DE112010002700T5 - Nanostrukturierte flexible Elektroden und Energiespeichereinrichtungen,welche diese verwenden - Google Patents
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Abstract
Eine elektrische Energiespeichereinrichtungs-Struktur umfasst eine erste leitfähige Lage, eine zweite leitfähige Lage und eine Elektrolytlage, die zwischen der ersten leitfähigen Lage und der zweiten leitfähigen Lage angeordnet ist. In der Einrichtung umfasst mindestens eine von der ersten leitfähigen Lage und der zweiten leitfähigen Lage eine Schicht aus Kohlenstoff-Nanopartikeln. Die Kohlenstoffnanopartikel-Schicht ist so angeordnet, dass sie der Elektrolytlage benachbart ist. Die Kohlenstoff-Nanopartikel können sowohl Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis als auch Kohlenstoff-Nanopartikel mit niedrigem Aspektverhältnis enthalten. Die Einrichtung ist flexibel und wenigstens teilweise transparent.
Description
- OFFENBARUNG DER VEREINBARUNG ÜBER GEMEINSAME FORSCHUNG
- Die beanspruchte Erfindung wurde im Rahmen einer Vereinbarung über gemeinsame Forschung zwischen der Nokia Corporation, Finnland, und der University of Cambridge, Großbritannien, getätigt. Die Vereinbarung über gemeinsame Forschung war vor dem Tag der beanspruchten Erfindung in Kraft, und die beanspruchte Erfindung wurde im Ergebnis von Arbeiten getätigt, die im Rahmen der Vereinbarung über gemeinsame Forschung durchgeführt wurden.
- TECHNISCHES GEBIET
- Die Offenbarung betrifft Energiespeichereinheiten. Solche Energiespeichereinheiten können in tragbaren elektronischen Geräten, Photovoltaiksystemen usw. verwendet werden. Insbesondere betrifft diese Offenbarung Energiespeichereinheiten, welche nanostrukturierte Materialien als funktionale Komponenten aufweisen.
- STAND DER TECHNIK
- Die ständig steigende Nachfrage nach tragbaren elektronischen Geräten ist Motivation für technologische Verbesserungen bei Energieumwandlungs- und Speichereinheiten, die in diesen Geräten verwendet werden. Bei der Entwicklung der Energieumwandlungs- und Speichereinheiten (zu denen zum Beispiel Batterien, Kondensatoren und Batterie-Kondensator-Hybride gehören) sind gewichtsarme Konstruktion, lange Lebensdauer, hohe Energiedichte, hohe Leistungsdichte und Flexibilität, um verschiedene Erfordernisse hinsichtlich Design und Energieverbrauch zu erfüllen, wichtige Faktoren, die berücksichtigt werden müssen. Eine hohe Leistungsdichte wird benötigt, um bei Anwendungen mit hohem Leistungsbedarf wie Blitzlichtvorrichtungen von Kameras, Festplattenlaufwerken, hochauflösenden Displays usw. schnelle, starke Energieimpulse zur Verfügung zu stellen. Elektrochemische Doppelschichtkondensatoren (electrochemical double layer capacitors, EDLCs), auch ”Superkondensatoren” genannt, sind sehr attraktive Stromquellen für diese ”energiehungrigen” elektronischen Geräte. Superkondensatoren sind im Allgemeinen leicht, weisen eine hohe Energiedichte und eine lange Haltbarkeit auf. Da herkömmliche Batterien nicht die für Anwendungen mit hoher Energiedichte erforderlichen Spitzenströme liefern können, ohne dass ihre Abmessungen zu groß werden, würde eine ideale Lösung darin bestehen, einen Superkondensator neben einer Batterie in einem elektronischen Gerät zu betreiben. Die Kombination Superkondensator-Batterie kann die zusätzliche Leistung zur Verfügung stellen, die das Gerät benötigt, während gleichzeitig die Abmessungen der Batterie gering gehalten werden und die Batterielebensdauer verlängert wird.
- Kondensatorelektroden werden gewöhnlich unter Verwendung verschiedener Formen von Kohlenstoff hergestellt. Kohlenstoff weist eine relativ hohe Leitfähigkeit, ein geringes Gewicht und eine hohe chemische Stabilität unter sauren und alkalischen Bedingungen auf, was ihn zu einem idealen Kandidaten für das Speichern elektrischer Ladungen macht. Bei Superkondensatoren ist die Größe der Oberfläche der Elektroden von entscheidender Bedeutung. Gewöhnlich werden poröse Kohlenstoffstrukturen mit einer großen Oberfläche verwendet, wie Aktivkohle. In jüngster Zeit werden zwecks weiterer Vergrößerung der Oberfläche verschiedene Formen von nanostrukturiertem Kohlenstoff verwendet.
- Konzepte zukünftiger tragbarer Geräte sehen Geräte vor, welche flexibel und transparent sind. Ein bemerkenswertes Beispiel ist das so genannte Konzept ”Morph”, das von der Nokia Corporation entwickelt wurde. Gemäß diesem Konzept sind tragbare elektrische Geräte als flexibel und transparent vorgesehen, so dass sie nahtloser an die Lebensweise der Menschen angepasst werden können. Transparente und flexible elektronische Geräte bieten eine völlig neue aesthetische Dimension. Ferner kann eine Fähigkeit zur Solarabsorption eingebaut sein, durch welche das Gerät geladen wird, während die Batterien kleiner werden, eine längere Lebensdauer haben und sich schneller laden lassen. Die integrierte Elektronik, die das Konzept ”Morph” vorsieht, könnte kostengünstiger sein und mehr Funktionalität in einem wesentlich kleineren Raum beinhalten, auch wenn die Schnittstellen vereinfacht sind und die Verwendbarkeit verbessert ist. Alle diese neuen Fähigkeiten werden neue Anwendungen und Dienste hervorbringen, die den Menschen ermöglichen werden, auf völlig neuartige Weisen zu kommunizieren und zu interagieren.
