DE102011017732A1

DE102011017732A1 - Wasserstoff- und Sauerstoff-Rekombinationskatalysator, Rekombinationsgerät und kerntechnische Anlage

Info

Publication number: DE102011017732A1
Application number: DE102011017732A
Authority: DE
Inventors: Hidehiro Iizuka; Motohiro Aizawa; Toru Kawasaki; Hirofumi MATSUBARA; Takashi Nishi; Shuichi Kanno; Yasuo Yoshii; Yoshinori EBINA; Takanobu Sakurai; Tsukasa TAMAI; Michihito ARIOKA
Original assignee: Nikki Universal Co Ltd; Hitachi GE Nuclear Energy Ltd
Current assignee: Nikki Universal Co Ltd; Hitachi GE Nuclear Energy Ltd
Priority date: 2010-04-28
Filing date: 2011-04-28
Publication date: 2012-01-19
Anticipated expiration: 2031-04-29
Also published as: US20110268242A1; DE102011017732B4; JP2011230064A; JP5410363B2

Abstract

Es wird ein Rekombinationsgerät 6 an einem Abgassystem einer kerntechnischen Siedewasseranlage bereitgestellt. Ein mit einem Kondensator 3 verbundenes Abgassystemrohr 15 ist mit dem Rekombinationsgerät 6 verbunden. Eine Katalysatorschicht 7, die mit einem Katalysator A zum Rekombinieren von Wasserstoff und Sauerstoff gefüllt ist, ist in dem Rekombinationsgerät 6 angeordnet. Der Rekombinationskatalysator A hat einen Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, zu der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm liegen, der in einen Bereich von 20 bis 100% fällt. Der Kondensator 3 stößt Gas aus, das eine siliciumorganische Verbindung (Bsp. D5), Wasserstoff und Sauerstoff enthält, die in das Rekombinationsgerät 6 eingeführt wird. Die Verwendung des obigen Rekombinationskatalysators A kann die Leistung des Rekombinierens von Wasserstoff und Sauerstoff mehr als bei konventionellen Katalysatoren verbessern und die Anfangsleistung des Katalysators kann eine längere Zeitdauer aufrechterhalten werden.

