DE102011119131A1 - Verfahren und systeme zur oxidation von stickstoffmonoxid in einem gasstrom - Google Patents

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Gongshin Qi
Wei Li
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Abstract

Nachbehandlungssystem-Architektur und -Verfahren zur Oxidation der Stickstoffmonoxidkomponente eines Gasstroms.

Description

  • TECHNISCHES GEBIET
  • Das Gebiet, das die Offenbarung allgemein betrifft, umfasst die Behandlung eines Gasstroms, der Stickoxid (NOx) aufweist.
  • HINTERGRUND
  • Eine Vielzahl von Gasströmen können NOx enthalten. Gewählte Beispiele von Quellen, die einen Gasstrom erzeugen, der NOx enthält, umfassen, sind jedoch nicht darauf beschränkt, Dieselmotoren, einige Benzinmotoren und viele kohlenwasserstoffbetriebene Energieanlagen.
  • ZUSAMMENFASSUNG VERANSCHAULICHENDER AUSFÜHRUNGSFORMEN DER ERFINDUNG
  • Eine Ausführungsform kann eine Behandlung eines Gasstroms, der NOx enthält, mit einem Perovskit-Katalysator der allgemeinen Formel ABO3 in einer katalytischen Oxidationsreaktion aufweisen, um Stickstoffmonooxid in dem Gasstrom zu oxidieren.
  • Bei einer Ausführungsform kann der Perovskit-Katalysator der allgemeinen Formel ABO3, der in der Oxidationsreaktion verwendet wird, auf einem einer Mehrzahl von Substraten geträgert sein, einschließlich, jedoch nicht darauf beschränkt, zumindest einem aus Reaktorpackungsstrukturen und -materialien, Perlen, Pellets, Wirbel- bzw. Fließbett-Pulver und anderem festem Partikelmaterial, das in einer Gasströmung suspendierbar ist, einem Durchstrommonolith, einem Wandstrommonolith, einem Metallmonolith, einem Keramikmonolith, metallisch oder keramisch hergestellten Trägern.
  • Bei einer Ausführungsform braucht der Perovskit-Katalysator der allgemeinen Formel ABO3, der in der Oxidationsreaktion verwendet ist, nicht von einem Substrat geträgert sein, sondern kann in Substrate geformt werden, die eine Vielzahl von Konfigurationen aufweisen, einschließlich, jedoch nicht darauf beschränkt, flache Tafeln, Perlen, Pellets oder Reaktorpackungsmaterialformen.
  • Eine andere Ausführungsform kann einen Perovskit-Katalysator der allgemeinen Formel ABO3 in einem katalytischen Oxidationsreaktor zur Oxidation von Stickstoffmonooxid in einem Abgasstrom einer mager verbrennenden, kohlenwasserstoffbelieferten Leistungsquelle aufweisen, wobei A ein Seltenerdmetall aus der Lanthanidenreihe und/oder ein Erdalkalimetall darstellt und wobei B ein Übergangsmetall darstellt.
  • Bei einer anderen Ausführungsform kann die katalytische Leistungsfähigkeit des Perovskit-Katalysators der allgemeinen Formel ABO3, wie oben beschrieben ist, durch die Substitution einer kleinen Menge eines Promotormaterials gegen einen Anteil zumindest eines von Element A oder Element B in der katalytischen Formulierung gesteigert werden.
  • Eine andere Ausführungsform kann ein Abgassystem zur Reduzierung von NOx-Emissionen aufweisen, das einen katalytischen Oxidationsreaktor mit dem Perovskit-Katalysator der allgemeinen Formel ABO3 oder einer modifizierten Formel ABO3 aufweist, wobei eine kleine Menge eines Promotormaterials gegen einen Anteil von zumindest einem aus Element A oder Element B substituiert ist.
  • Eine andere Ausführungsform kann ein Verfahren zur Verwendung eines Perovskit-Katalysators zur Oxidation von Stickstoffmonoxid in einem Gas umfassen.
