄 크롬의 등온 팽창으로부터 생기는 열 응력을 감소시키기 위하여 에너지 업서버(energy absorber)로서 기능할 수 있다는 것이 이해된다. 게다가, 금속성 상은, 특히 부피로 거의 30% 이상의 범위에서 금속성 상 함량을 선택함으로써, 원하는 실시 예에서 복합재 인터커넥트 전도성을 향상시키는 데에 도움이 될 수 있다. 세그먼트들이 직렬로 연결된 전지 설계의 주(primary) 인터커넥트는 얇고 작기 때문에, 통상적으로는 매우 좁은(narrow) 스트립(strip)이기 때문에, 성능/비용 비율은, 부피로 거의 30% 이상의 범위에서 인터커넥트(1516)의 금속성 상 함량을 도달하기 위하여 필요한 만큼, 예컨대, 1-20v%를 넘는 인터커넥트(1516)의 금속성 상의 적은 양의 부가적인 추가로 향상될 수 있다.
도 20의 실시 예에서, 본 발명의 실시 예의 태양의 다양한 특징들, 구성요소들, 및 이들 간의 상호관계가 도시된다. 하지만, 본 발명은 도 20의 특정 실시 예와 도 20 및 본 명세서에서 도시된 바와 같은 구성요소, 특징들, 및 이들 간의 상호관계에 한정되지 않는다.
도 21을 참조하면, 연료 전지 시스템(1610)이 도시된다. 연료 전지 시스템(1610)은 도 22 내지 25의 연료 전지 시스템들(1710, 1810, 1910, 및 2010)이 비교될 수 있는 배경(backdrop)으로서 기능하는 베이스라인(baseline) 연료 전지 시스템 구성이다. 다수의 공통 구성요소들이 연료 전지 시스템들(1610, 1710, 1810, 1910, 및 2010) 간에 공통적으로 공유되고, 그래서 하나 이상의 다공성 애노드 장벽과 같은 몇몇 구성요소들이 다양한 실시 예에서 세그먼트화될(segmented) 수 있든지 또는 없든지 간에 동일한 참조 문자(번호)는 도 21 내지 25에서 도시된 동일한 연료 전지 시스템 구성요소들을 기술하는 데에 채용된다. 연료 전지 시스템들(1610, 1710, 1810, 1910, 및 2010) 각각은, 연료 전지 시스템의 전기화학 전지에서 연료로서 기능하는 탄화수소원(hydrocarbon-sourced) 합성기체(syngas)를 생성하기 위하여, 탄화수소 공급원(hydrocarbon feed)을 개질하기 위한 외부 개질기(external reformer)(도시되지 않음), 예컨대, 증기 개질기(steam reformer) 및/또는 임의의 다른 적절한 개질기-타입(reformer-type)을 채용할 수 있다. 부분적인 또는 완전한 전지상 개질(on-cell reforming), 즉 연료 전지 스택 내에서 행하여 지는 개질을 수행하는 것이 가능할 수 있지만, 원하지 않는 전지상 개질이 되게 하는, 전지상 개질과 연관된 모종의 위험 및/또는 다른 부작용이 존재하고, 이것은 바람직하게는 탄화수소 공급원을 충분히 개질하여 전지상 개질의 가능성을 본질적으로 막고 제거하기 위하여 외부 개질을 이용함으로써 방지되어야 한다.
연료 전지 시스템(1610)은 복수의 전기화학 전지(1612)를 포함한다. 하나의 형태에 있어서, 전기화학 전지(1612)는 고체 산화물 연료 전지(SOFC)이다. 다른 실시 예에 있어서, 전기화학 전지(1612)는 연료 전지의 하나 이상의 다른 타입일 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 연료 전지 시스템(1610)은 세그먼트들이 직렬로 연결된 연료 전지로서 구성되는데, 다시 말해, 전기화학 전지(1612)는 세그먼트들이 직렬로 연결된 구성으로 배치된다. 한정된 수의 전기화학 전지(1612)만이 도시되었고 도 21에 도시된 도면의 왼쪽 및 오른쪽에 대한 것들은 도시의 명확성을 위하여 잘렸지만, 특정 연료 전지 시스템(1610)에서의 전기화학 전지(1612)의 실제 수는 도 21에서 도시된 것보다 더 크거나 더 적은 임의의 수일 수 있다는 점이 이해될 것이다.
전기화학 전지(1612)는 다공성 세라믹 기판(1614)에 의해서 지지된다. 연료 전지 시스템(1610)은 인접한 전기화학 전지(1612)들 사이에서 자유 전자를 전도하도록 구성된 복수의 인터커넥트(1616)를 포함한다. 하나의 형태에 있어서, 다공성 애노드 장벽(PAB)(1615)은 전기화학 전지(1612)와 다공성 기판(1614) 사이에 배치된다. 다공성 애노드 장벽(1615)은 전기화학 전지(1612)의 애노드들과 다공성 기판(1614) 간의 반응, 및/또는 애노드 전류 집전체들과 다공성 기판(1614) 간의 반응을 방지하도록 구성된다. 하지만, 다공성 애노드 장벽(1615)이 전기화학 전지(1612)들 내에서 또는 전기화학 전지(1612)들 사이에서 전기 전도를 제공하지 않고, 연료로부터 전력을 생성하는 전기화학반응에 참가하지 않는 한, 다공성 애노드 장벽(1615)은 전기화학 전지(1612) 또는 연료 전지 시스템(1610)의 활성부로 여겨지지 않는다. 다른 실시 예에 있어서, 다공성 애노드 장벽(1615)에 추가하거나 대신하여 하나 이상의 다른 층들이 채용될 수 있다. 또 다른 실시 예에서, 전기화학 전지(1612)를 다공성 기판(1614)으로부터 분리시키는 다공성 애노드 장벽 또는 다른 층이 존재하지 않을 수 있고, 또는 다공성 애노드 장벽(1615)에 추가하거나 대신하여 하나 이상의 다른 층들이 존재할 수 있다. 산화제는 산화제 쪽(1618)으로부터 전기화학 전지(1612)에 공급된다. 하나의 형태에 있어서, 산화제는 공기이다. 다른 실시 예에 있어서, 공기에 추가하거나 대신하여 다른 산화제가 이용될 수 있다. 연료는 다공성 기판(1614)을 통하여 연료 쪽(1620)의 전기화학 전지(1612)에 공급된다. 몇몇 실시 예들에서, 전기화학 전지(1612) 안으로의 연료의 흐름을 용이하게 하기 위하여 채널 및/또는 다른 경로가 에칭되거나 다공성 기판(1614) 안으로 형성될 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 연료는 합성기체이다. 다른 실시 예에 있어서, 다른 연료, 예컨대, 수소가 이용될 수 있다. 게다가, 다른 실시 예에 있어서, 연료 전지 시스템(1610) 및 전기화학 전지(1612)는 연료 및 산화제가 본 명세서에서 설명되고 도시된 것과는 반대 방향 또는 다른 방향으로부터 공급되도록 구성되고 배열될 수 있다.
각각의 전기화학 전지(1612)는 애노드(1624), 및 전해질(1626), 및 캐소드(1628)를 포함한다. 캐소드(1628)는 수직 방향(1632)으로는 애노드(1624)로부터 이격되고; 전해질(1626)은 애노드(1624)와 캐소드(1628) 사이에 배치된다. 전해질(1626)은 각각의 전기화학 전지(1612) 내에서 전기화학반응을 수행하기 위해 애노드(1624)와 캐소드(1628) 양쪽 모두와 접촉해 있다. 전기화학 전지(1612)는 수평 방향(1636)으로는 직렬로 배치된다. 본 발명의 연료 전지가 수직 방향(1632) 및 수평 방향(1636)을 이용해서 기술되었지만, 이 방향들은 단지 예시적인 것이며, 다른 연료 전지 지향이 채용될 수 있다는 점이 이해될 것이며, 방향(1632) 및 방향(1636)에 추가하여 또는 대신하여 다른 방향축을 채용할 수 있다.
각각의 전기화학 전지(1612)는 또한 애노드 전류 집전체(1648) 및 캐소드 전류 전도체(1650)를 포함한다. 애노드 전류 집전체(1648)는 애노드(1624)에 전기적으로 연결되어 있고, 애노드(1624)와 접촉해 있으며, 캐소드 전류 집전체(1650)는 캐소드(1628)와 전기적으로 연결되어 있고, 캐소드(1628)와 접촉해 있다. 실시 예에 따라서, 애노드 전류 집전체(1648) 및 캐소드 전류 집전체(1650)는 교대로 존재할 수 있고, 각각 애노드 및 캐소드 전도성 막들; 애노드 및 캐소드 전도층들; 애노드 및 캐소드 전도체 막들; 및/또는 애노드 및 캐소드 전도체층들이라고 지칭될 수 있다. 인터커넥트(1616)는 전류의 전송을 위해 인접한 전지들의 애노드 전류 집전체(1648)와 캐소드 전류 집전체(1650)를 전기적으로 연결한다. 다공성 기판(1614), 다공성 애노드 장벽(1615), 및 애노드 전류 집전체(1648)의 각각의 다공성은 연료 쪽(1620)으로부터의 연료를 애노드(1624)에 공급하도록 구성된다. 그래서, 애노드(1624)는 다공성 기판(1614), 다공성 애노드 장벽(1615), 및 애노드 전류 집전체(1648)를 통하여 연료를 받는다.
연료 전지 시스템(1610)은 또한 세라믹 봉인(1602)을 포함한다. 하나의 형태에 있어서, 복수의 세라믹 봉인(1602)은 다공성 애노드 장벽(1615)의 위에 적용된다. 세라믹 봉인(1602)은 인접한 전기화학 전지(1612)의 애노드 전류 집전체(1648)들 사이에서 방향(1636)으로 수평적으로 배치된다. 다른 실시 예에 있어서, 세라믹 봉인(1602)은 다른 지향들 및 위치들에 위치할 수 있다. 세라믹 봉인(1602)은 수직 방향(1632)에서 측정될 때 거의 5-30 미크론의 두께를 가지지만, 다른 실시 예들에서 다른 두께 값들이 채용될 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 세라믹 봉인(1602)은 전기화학 전지(1612)들에 의해 채용된 연료 및 산화제들과 같은 기체들 및 액체들을 통과시키지 않고, 적용되는 영역들에서 기판 다공성 애노드 장벽(1615)으로부터의 기체들 및 액체들의 누출을 방지하도록 구성된다. 다른 실시 예에 있어서, 세라믹 봉인(1602)은 기체들 및 액체들에 실질적으로 불침투성일 수 있고, 예컨대, 세라믹 봉인을 채용하지 않는 다른 구성에 비하여, 적용되는 영역들에서 다공성 애노드 장벽(1615)으로부터의 기체들 및 액체들의 누출을 방지하도록 구성될 수 있다. 세라믹 봉인(1602)은 다공성 애노드 장벽(1615) 쪽의 반대편인 세라믹 봉인(1602) 쪽에 배치된 연료 전지 구성요소들과 다공성 애노드 장벽(1615) 사이에 근본적으로 "기체밀폐(gas-tight)" 봉인을 제공하도록 구성된다.