Description

HINTERGRUND DER ERFINDUNG
[Technisches Gebiet]
Die Erfindung betrifft einen Wasserstoff- und Sauerstoff-Rekombinationskatalysator, ein Rekombinationsgerät und eine kerntechnische Anlage, und insbesondere einen Wasserstoff- und Sauerstoff-Rekombinationskatalysator, ein Rekombinationsgerät und eine kerntechnische Anlage, die für ein Abgassystem einer kerntechnischen Siedewasseranlage geeignet sind.
[Technischer Hintergrund]
Obwohl die durch CO₂ und dergleichen verursachte globale Erwärmung ein ernstes Problem ist, besteht für Kernkraftanlagen, die kein CO₂ ausstoßen, jährlich in der ganzen Welt eine wachsende Nachfrage als zukünftige Energieversorgungsquelle.
Als kerntechnische Anlage gibt es eine kerntechnische Siedewasseranlage. Von kerntechnischen Siedewasseranlagen gibt es zwei Arten. Bei einer Art der kerntechnischen Siedewasseranlage wird einem Kern in einem Reaktordruckbehälter Kühlwasser zugeführt, indem eine Umwälzpumpe angetrieben wird, die an einem mit einem Reaktordruckbehälter verbundenen Umwälzrohr vorgesehen ist. Bei einer anderen Art der kerntechnischen Siedewasseranlage wird das Kühlwasser von einer internen Pumpe zugeführt, die an einem unteren Abschnitt des Reaktordruckbehälters vorgesehen ist. Ein Flügelrad der internen Pumpe ist in dem Reaktordruckbehälter vorgesehen. Die letztere Art einer kerntechnischen Siedewasseranlage mit der internen Pumpe wird als fortgeschrittene kerntechnische Siedewasseranlage bezeichnet.
Bei einer kerntechnischen Siedewasseranlage wird Kühlwasser in einem im Reaktordruckbehälter angeordneten Kern durch Wärme erhitzt, die durch Kernspaltung von nuklearem Brennstoffmaterial erzeugt wird, das in mehreren Brennstoffbaugruppen eingeschlossen ist, die in den Kern geladen sind, und ein Teil des erhitzten Kühlwassers wird zu Dampf. Der in dem Reaktordruckbehälter erzeugte Dampf wird direkt einer Turbine zugeführt. Während die kerntechnische Siedewasseranlage in Betrieb ist, wird das Kühlwasser im Kern durch Strahlung von Gammastrahlen und Neutronen, die durch die Kernspaltung erzeugt werden, zersetzt und es entstehen Wasserstoff und Sauerstoff. Dieser Wasserstoff und Sauerstoff werden zusammen mit im Reaktor erzeugtem Dampf als nichtkondensierbares Gas in die Turbine eingeführt. Wenn der Wasserstoff und Sauerstoff eine Gasphasenreaktion haben, kann eine Verbrennung auftreten. Somit ist die kerntechnische Siedewasseranlage mit einem Rekombinator in einem Abgasrohr des Abgassystems versehen, der mit einem Verbrennungskatalysator gefüllt ist, um die Rekombination von Wasserstoff und Sauerstoff zu fördern. In diesem Rekombinator werden der Wasserstoff und Sauerstoff, die durch radioaktive Zersetzung entstanden sind, rekombiniert und in Wasser verwandelt.
Die japanische Patentoffenlegungsschrift Nr. 60(1985)-86495 und die japanische Patentoffenlegungsschrift Nr. 62(1987)-83301 beschreiben einen Rekombinator, der an einem Abgassystemrohr vorgesehen ist, das mit einem Kondensator verbunden ist, um Wasserstoff und Sauerstoff im Rekombinator zu rekombinieren.
Es sind verschiedene Katalysatoren als Wasserstoff- und Sauerstoff-Rekombinationskatalysator vorgeschlagen worden, wie etwa: ein Katalysator, in den Edelmetallteilchen der Platingruppe von einer Aluminiumoxidschicht getragen sind, die auf der Oberfläche eines Metallträgers aus Nickel-Chrom-Legierung oder Edelstahl vorgesehen ist (siehe japanische Patentoffenlegungsschrift Nr. 60(1985)-86495 ); und ein Katalysator, in dem Edelmetallteilchen der Platingruppe von einem schwammartigen Material auf Metallbasis getragen sind, das so ausgebildet ist, dass es eine Porengröße von 0,5 bis 6 mm hat (siehe japanische Patentoffenlegungsschrift Nr. 62(1987)-83301 ). Zusätzlich ist ein Wasserstoff- und Sauerstoff-Rekombinationskatalysator vorgeschlagen worden, in dem Pd von einem Aluminiumoxidträger getragen wird (siehe japanisches Patent Nr. 2680489 ). Obwohl es sich nicht um einen Wasserstoff- und Sauerstoff-Rekombinationskatalysator handelt, ist in der japanischen Patentoffenlegungsschrift Nr. 2008-55418 ein Katalysator offenbart, bei dem ein Edelmetall, wie etwa Platin, Rhodium und Palladium, als katalytisches Metall verwendet wird. Dieser Katalysator enthält katalytische Metallcluster mit der folgenden Größenverteilung: 70% der Cluster haben durchschnittliche Durchmesser von 0,6 nm oder weniger und 99% der Teilchen haben durchschnittliche Durchmesser von 1,5 nm oder weniger.
Wenn ein Rekombinationskatalysator, der in einen Rekombinator gefüllt ist, der an einem Abgassystemrohr vorgesehen ist, mehr Chloridionen als eine vorgegebene Menge enthält, können sich die Chloridionen in einem Fluid auflösen, das in dem Rekombinationskatalystor während einer Betriebsabschaltungsdauer der kerntechnischen Siedewasseranlage kondensiert ist, und dieses Fluid, das die Chloridionen enthält, kann auf der stromabwärtigen Seite des Rekombinationskatalysators ausgestoßen werden. Diese Chloridionen können eine korrosionsbeständige Oxidschicht zerstören. Infolgedessen kann in einem Strukturelement der Anlage ein Belastungskorrosionsreißen verursacht werden (siehe japanische Patentoffenlegungsschrift Nr. 2005-207936 ).
Beispiele für einen in einem Reaktorsicherheitsbehälter angeordneten Rekombinator sind in der japanischen Patentoffenlegungsschrift Nr. 11(1999)-94992 und der japanischen Patentoffenlegungsschrift Nr. 2000-88988 beschrieben.
In einer Niederdruckturbine, die in einem Kondensator eingebaut ist, der mit einem Abgassystemrohr verbunden ist, ist Leinsamenöl als Abdichtungsmittel in einem Packungsabschnitt verwendet worden. Um jedoch eine Verringerung der Turbineneffizienz abzumildern, ist seit kurzem eine wachsende Anzahl von Anlagen zu einer Flüssigkeitspackung bzw. -abdichtung gewechselt, die eine siliciumorganische Verbindung enthält, welche die Luftdichtigkeit leichter als Leinsamenöl aufrechterhalten kann.
Karl Arnby et al., Applied Catalysis B, Characterization of Pt/Fe-Al2O3 catalysts deactivated by hexamethyldisiloxane, S. 1–7 (2004), Masahiko Matsumiya et al., Sensors and Actuators B, Poisoning of platinum thin film catalyst by hexamethyldisiloxane (HMDS) for thermoelectric hydrogen gas sensor, S. 516–522 (2003) und Jean-Jacques Ehrhardt et al., Sensors and Actuators B, Poisoning of platinum surfaces by hexamethyldisiloxane (HMDS): Application to catalytic methane sensors, S. 117–124 (1997) berichten, dass eine geringe Menge Hexamethyldisiloxan (HMDS) aus einer Flüssigkeitspackung selbst bei Raumtemperatur erzeugt wird und das HMDS an einer Elektrode eines Brennbartyp-Wasserstoffsensors haftet und die Leistung des Brennbartyp-Wasserstoffsensors verringert.
[Liste der Entgegenhaltungen]
[Patentliteraturen]