  • Andere veranschaulichende Ausführungsformen der Erfindung werden aus der nachfolgenden detaillierten Beschreibung offensichtlich. Es sei zu verstehen, dass die detaillierte Beschreibung und spezifische Beispiele, während sie illustrative Ausführungsformen der Erfindung offenbaren, nur zu Zwecken der Veranschaulichung und nicht dazu bestimmt sind, den Schutzumfang der Erfindung zu beschränken.
  • KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • Veranschaulichende Ausführungsformen der Erfindung werden aus der detaillierten Beschreibung und den begleitenden Zeichnungen besser verständlich, in welchem
  • 1 ein schematisches Flussdiagramm eines Abgassystems für eine mit Kohlenwasserstoff betriebene Leistungsquelle, die einen Perovskit-Katalysator zur Oxidation von Stickstoffmonoxid zu Stickstoffdioxid besitzt, gemäß einer beispielhaften Ausführungsform ist;
  • 2 eine Nahansicht des katalytischen Oxidationsreaktors von 1 ist;
  • 3 eine Tabelle ist, die die Leistungsfähigkeit der Perovskit-Katalysatoren gemäß der beispielhaften Ausführungsform bei der Oxidation von Stickstoffmonoxid gegenüber einem herkömmlichen Platinkatalysator beschreibt;
  • 4 eine graphische Darstellung der Leistungsfähigkeit der Oxidation von Stickstoffmonoxid von LaCoO3 gegenüber einem kommerziellen Platin-NO-Oxidationskatalysator über einen breiten Bereich von Temperaturen ist;
  • 5 eine graphische Darstellung der Leistungsfähigkeit zur Oxidation von Stickstoffmonoxid von La.9Sr.1CoO3 gegenüber einem kommerziellen Platinkatalysator über einen breiten Bereich von Temperaturen ist; und
  • 6 eine graphische Darstellung der Leistungsfähigkeit der Oxidation von Stickstoffmonoxid von La1-xSrxCoO3 bei verschiedenen Sr-Beladungen gegenüber einem herkömmlichen Platinkatalysator über einen breiten Bereich von Temperaturen ist.
  • DETAILLIERTE BESCHREIBUNG BEISPIELHAFTER AUSFÜHRUNGSFORMEN
  • Die folgende Beschreibung der Ausführungsform(en) ist lediglich beispielhafter Natur und nicht dazu bestimmt, die Erfindung, ihre Anwendung oder Gebräuche zu beschränken.
  • Eine Ausführungsform kann eine Behandlung eines Gasstroms, der NOx aufweist, mit einem Perovskit-Katalysator der allgemeinen Formel ABO3 in einer katalytischen Oxidationsreaktion aufweisen, um Stickoxid in dem Gasstrom zu oxidieren.
  • Bei einer Ausführungsform kann der Perovskit-Katalysator der allgemeinen Formel ABO3, der in der Oxidationsreaktion verwendet ist, auf einem einer Vielzahl von Substraten geträgert sein, einschließlich, jedoch nicht darauf beschränkt, zumindest einem aus Reaktorpackungsstrukturen und -materialien, Perlen, Pellets, Fließbett-Pulvern oder anderes festes Partikelmaterial, das in einer Gasströmung suspendierbar ist, einem Durchstrommonolith, einem Wandstrommonolith, einem Metallmonolith, einem Keramikmonolith, metallisch oder keramisch hergestellten Trägern.
  • Bei einer Ausführungsform braucht der Perovskit-Katalysator der allgemeinen Formel ABO3, der in der Oxidationsreaktion verwendet wird, nicht durch ein Substrat geträgert werden, sondern kann in Substrate einer breiten Vielzahl von Konfigurationen geformt werden, einschließlich, jedoch nicht darauf beschränkt, flache Tafeln, Perlen, Pellets, Durchstrom- oder Wandstrommonolithen oder Reaktorpackungsmaterialformen. Die Packungsmaterialform kann umfassen, ist jedoch nicht darauf beschränkt, Ringe, Sättel, Hohlzylinder oder Raschig-Ringe.