세라믹 봉인(1602)은 세라믹 물질로부터 형성된다. 하나의 형태에 있어서, 세라믹 봉인(1602)을 형성하기 위해서 이용되는 세라믹 물질은 3YSZ와 같은 이트리아 안정화 지르코니아일 수 있다. 몇몇 실시 예들에서, 세라믹 봉인(1602)을 형성하기 위해서 이용되는 물질은 4ScSZ와 같은 스칸디아 안정화 지르코니아일 수 있다. 다른 실시 예에 있어서, 세라믹 봉인(1602)을 형성하기 위해 이용되는 물질은 알루미나일 수 있다. 또 다른 실시 예에서, 세라믹 봉인(1602)을 형성하기 위해 이용되는 물질은 La2Zr2O7와 같이 비전도성 파이로클로어 물질들일 수 있다. 다른 실시 예들은, 예컨대, 각각의 전기화학 전지(1612) 및 다공성 애노드 장벽(1615)의 인접한 일부들의 물질들과의 혼화성, 연료 전지 시스템(1610)에 의해 채용된 연료들 및 산화제들, 및 연료 전지 시스템(1610)의 국부적인 과도 및 안정-상태 동작 온도들과 같이, 다양한 인자들에 따라서 다른 세라믹들을 채용할 수 있다. 또 다른 실시 예들은 세라믹들이 아닌 물질들을 채용할 수 있다. 도 25와 관련하여 기술되고 도시된 것과 같은 몇몇 실시 예들에서, 세라믹 봉인(1602)은 수직 방향(1632)으로 기판(1614)의 위에 인접하게 배치될 수 있다.
하나의 형태에 있어서, 연료 전지 시스템(1610)은 다공성 애노드 장벽(1615), 인터커넥트(1616), 애노드(1624), 전해질(1626), 캐소드(1628), 애노드 전류 집전체(1648), 및 캐소드 전류 집전체(1650)를 제공하기 위하여, 예컨대, 스크린 프린팅 및/또는 잉크젯 프린팅에 의해서 다공성 기판(1614)에 막들/층들을 증착함으로써 형성된다. 다른 실시 예에 있어서, 막들/층들은 스크린 프린팅 및/또는 잉크젯 프린팅에 추가하여 또는 대신에 하나 이상의 다른 기술에 의해서 증착될 수 있다. 또 다른 실시 예에서, 상술한 구성요소들은 막(film)으로 알려져 있는 것보다 더 두꺼울 수 있고, 동일하거나 다른 수단에 의해서 증착될 수 있다. 다양한 실시 예에서, 하나 이상의 막들/층들을 증착한 다음에 하나 이상의 가열/소결 사이클이 수행된다. 다른 실시 예는 하나 이상의 막/층을 위해 임의의 가열/소결을 필요로 하지 않을 수 있다. 애노드 장벽(1615), 인터커넥트(1616), 애노드(1624), 전해질(1626), 캐소드(1628), 애노드 전류 집전체(1648), 및 캐소드 전류 집전체(1650)를 낳는 막들/층들을 형성하기 위해 이용될 수 있는 물질들 및 다공성 기판(1614)을 형성하기 위해 이용될 수 있는 물질들의 예들이 다음과 같이 기술된다.
하나의 형태에 있어서, 다공성 기판(1614)은 MgO-MgAl2O4(MMA)로 만들어진다. 다른 실시 예에 있어서, MMA에 추가하여 또는 대신하여, 도핑된 지르코니아와 같이 다른 물질들이 채용될 수 있다.
하나의 형태에 있어서, 다공성 애노드 장벽(1615)은 불활성 다공성 세라믹 물질, 예컨대, 3YSZ와 같은 도핑된 지르코니아로 만들어진다. 다른 실시 예에 있어서, SrZrO3, 또는 SrTiO3-도핑된 지르코니아 복합재와 같은 다른 물질들이 채용될 수 있다. 다공성 애노드 장벽(1615)은 애노드(1624)에서의 NiO 및 애노드 전류 집전체(1648)에서의 Ni 또는 Ni를 포함하는 화합물(compound)이 다공성 기판(1614)에서의 MgO와 상호작용하는 것을 방지하도록 구성된다.
하나의 형태에 있어서, 애노드 전류 집전체(1648)는 니켈 서멧으로 형성된 전극 전도층이다. 적절한 니켈 서멧의 예는, Ni-YSZ (지르코니아에서의 이트리아 도핑이 3-8 mol%임), Ni-ScSZ (스칸디아 도핑이 4-10 mol%임, 바람직하게는 10 mol% 스칸디아-ZrO2에 대한 상 안정성을 위한 제2 도핑) 및/또는 (Gd 또는 Sm 도핑과 같이) Ni-도핑된 세륨, (A 사이트 상의 Ca 도핑 및 B 사이트 상의 Zn 도핑과 같이) 도핑된 란타늄 크롬과 Ni, (A 사이트 상의 La 도핑 및 B 사이트 상의 Mn 도핑과 같이) 도핑된 스트론튬 티타네이트와 Ni, 및/또는 La1-xSrxMnyCr1-yO3와 Ni를 포함한다. 이와 달리, 애노드 전류 집전체(1648)를 위한 다른 물질들은 하나 이상의 귀금속 및/또는 하나 이상의 귀금속 합금에 부분적으로 또는 전체적으로 기초하는 서멧을 포함할 수 있다고 고려된다. 서멧에서의 귀금속은, 예를 들어, Pt, Pd, Au, Ag, 및/또는 이들의 합금을 포함할 수 있다. 기판과 전해질의 CTE를 매칭시키도록 층의 CTE를 제어하기 위하여, 세라믹 상은, 예를 들어, YSZ, ScSZ 및/또는, 예컨대 원하는 CTE(coefficients of thermal expansion)를 갖는, 하나 이상의 다른 비활성 상을 포함하는, 예를 들어, 비활성의 비전기적 전도성 상을 포함할 수 있다. 몇몇 실시 예들에서, 세라믹 상은 NiAl2O4, MgAl2O4, MgCr2O4, NiCr2O4와 같은 스피넬 및/또는 Al2O3를 포함할 수 있다. 다른 실시 예에 있어서, 세라믹 상은 전기 전도성의, 예컨대, 도핑된 란타늄 크롬, 도핑된 스트론튬 티타네이트, 및/또는 LaSrMnCrO로 이루어진 하나 이상의 형태일 수 있다. 애노드 전류 집전체(1648) 물질의 하나의 특정한 예는 76.5%Pd, 8.5%Ni, 15%3YSZ이다.
하나의 형태에 있어서, 애노드(1624)는 xNiO-(100-x)YSZ (x는 중량비에 있어서 55부터 75까지임), yNiO-(100-y)ScSZ (y는 중량비에 있어서 55부터 75까지임), (55wt%NiO-45wt%GDC와 같이) NiO-가돌리니아 안정화 산화 세륨, 및/또는 NiO 사마리아 안정화 세륨으로 형성될 수 있다. 다른 실시 예에 있어서, 다른 물질들이 채용될 수 있다. 예를 들어, 또한, 애노드(1624)는 도핑된 스트론튬 티타네이트 및/또는 La1-xSrxMnyCr1-yO3(예컨대, La0.75Sr0.25Mn0.5Cr0.5O3)로 만들어질 수 있다고 고려된다.
하나의 형태에 있어서, 전해질(1626)은 세라믹 물질이다. 예를 들어, 몇몇 실시 예들에서, 세라믹을 전도하는 산소 이온 및/또는 양성자가 채용될 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 전해질(1626)은 3YSZ 및/또는 8YSZ와 같은 YSZ로 형성된다. 다른 실시 예에 있어서, 전해질(1626)은 YSZ에 추가하여 또는 대신에 4ScSZ, 6ScSz 및/또는 10ScSZ와 같은 ScSZ로 형성될 수 있다. 다른 실시 예에 있어서, 상술한 물질에 추가하여 또는 대신하여 다른 물질들이 채용될 수 있다. 예를 들어, 또한, 전해질(1626)은 도핑된 세륨 및/또는 도핑된 란타늄 갈레이트로 만들어지거나 포함할 수 있다. 어떤 경우에도, 특정한 실시 예 및 그 애플리케이션에 따라서, 전해질(1626)은 연료 전지(10)에 의해 이용되는 유체들, 예컨대, 연료로서의 합성 기체 또는 순수한 수소뿐만 아니라, 예컨대, 산화제로서의 공기 또는 O2의 확산을 근본적으로 통과시키지 않지만, 산소 이온들 또는 양성자들의 확산을 허용한다.
캐소드(1628)는 LSM(La1-xSrxMnO3, x=0.1 내지 0.3), La1-xSrxFeO3(예컨대, x=0.3), La1-xSrxCoyFe1-yO3(예컨대, La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3) 및/또는 Pr1-xSrxMnO3(예컨대, Pr0.8Sr0.2MnO3) 중의 적어도 하나로 형성될 수 있지만, 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 다른 물질들이 채용될 수 있다. 예를 들어, 또한, 러스레스덴 포퍼 니켈레이트 및 La1-xCaxMnO3(예컨대, La0.8Ca0.2MnO3) 물질들이 채용될 수 있다고 고려된다.
캐소드 전류 집전체(1650)는 전기 전도성 세라믹으로 형성된 전극 전도층인데, 예를 들어, LaNixFe1-xO3(예컨대, LaNi0.6Fe0.4O3), La1-xSrxMnO3(예컨대, La0.75Sr0.25MnO3), 도핑된 란타늄 크롬(예컨대, La1-xCaxCrO3-δ, x=0.15 내지 0.3), 및/또는 예컨대, Pr0.8Sr0.2CoO3과 같은, Pr1-xSrxCoO3 중의 적어도 하나이다. 다른 실시 예에 있어서, 캐소드 전류 집전체(1650)는 다른 물질, 예컨대, 귀금속 서멧으로 형성될 수 있지만, 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면서 다른 물질들이 채용될 수 있다. 귀금속 서멧에서의 귀금속은 예를 들어, Pt, Pd, Au, Ag 및/또는 이들의 합금을 포함할 수 있다. 세라믹 상에는, 예를 들어, YSZ, ScSZ, 및 Al2O3, 또는 다른 세라믹 물질이 포함될 수 있다. 캐소드 전류 집전체(1650) 물질의 하나의 구체적인 예는 80wt%Pd-20wt%LSM이다.
인터커넥트(1616)는, 예를 들어, 블라인드 주 전도체(52), 보조 전도체(54), 및/또는 보조 전도체(56)를 포함하는 인터커넥트(16); 및 인터커넥트(1516);와 관련하여 기술된 상술한 하나 이상의 인터커넥트와 동일한 방식으로 동일한 물질을 이용하여 형성될 수 있다.
특정 동작 상태 동안, 예컨대, 높은 연료 이용 레벨에서, 심한 Ni 조대화(coarsening)가 애노드(1624)에서 일어날 수 있고, Ni 조대화 및/또는 Ni 물질 손실은 애노드 전류 집전체(1648)에서도 일어날 수 있다는 것을 발견했다. 조대화를 초래하는 메커니즘은 높은 증기 농도(steam concentration)와 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648)에서의 미세한 Ni 및 세라믹 입자들의 존재를 포함하는 것으로 보인다. 부피로 50%까지 높이 도달할 수 있는 증기 농도는, 연료 전지 시스템(1610)을 위한 연료로서 이용되는 합성기체의 일부로서 공급되는 증기 및 애노드(1624)와 전해질(1626) 간의 인터페이스에서 생성되는 증기를 포함한다. 이러한 높은 증기 함량 하에서, Ni(OH)2 증기압은 특히 미세한 Ni 입자에 대해서 높고; Ni(OH)2 증기 상(vapor phase) 이동을 통한 Ni 손실은 불가피하다. Ni 손실에 대한 메커니즘은 수학식 1에 의해 제시되는 것으로 보인다.