- Ein integraler, jedoch noch unerforschter Bestandteil eines solchen flexiblen Geräts sind transparente Energiespeichereinheiten. Derartige Energiespeichereinheiten sollten sowohl den Energieanforderungen als auch den Designanforderungen der tragbaren elektronischen Geräte genügen. Außerdem ist es sehr wichtig, dass die flexiblen und transparenten Energiespeichereinheiten mittels einfacher und kostengünstiger Verfahren hergestellt werden.
- KURZDARSTELLUNG DER ERFINDUNG
- In einem ersten Aspekt der Erfindung wird eine Einrichtung bereitgestellt. Die Einrichtung umfasst eine erste leitfähige Lage (Folie, leitfähiges Blatt), eine zweite leitfähige Lage, die zu der ersten leitfähigen Lage parallel ist, und eine Lage eines Stoffes, die zwischen der ersten leitfähigen Lage und der zweiten leitfähigen Lage angeordnet ist. Mindestens eine von der ersten leitfähigen Lage und der zweiten leitfähigen Lage umfasst einen Film. Der Film besteht aus Kohlenstoff-Nanopartikeln. Die Kohlenstoff-Nanopartikel sind so angeordnet, dass sie der Lage des Stoffes benachbart sind. Die Lage des Stoffes umfasst eine Lage aus einem porösen isolierenden Film, der eine ionische Lösung aufsaugt. Die erste leitfähige Lage, die zweite leitfähige Lage und die Lage des Stoffes sind wenigstens teilweise transparent.
- In der obigen Einrichtung bilden die erste leitfähige Lage, die Lage des Stoffes und die zweite leitfähige Lage einen mehrschichtigen Stapel. Die Einrichtung kann ferner eine erste isolierende Lage und eine zweite isolierende Lage umfassen, die jeweils an einer Außenfläche des mehrschichtigen Stapels angeordnet sind.
- Die Einrichtung kann eine elektrische Energiespeichereinheit sein. Die erste und die zweite leitfähige Lage können so eingerichtet sein, dass sie mit jeweiligen Anschlussklemmen einer externen elektrischen Energiequelle oder -senke verbindbar sind.
- Bei der obigen Einrichtung kann der Film auf einem transparenten Substrat angeordnet sein. Das transparente Substrat kann ein flexibles transparentes Substrat sein. Das flexible transparente Substrat kann aus Polyethylenterephthalat oder Polyimid hergestellt sein.
- Der Film kann durch ein Verfahren hergestellt werden, welches das Filtern einer Suspension der Kohlenstoff-Nanopartikel durch ein Filter, um eine Schichtaus Kohlenstoff-Nanopartikeln auf einer Oberfläche des Filters auszubilden, das Anordnen des Substrats auf der Schicht der Kohlenstoff-Nanopartikel bei einer erhöhten Temperatur und das Auflösen des Filters umfasst.
- In der Einrichtung können die Kohlenstoff-Nanopartikel Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis umfassen. Die Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis können Kohlenstoff-Nanoröhrchen, Kohlenstoff-Nanofasern oder eine Mischung aus Kohlenstoff-Nanoröhrchen und Kohlenstoff-Nanofasern umfassen. Die Kohlenstoff-Nanoröhrchen können einwandige Kohlenstoff-Nanoröhrchen umfassen.
- Alternativ dazu können in der Vorrichtung die Kohlenstoff-Nanopartikel sowohl Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis als auch Kohlenstoff-Nanopartikel mit niedrigem Aspektverhältnis umfassen. Die Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis können Kohlenstoff-Nanoröhrchen, Kohlenstoff-Nanofasern oder eine Mischung aus Kohlenstoff-Nanoröhrchen und Kohlenstoff-Nanofasern umfassen; die Kohlenstoff-Nanopartikel mit niedrigem Aspektverhältnis können Kohlenstoff-Nanohörner, Kohlenstoff-Nanozwiebeln oder eine Mischung aus Kohlenstoff-Nanohörnern und Kohlenstoff-Nanozwiebeln umfassen.
- Alternativ dazu kann der Film durch ein Verfahren hergestellt werden, welches das Filtern einer Suspension der Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis durch ein Filter, um eine Schicht aus Kohlenstoff-Nanopartikeln mit hohem Aspektverhältnis auf einer Oberfläche des Filters auszubilden, das Anbringen des Substrats auf der Schicht der Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis bei einer erhöhten Temperatur, das Auflösen des Filters und das Anordnen von Kohlenstoff-Nanopartikeln mit niedrigem Aspektverhältnis auf der Schicht der Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis umfasst.
- In einem zweiten Aspekt der Erfindung wird ein Verfahren zur Ausbildung einer Kohlenstoffnanopartikel-Struktur bereitgestellt. Das Verfahren umfasst das Filtern einer Suspension von Kohlenstoff-Nanopartikeln durch ein Filter, um eine Schicht der Kohlenstoff-Nanopartikel auf einer Oberfläche des Filters auszubilden, das Anordnen eines Substrats auf der Schicht der Kohlenstoff-Nanopartikel bei einer erhöhten Temperatur und das Auflösen des Filters.
- Bei dem Verfahren können die Kohlenstoff-Nanopartikel Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis umfassen. Die Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis können Kohlenstoff-Nanoröhrchen, Kohlenstoff-Nanofasern oder eine Mischung aus Kohlenstoff-Nanoröhrchen und Kohlenstoff-Nanofasern umfassen. Die Kohlenstoff-Nanoröhrchen können einwandige Kohlenstoff-Nanoröhrchen umfassen.
- Alternativ dazu kann das Verfahren das Filtern einer Suspension von Kohlenstoff-Nanopartikeln mit hohem Aspektverhältnis durch ein Filter, um eine Schicht der Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis auf einer Oberfläche des Filters auszubilden, das Anordnen eines Substrats auf der Schicht der Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis bei einer erhöhten Temperatur, das Auflösen des Filters und das Anordnen von Kohlenstoff-Nanopartikeln mit niedrigem Aspektverhältnis auf der Schicht der Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis umfassen.