  • Nun Bezug nehmend auf 1 ist eine Ausführungsform durch ein Flussdiagramm eines Abgassystems 10 für eine mager verbrennende kohlenwasserstoffbetriebene Leistungsquelle 10 gezeigt. Das Abgas 12 von dem Abgaskrümmer eines Motors, der bei einem Luft/Kraftstoff-Massenverhältnis von gut oberhalb des stöchiometrischen Verhältnisses arbeitet, ist zu behandeln, um den Gehalt an NOx (hauptsächlich ein Gemisch von NO und NO2 mit einigem N2O) zu Stickstoff (N2) zu reduzieren.
  • Wenn der Abgasstrom 12 von einem benzinbetriebenen Motor stammt, der beispielsweise mit einem Luft/Kraftstoff-Verhältnis von größer als 17 (d. h. A/F > 17) betrieben wird, enthält das Abgas einige nicht verbrannte Kohlenwasserstoffe (HC), NOx, Kohlenmonoxid (CO), Kohlendioxid (CO2), Wasser (H2O), Sauerstoff (O2) und Stickstoff (N2). Der verwendete Kraftstoff kann Benzin- und Diesel-Kraftstoff umfassen, ist jedoch nicht darauf beschränkt. Der Abgasstrom 12 von einem Dieselmotor enthält die selben gasförmigen Bestandteile plus suspendierter Dieselpartikel (bestehend aus Kohlenwasserstoffen mit hohem Molekulargewicht, die an Kohlenstoffpartikeln abgeschieden sind).
  • Derartige kohlenwasserstoffhaltigen Abgasströme 12 können durch einen katalytischen Oxidationsreaktor 14 geführt werden, der die Oxidation von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid und die Oxidation von Kohlenwasserstoffen zu Kohlendioxid und Wasser im Wesentlichen vervollständigt. Es ist typischerweise reichlich Sauerstoff in dem Abgasstrom 12 für diese Reaktionen vorhanden.
  • Der katalytische Oxidationsreaktor 14, wie am besten in 2 gezeigt ist, kann ein herkömmliches keramisches Substratmaterial 50 aufweisen, wie Cordierit, das mit einem Washcoat 54 beschichtet ist, was hier als eine Beschichtung des rückseitigen Abschnitts 18 gezeigt ist, der einen Perovskit-Katalysator der allgemeinen Formel ABO3 aufweist, wobei A ein Seltenerdmetall von der Lanthanidenreihe und/oder ein Erdalkalimetall (La, Sr, Ce, Ba, Pr, Nd oder Gd) darstellt und wobei B ein Übergangsmetall (Co, Ni, Cu, Zn, Cr, V, Pt, Pd, Rh, Ru, Ag, Au, Fe, Mn oder Ti) darstellt.
  • Wie jedoch oben angemerkt ist, kann der Perovskit-Katalysator auf einer Vielzahl von Substraten vorgesehen sein, einschließlich, jedoch nicht darauf beschränkt, zumindest einem aus Reaktorpackungsstrukturen und -materialien, Perlen, Pellets, Fließbett-Pulver oder anderes festes Partikelmaterial, das in einer Gasströmung suspendierbar ist, einem Durchstrommonolith, einem Wandstrommonolith, einem Metallmonolith, einem Keramikmonolith, metallisch oder keramisch hergestellten Trägern.
  • Bei einer Ausführungsform kann der Perovskit-Katalysator der allgemeinen Formel ABO3, der in der Oxidationsreaktion verwendet wird, in Substrate einer einer Vielzahl von Konfigurationen geformt werden, einschließlich, jedoch nicht darauf beschränkt, flachen Tafeln, Perlen, Pellets, Durchstrom- oder Wandstrommonolithen oder Reaktorpackungsmaterialformen. Die Packungsmaterialform kann Ringe, Sättel, Hohlzylinder oder Raschig-Ringe umfassen, ist jedoch nicht darauf beschränkt.
  • Der Perovskit-Katalysator dient hauptsächlich dazu, Stickstoffmonoxid (NO) zu Stickstoffdioxid (NO2) zu oxidieren. Zwei beispielhafte Perovskit-Katalysatoren der allgemeinen Formel ABO3, die in dem katalytischen Oxidationsreaktor 14 verwendet werden können, umfassen LaCaO3 und LaMnO3.