Ni(s) + H20(g) = Ni(OH)2(g) (수학식 1)
수학식 1은 고체 Ni 물질이 반응해서 기체 형태로 되고, 애노드(1624) 및/또는 애노드 전류 집전체(1648)에서의 위치로부터 이동하고, 다른 위치에서 증착되어, 활성 애노드층(active anode layer)에서 원하지 않는 Ni 조대화 또는 손실을 낳는 것을 보여주며, 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648) 양쪽 모두의 효율을 감소시킨다. 본 발명은 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648)의 희생 Ni 업스트림(upstream)을 제공해서, 높은 연료 이용 상태 동안, 희생 Ni가 증기(steam)와 반응해서 수산화 Ni 증기 상(Ni hydroxide vapor phase), Ni(OH)2(g)을 형성하여, 연료 기체를 수산화 Ni 증기 상으로 포화시킴으로써, 활성 애노드층들, 즉, 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648)와 증기와의 반응을 감소시키는 것이다. 따라서, 본 발명의 실시 예는 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648)를 보호하기 위하여 추가적인 Ni를 포함하는 개조된(modified) 다공성 애노드 장벽을 채용한다. 이러한 접근법은 연료 조성에 대한 것인데, 여기서 합성기체를 형성하기 위한 완전한 개질 반응, 예컨대, 증기 개질은 외부 개질 프로세스에서 연료 전지 스택의 밖에서 달성된다. 이러한 희생 니켈층은 천연가스(natural gas) 또는 다른 탄화수소 공급원들의 개질 또는 추가적인 개질을 의도하지 않으며 근본적으로 기여하지 않는데, 즉 근본적으로 아무런 전지상 개질에 기여하지 않는다.
도 22를 참조하면, 본 발명의 실시 예에 따라서 연료 전지 시스템(1710)의 비제한적인 예의 몇몇 태양들이 개략적으로 도시된다. 연료 전지 시스템(1710)은 복수의 전기화학 전지(1712)를 포함한다. 하나의 형태에 있어서, 전기화학 전지(1712)는 고체 산화물 연료 전지(SOFC)이다. 다른 실시 예에 있어서, 전기화학 전지(1712)는 하나 이상의 다른 타입의 연료 전지일 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 연료 전지 시스템(1710)은 세그먼트들이 직렬로 연결된 연료 전지로서 구성되는데, 다시 말해, 전기화학 전지(1712)는 세그먼트들이 직렬로 연결된 구성으로 배치된다. 한정된 수의 전기화학 전지(1712)만이 도시되었고 도 22에 도시된 도면의 왼쪽 및 오른쪽에 대한 것들은 도시의 명확성을 위하여 잘렸지만, 특정 전지 시스템(1710)에서의 전기화학 전지(1712)의 실제 수는 도 22에서 도시된 것보다 더 크거나 더 적은 임의의 수일 수 있다는 점이 이해될 것이다.
전기화학 전지(1712)는 방향(1636)으로 이격되고, 다공성 세라믹 기판(1614)에 의해서 지지된다. 연료 전지 시스템(1710)은 인접한 전기화학 전지(1712)들 사이에서 자유전자를 전도하도록 구성된 복수의 인터커넥트(1716)를 포함한다. 연료 전지 시스템(1610)에서와 마찬가지로, 각각의 전기화학 전지(1712)는 애노드(1624), 및 전해질(1626), 캐소드(1628), 애노드 전류 집전체(1648) 및 캐소드 전류 집전체(1650)를 포함하고, 이들 각각은 전기화학 전지(1612)에 대하여 상술한 바와 같이 배치된다. 인터커넥트(1616)는 하나의 전기화학 전지(1712)로부터 그 다음의 인접한 전기화학 전지(1712)에 전류를 전송하기 위하여 인접한 전지들의 애노드 전류 집전체(1648)와 캐소드 전류 집전체(1650)를 연결한다. 애노드 전류 집전체(1648)는 후술하는, 애노드(1624)와 다공성 애노드 장벽(1617) 사이에서 수직적으로 배치된 부분을 포함한다. 연료 전지 시스템(1710)은 또한 방향(1632)으로 애노드(1624)에 대해서 수직적으로 아래에 존재하는 각각의 애노드 전류 집전체(1648)의 부분의 양쪽의 각각에 인접하게 배치된 세라믹 봉인(1602)을 포함한다. 그래서, 세라믹 봉인(1602)은 방향(1632)으로 애노드(1624)의 직접 아래에 존재하는 부분을 제외하고는 연료가 전기화학 전지(1712)로 흐르는 것을 방지한다. 세라믹 봉인(1602), 다공성 세라믹 기판(1614), 인터커넥트(1616), 애노드(1624), 전해질(1626), 캐소드(1628), 애노드 전류 집전체(1648) 및 캐소드 전류 집전체(1650)를 형성하기 위해 이용되는 물질은 도 21에 대하여 상술한 것과 동일하다.
산화제는 산화제 쪽(1618)으로부터 전기화학 전지(1712)에 공급된다. 하나의 형태에 있어서, 산화제는 공기이다. 다른 실시 예에서, 공기에 추가하거나 대신하여 다른 산화제가 이용될 수 있다. 연료는 다공성 기판(1614)을 통하여 연료 쪽(1620)의 전기화학 전지(1712)에 공급된다. 몇몇 실시 예들에서, 전기화학 전지(1712) 안으로의 연료의 흐름을 용이하게 하기 위하여 채널 및/또는 다른 경로가 에칭되거나 다공성 기판(1614) 안으로 형성될 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 연료는 합성기체이다. 다른 실시 예에 있어서, 다른 연료, 예컨대, 수소가 이용될 수 있다. 게다가, 다른 실시 예에 있어서, 연료 전지 시스템(1710) 및 전기화학 전지(1712)는 연료 및 산화제가 본 명세서에서 설명되고 도시된 것과는 반대 방향 또는 다른 방향으로부터 공급되도록 구성되고 배열될 수 있다.
연료 전지 시스템(1710)은 다공성 애노드 장벽(PAB)(1617)을 포함한다. 다공성 애노드 장벽(1617)은 기판 전기화학 전지(1712)와 다공성 기판(1614) 사이에 배치되고, 기판 전기화학 전지(1712) 및 다공성 기판(1614)과 더 잘 매칭되는 CTE를 가진다. 다공성 애노드 장벽(1617)은 전기화학 전지(1712)의 애노드들과 다공성 기판(1614) 간의 반응, 및/또는 애노드 전류 집전체들과 다공성 기판(1614) 간의 반응을 방지하도록 구성된다. 게다가, 다공성 애노드 장벽(1617)은, 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648)의 희생 Ni 업스트림을 제공해서, 높은 연료 이용 상태 동안, 다공성 애노드 장벽(1617)의 희생 Ni가 증기와 반응해서 수산화 Ni 증기 상, Ni(OH)2(g)을 형성하여, 다공성 기판(1614)을 통해서 공급되는 연료 기체를 수산화 Ni 증기 상으로 포화시킴으로써, 활성 애노드층들, 즉, 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648)와 증기와의 반응을 감소시키도록 구성된다. 하지만, 다공성 애노드 장벽(1617)이 전기화학 전지(1712)들 내에서 또는 전기화학 전지(1712)들 사이에서 전기 전도를 제공하지 않고, 전기화학 전지(1712) 및 연료 전지 시스템(1710) 내의 연료로부터 전력을 생성하는 전기화학반응에 참가하지 않는 한, 다공성 애노드 장벽(1617)은 전기화학 전지(1712) 또는 연료 전지 시스템(1710)의 활성부로 여겨지지 않는다. 다른 실시 예에 있어서, 다공성 애노드 장벽(1617)에 추가하거나 대신하여 하나 이상의 다른 층들이 채용될 수 있다. 또 다른 실시 예에서, 다공성 애노드 장벽(1617)에 추가하거나 대신하여 하나 이상의 다른 층들 존재할 수 있다.
하나의 형태에 있어서, 다공성 애노드 장벽(1617)은 NiO-YSZ 혼합물로부터 만들어진다. NiO 함량은 애노드(1624)에 비하여 상대적으로 낮고, 다공성 애노드 장벽(1617)의 무게로 약 10-30%이다. NiO는 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648)의 상술한 보호를 위해서, 원하는 수산화 Ni 증기 상, Ni(OH)2(g)를 형성하기 위하여 증기와의 반응을 위한 Ni를 제공한다. NiO의 더 높은 농도가 보호의 더 높은 레벨을 제공할 수 있지만, NiO 농도가, 환원 후의 부피로 거의 30% Ni 금속인, 퍼콜레이션 역치값 이상이면 원하지 않는 결과가 얻어질 것이다. NiO 농도를 퍼콜레이션 역치값 아래로 유지함으로써, 다공성 애노드 장벽(1617)은 절연 상으로 남아 있거나 매우 높은 전기 저항을 가지고, 이로써 다공성 애노드 장벽(1617)을 통한 인접한 전기화학 전지(1712)들 간의 단락을 피한다. 몇몇 실시 예들에서, 다공성 애노드 장벽(1617)은 NiO와 La2Zr2O7의 혼합물로부터 만들어진다. La2Zr2O7은 YSZ보다 약간 더 낮은 열팽창계수(CTE)를 가진다. 혼합물 내의 NiO 함량을 주의깊게 제어함으로써, 기판과 잘 매칭되는 CTE가 달성될 수 있다.
도 23을 참조하면, 본 발명의 실시 예에 따라서 연료 전지 시스템(1810)의 비제한적인 예의 몇몇 태양들이 개략적으로 도시된다. 연료 전지 시스템(1810)은 복수의 전기화학 전지(1812)를 포함한다. 하나의 형태에 있어서, 전기화학 전지(1812)는 고체 산화물 연료 전지(SOFC)이다. 다른 실시 예에 있어서, 전기화학 전지(1812)는 하나 이상의 다른 타입의 연료 전지일 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 연료 전지 시스템(1810)은 세그먼트들이 직렬로 연결된 연료 전지로 구성되는데, 다시 말해, 전기화학 전지(1812)는 세그먼트들이 직렬로 연결된 구성으로 배치된다. 한정된 수의 전기화학 전지(1812)만이 도시되었고 도 23에 도시된 도면의 왼쪽 및 오른쪽에 대한 것들은 도시의 명확성을 위하여 잘렸지만, 특정 전지 시스템(1810)에서의 전기화학 전지(1812)의 실제 수는 도 23에서 도시된 것보다 더 크거나 더 적은 임의의 수일 수 있다는 점이 이해될 것이다.