- Die Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis können Kohlenstoff-Nanoröhrchen, Kohlenstoff-Nanofasern oder eine Mischung aus Kohlenstoff-Nanoröhrchen und Kohlenstoff-Nanofasern umfassen; die Kohlenstoff-Nanopartikel mit niedrigem Aspektverhältnis können Kohlenstoff-Nanohörner, Kohlenstoff-Nanozwiebeln oder eine Mischung aus Kohlenstoff-Nanohörnern und Kohlenstoff-Nanozwiebeln umfassen.
- Bei dem obigen Verfahren kann das Substrat ein transparenter Film sein. Der transparente Film kann ein Polyethylenterephthalat-Film oder ein Polyimid-Film sein.
- Bei dem Verfahren kann die Suspension von Kohlenstoff-Nanopartikeln Kohlenstoff-Nanopartikel enthalten, die in einer wässrigen Lösung eines Dispergiermittels suspendiert sind. Das Dispergiermittel ist eines oder mehreres von Folgendem: Natriumdodecylsulfat, Natriumdodecylbenzolsulfonat, Polyethylenglycol-[p-(1,1,3,3-tetramethylbutyl)-phenyl]-ether oder dessen Derivat, Cetyltrimethylammoniumbromid oder dessen Derivat und N-Methyl-2-pyrrolidon oder dessen Derivat.
- Bei dem Verfahren kann das Filtern der Suspension der Kohlenstoff-Nanopartikel in einer Vakuumatmosphäre durchgeführt werden.
- KURZBESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
- Die Merkmale und Vorteile der hier beschriebenen Erfindung werden aus dem Studium der nachfolgenden ausführlichen Beschreibung ersichtlich, die in Verbindung mit den beigefügten Zeichnungen gegeben wird, wobei:
-
1 eine schematische Darstellung einer Schicht von Kohlenstoff-Nanopartikeln mit hohem Aspektverhältnis ist, die auf einem Substrat abgelagert ist, -
2 ein Diagramm der Transparenz bei Wellenlängen des sichtbaren Lichts für Proben von Kohlenstoffnanoröhrchen-(Carbon Nanotubes, CNT)Filmen mit unterschiedlichen CNT-Dichten ist, -
3 eine schematische Darstellung einer Energiespeichereinrichtungs-Struktur gemäß der Erfindung ist, -
4 eine graphische Darstellung von Cyclovoltammetrie-Daten von Kondensatoren ist, welche CNT-Filme mit unterschiedlichen CNT-Dichten umfassen, -
5 eine schematische Darstellung einer Kombination von Kohlenstoff-Nanopartikeln mit niedrigem Aspektverhältnis und Kohlenstoff-Nanopartikeln mit hohem Aspektverhältnis ist, die auf einem Substrat abgelagert ist, -
6 eine graphische Darstellung von Cyclovoltammetrie-Daten ist, in der beispielhafte CNT-Film-Elektroden mit beispielhaften CNT- plus Nanohörner-(Carbon Nanohorn, CNH)Film-Elektroden verglichen werden, -
7 einen beispielhaften Dünnfilm-Superkondensator-Kern zeigt, der durch Zusammenrollen eines mehrschichtigen Dünnfilmstapels hergestellt wird. - AUSFÜHRLICHE BESCHREIBUNG
- Diese Offenbarung betrifft eine dünne, leichte, flexible und sogar transparente Energiespeichereinheit. Die wichtigste Komponente der Energiespeichereinheit ist ein Paar von Elektroden, welche in der Lage sind, hohe Mengen an elektrischer Ladung zu speichern und die Ladung schnell freizusetzen, um einen Energieimpuls (”Energie-Burst”) zu erzeugen. Gemäß der vorliegenden Erfindung ist mindestens eine und sind vorzugsweise beide Elektroden mit einem nanostrukturierten Material hergestellt. Von den geeigneten nanostrukturierten Materialien sind Kohlenstoff-Nanopartikel bevorzugt. Zu den Kohlenstoff-Nanopartikeln gehören Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis und Kohlenstoff-Nanopartikel mit niedrigem Aspektverhältnis. Beispiele der Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis sind Kohlenstoff-Nanofasern (Carbon Nanofibers, CNF) und Kohlenstoff-Nanarührchen (Carbon Nanotubes, CNT). Beispiele der Kohlenstoff-Nanopartikel mit niedrigem Aspektverhältnis sind Kohlenstoff-Nanohörner (Carbon Nanohorns, CNH), Fullerene (C60) und Kohlenstoff-Nanozwiebeln (Carbon Nano-onions, CNO). CNTs lassen sich relativ leicht synthetisieren, und sie werden gewöhnlich verwendet. Zu den CNTs gehören einwandige CNTs (Single Walled CNTs, SWCNTs) und mehrwandige CNTs (Multi Walled CNTs, MWCNTs). SWCNTs sind aufgrund ihrer hervorragenden elektrischen Eigenschaften besonders bevorzugt.
- Für die Verwendung als Elektroden liegen die Nanomaterialien vorzugsweise in Form eines dünnen Films vor. Der Nanomaterial-Dünnfilm kann selbsttragend oder auf ein Substrat aufgebracht sein. Im Folgenden werden Verfahren zur Herstellung nanostrukturierter Dünnfilmelektroden und zur Herstellung von Energiespeichereinheiten, welche die nanostrukturierten Dünnfilmelektroden umfassen, anhand beispielhafter Ausführungsformen erläutert. Selbstverständlich wird der Schutzbereich der vorliegenden Erfindung nicht durch diese speziellen Beispiele eingeschränkt.