  • Bei einer anderen beispielhaften Ausführungsform kann die katalytische Leistungsfähigkeit des Perovskit-Katalysators der allgemeinen Formel ABO3, wie oben beschrieben ist, durch die Substitution einer kleinen Menge eines Promotormaterials gegen einen Anteil von Element A oder Element B in der katalytischen Formulierung gesteigert werden. Es können Feststofflösungen von ABO3 mit AA'BO3, ABB'O3 oder sogar AA'BB'O3 verwendet werden, wobei A' eine Substitution des Promotormaterials gegen einen Anteil des A-Elements verdeutlicht und wobei B eine Substitution des Promotormaterials gegen einen Anteil des B-Elements repräsentiert.
  • Ein illustratives Promotormaterial ist Strontium (Sr), und eine beispielhafte Formulierung ist ASrBO3, wobei A und B wie oben beschrieben sind. Zwei beispielhafte Perovskit-Katalysatoren mit dem Strontium-Promotormaterial, die in dem katalytischen Oxidationsreaktor 14 verwendet werden können, umfassen La1-xSrxCoO3 und La1-xSrxMnO3.
  • Zurück Bezug nehmend auf 2 kann ein Abschnitt des Substratmaterials 50, hier der vorderseitige Abschnitt 16, mit einem zweiten Washcoat 52 mit einer Beladung am Platingruppenmetall (PGM) von etwa 5–150 g/ft3 beschichtet werden und kann Platin, Palladium, ein Gemisch aus Platin und Palladium und andere Trägermaterialien aufweisen. Der zweite Washcoat 52 kann eine Oxidation von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid und eine Oxidation von Kohlenwasserstoffen zu Kohlendioxid und Wasser unterstützen.
  • Während der katalytische Oxidationsreaktor 14, wie in 2 gezeigt ist, einen vorderseitigen Abschnitt 16, der den zweiten Washcoat 52 aufweist, und den rückseitigen Abschnitt 18 aufweist, der den ersten Washcoat 54 aufweist, sind andere beispielhafte Ausführungsformen speziell mit anderen Anordnungen denkbar. Beispielsweise kann das gesamte Substratmaterial 50 mit sowohl dem ersten Washcoat 54 als auch dem zweiten Washcoat 52 beschichtet sein, die in aufeinander folgenden Schritten oder gemeinsam in einer einzelnen Washcoat-Formulierung aufgetragen werden. Alternativ dazu kann das gesamte Substratmaterial 15 ausschließlich mit dem zweiten Washcoat 52, der den Perovskit-Katalysator aufweist, abhängig von der Zusammensetzung des Abgases 12 und der gewünschten Behandlung des Abgases beschichtet sein und dennoch in den Schutzumfang der vorliegenden Erfindung fallen.
  • Zurück Bezug nehmend auf 1 kann Ammoniak (NH3) oder Harnstoff ebenfalls dem Abgasstrom 12 hinzugesetzt werden, nachdem der Abgasstrom 12 den katalytischen Oxidationsreaktor 14 verlässt. Ammoniak kann in einer geeigneten Form (wie flüssiger Ammoniak oder als Harnstoff) an Bord eines Fahrzeugs mit Magerverbrennungsmotor oder in der Nähe eines stationären Motors gespeichert werden, was gemeinsam hier als eine Ammoniakinjektorvorrichtung 20 bezeichnet wird, und kann als ein Strom 22 zu dem Abgasstrom 12 stromaufwärts des katalytischen Reduktionskatalysators 40 und des Partikelfilters 45 hinzugesetzt werden. Der Ammoniak oder der Harnstoff von dem Strom 22 kann an der Reduktion von Stickstoffmonoxid (NO) und Stickstoffdioxid (NO2) zu Stickstoff (N2) teilnehmen.