전기화학 전지(1812)는 방향(1636)으로 이격되고, 다공성 세라믹 기판(1614)에 의해 지지된다. 연료 전지 시스템(1810)은 전기화학 전지(1812)와 다공성 세라믹 기판(1614) 사이에 배치된 다공성 애노드 장벽(1615)을 포함한다. 다공성 애노드 장벽(1615)은 도 21 및 연료 전지 시스템(1610)에 대하여 상술한 바와 동일한 것일 수 있다. 연료 전지 시스템(1810)은 인접한 전기화학 전지(1812)들 사이에서 자유 전자를 전도하도록 구성된 복수의 인터커넥트(1616)를 포함한다. 연료 전지 시스템(1610)에서와 마찬가지로, 각각의 전기화학 전지(1812)는 애노드(1624), 및 전해질(1626), 캐소드(1628), 애노드 전류 집전체(1648) 및 캐소드 전류 집전체(1650)를 포함하고, 이들 각각은 전기화학 전지(1612)에 대하여 상술한 바와 같이 배치된다. 인터커넥트(1616)는 하나의 전기화학 전지(1812)로부터 그 다음의 인접한 전기화학 전지(1812)에 전류를 전송하기 위하여 인접한 전지들의 애노드 전류 집전체(1648)와 캐소드 전류 집전체(1650)를 연결한다. 연료 전지 시스템(1810)은 또한 세라믹 봉인(1602)을 포함한다. 세라믹 봉인(1602), 다공성 세라믹 기판(1614), 인터커넥트(1616), 애노드(1624), 전해질(1626), 캐소드(1628), 애노드 전류 집전체(1648) 및 캐소드 전류 집전체(1650)를 형성하기 위해 이용되는 물질은 도 21에 대하여 상술한 것과 동일하다.
산화제는 산화제 쪽(1618)으로부터 전기화학 전지(1812)에 공급된다. 하나의 형태에 있어서, 산화제는 공기이다. 다른 실시 예에 있어서, 공기에 추가하거나 대신하여 다른 산화제가 이용될 수 있다. 연료는 다공성 기판(1614)을 통하여 연료 쪽(1620)의 전기화학 전지(1812)에 공급된다. 몇몇 실시 예들에서, 전기화학 전지(1812) 안으로의 연료의 흐름을 용이하게 하기 위하여 채널 및/또는 다른 경로가 에칭되거나 다공성 기판(1614) 안으로 형성될 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 연료는 합성기체이다. 다른 실시 예에 있어서, 다른 연료, 예컨대, 수소가 이용될 수 있다. 게다가, 다른 실시 예에 있어서, 연료 전지 시스템(1810) 및 전기화학 전지(1812)는 연료 및 산화제가 본 명세서에서 설명되고 도시된 것과는 반대 방향 또는 다른 방향으로부터 공급되도록 구성되고 배열될 수 있다.
연료 전지 시스템(1810)은 다공성 애노드 장벽(PAB)(1617)을 포함한다. 다공성 애노드 장벽(1617)은 전기화학 전지(1812)와 다공성 기판(1614) 사이에서 방향(1632)으로 수직적으로 배치된다. 다공성 애노드 장벽(1617)은 애노드(1624)와 동일한 폭을 갖는 세그먼트로 제공되고, 방향(1632)으로 애노드(1624) 아래에 배치된다. 세라믹 봉인(1602)은 다공성 애노드 장벽(1617)의 각각의 세그먼트 사이에 배치되고, 그래서 각각의 전기화학 전지(1812)의 다공성 애노드 장벽(1617) 세그먼트의 양쪽의 각각에 인접하게 수평적으로 배치된 세라믹 봉인(1602)이 존재한다. 연료 전지 시스템(1810)에서, 다공성 애노드 장벽(1615)은 방향(1636)으로 기판(1614)을 따라 연속해서 뻗어 있고, 기판(1614)의 위 및 세라믹 봉인(1602)과 다공성 애노드 장벽(1617) 세그먼트들 아래에 배치된다. 다공성 애노드 장벽(1615)은, 기계적 결함을 피하고 두 개의 인접한 전지들 간의 단락을 방지하도록 연속적인 절연층(insulating layer)을 제공하기 위하여, 다른 층들의 증착을 위해 매끄러운 표면(smooth surface)을 제공하도록 구성된다. 다공성 애노드 장벽(1617)은, 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648)의 희생 Ni 업스트림을 제공해서, 높은 연료 이용 상태 동안, 다공성 애노드 장벽(1617)의 희생 Ni가 증기와 반응해서 수산화 Ni 증기 상, Ni(OH)2(g)을 형성하여, 다공성 기판(1614)을 통해서 공급되는 연료 기체를 수산화 Ni 증기 상으로 포화시킴으로써, 활성 애노드층들, 즉, 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648)와 증기와의 반응을 감소시키도록 구성된다. 다공성 애노드 장벽(1617)은 다공성 애노드 장벽(1615) 위에 증착되기 때문에, 두 개의 인접한 전지들 간의 단락의 위험 없이 희생 NiO의 더 많은 양이 다공성 애노드 장벽(1617)에 추가될 수 있다. 하지만, 다공성 애노드 장벽(1617)이 전기화학 전지(1812)들 내에서 또는 전기화학 전지(1812)들 사이에서 전기 전도를 제공하지 않고, 전기화학 전지(1812) 및 연료 전지 시스템(1810) 내의 연료로부터 전력을 생성하는 전기화학반응에 참가하지 않는 한, 다공성 애노드 장벽(1617)은 전기화학 전지(1812) 또는 연료 전지 시스템(1810)의 활성부로 여겨지지 않는다. 다른 실시 예에 있어서, 다공성 애노드 장벽(1617)에 추가하거나 대신하여 하나 이상의 다른 층들이 채용될 수 있다. 또 다른 실시 예에서, 다공성 애노드 장벽(1617)에 추가하거나 대신하여 하나 이상의 다른 층들 존재할 수 있다.
하나의 형태에 있어서, 다공성 애노드 장벽(1617)은 NiO-YSZ의 혼합물로부터 만들어진다. NiO 함량은 애플리케이션의 필요에 따라서 변할 수 있다. 하나의 형태에 있어서, NiO 함량은 거의 10부터 75wt%까지의 범위 내에 존재할 수 있다. 몇몇 실시 예들에서, NiO 함량은 기판과 더 잘 매칭되는 CTE를 획득하기 위하여 거의 20 내지 50wt%의 범위 내에 존재할 수 있다. 몇몇 실시 예들에서, 다공성 애노드 장벽(1617)은 NiO와 La2Zr2O7의 혼합물로부터 만들어질 수 있다. NiO는 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648)의 상술한 보호를 위해서, 원하는 수산화 Ni 증기 상, Ni(OH)2(g)를 형성하기 위하여 증기와의 반응을 위한 Ni를 제공한다. NiO의 더 높은 농도가 도 22의 실시 예에 대하여 채용될 수 있는데, 이는 다공성 애노드 장벽(1617)을 통하여 인접한 전기화학 전지들 사이에 아무런 직접적인 전류 흐름이 존재하지 않기 때문이며, 세라믹 봉인(1602)에 의해서 양쪽에서 구속되기 때문이다. NiO 함량이 퍼콜레이션 역치값 아래에 존재하기 때문에, 전류는 다공성 애노드 장벽(1615)을 통하여 흐르지 않을 것이다. 몇몇 실시 예들에서, 다공성 애노드 장벽(1615)은 의도적으로 NiO를 가지지 않거나 거의 가지지 않도록 구성된다. 그래서, 도 23 및 연료 전지 시스템(1810)의 실시 예에서는, 도 22 및 연료 전지 시스템(1710)의 실시 예에 비하여, 다공성 애노드 장벽(1617)에서의 더 높은 허용가능한 NiO 농도로 인하여, 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648) Ni 이동에 대한 더 큰 보호가 획득될 수 있다.
도 24를 참조하면, 본 발명의 실시 예에 따라서 연료 전지 시스템(1910)의 비제한적인 예의 몇몇 태양들이 개략적으로 도시된다. 연료 전지 시스템(1910)은 복수의 전기화학 전지(1912)를 포함한다. 하나의 형태에 있어서, 전기화학 전지(1912)는 고체 산화물 연료 전지(SOFC)이다. 다른 실시 예에 있어서, 전기화학 전지(1912)는 하나 이상의 다른 타입의 연료 전지일 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 연료 전지 시스템(1910)은 세그먼트들이 직렬로 연결된 연료 전지로 구성되는데, 다시 말해, 전기화학 전지(1912)는 세그먼트들이 직렬로 연결된 구성으로 배치된다. 한정된 수의 전기화학 전지(1912)만이 도시되었고 도 24에 도시된 도면의 왼쪽 및 오른쪽에 대한 것들은 도시의 명확성을 위하여 잘렸지만, 특정 전지 시스템(1910)에서의 전기화학 전지(1912)의 실제 수는 도 24에서 도시된 것보다 더 크거나 더 적은 임의의 수일 수 있다는 점이 이해될 것이다.
전기화학 전지(1912)는 방향(1636)으로 이격되고, 다공성 세라믹 기판(1614)에 의해 지지된다. 연료 전지 시스템(1910)은 인접한 전기화학 전지(1912)들 사이에서 자유전자를 전도하도록 구성된 복수의 인터커넥트(1616)를 포함한다. 연료 전지 시스템(1610)에서와 마찬가지로, 각각의 전기화학 전지(1912)는 애노드(1624), 및 전해질(1626), 캐소드(1628), 애노드 전류 집전체(1648) 및 캐소드 전류 집전체(1650)를 포함하고, 이들 각각은 전기화학 전지(1612)에 대하여 상술한 바와 같이 배치된다. 인터커넥트(1616)는 하나의 전기화학 전지(1912)로부터 그 다음의 인접한 전기화학 전지(1912)에 전류를 전송하기 위하여 인접한 전지들의 애노드 전류 집전체(1648)와 캐소드 전류 집전체(1650)를 연결한다. 애노드 전류 집전체(1648)는 후술하는, 애노드(1624)와 다공성 애노드 장벽(1617) 사이에서 수직적으로 배치된 부분을 포함한다. 연료 전지 시스템(1910)은 또한 방향(1632)으로 애노드(1624)에 대해서 수직적으로 아래에 존재하는 각각의 애노드 전류 집전체(1648)의 부분의 양쪽의 각각에 인접하게 배치된 세라믹 봉인(1602)을 포함한다. 그래서, 세라믹 봉인(1602)은 방향(1632)으로 애노드(1624)의 직접 아래에 존재하는 부분을 제외하고는 연료가 전기화학 전지(1912)로 흐르는 것을 방지한다. 세라믹 봉인(1602), 다공성 세라믹 기판(1614), 인터커넥트(1616), 애노드(1624), 전해질(1626), 캐소드(1628), 애노드 전류 집전체(1648) 및 캐소드 전류 집전체(1650)을 형성하기 위해 이용되는 물질은 도 21 및 연료 전지 시스템(1610)에 대하여 상술한 것과 동일하다.