- Erste Ausführungsform der Erfindung
- Eine transparente Energiespeichereinrichtungs-Struktur (z. B. ein Superkondensator) wird nach einem Verfahren hergestellt, das unten beschrieben ist. Die Einrichtungs-Struktur umfasst ein Paar transparenter Elektroden und einen transparenten Separator. Mindestens eine und vorzugsweise beide Elektroden umfassen eine Schicht aus einem nanostrukturierten Kohlenstoff-Film. Ein Beispiel des nanostrukturierten Kohlenstoff-Films ist ein Film, der aus CNTs besteht.
- Partikelförmige CNTs (d. h. ein loses Pulver) können durch verschiedene Syntheseverfahren hergestellt werden, die in der Technik bekannt sind. Die CNT-Nanopartikel, vorzugsweise in der Form von SWCNT-Nanopartikeln, werden mit einer Dispergiermittellösung gemischt, um eine wässrige Suspension zu bilden. Eine beispielhafte Zusammensetzung der Suspension besteht darin, dass sie 2 mg/l CNT-Pulver in einer 1%-igen wässrigen Lösung von Natriumdodecylsulfat (SDS) enthält.
- Andere geeignete Dispergiermittel sind unter anderem verschiedene nichtionische Tenside wie Natriumdodecylbenzolsulfonat (SDBS), Polyethylenglycol-[p-(1,1,3,3-tetramethylbutyl)-phenyl]-ether (Handelsname TritonX), Cetyltrimethylammoniumbromid (CTAB) usw., und organische Lösungsmittel, in welchen sich CNTs leicht dispergieren lassen, wie N-Methyl-2-pyrrolidon (NMP).
- Eine gewisse Menge der oben beschriebenen CNT-Suspension wird durch eine Filtermembran unter Verwendung einer Saugflasche und in einer Vakuumumgebung gefiltert. Ein Beispiel der Filtermembran ist ein Cellulosemischester-(MCE-)Nitrocellulosefilter, Porengröße 220 nm. Die CNTs verbleiben auf der Filtermembran, um ein verschlungenes Netzwerk zu bilden, das einem porösen Dünnfilm ähnelt. Dann wird der CNT-Film gewaschen, um die Tenside zu entfernen. Danach wird der CNT-Film bei einer erhöhten Temperatur (z. B. 80°C) auf ein transparentes Substrat übertragen. Anschließend wird die Filtermembran in einem Bad eines geeigneten Lösungsmittels weggeätzt. Wie in
1 schematisch dargestellt ist, wird der resultierende CNT-Film10 gleichmäßig auf dem Substrat20 abgelagert. Der CNT-Film auf dem Substrat wird dann als eine Elektrode für einen Superkondensator verwendet. - Zu den Materialien, die für das transparente Substrat geeignet sind, gehören verschiedene organische Materialien, wie Polyethylenterephthalat (PET), oder anorganische Materialien, wie Glas oder Quarz. Ein flexibles und transparentes Substrat ist bevorzugt, wie es bei PET der Fall ist. Es wurde festgestellt, dass sich die elektrischen Eigenschaften der flexiblen ”CNT auf PET”-Filme durch Dauerbiegebeanspruchung nicht leicht verschlechtern. Neben PTE können viele andere flexible und transparente Polymerfilme ebenfalls verwendet werden; Beispiele hierfür sind KAPTON Polyimidfilme usw.
- Die Transparenz und Leitfähigkeit der CNT-Filmelektrode können in Abhängigkeit von der Dichte der CNTs auf dem Substrat (d. h. der Anzahl der CNTs auf einer Flächeneinheit des Substrats) variieren. Im Großen und Ganzen ist die Dichte der CNTs proportional zum Volumen der wässrigen Suspension, das durch das Filter gefiltert wird, und zur Konzentration der CNTs.
2 zeigt Messwerte der Transparenz für Proben von CNT-Filmen, die mit unterschiedlichen Mengen von gefilterter Lösung (30 ml, 40 ml, 60 ml bzw. 80 ml) hergestellt wurden. Die Transparenz wird ausgehend von einem einzelnen CNT-Film auf einem Glasträger gemessen. Das Filtermaterial und die Zusammensetzung der Suspension sind oben beschrieben. - Es wird nun auf
3 Bezug genommen; eine Grundstruktur einer mehrschichtigen Dünnfilm-Energiespeichereinheit100 umfasst eine erste leitfähige Lage110 , eine eine ionische Lösung (d. h. einen Elektrolyten) enthaltende Lage120 , die auf der ersten Lage110 angeordnet ist, und eine zweite leitfähige Lage130 aus demselben oder einem anderen Material, die auf der den Elektrolyten enthaltenden Lage120 angeordnet ist. Die erste Lage110 , die den Elektrolyten enthaltende Lage120 und die zweite Lage130 bilden eine mehrschichtige Einrichtungs-Basisstruktur. Die erste Lage110 und/oder die zweite Lage130 können mehr als eine Schicht umfassen. Zum Beispiel kann die erste Lage110 eine leitfähige Schicht112 und eine Grundschicht114 umfassen, und die zweite Lage130 kann eine leitfähige Schicht132 und eine Grundschicht134 umfassen. Mindestens eine der leitfähigen Schichten112 und132 (und vorzugsweise beide) sind die oben beschriebene CNT-Film-Schicht. Die CNT-Film-Schichten112 und/oder132 ist/sind so angeordnet, dass sie jeweils der den Elektrolyten enthaltenden Lage120 benachbart sind. - Die den Elektrolyten enthaltende Lage
120 umfasst einen porösen, nicht leitfähigen Film (”Separator” genannt), welcher mit einer Elektrolytlösung vollgesaugt (d. h. getränkt) ist. Als Separator können transparente Polymermembranen wie etwa Nafion® oder Parylen verwendet werden, es können jedoch auch beliebige andere geeignete Separatormaterialien verwendet werden. Beispiele der Elektrolytlösung sind 1 M Schwefelsäure und 1 M Kaliumhydroxid, es können jedoch auch beliebige andere geeignete Elektrolyten verwendet werden. Bei Anschluss an eine externe Gleichstromquelle wandern die freien Ionen in dem Elektrolyten entsprechend der Richtung des angelegten äußeren elektrischen Feldes zu den CNT-Filmen. Die CNT-Filme112 und132 sind aufgrund ihrer extrem großen Oberflächen in der Lage, eine großen Menge an freien Ionen zu speichern. - Kontakte zu externen Schaltungen können auf den CNT-Filmen (wie zum Beispiel in