  • Der mit Ammoniak oder Harnstoff behandelte Abgasstrom 12 tritt dann in den katalytischen Reduktionsreaktor 40 ein. Der katalytische Reduktionsreaktor 40 kann einen Katalysator 42 für selektive katalytische Reduktion (SCR) aufweisen, der hauptsächlich dazu dient, im Wesentlichen NO und NO2 (d. h. NOx) zu N2 und Wasser zu reduzieren.
  • Der SCR-Katalysator 42 kann aus einem Washcoat (nicht gezeigt) geformt sein, der ein Basismetall als das aktive Material aufweist, das in einem Zeolithmaterial und anderen Trägermaterialien (Beispiele: Cu/ZSM-5, Vanadiumoxid/Titanoxid, etc.) enthalten ist und mit einem herkömmlichen Substratmaterial, wie Cordierit, gekoppelt ist. Das Basismetall kann die Umwandlung von NO zu NO2 und die anschließende Umwandlung von NO2 zu N2 und Wasser unterstützen, das durch den Auspuff (nicht gezeigt) als eine Emission ausgetragen werden kann.
  • Eine maximale Reduktionsleistungsfähigkeit des SCR-Katalysators 42 wird oftmals bei einem im Wesentlichen äquimolaren Verhältnis (Verhältnis von 1:1) von NO und NO2 in dem Abgasstrom 12 insbesondere bei geringeren Temperaturen (wie bei Start- oder Aufwärmbedingungen) erreicht, wo der SCR-Katalysator 42 nicht NOx zu N2 und Wasser mit seinem maximalen Wirkungsgrad umwandeln kann. Zusätzlich können bei dem Verhältnis von 1:1 die nachteiligen Wirkungen der hohen Raumgeschwindigkeit und der Alterung des SCR-Katalysators 42 minimiert werden. Da das Motorausgangs-NOx typischerweise weniger als 10% NO2 enthält, wandelt der Oxidationskatalysator 14 einen Anteil des Motorausgangs-NO zu NO2 um, um ein Molverhältnis von NO/NO2 näher an 1:1 zu erreichen. Wenn die Temperatur des SCR-Katalysators 42, wie durch einen Temperatursensor 27 gemessen ist, ausreichend hoch ist (d. h. die Temperatur, bei der der SCR-Katalysator 42 bei im Wesentlichen Spitzenwirkungsgrad arbeiten kann, um NOx ungeachtet der Zusammensetzung des Abgases 12 umzuwandeln), ist der Nutzen des äquimolaren NO/NOx-Verhältnisses vermindert.
  • Um hohe NH3-SCR-Wirkungsgrade zu erreichen, muss das Verhältnis von NH3 zu NOx ebenfalls sorgfältig auf nahezu 1:1 gehalten werden. Der Ammoniak oder Harnstoff, der von der Injektorvorrichtung 20 dem Abgassystem 12 vor Eintritt in den katalytischen Reduktionsreaktor 40 hinzugefügt wird, kann daher gesteuert werden, um dieses äquimolare Verhältnis zu erreichen. Diese Steuerung kann durch Messen der Konzentration von NOx in dem Abgasstrom unter Verwendung eines NOx-Sensors 25 und Steuern der Menge von Ammoniak oder Harnstoff, die von der Injektorvorrichtung 20 injiziert wird, als eine Funktion der NOx-Messung durchgeführt werden, um das gewünschte Verhältnis von 1:1 zu erreichen.
  • Schließlich strömt der Abgasstrom 12 durch einen Partikelfilter 45, um jegliches verbleibende Partikelmaterial zu entfernen, und tritt durch einen Auspuff (nicht gezeigt) oder eine Vorrichtung eines ähnlichen Typs an die Atmosphäre aus. Bei alternativen beispielhaften Anordnungen kann der Partikelfilter 45 den Abgasstrom 12 vor Eintritt in den katalytischen Reduktionsreaktor 40 filtern. Der Partikelfilter 45 kann aus verschiedenen Materialien geformt sein, einschließlich Cordierit oder Siliziumcarbid, das das Partikelmaterial abfängt.