산화제는 산화제 쪽(1618)으로부터 전기화학 전지(1912)에 공급된다. 하나의 형태에 있어서, 산화제는 공기이다. 다른 실시 예에 있어서, 공기에 추가하거나 대신하여 다른 산화제가 이용될 수 있다. 연료는 다공성 기판(1614)을 통하여 연료 쪽(1620)의 전기화학 전지(1912)에 공급된다. 몇몇 실시 예들에서, 전기화학 전지(1912) 안으로의 연료의 흐름을 용이하게 하기 위하여 채널 및/또는 다른 경로가 에칭되거나 다공성 기판(1614) 안으로 형성될 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 연료는 합성기체이다. 다른 실시 예에 있어서, 다른 연료, 예컨대, 수소가 이용될 수 있다. 게다가, 다른 실시 예에 있어서, 연료 전지 시스템(1910) 및 전기화학 전지(1912)는 연료 및 산화제가 본 명세서에서 설명되고 도시된 것과는 반대 방향 또는 다른 방향으로부터 공급되도록 구성되고 배열될 수 있다.
연료 전지 시스템(1910)은 다공성 애노드 장벽(1615) 및 다공성 애노드 장벽(1617)을 포함하고, 이들 각각은 세그먼트의 형태로 존재한다. 다공성 애노드 장벽(1615)과 다공성 애노드 장벽(1617)의 세그먼트들은 교대로 존재하고, 나란히(side-by-side) 서로에 대해 인접하며, 동일한 층의 일부라고 여겨진다. 하나의 형태에 있어서, 다공성 애노드 장벽(1617) 세그먼트의 폭은 애노드(1624)의 폭과 동일하다. 다른 실시 예에 있어서, 다른 사이즈가 채용될 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 다공성 애노드 장벽(1617) 세그먼트는 방향(1632)으로 애노드(1624)에 대해서 수직적으로 아래에 배치되지만, 다공성 애노드 장벽 세그먼트(1615)는 그렇게 배치되지 않는다. 다공성 애노드 장벽(1615)과 다공성 애노드 장벽(1617)은 전기화학 전지(1912)와 다공성 기판(1614) 사이에 배치된다. 다공성 애노드 장벽(1617)은 전기화학 전지(1912)의 애노드들과 다공성 기판(1614) 간의 반응, 및/또는 애노드 전류 집전체들과 다공성 기판(1614) 간의 반응을 방지하도록 구성된다. 게다가, 다공성 애노드 장벽(1617)은 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648)의 희생 Ni 업스트림을 제공해서, 높은 연료 이용 상태 동안, 다공성 애노드 장벽(1617)의 희생 Ni가 증기와 반응해서 수산화 Ni 증기 상, Ni(OH)2(g)을 형성하여, 다공성 기판(1614)을 통해서 공급되는 연료 기체를 수산화 Ni 증기 상으로 포화시킴으로써, 활성 애노드층들, 즉, 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648)와 증기와의 반응을 감소시키도록 구성된다. 하지만, 다공성 애노드 장벽(1617)이 전기화학 전지(1912)들 내에서 또는 전기화학 전지(1912)들 사이에서 전기 전도를 제공하지 않고, 전기화학 전지(1912) 및 연료 전지 시스템(1910) 내의 연료로부터 전력을 생성하는 전기화학반응에 참가하지 않는 한, 다공성 애노드 장벽(1617)은 전기화학 전지(1912) 또는 연료 전지 시스템(1910)의 활성부로 여겨지지 않는다. 다른 실시 예에 있어서, 다공성 애노드 장벽(1617)에 추가하거나 대신하여 하나 이상의 다른 층들이 채용될 수 있다. 또 다른 실시 예에서, 다공성 애노드 장벽(1617)에 추가하거나 대신하여 하나 이상의 다른 층들 존재할 수 있다.
하나의 형태에 있어서, 다공성 애노드 장벽(1617)은 NiO-YSZ의 혼합물로부터 만들어진다. NiO 함량은 애플리케이션의 필요에 따라서 변할 수 있다. 하나의 형태에 있어서, NiO 함량은 거의 10부터 75wt%까지의 범위 내에 존재할 수 있다. 몇몇 실시 예들에서, NiO 함량은 기판과 더 잘 매칭되는 CTE를 획득하기 위하여 거의 20 내지 50wt%의 범위 내에 존재할 수 있다. 몇몇 실시 예들에서, 다공성 애노드 장벽(1617)은 NiO와 La2Zr2O7의 혼합물로부터 만들어질 수 있다. NiO는 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648)의 상술한 보호를 위해서, 원하는 수산화 Ni 증기 상, Ni(OH)2(g)를 형성하기 위하여 증기와의 반응을 위한 Ni를 제공한다. NiO의 더 높은 농도가 도 22의 실시 예에 대하여 채용될 수 있는데, 이는 다공성 애노드 장벽(1617)을 통하여 인접한 전기화학 전지들 사이에 아무런 직접적인 전류 흐름이 존재하지 않기 때문이며, 다공성 애노드 장벽(1615)에 의해서 양쪽에서 구속되기 때문이다. NiO 함량이 퍼콜레이션 역치값 아래에 존재하기 때문에, 전류는 다공성 애노드 장벽(1615)을 통하여 흐르지 않을 것이다. 몇몇 실시 예들에서, 다공성 애노드 장벽(1615)은 의도적으로 NiO를 가지지 않거나 거의 가지지 않도록 구성된다. 그래서, 도 24 및 연료 전지 시스템(1910)의 실시 예에서는, 도 22 및 연료 전지 시스템(1710)의 실시 예에 비하여, 다공성 애노드 장벽(1617)에서의 더 높은 허용가능한 NiO 농도로 인하여, 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648) Ni 이동에 대한 더 큰 보호가 획득될 수 있다. 다공성 애노드 장벽층들은 세라믹 봉인층들보다 더 두껍기 때문에, 도 24의 실시 예는 전기화학 전지가 프린팅될 표면을 도 23의 실시 예에서보다 더 평평하게 유지할 수 있다.
도 25를 참조하면, 본 발명의 실시 예에 따라서 연료 전지 시스템(2010)의 비제한적인 예의 몇몇 태양들이 개략적으로 도시된다. 연료 전지 시스템(2010)은 복수의 전기화학 전지(2012)를 포함한다. 하나의 형태에 있어서, 전기화학 전지(2012)는 고체 산화물 연료 전지(SOFC)이다. 다른 실시 예에 있어서, 전기화학 전지(2012)는 하나 이상의 다른 타입의 연료 전지일 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 연료 전지 시스템(2010)은 세그먼트들이 직렬로 연결된 연료 전지로서 구성되는데, 다시 말해, 전기화학 전지(2012)는 세그먼트들이 직렬로 연결된 구성으로 배치된다. 한정된 수의 전기화학 전지(2012)만이 도시되었고 도 25에 도시된 도면의 왼쪽 및 오른쪽에 대한 것들은 도시의 명확성을 위하여 잘렸지만, 특정 전지 시스템(2010)에서의 전기화학 전지(2012)의 실제 수는 도 25에서 도시된 것보다 더 크거나 더 적은 임의의 수일 수 있다는 점이 이해될 것이다.
전기화학 전지(2012)는 방향(1636)으로 이격되고, 다공성 세라믹 기판(1614)에 의해서 지지된다. 연료 전지 시스템(2010)은 인접한 전기화학 전지(2012)들 사이에서 자유전자를 전도하도록 구성된 복수의 인터커넥트(1616)를 포함한다. 연료 전지 시스템(1610)에서와 마찬가지로, 각각의 전기화학 전지(2012)는 애노드(1624), 및 전해질(1626), 캐소드(1628), 애노드 전류 집전체(1648) 및 캐소드 전류 집전체(1650)를 포함하고, 이들 각각은 전기화학 전지(1612)에 대하여 상술한 바와 같이 배치된다. 인터커넥트(1616)는 하나의 전기화학 전지(2012)로부터 그 다음의 인접한 전기화학 전지(2012)에 전류를 전송하기 위하여 인접한 전지들의 애노드 전류 집전체(1648)와 캐소드 전류 집전체(1650)를 연결한다. 연료 전지 시스템(2010)은 또한 세라믹 봉인(1602)을 포함한다. 세라믹 봉인(1602), 다공성 세라믹 기판(1614), 인터커넥트(1616), 애노드(1624), 전해질(1626), 캐소드(1628), 애노드 전류 집전체(1648) 및 캐소드 전류 집전체(1650)를 형성하기 위해 이용되는 물질은 도 21에 대하여 상술한 것과 동일하다.
산화제는 산화제 쪽(1618)으로부터 전기화학 전지(2012)에 공급된다. 하나의 형태에 있어서, 산화제는 공기이다. 다른 실시 예에 있어서, 공기에 추가하거나 대신하여 다른 산화제가 이용될 수 있다. 연료는 다공성 기판(1614)을 통하여 연료 쪽(1620)의 전기화학 전지(2012)에 공급된다. 몇몇 실시 예들에서, 전기화학 전지(2012) 안으로의 연료의 흐름을 용이하게 하기 위하여 채널 및/또는 다른 경로가 에칭되거나 다공성 기판(1614) 안으로 형성될 수 있다. 하나의 형태에 있어서, 연료는 합성기체이다. 다른 실시 예에 있어서, 다른 연료, 예컨대, 수소가 이용될 수 있다. 게다가, 다른 실시 예에 있어서, 연료 전지 시스템(2010) 및 전기화학 전지(2012)는 연료 및 산화제가 본 명세서에서 설명되고 도시된 것과는 반대 방향 또는 다른 방향으로부터 공급되도록 구성되고 배열될 수 있다.
연료 전지 시스템(2010)은 다공성 애노드 장벽(PAB)(1617)을 포함한다. 다공성 애노드 장벽(1617)은 전기화학 전지(2012)와 다공성 기판(1614) 사이에서 방향(1632)으로 수직적으로 배치된다. 다공성 애노드 장벽(1617)은 애노드(1624)와 동일한 폭을 갖는 세그먼트로 제공되고, 방향(1632)으로 애노드(1624) 아래에 배치된다. 세라믹 봉인(1602)은 다공성 애노드 장벽(1617)의 각각의 세그먼트 사이에 배치되고, 그래서 각각의 전기화학 전지(2012)의 다공성 애노드 장벽(1617) 세그먼트의 양쪽의 각각에 인접하게 수평적으로 배치된 세라믹 봉인(1602)이 존재한다. 다공성 애노드 장벽(1617)은 전기화학 전지(2012)의 애노드들과 다공성 기판(1614) 간의 반응, 및/또는 애노드 전류 집전체들과 다공성 기판(1614) 간의 반응을 방지하도록 구성된다. 게다가, 다공성 애노드 장벽(1617)은, 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648)의 희생 Ni 업스트림을 제공해서, 높은 연료 이용 상태 동안, 다공성 애노드 장벽(1617)의 희생 Ni가 증기와 반응해서 수산화 Ni 증기 상, Ni(OH)2(g)을 형성하여, 다공성 기판(1614)을 통해서 공급되는 연료 기체를 수산화 Ni 증기 상으로 포화시킴으로써, 활성 애노드층들, 즉, 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648)와 증기와의 반응을 감소시키도록 구성된다. 하지만, 다공성 애노드 장벽(1617)이 전기화학 전지(2012)들 내에서 또는 전기화학 전지(2012)들 사이에서 전기 전도를 제공하지 않고, 전기화학 전지(2012) 및 연료 전지 시스템(2010) 내의 연료로부터 전력을 생성하는 전기화학반응에 참가하지 않는 한, 다공성 애노드 장벽(1617)은 전기화학 전지(2012) 또는 연료 전지 시스템(2010)의 활성부로 여겨지지 않는다. 다른 실시 예에 있어서, 다공성 애노드 장벽(1617)에 추가하거나 대신하여 하나 이상의 다른 층들이 채용될 수 있다. 또 다른 실시 예에서, 다공성 애노드 장벽(1617)에 추가하거나 대신하여 하나 이상의 다른 층들 존재할 수 있다.