3 mittels der Elemente116 und136 schematisch dargestellt) durch Aufsputtern/Aufdampfen eines geeigneten Metalls wie etwa Palladium, durch Gießen von Silberpaste oder durch beliebige andere geeignete Verfahren hergestellt werden. Die Einrichtungs-Struktur100 kann ferner SchutzLagen140 und150 umfassen, die jeweils an Außenflächen des mehrschichtige Einrichtungs-Basisstapels (Lagen110 ,120 und130 ) angeordnet sind. Ferner kann die Einrichtung100 hermetisch abgedichtet sein. - Damit die Einrichtung
100 transparent ist, müssen sämtliche Lagen der Einrichtung transparent sein. Damit die Einrichtung100 flexibel ist, müssen sämtliche Lagen flexibel sein. Zum Beispiel können die Grundschichten114 und134 mit den oben erwähnten transparenten und flexiblen Materialien hergestellt sein. Falls nur Transparenz erforderlich ist, können auch andere transparente, jedoch weniger flexible Materialien in Betracht gezogen werden. - Die Leistungsfähigkeit der CNT-Elektroden in dem Superkondensator kann durch eine so genannte cyclovoltammetrische Messung (Cyclic Voltammetry, CV) gemessen werden. Bei der CV-Messung wird eine Spannungsquelle zwischen die CNT-Elektroden geschaltet, und das Potential zwischen den Elektroden wird als Funktion der Zeit linear erhöht, so dass der Kondensator geladen wird, bis das Potential einen Sollwert erreicht. Danach wird die Potentialrampe umgekehrt, was bewirkt, dass sich der Kondensator entlädt. Die Intensität des Ladens und die Entladestromdichte werden in Abhängigkeit von der angelegten Spannung graphisch dargestellt, was eine zyklische Voltammogramm-Aufzeichnung liefert, welche die Stromdichte (mA/cm2) in Abhängigkeit vom Potential (V) darstellt. Einfach ausgedrückt, die Differenz zwischen der (oberen) Ladungskurve und der (unteren) Entladungskurve in Richtung der y-Achse, d. h. die Breite der Voltammogramm-Aufzeichnung, ist proportional zur Fähigkeit der Elektroden, Ladung zu speichern. Dies bedeutet, je breiter die Kurve ist, desto mehr Ladung kann von den Elektroden gespeichert werden, und desto höher ist folglich die Kapazität.
4 zeigt CV-Daten verschiedener CNT-Elektroden mit unterschiedlichen CNT-Dichten, die für unterschiedliche Mengen von gefilterter Lösung (30 ml, 40 ml, 60 ml bzw. 80 ml) gemäß der oben beschriebenen Verfahrensweise gemessen wurden. - Während sich die Kapazität der CNT-Film-Elektrode mit der Dichte des CNT-Films erhöht, nimmt die Transparenz der Elektrode mit der CNT-Dichte ab. Daher muss ein Gleichgewicht zwischen der optimalen Transparenz und der Speicherkapazität für elektrische Ladung bestimmt werden. Es ist jedoch bemerkenswert, dass selbst bei den niedrigsten Dispersionen (30–40 ml) festgestellt wurde, dass die Funktionsfähigkeit des CNT-Films als Kondensatorelektrode ausgezeichnet ist. Der Transparenzbereich und die elektrischen Eigenschaften dieser Elektroden bewirken, dass sie für hochentwickelte Benutzerschnittstellen-Technologien (wie Display- und Kamera-Anwendungen) gut geeignet sind.
- Zweite Ausführungsform der Erfindung
- Ausgehend von der oben beschriebenen Elektrodenstruktur kann die Ladungsspeicherkapazität des nanostrukturierten Films weiter verbessert werden, indem die CNTs mit hohem Aspektverhältnis mit Kohlenstoff-Nanopartikeln mit niedrigem Aspektverhältnis gemischt werden. Ein Beispiel eines Kohlenstoff-Nanopartikels mit niedrigem Aspektverhältnis ist das einwandige Kohlenstoff-Nanohorn (Single Walled Carbon Nanohorn, SWCNH). SWCNHs sind Nanokristallpartikel, die aus kegelförmigen hohlen Kohlenstoffkristalliten (mit Graphenflächen) mit einer Länge von etwa zwei bis drei Nanometern bestehen. Diese Kristallite lagern sich zusammen, um eine dahlien- oder knospenartige Nanopartikel-Struktur mit einem Durchmesser von etwa 50 bis 100 Nanometern und einer kugelförmigen oder annähern kugelförmigen Gesamtform zu bilden, mit Nanokegeln an der Oberfläche. Ein anderes Beispiel des Kohlenstoff-Nanopartikels mit niedrigem Aspektverhältnis ist die Kohlenstoff-Nanozwiebel (Carbon Nano-onion, CNO). CNOs sind kugelförmige Kristallite (Fullerene), bei denen eine Kohlenstoffkugel eine andere Kohlenstoffkugel umschließt. CNHs und CNOs können unter Anwendung verschiedener Verfahren synthetisiert werden. Zwei gebräuchliche Verfahren sind: (1) die Laserablation eines Graphitstabs in einer Kammer mit Inertgasatmosphäre; oder (2) das Bogenentladungs-Verfahren (Submerged Arc Discharge), wobei Hochspannung einem Metall- oder Graphitstab zugeführt wird, welcher in die Nähe eines Graphitstabes in einer Flüssigkeit gebracht wird. In dem unten beschriebenen Beispiel werden Kohlenstoff-Nanopartikel unter Anwendung des Bogenentladungs-Verfahrens synthetisiert, welches für großtechnische und wirtschaftliche Produktionen der Kohlenstoff-Nanopartikel besonders geeignet ist.