  • Nun Bezug nehmend auf 3 ist eine Tabelle vorgesehen, die in Bezug auf den Prozentsatz an Stickstoffmonoxidoxidation bei 325 Grad Celsius die Leistungsfähigkeit verschiedener Perovskit-Katalysatoren gemäß der beispielhaften Ausführungsformen der allgemeinen Formel LaBO3 (B = Co oder Mn), die mit einem herkömmlichen Cordieritsubstratmaterial gekoppelt sind, bei verschiedenen Beladungen (S. A. ”Oberfläche” betrifft die spezifische Oberfläche pro Masseneinheit der katalytischen Materialien), mit und ohne einen Strontiumpromotor mit kommerziell verfügbaren Platinkatalysatoren vergleicht. Die Perovskit-Katalysatoren wurden durch das Verfahren hergestellt, das unten in dem Beispielabschnitt beschrieben ist.
  • Wie in 3 gezeigt ist, boten die Perovskit-Katalysatoren der allgemeinen Formel LaBO3 eine signifikante Verbesserung der Oxidation von Stickstoffmonoxid bei 325 Grad Celsius im Vergleich zu dem herkömmlichen Platinkatalysator, der bereitgestellt wurde. Überdies scheint es, dass der Zusatz des Strontiumpromotors in zunehmenden Niveaus relativ zu Lanthan, wie durch die allgemeine Formel La1-xSrxBO3 beispielhaft dargestellt ist, auch in inkrementellen Verbesserungen der Stickstoffmonoxidoxidation zu resultieren.
  • 4 vergleicht die Leistungsfähigkeit eines beispielhaften Perovskit-Katalysators mit dem Strontiumpromotor La.9Sr.1CaO3 gegenüber einem kommerziellen platinbasierten Katalysator über einen breiten Bereich von Temperaturen. Die Stickstoffmonoxidoxidation wurde durch Messen des relativen Gehalts von Stickstoffdioxid in der NOx-Komponente des Abgasstroms bei verschiedenen Temperaturen bestätigt. Hier enthält der Abgasstrom kein Wasser, Kohlendioxid oder Kohlenwasserstoffe. Das Ergebnis bestätigt, dass es scheint, dass La.9Sr.1CoO3 einen größeren Anteil an Stickstoffmonoxid über einen breiten Temperaturbereich oxidiert, als ein herkömmlicher platinbasierter Katalysator.
  • 5 vergleicht die Leistungsfähigkeit eines beispielhaften Perovskit-Katalysators mit dem Strontiumpromotor La.9Sr.1CaO3 gegenüber einem herkömmlichen platinbasierten Katalysator in Bezug auf Stickstoffmonoxidoxidation über einen breiten Bereich von Temperaturen in einem typischen mageren Abgasstrom, der Wasser, Kohlendioxid und Kohlenwasserstoffe enthält. Die Stickstoffmonoxidoxidation wurde durch Messen des relativen Gehalts an Stickstoffdioxid in der NOx-Komponente des Abgasstroms bei verschiedenen Temperaturen bestätigt. Die Ergebnisse bestätigen, dass es scheint, dass La.9Sr.1CoO3 einen größeren Anteil an Stickstoffmonoxid in dem Abgasstrom, der Wasser, Kohlendioxid und Kohlenwasserstoffe enthält, über einen breiten Temperaturbereich oxidiert.
  • 6 vergleicht die Leistungsfähigkeit eines beispielhaften Perovskit-Katalysators La.9Sr.1CoO3 (x = 0, 0,1, 0,2, 0,3) mit dem Strontium-Promotor in Bezug auf die Stickstoffmonoxidoxidation über einen breiten Bereich von Temperaturen in einem typischen mageren Abgasstrom, der Wasser, Kohlendioxid und Kohlenwasserstoffe enthält. 5 bestätigt, dass der Zusatz von Strontium so wenig wie 10 Molprozent der Lanthanverbindung die Stickstoffmonoxidoxidation bei verschiedenen Promotor-Niveaus im Vergleich zu dem LaCoO3 verbessern kann.
  • Die obige Beschreibung von Ausführungsformen der Erfindung ist lediglich beispielhafter Natur, und somit sind Variationen derselben nicht als Abweichung von dem Erfindungsgedanken und Schutzumfang der Erfindung zu betrachten.