하나의 형태에 있어서, 다공성 애노드 장벽(1617)은 NiO-YSZ의 혼합물로부터 만들어진다. NiO 함량은 애플리케이션의 필요에 따라서 변할 수 있다. 하나의 형태에 있어서, NiO 함량은 거의 10부터 75wt%까지의 범위 내에 존재할 수 있다. 몇몇 실시 예들에서, NiO 함량은 기판과 더 잘 매칭되는 CTE를 획득하기 위하여 거의 20 내지 50wt%의 범위 내에 존재할 수 있다. 몇몇 실시 예들에서, 다공성 애노드 장벽(1617)은 NiO와 La2Zr2O7의 혼합물로부터 만들어질 수 있다. NiO는 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648)의 상술한 보호를 위해, 원하는 수산화 Ni 증기 상, Ni(OH)2(g)를 형성하기 위하여 증기와의 반응을 위한 Ni를 제공한다. NiO의 더 높은 농도가 도 22의 실시 예에 대하여 채용될 수 있는데, 이는 다공성 애노드 장벽(1617)을 통하여 인접한 전기화학 전지 사이에 아무런 직접적인 전류 흐름이 존재하지 않기 때문이며, 세라믹 봉인(1602)에 의해서 양쪽에서 구속되기 때문이다. 그래서, 도 25 및 연료 전지 시스템(2010)의 실시 예에서는, 도 22 및 연료 전지 시스템(1710)의 실시 예에 비하여, 다공성 애노드 장벽(1617)에서의 더 높은 허용가능한 NiO 농도로 인하여, 애노드(1624) 및 애노드 전류 집전체(1648) Ni 이동에 대한 더 큰 보호가 획득될 수 있다. 게다가, 도 23 및 24의 실시 예에 비하여 비용이 감소될 수 있는데, 이는 단일한 다공성 애노드 장벽만이 프린팅되기 때문이다(다공성 애노드 장벽(1617)).
도 22 내지 도 25의 실시 예에서, 본 발명의 실시 예의 태양의 다양한 특징들, 구성요소들, 및 이들 간의 상호관계가 도시된다. 하지만, 본 발명은 도 22 내지 도 25의 특정 실시 예와 도 22 내지 도 25 및 본 명세서에서 도시된 바와 같은 구성요소, 특징들, 및 이들 간의 상호관계에 한정되지 않는다.
본 발명의 실시 예는 연료 전지 시스템을 포함하는데, 연료 전지 시스템은:
복수의 전기화학 전지로서, 각각의 전기화학 전지는 Ni를 포함하는 애노드, 애노드로부터 이격된 캐소드, 및 애노드와 캐소드 사이에 배치되어 애노드와 캐소드 양쪽 모두와 접촉해 있는 전해질을 포함하는, 복수의 전기화학 전지;
복수의 인터커넥트로서, 각각의 인터커넥트는 전기화학 전지들 사이에서 자유 전자를 전도하도록 구성된, 복수의 인터커넥트;
전기화학 전지를 지지하는 기판; 및
각각의 애노드와 기판 사이에 배치된 제1 다공성 애노드 장벽;을 포함하고,
각각의 애노드는 Ni를 포함하는 물질로 형성되고,
연료 전지 시스템의 작동 동안, 각각의 애노드에서의 Ni와 반응해서 각각의 애노드에서의 Ni 이동을 초래하는 경향(propensity)을 갖는 반응들이 일어나고,
제1 다공성 애노드 장벽은 전기화학 전지의 활성 부분(active component)이 아니되, 제1 다공성 애노드 장벽은 애노드에서의 Ni 이동을 방지하기 위하여 연료 전지 시스템의 작동 동안 희생(sacrificial) Ni를 제공하도록 구성된다.
하나의 개선에 있어서, 애노드에서의 Ni는 NiO의 형태로 존재하고, 제1 다공성 애노드 장벽에서의 Ni는 NiO의 형태로 존재한다.
다른 개선에 있어서, 전기화학 전지는 세그먼트들이 직렬로 연결된(segmented-in-series) 배열로서 구성된다.
또 다른 개선에 있어서, 각각의 전기화학 전지는 캐소드 전류 집전체(cathod current collector) 및 애노드 전류 집전체(anode current collector)를 더 포함하고, 애노드 전류 집전체의 적어도 일부는 애노드와 제1 다공성 애노드 장벽 사이에서 수직적으로 배치되고, 애노드와 제1 다공성 애노드 장벽 양쪽 모두에 접촉한다.
또 다른 개선에 있어서, 연료 전지 시스템은 복수의 세라믹 봉인(ceramic seal)을 더 포함하고, 적어도 하나의 세라믹 봉인은 각각의 애노드 전류 집전체의 적어도 일부의 양쪽의 각각에 인접하게 수평적으로 배치된다.
또 다른 개선에 있어서, 제1 다공성 애노드 장벽은 세그먼트의 형태로 존재하며, 적어도 하나의 이러한 세그먼트는 각각의 전기화학 전지를 위한 것이고, 연료 전지 시스템은 제1 다공성 애노드 장벽과는 다른 조성을 갖는 제2 다공성 애노드 장벽을 더 포함하고, 제2 다공성 애노드 장벽도 세그먼트의 형태로 존재하고, 제2 다공성 애노드 장벽의 적어도 하나의 세그먼트는 제1 다공성 애노드 장벽의 각각의 세그먼트의 양쪽의 각각에 인접하게 수평적으로 배치되고, 제1 다공성 애노드 장벽의 세그먼트만이 각각의 전기화학 전지의 애노드 아래에서 수직적으로 배치된다.
또 다른 개선에 있어서, 제1 다공성 애노드 장벽은 각각의 세라믹 봉인과 기판 사이에서 수직적으로 배치되고, 각각의 애노드 전류 집전체와 기판 사이에서 수직적으로 배치된다.
또 다른 개선에 있어서, 제1 다공성 애노드 장벽은 세그먼트의 형태로 존재하며, 적어도 하나의 이러한 세그먼트는 각각의 전기화학 전지를 위한 것이고, 연료 전지 시스템은 복수의 세라믹 봉인을 더 포함하고, 적어도 하나의 세라믹 봉인은 각각의 전기화학 전지의 제1 다공성 애노드 장벽 세그먼트의 양쪽의 각각에 인접하게 수평적으로 배치된다.
또 다른 개선에 있어서, 제2 다공성 애노드 장벽은 제1 다공성 애노드 장벽과는 다른 조성을 가지고, 제2 다공성 애노드 장벽은 기판과 전기화학 전지 사이에서 수직적으로 배치된다.
또 다른 개선에 있어서, 제1 다공성 애노드 장벽은 연료를 애노드에 전달하도록 구성된다.
다른 개선에 있어서, 연료 전지 시스템은 제1 다공성 애노드 장벽과는 다른 조성을 갖는 제2 다공성 애노드 장벽을 더 포함하고, 제2 다공성 애노드 장벽은 연료를 애노드에 전달하도록 구성된다.
또 다른 개선에 있어서, 연료 전지 시스템은 애노드 전류 집전체를 더 포함하고, 애노드 전류 집전체는 연료를 애노드에 전달하도록 구성된다.
또 다른 개선에 있어서, 반응들은 증기(steam)와 반응하는 Ni를 포함해서, 수산화 Ni 증기 상(Ni hydroxide vapor phase)을 형성한다.
또 다른 개선에 있어서, 제1 다공성 애노드 장벽은 증기와 반응해서, 수산화 Ni 증기 상을 형성하도록 구성된다.
또 다른 개선에 있어서, 연료 전지 시스템은 외부 개질(external reforming)을 위해서 구성되며, 전지상 개질(on-cell reforming)을 피하도록 구성된다.
본 발명의 실시 예는 연료 전지 시스템을 포함하는데, 연료 전지 시스템은:
고체 산화물 연료 전지 형태의 복수의 전기화학 전지로서, 각각의 전기화학 전지가 애노드를 포함하는, 복수의 전기화학 전지; 및
연료 전지 시스템의 작동 동안 애노드로부터의 Ni 이동을 방지 및/또는 감소시키기 위한 수단;을 포함한다.
하나의 개선에 있어서, 방지 및/또는 감소시키기 위한 수단은 희생 Ni를 제공하도록 구성된다.
다른 개선에 있어서, 방지 및/또는 감소시키기 위한 수단은 NiO-YSZ의 혼합물을 포함한다.
또 다른 개선에 있어서, 방지 및/또는 감소시키기 위한 수단은 수산화 Ni 증기 상(Ni hydroxide vapor phase)을 형성하도록 구성된다.
또 다른 개선에 있어서, 방지 및/또는 감소시키기 위한 수단은 연료를 애노드에 제공하도록 구성된 다공성층(porous layer)이다.
본 발명의 실시 예는 연료 전지 시스템을 만드는 방법을 포함하는데, 연료 전지 시스템을 만드는 방법은:
복수의 전기화학 전지를 형성하는 단계로서, 각각의 전기화학 전지가 애노드를 포함하는, 복수의 전기화학 전지를 형성하는 단계; 및
연료 전지 시스템의 작동 동안, 애노드에 연료를 공급하고 Ni 이동으로부터 애노드를 보호하도록 구성된 다공성층(porous layer)을 형성하는 단계;를 포함한다.
본 발명은 현재 가장 실용적이고 바람직한 실시 예인 것으로 고려되는 것과 연관지어 설명되었지만, 본 발명은 공개된 실시 예(들)에 한정되는 것이 아니라, 첨부된 청구항들의 사상 및 범위 내에서 다양한 변형들 및 등가적 배열들을 커버하는 것으로 의도되며, 첨부된 청구항들의 범위는 법에 따라서 허용되는 바와 같은 모든 변형들 및 등가의 구성들을 포함하도록 최광의 해석이 부여되는 것으로 이해된다. 게다가, 상술한 설명에서, '바람직한(preferable)', '바람직하게는(preferablely)', 또는 '선호되는(preferred)'이라는 단어의 이용은 설명된 특징이 더욱 바람직할 수 있다는 것을 나타내지만, 필수적인 것이 아닐 수 있으며, 동일한 구성요소가 없는 임의의 실시 예가 본 발명의 범위 내에 있는 것으로 고려될 수 있으며, 그 범위는 이하의 청구항들에 의해 정의된다고 이해되어야 한다. 청구항을 읽을 때, "a", "an", "적어도 하나(at least one)", 및 "적어도 일부(at least a portion)"라는 단어가 사용되는 경우에, 청구항에서 이와 다르게 구체적으로 언급되지 않는다면 청구항을 단지 하나의 아이템(item)으로 한정할 의도가 없는 것으로 의도된다. 게다가, "적어도 일부(at least a portion)" 및/또는 "일부(a portion)"라는 용어가 이용되는 경우에, 이와 다르게 구체적으로 언급되지 않는다면 아이템은 일부 및/또는 전체 아이템을 포함할 수 있다.