- Kurz gesagt, wird für den Bogenentladungsprozess eine Gleichstrombogenentladung zwischen zwei Graphitelektroden hervorgerufen, die in einen Behälter eingetaucht sind, der mit einer größeren Menge einer Flüssigkeit gefüllt ist (zum Beispiel ca. 2000 cm3 flüssiger Stickstoff oder vollentsalztes Wasser in einem Dewar-Gefäß aus nichtrostendem Stahl oder einem Becherglas). Flüssiger Stickstoff wird zur Herstellung von CNHs verwendet, während vollentsalztes Wasser zur Herstellung von CNOs verwendet wird. Zur Herstellung der CNHs wurde die Bogenentladung in dem flüssigen Stickstoff initiiert, indem eine Graphitanode (3 mm Durchmesser) mit einer Reinheit von 99,99% mit einer Graphitkathode (12 mm Spitzendurchmesser) von ähnlicher Reinheit berührt wurde. Die Bogenspannung und der Bogenstrom betrugen typischerweise 34 V bzw. 50 A, können jedoch angepasst werden, um eine optimale Produktionsrate zu erzielen. Der Abstand zwischen den Elektroden wurde konstant bei etwa 1 mm gehalten, indem die Anode während des Versuches kontinuierlich translatorisch bewegt wurde, um eine stabile Entladung aufrechtzuerhalten. Die Bogenentladung in flüssigem Stickstoff verläuft turbulent, und in der Nähe des Entladungsbereiches ist ein dichter schwarzer Rauch zu beobachten. Die Verdampfungsgeschwindigkeit des flüssigen Stickstoffs betrug etwa 200 cm3/min, und die Anodenverbrauchsgeschwindigkeit betrug etwa 375,3 mg/min. Im Gegensatz zur Entladung in Wasser setzen sich die Produkte der Bogenentladung in flüssigem Stickstoff ausschließlich am Boden des Flüssigkeitsbehälters ab. Das resultierende Produkt ist eine aggregierte Mischung verschiedener Arten von Kohlenstoff-Nanopartikeln, darunter von mehrwandigen Kohlenstoff-Nanoröhrchen (MWCNTs), amorphem Kohlenstoff und einwandigen Kohlenstoff-Nanohörnern (SWCNHs). Die CNHs werden dann von dem Aggregat getrennt. Ein Verfahren zum Abtrennen der CNHs besteht darin, das Aggregat in vollentsalztes Wasser zu geben, so dass die CNHs auf dem Wasser schwimmen, während andere Partikel sinken. Der mittlere Durchmesser der CNH-Partikel liegt im Bereich von 20 bis 100 nm.
- Die nanostrukturierten Kohlenstoff-Filme werden durch ein Verfahren hergestellt, das demjenigen ähnlich ist, das bei der ersten Ausführungsform der Erfindung beschrieben wurde. Der Unterschied besteht darin, dass der nanostrukturierte Kohlenstoff-Dünnfilm, der auf das Substrat aufgebracht wird, mindestens zwei Arten von Kohlenstoff-Nanopartikeln umfasst, wobei es sich bei einer Art um Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis wie SWCNT und bei einer anderen um Kohlenstoff-Nanopartikel mit niedrigem Aspektverhältnis wie SWCNH handelt. Es gibt mindestens zwei Wege zum Ablagern der Mischung aus Kohlenstoff-Nanopartikeln: Einer besteht darin, die CNHs mit den CNTs in einer Suspension zu mischen und die Suspension auf einer Membran zu filtern, wie oben beschrieben, und ein anderer besteht darin, zuerst die CNT-Suspension zu filtern und danach die CNHs durch Aufbringen einer CNH-Lösung auf der CNT-Schicht abzulagern. Die CNH-Lösung kann hergestellt werden, indem eine gewisse Menge an CNH-Pulver in Wasser gegeben wird und die Partikel in einem Ultraschallbad dispergiert werden. Vorzugsweise wird die CNH-Lösung aufgebracht, nachdem der CNT-Film auf das Substrat aufgetragen wurde.
- Wie in
5 schematisch dargestellt, umfasst der resultierende nanostrukturierte Kohlenstoff-Film, der auf einem Substrat20 abgelagert wird, CNHs30 , die mit CNTs10 vermischt sind. Ein solcher nanostrukturierter CNT/CNH-Film wird als eine Elektrode für einen Superkondensator entsprechend der in3 dargestellten Einrichtungs-Struktur verwendet. -
6 zeigt eine graphische Darstellung von Cyclovoltammetrie-Daten, in der beispielhafte CNT-Film-Elektroden (80 ml CNT) mit beispielhaften CNT + CNH-Film-Elektroden (80 ml CNT + 150 μl CNH) verglichen werden. Es wurde festgestellt, dass die Hinzufügung von CNHs zu dem CNT-Dünnfilm eine Vergrößerung der aktiven Oberfläche des CNT-Films und Erhöhung der Kapazität der Energiespeichereinheit um etwa 100% bewirken kann. - Es ist anzunehmen, dass die Struktur mit ultragroßer Oberfläche sowie die effiziente Ladungsübertragung von den Kohlenstoff-Nanohörnern zu den Kohlenstoff-Nanoröhrchen diese Verbesserung verursachen. Eine Erhöhung der Leistungsfähigkeit wird aufgrund einer gewirrartigen Morphologie von Kohlenstoff-Nanopartikeln mit niedrigem Aspektverhältnis und Nanopartikeln mit hohem Aspektverhältnis erzielt, welche eine große Oberfläche erzeugt, und auch durch variierende Dipolmomente an den Oberflächen der Elektroden.