  • Beispiele:
  • Katalysatorherstellung
  • La1-xSrCoO3- (x = 0, 0,1, 0,2, 03), und La1-xSrxMnO3- (x = 0, 0,1) Katalysatoren wurden durch Citratverfahren hergestellt, wie in Tabelle 1 unten gezeigt ist. Bei den Verfahren wurden geeignete Mengen an La(NO3)3·6H2O-, Co(NO3)2·6H2O-, Mn(NO3)2-Lösung und Sr(NO3)2 in destilliertem Wasser mit Zitronensäuremonohydrat gelöst. Die Zitronensäure wurde in etwa 10 Gewichtsprozent Überschuss hinzugefügt, um eine vollständige Komplexbildung der Metallionen sicherzustellen. Die Wassermenge, die verwendet wurde, betrug etwa 46,2 ml/g La(NO3)3·6H2O. Die Lösung wurde dann auf eine Rühr- und Heizplatte gestellt und für 1 Stunde gerührt und dann unter fortgesetztem Rühren auf etwa 80 Grad Celsius erhitzt. Tabelle 1
    LaCoO3 La0.9Sr0.1CoO3 LaMnO3
    La(NO3)3·6H2O 17,61 g 35,62 g 27,60 g
    Sr(NO3)2 - 1,93 g -
    Co(NO3)2·6H2O 11,84 g 26,60 g -
    Mn(NO3)2 - - 14,14 g
    C6H8O7·H2O 15,67 g 34,51 g 24,56 g
    Deionisiertes H2O 825 ml 1820 ml 1275 ml
  • Während der Herstellung wurde Wasser verdampft, bis die Lösung ein viskoses Gel wurde und gerade begann, NO2-Gas zu entwickeln. Das Gel wurde dann über Nacht in einem Ofen angeordnet, der auf etwa 90 Grad Celsius eingestellt wurde. Das resultierende schwammartige Material wurde gebrochen und bei etwa 700 Grad Celsius für etwa 5 Stunden in statischer Luft kalziniert. Die Temperatur wurde mit einer Rate von etwa 10 Grad Celsius pro Minute hochgefahren. Als die Temperatur gerade unterhalb etwa 300 Grad Celsius war, verbrannten die Citrationen heftig, was eine größere Spitze der Temperatur und Pulververlagerung bewirkte. Aus diesem Grund wurde das Pulver mit mehreren Schichten aus ZrO2-Kugeln (dieselben, wie zum Kugelmahlen verwendet wurden) bedeckt, um eine Pulververlagerung zu verhindern, jedoch eine Gasmobilität zuzulassen. Nach der Kalzinierung wurde das Pulver mit etwa 6,33 ml Wasser/g Pulver für etwa 24 Stunden kugelgemahlen. Anschließend wurde die Aufschlämmung kontinuierlich gerührt, und der Aufschlämmung wurden etwa 0,33 ml von 0,1 M HNO3/g Pulver und etwa 5 ml Wasser/g Pulver hinzugesetzt. Die resultierende Washcoatlösung besaß eine Konzentration von etwa 0,114 Gramm Katalysator/ml Lösung.
  • Ein Cordieritsubstrat wurde in die Washcoatlösung getaucht und überschüssige Flüssigkeit entfernt, und das feuchte Substrat wurde horizontal in einem Ofen, der auf etwa 200 Grad Celsius eingestellt war, für etwa 30 Minuten angeordnet. Diese Prozedur wurde wiederholt, bis die gewünschte Beladung erhalten wurde. Schließlich wurde der Katalysator bei etwa 700°C für etwa 5 Stunden mit einer Luftströmung von etwa 100 sccm kalziniert.

Claims (10)

  1. Katalytischer Oxidationsreaktor zum Oxidieren der Stickstoffmonoxidkomponente eines Gasstroms, wobei der katalytische Oxidationsreaktor umfasst: einen Perovskit-Katalysator mit der allgemeinen Formel ABO3, AA'BO3, ABB'O3, AA'BB'O3 oder AA'BB'O3, wobei A ein Seltenerdmetall aus der Lanthanidenreihe und/oder ein Erdalkalimetall umfasst und wobei B ein Übergangsmetall umfasst.