Claims (21)

  1. 연료 전지 시스템으로서,
    연료 전지 시스템은:
    복수의 전기화학 전지로서, 각각의 전기화학 전지는 Ni를 포함하는 애노드, 애노드로부터 이격된 캐소드, 및 애노드와 캐소드 사이에 배치되어 애노드와 캐소드 양쪽 모두와 접촉해 있는 전해질을 포함하는, 복수의 전기화학 전지;
    복수의 인터커넥트로서, 각각의 인터커넥트는 전기화학 전지들 사이에서 자유 전자를 전도하도록 구성된, 복수의 인터커넥트;
    전기화학 전지를 지지하는 기판; 및
    각각의 애노드와 기판 사이에 배치된 제1 다공성 애노드 장벽;을 포함하고,
    각각의 애노드는 Ni를 포함하는 물질로 형성되고,
    연료 전지 시스템의 작동 동안, 각각의 애노드에서의 Ni와 반응해서 각각의 애노드에서의 Ni 이동을 초래하는 경향(propensity)을 갖는 반응들이 일어나고,
    제1 다공성 애노드 장벽은 전기화학 전지의 활성 부분(active component)이 아니되, 제1 다공성 애노드 장벽은 애노드에서의 Ni 이동을 방지하기 위하여 연료 전지 시스템의 작동 동안 희생(sacrificial) Ni를 제공하도록 구성되는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  2. 청구항 1에 있어서,
    애노드에서의 Ni는 NiO의 형태로 존재하고, 제1 다공성 애노드 장벽에서의 Ni는 NiO의 형태로 존재하는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  3. 청구항 1에 있어서,
    전기화학 전지는 세그먼트들이 직렬로 연결된(segmented-in-series) 배열로서 구성된 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  4. 청구항 1에 있어서,
    각각의 전기화학 전지는 캐소드 전류 집전체(cathod current collector) 및 애노드 전류 집전체(anode current collector)를 더 포함하고, 애노드 전류 집전체의 적어도 일부는 애노드와 제1 다공성 애노드 장벽 사이에서 수직적으로 배치되고, 애노드와 제1 다공성 애노드 장벽 양쪽 모두에 접촉하는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  5. 청구항 4에 있어서,
    복수의 세라믹 봉인(ceramic seal)을 더 포함하고,
    적어도 하나의 세라믹 봉인은 각각의 애노드 전류 집전체의 적어도 일부의 양쪽의 각각에 인접하게 수평적으로 배치되는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  6. 청구항 5에 있어서,
    제1 다공성 애노드 장벽은 세그먼트의 형태로 존재하며, 적어도 하나의 이러한 세그먼트는 각각의 전기화학 전지를 위한 것이고,
    상기 연료 전지 시스템은 제1 다공성 애노드 장벽과는 다른 조성을 갖는 제2 다공성 애노드 장벽을 더 포함하고,
    제2 다공성 애노드 장벽도 세그먼트의 형태로 존재하고,
    제2 다공성 애노드 장벽의 적어도 하나의 세그먼트는 제1 다공성 애노드 장벽의 각각의 세그먼트의 양쪽의 각각에 인접하게 수평적으로 배치되고,
    제1 다공성 애노드 장벽의 세그먼트만이 각각의 전기화학 전지의 애노드 아래에서 수직적으로 배치되는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  7. 청구항 4에 있어서,
    제1 다공성 애노드 장벽은 각각의 세라믹 봉인과 기판 사이에서 수직적으로 배치되고, 각각의 애노드 전류 집전체와 기판 사이에서 수직적으로 배치되는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  8. 청구항 4에 있어서,
    제1 다공성 애노드 장벽은 세그먼트의 형태로 존재하며, 적어도 하나의 이러한 세그먼트는 각각의 전기화학 전지를 위한 것이고,
    상기 연료 전지 시스템은 복수의 세라믹 봉인을 더 포함하고,
    적어도 하나의 세라믹 봉인은 각각의 전기화학 전지의 제1 다공성 애노드 장벽 세그먼트의 양쪽의 각각에 인접하게 수평적으로 배치되는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  9. 청구항 8에 있어서,
    제1 다공성 애노드 장벽과는 다른 조성을 갖는 제2 다공성 애노드 장벽을 더 포함하고,
    제2 다공성 애노드 장벽은 기판과 전기화학 전지 사이에서 수직적으로 배치되는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  10. 청구항 1에 있어서,
    제1 다공성 애노드 장벽은 연료를 애노드에 전달하도록 구성된 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  11. 청구항 10에 있어서,
    제1 다공성 애노드 장벽과는 다른 조성을 갖는 제2 다공성 애노드 장벽을 더 포함하고,
    제2 다공성 애노드 장벽은 연료를 애노드에 전달하도록 구성된 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  12. 청구항 11에 있어서,
    애노드 전류 집전체를 더 포함하고,
    애노드 전류 집전체는 연료를 애노드에 전달하도록 구성된 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  13. 청구항 1에 있어서,
    상기 반응들은 증기(steam)와 반응하는 Ni를 포함해서, 수산화 Ni 증기 상(Ni hydroxide vapor phase)을 형성하는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  14. 청구항 13에 있어서,
    제1 다공성 애노드 장벽은 증기와 반응해서, 수산화 Ni 증기 상을 형성하도록 구성된 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  15. 청구항 1에 있어서,
    연료 전지 시스템은 외부 개질(external reforming)을 위해서 구성되며, 전지상 개질(on-cell reforming)을 피하도록 구성된 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  16. 연료 전지 시스템으로서,
    연료 전지 시스템은:
    고체 산화물 연료 전지 형태의 복수의 전기화학 전지로서, 각각의 전기화학 전지가 애노드를 포함하는, 복수의 전기화학 전지; 및
    연료 전지 시스템의 작동 동안 애노드로부터의 Ni 이동을 방지 및/또는 감소시키기 위한 수단;을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  17. 청구항 16에 있어서,
    상기 방지 및/또는 감소시키기 위한 수단은 희생 Ni를 제공하도록 구성된 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  18. 청구항 17에 있어서,
    상기 방지 및/또는 감소시키기 위한 수단은 NiO-YSZ의 혼합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  19. 청구항 16에 있어서,
    상기 방지 및/또는 감소시키기 위한 수단은 수산화 Ni 증기 상(Ni hydroxide vapor phase)을 형성하도록 구성된 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  20. 청구항 16에 있어서,
    상기 방지 및/또는 감소시키기 위한 수단은 연료를 애노드에 제공하도록 구성된 다공성층(porous layer)인 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템.
  21. 연료 전지 시스템을 만드는 방법으로서,
    복수의 전기화학 전지를 형성하는 단계로서, 각각의 전기화학 전지가 애노드를 포함하는, 복수의 전기화학 전지를 형성하는 단계; 및
    연료 전지 시스템의 작동 동안, 애노드에 연료를 공급하고 Ni 이동으로부터 애노드를 보호하도록 구성된 다공성층(porous layer)을 형성하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료 전지 시스템을 만드는 방법.
KR1020157024982A 2013-03-15 2014-03-14 인터커넥트를 가진 연료 전지 시스템 KR20150131038A (ko)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US13/843,422 US9525181B2 (en) 2011-06-15 2013-03-15 Fuel cell system with interconnect
US13/843,422 2013-03-15
PCT/US2014/029782 WO2014145103A1 (en) 2013-03-15 2014-03-14 Fuel cell system with interconnect