- Obwohl Aggregate von CNHs im Vergleich zur Wellenlänge des sichtbaren Lichts größere Abmessungen haben, sollte bei einer richtigen Dispersion der CNHs auf den CNTs, sowohl hinsichtlich der Menge als auch hinsichtlich der Verteilung, die Transparenz der Elektrode erhalten bleiben. Daher ist es mit den CNT + CNH-Film-Elektroden nach wie vor möglich, die transparente Energiespeichereinheit herzustellen. Ebenso wie bei der ersten Ausführungsform der Erfindung werden flexible und transparente Substrate verwendet, damit die Einrichtung transparent und flexibel ist. Falls nur Transparenz erforderlich ist, können auch andere transparente, jedoch weniger flexible Materialien in Betracht gezogen werden.
- Dritte Ausführungsform der Erfindung
- Falls die Transparenz keine Rolle spielt, kann die Energiespeichereinheit der vorliegenden Erfindung mit vielen Arten von flexiblen Dünnfilmsubstraten und flexiblen Dünnfilmelektrolyten hergestellt werden, und die Energiespeichereinrichtung von
3 kann vervielfacht werden, indem mehrere von ihnen übereinander gestapelt werden. -
7 zeigt ein spezielles Beispiel der mehrschichtigen Energiespeichereinrichtungs-Struktur200 , in welcher mindestens eine der Schichten eine Schicht aus einem nanostrukturierten Kohlenstoff-Dünnfilm auf einem flexiblen Substrat ist. Die Struktur200 umfasst eine erste Lage aus einem Isolator210 , eine erste Lage220 aus einem flexiblen Substrat mit einer darauf angeordneten Schicht des CNT-CNH-Dünnfilms (gemäß der zweiten Ausführungsform der Erfindung), eine Lage eines Separators230 , der mit einem Festkörperelektrolyten integriert ist (wie bei der ersten Ausführungsform der Erfindung erwähnt), eine zweite Lage240 eines flexiblen Substrats mit einer darauf angeordneten Schicht aus CNT + CNH-Partikeln und eine zweite Lage aus einem Isolator250 . Die nanostrukturierten Kohlenstoffschichten sind so angeordnet, dass sie der Elektrolytschicht benachbart sind. - Die Lagen
210 –250 können Breiten und Längen aufweisen, die wesentlich größer als ihre Dicke sind. Es kann ein industrielles Verfahren angewendet werden, um diese Lagen aufeinander zu stapeln. Der mehrschichtige Stapel200 , welcher dann eine Breite und Länge aufweist, die wesentlich größer als seine Dicke ist, kann gefaltet werden, um die Gesamtdicke zu vergrößern und die Gesamtlänge und -breite zu verringern, oder zum Beispiel zu einer zylindrischen Form zusammengerollt werden. Die gefaltete oder zusammengerollte Einrichtung wird dann hermetisch abgedichtet. Vorzugsweise findet der obige Fertigungsprozess in einer Inertgasumgebung statt, welche frei von Sauerstoff ist (z. B. Sauerstoffanteil maximal 5 ppm). - Zusammenfassend ist festzustellen, dass die vorliegende Erfindung gegenüber anwendbaren Verfahren nach dem Stand der Technik verschiedene Vorteile bietet. Erstens können die Komponenten der Energiespeichereinheit der vorliegenden Erfindung unter Verwendung relativ kostengünstiger Materialien und mittels leicht skalierbarer Verfahren hergestellt werden. Zweitens gewährleistet die transparente und flexible Elektrodenstruktur eine vollkommen transparente Energiespeichereinheit. Drittens führte die spezifische Zusammensetzung aus verschiedenen Typen von Kohlenstoff-Nanopartikeln in den Elektroden zu einer wesentlichen Erhöhung der Leistungsfähigkeit der Energiespeichereinheit.
- Selbstverständlich dienen die oben beschriebenen Anordnungen nur der Veranschaulichung der Anwendung der Prinzipien der Erfindung. Insbesondere versteht es sich, dass, auch wenn nur wenige Beispiele dargelegt wurden, die Lehren der Erfindung nicht auf diese Beispiele beschränkt sind. Zahlreiche Modifikationen und alternative Anordnungen können von Fachleuten ausgearbeitet werden, ohne den Schutzbereich der vorliegenden Erfindung zu verlassen.
Claims (25)
- Einrichtung, welche umfasst: eine erste leitfähige Lage, eine zweite leitfähige Lage, die zu der ersten leitfähigen Lage parallel ist, und eine Lage eines Stoffes, die zwischen der ersten leitfähigen Lage und der zweiten leitfähigen Lage angeordnet ist; wobei mindestens eine von der ersten leitfähigen Lage und der zweiten leitfähigen Lage einen Film umfasst, wobei der Film aus Kohlenstoff-Nanopartikeln besteht, wobei die Kohlenstoff-Nanopartikel so angeordnet sind, dass sie der Lage des Stoffes benachbart sind, wobei die Lage des Stoffes eine Lage aus einem porösen isolierenden Film umfasst, der eine ionische Lösung aufsaugt, und wobei die erste leitfähige Lage, die zweite leitfähige Lage und die Lage des Stoffes wenigstens teilweise transparent sind.
- Einrichtung nach Anspruch 1, wobei die erste leitfähige Lage, die Lage des Stoffes und die zweite leitfähige Lage einen mehrschichtigen Stapel bilden und die Einrichtung ferner eine erste isolierende Lage und eine zweite isolierende Lage umfasst, die jeweils an einer Außenfläche des mehrschichtigen Stapels angeordnet sind.
- Einrichtung nach Anspruch 2, wobei die Einrichtung eine elektrische Energiespeichereinheit ist und die erste und die zweite leitfähige Lage so eingerichtet sind, dass sie mit jeweiligen Anschlussklemmen einer externen elektrischen Energiequelle oder -senke verbindbar sind.
- Einrichtung nach Anspruch 1, wobei der Film auf einem transparenten Substrat angeordnet ist.