  2. System zum Reduzieren von NO- und Partikelmaterialemissionen in einem Abgasstrom, umfassend: einen katalytischen Oxidationsreaktor mit einem Perovskit-Katalysator, der die allgemeine Formel ABO3, AA'BO3, ABB'O3, AA'BB'O3 oder AA'BB'O3 besitzt, wobei A ein Seltenerdmetall aus der Lanthanidenreihe und/oder ein Erdalkalimetall umfasst und B ein Übergangsmetall umfasst; einen Partikelfilter; und einen katalytischen Reduktionsreaktor, der einen Katalysator für selektive katalytische Reduktion besitzt.
  3. System nach Anspruch 2, wobei der Perovskit-Katalysator der Perovskit-Katalysator die allgemeine Formel AA'BO3 besitzt; wobei A ein Seltenerdmetall aus der Lanthanidenreihe und/oder ein Erdalkalimetall umfasst; wobei B ein Übergangsmetall umfasst; und wobei A' eine Substitution eines Promotormaterials gegen einen Anteil von A umfasst.
  4. System nach Anspruch 2, wobei der Perovskit-Katalysator der Perovskit-Katalysator die allgemeine Formel ABB'O3 besitzt; wobei A ein Seltenerdmetall aus der Lanthanidenreihe und/oder ein Erdalkalimetall umfasst; wobei B ein Übergangsmetall umfasst; und wobei B' eine Substitution eines Promotormaterials gegen einen Anteil von B umfasst.
  5. System nach Anspruch 2, wobei. der Perovskit-Katalysator der Perovskit-Katalysator die allgemeine Formel AA'BB'O3 besitzt; wobei A ein Seltenerdmetall aus der Lanthanidenreihe und/oder ein Erdalkalimetall umfasst; wobei B ein Übergangsmetall umfasst; wobei A' eine Substitution eines Promotormaterials gegen einen Anteil von A umfasst; und B' eine Substitution eines Promotormaterials gegen einen Anteil von B umfasst.
  6. System nach Anspruch 2, wobei der katalytische Oxidationsreaktor ferner umfasst: einen platinbasierten Katalysator oder einen palladiumbasierten Katalysator oder einen platin- und palladiumbasierten Katalysator, der mit einem anderen Abschnitt des Substratmaterials gekoppelt ist.
  7. System nach Anspruch 2, wobei der katalytische Oxidationsreaktor ferner umfasst: einen platinbasierten Katalysator oder einen palladiumbasierten Katalysator oder einen platin- und palladiumbasierten Katalysator, der mit dem Abschnitt des Substratmaterials gekoppelt ist.
  8. System nach Anspruch 2, ferner mit: einer Injektorvorrichtung zum Injizieren von Ammoniak oder Harnstoff in den Abgasstrom vor dem katalytischen Reduktionsreaktor.
  9. System nach Anspruch 8, ferner umfassend: einen Temperatursensor, der mit dem katalytischen Reduktionsreaktor und der Injektorvorrichtung gekoppelt ist, wobei der Temperatursensor eine Temperatur eines Katalysators für selektive katalytische Reduktion misst, der in dem katalytischen Reduktionsreaktor enthalten ist.
  10. Verfahren zum Oxidieren von Stickstoffmonoxid in einem Gasstrom von einer kohlenwasserstoffbetriebenen Leistungsquelle, die mit einem mageren Kraftstoffverbrennungsgemisch betrieben wird, wobei das Verfahren umfasst: Leiten des Gasstroms durch einen katalytischen Oxidationsreaktor, wobei der katalytische Oxidationsreaktor einen Perovskit-Katalysator der allgemeinen Formel ABO3 umfasst, wobei A ein Seltenerdmetall aus der Lanthanidenreihe und/oder ein Erdalkalimetall umfasst, und wobei B ein Übergangsmetall umfasst.
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