Publications (1)

Publication Number Publication Date
KR20150131038A true KR20150131038A (ko) 2015-11-24

Family

ID=50555285

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
KR1020157024982A KR20150131038A (ko) 2013-03-15 2014-03-14 인터커넥트를 가진 연료 전지 시스템

Country Status (7)

Country Link
EP (1) EP2973808A1 (ko)
KR (1) KR20150131038A (ko)
CN (1) CN105378995A (ko)
AU (2) AU2014233398B2 (ko)
CA (1) CA2906129A1 (ko)
SG (2) SG10201703954UA (ko)
WO (1) WO2014145103A1 (ko)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20230067972A1 (en) * 2021-08-26 2023-03-02 Proof Energy Inc. Solid oxide fuel cells and methods of forming thereof

Family Cites Families (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1999059936A1 (fr) * 1998-05-20 1999-11-25 Nippon Shokubai Co., Ltd. Lame ceramique poreuse, procede de production et support d'enfournement utilisable dans ce procede
US7378173B2 (en) * 2000-05-18 2008-05-27 Corning Incorporated Fuel cells with enhanced via fill compositions and/or enhanced via fill geometries
US20030235752A1 (en) * 2002-06-24 2003-12-25 England Diane M. Oxygen getters for anode protection in a solid-oxide fuel cell stack
DK1930974T3 (da) * 2006-11-23 2012-07-09 Univ Denmark Tech Dtu Fremgangsmåde til fremstilling af reversible fastoxidceller
DE112012001479B4 (de) * 2011-03-31 2018-10-31 Murata Manufacturing Co., Ltd. Brennstoffzelle
US9531013B2 (en) * 2011-06-15 2016-12-27 Lg Fuel Cell Systems Inc. Fuel cell system with interconnect

Also Published As

Publication number Publication date
EP2973808A1 (en) 2016-01-20
AU2014233398A1 (en) 2015-09-24
CN105378995A (zh) 2016-03-02
SG11201507282PA (en) 2015-10-29
WO2014145103A1 (en) 2014-09-18
CA2906129A1 (en) 2014-09-18
AU2014233398B2 (en) 2017-11-23
SG10201703954UA (en) 2017-06-29
AU2018200320A1 (en) 2018-03-01

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR101991979B1 (ko) 인터커넥트를 가진 연료 전지 시스템
KR101991977B1 (ko) 인터커넥트를 가진 연료 전지 시스템
AU2014233440B2 (en) Fuel cell system with interconnect
KR101991978B1 (ko) 인터커넥트를 가진 연료 전지 시스템
KR102007647B1 (ko) 인터커넥트를 가진 연료 전지 시스템
KR101911120B1 (ko) 인터커넥트를 가진 연료 전지 시스템
US20180138523A1 (en) Fuel cell system with interconnect
CA2895125A1 (en) Fuel cell system with interconnect
US9281527B2 (en) Fuel cell system with interconnect
AU2014233398B2 (en) Fuel cell system with interconnect

Legal Events

Date Code Title Description
A201 Request for examination
WITB Written withdrawal of application