- Einrichtung nach Anspruch 4, wobei das transparente Substrat ein flexibles transparentes Substrat ist.
- Einrichtung nach Anspruch 5, wobei das flexible transparente Substrat aus Polyethylenterephthalat oder Polyimid hergestellt ist.
- Einrichtung nach Anspruch 4, wobei der Film durch ein Verfahren hergestellt wird, welches umfasst: Filtern einer Suspension der Kohlenstoff-Nanopartikel durch ein Filter, um eine Schicht aus Kohlenstoff-Nanopartikeln auf einer Oberfläche des Filters auszubilden, Anordnen des Substrats auf der Schicht der Kohlenstoff-Nanopartikel bei einer erhöhten Temperatur, und Auflösen des Filters.
- Einrichtung nach Anspruch 1, wobei die Kohlenstoff-Nanopartikel Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis umfassen.
- Einrichtung nach Anspruch 8, wobei die Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis Kohlenstoff-Nanoröhrchen, Kohlenstoff-Nanofasern oder eine Mischung aus Kohlenstoff-Nanoröhrchen und Kohlenstoff-Nanofasern umfassen.
- Einrichtung nach Anspruch 9, wobei die Kohlenstoff-Nanoröhrchen einwandige Kohlenstoff-Nanoröhrchen umfassen.
- Einrichtung nach Anspruch 1, wobei die Kohlenstoff-Nanopartikel Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis und Kohlenstoff-Nanopartikel mit niedrigem Aspektverhältnis umfassen.
- Einrichtung nach Anspruch 11, wobei die Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis Kohlenstoff-Nanoröhrchen, Kohlenstoff-Nanofasern oder eine Mischung aus Kohlenstoff-Nanoröhrchen und Kohlenstoff-Nanofasern umfassen und die Kohlenstoff-Nanopartikel mit niedrigem Aspektverhältnis Kohlenstoff-Nanohörner, Kohlenstoff-Nanozwiebeln oder eine Mischung aus Kohlenstoff-Nanohörnern und Kohlenstoff-Nanozwiebeln umfassen.
- Einrichtung nach Anspruch 7, wobei die Kohlenstoff-Nanopartikel Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis sind und wobei das Verfahren ferner umfasst: Anordnen von Kohlenstoff-Nanopartikeln mit niedrigem Aspektverhältnis auf der Schicht der Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis.
- Einrichtung nach Anspruch 13, wobei die Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis Kohlenstoff-Nanoröhrchen, Kohlenstoff-Nanofasern oder eine Mischung aus Kohlenstoff-Nanoröhrchen und Kohlenstoff-Nanofasern umfassen und die Kohlenstoff-Nanopartikel mit niedrigem Aspektverhältnis Kohlenstoff-Nanohörner, Kohlenstoff-Nanozwiebeln oder eine Mischung aus Kohlenstoff-Nanohörnern und Kohlenstoff-Nanozwiebeln umfassen.
- Verfahren zur Ausbildung einer Kohlenstoffnanopartikel-Struktur, welches umfasst: Filtern einer Suspension von Kohlenstoff-Nanopartikeln durch ein Filter, um eine Schicht der Kohlenstoff-Nanopartikel auf einer Oberfläche des Filters auszubilden, das Anordnen eines Substrats auf der Schicht der Kohlenstoff-Nanopartikel bei einer erhöhten Temperatur, und Auflösen des Filters.
- Verfahren nach Anspruch 15, wobei die Kohlenstoff-Nanopartikel Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis umfassen.
- Verfahren nach Anspruch 16, wobei die Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis Kohlenstoff-Nanoröhrchen, Kohlenstoff-Nanofasern oder eine Mischung aus Kohlenstoff-Nanoröhrchen und Kohlenstoff-Nanofasern umfassen.
- Verfahren nach Anspruch 17, wobei die Kohlenstoff-Nanoröhrchen einwandige Kohlenstoff-Nanoröhrchen umfassen.
- Verfahren nach Anspruch 15, wobei die Kohlenstoff-Nanopartikel Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis umfassen und wobei das Verfahren ferner umfasst: Anordnen von Kohlenstoff-Nanopartikeln mit niedrigem Aspektverhältnis auf der Schicht der Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis.
- Verfahren nach Anspruch 19, wobei die Kohlenstoff-Nanopartikel mit hohem Aspektverhältnis Kohlenstoff-Nanoröhrchen, Kohlenstoff-Nanofasern oder eine Mischung aus Kohlenstoff-Nanoröhrchen und Kohlenstoff-Nanofasern umfassen und die Kohlenstoff-Nanopartikel mit niedrigem Aspektverhältnis Kohlenstoff-Nanohörner, Kohlenstoff-Nanozwiebeln oder eine Mischung aus Kohlenstoff-Nanohörnern und Kohlenstoff-Nanozwiebeln umfassen.
- Verfahren nach Anspruch 15, wobei das Substrat ein transparenter Film ist.
- Verfahren nach Anspruch 21, wobei der transparente Film ein Polyethylenterephthalat-Film oder ein Polyimid-Film ist.
- Verfahren nach Anspruch 15, wobei die Suspension von Kohlenstoff-Nanopartikeln Kohlenstoff-Nanopartikel enthält, die in einer wässrigen Lösung eines Dispergiermittels suspendiert sind.
- Verfahren nach Anspruch 23, wobei das Dispergiermittel eines oder mehreres von Folgendem ist: Natriumdodecylsulfat, Natriumdodecylbenzolsulfonat, Polyethylenglycol-[p-(1,1,3,3-tetramethylbutyl)-phenyl]-ether oder dessen Derivat, Cetyltrimethylammoniumbromid oder dessen Derivat, und N-Methyl-2-pyrrolidon oder dessen Derivat.
- Verfahren nach Anspruch 15, wobei das Filtern der Suspension der Kohlenstoff-Nanopartikel in einer Vakuumatmosphäre durchgeführt wird.
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