Patentliteratur 1: Japanische Patentoffenlegungsschrift Nr. 60(1985)-86495
Patentliteratur 2: Japanische Patentoffenlegungsschrift Nr. 62(1987)-83301
Patentliteratur 3: Japanisches Patent Nr. 2680489
Patentliteratur 4: Japanische Patentoffenlegungsschrift Nr. 2008-55418
Patentliteratur 5: Japanische Patentoffenlegungsschrift Nr. 2005-207936
Patentliteratur 6: Japanische Patentoffenlegungsschrift Nr. 11(1999)-94992
Patentliteratur 7: Japanische Patentoffenlegungsschrift Nr. 2000-88988

[Nicht-Patentliteraturen]

Nicht-Patentliteratur 1: Karl Arnby et al., Applied Catalysis B, Characterization of Pt/Fe-Al2O3 catalysts deactivated by hexamethyldisiloxane, S. 1–7 (2004)
Nicht-Patentliteratur 2: Masahiko Matsumiya et al., Sensors and Actuators B, Poisoning of platinum thin film catalyst by hexamethyldisiloxane (HMDS) for thermoelectric hydrogen gas sensor, S. 516–522 (2003)
Nicht-Patentliteratur 3: Jean-Jacques Ehrhardt et al., Sensors and Actuators B, Poisoning of platinum surfaces by hexamethyldisiloxane (HMDS): Application to catalytic methane sensors, S. 117–124 (1997)

ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
[Technisches Problem]
Wie vorstehend beschrieben, hat eine zunehmende Zahl von Anlagen die Flüssigkeitspackung, die eine Luftdichtigkeit leichter aufrechterhalten kann, als Abdichtungsmittel in einem Packungsabschnitt in einer Niederdruckturbine verwendet, die in einem mit einem Abgassystemrohr verbundenen Kondensator eingebaut ist. Jedoch wird angesichts der Berichte von Karl Arnby et al, Masahiko Matsumiya et al. und Jean-Jacques Ehrhardt et al. angenommen, dass die Leistung eines Rekombinationskatalysators, der in der kerntechnischen Siedewasseranlage unter Verwendung der eine siliciumorganische Verbindung enthaltenden Flüssigkeitspackung eingesetzt wird, durch Siliciumanhaftung bzw. -adhäsion verringert werden kann.
Es ist eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, einen Wasserstoff- und Sauerstoff-Rekombinationskatalysator, ein Rekombinationsgerät und eine kerntechnische Anlage zur Verfügung zu stellen, die eine katalytische Leistung verbessern können, selbst wenn sie einem Gas ausgesetzt sind, das eine siliciumorganische Verbindung enthält, und es gestatten, die anfängliche Leistung des Katalysators eine längere Zeitspanne aufrechtzuerhalten.
[Lösung des Problems]
Ein Merkmal der vorliegenden Erfindung zum Erfüllen der vorstehenden Aufgabe ist ein Wasserstoff- und Sauerstoff-Rekombinationskatalysator mit einem porösen Träger und einem katalytischen Metall, das von dem porösen Träger getragen ist, wobei ein Prozentsatz der Anzahl von Partikeln des katalytischen Metalls, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, zu der Anzahl von Partikeln des katalytischen Metalls, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm liegen, in einem Bereich von 20 bis 100% liegt.
In dem Rekombinationskatalysator liegt ein Prozentsatz der Anzahl von Partikeln des katalytischen Metalls, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, zu der Anzahl von Partikeln des katalytischen Metalls, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm liegen, in einem Bereich von 20 bis 100%, somit ist das Verhältnis der Anzahl von Partikeln des katalytischen Metalls, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, erhöht, so dass, wenn der Rekombinationskatalysator mit Gas in Kontakt gekommen ist, das Wasserstoff, Sauerstoff und eine siliciumorganische Verbindung enthält, die katalytische Leistung des Rekombinierens von Wasserstoff und Sauerstoff in dem Rekombinationskatalysator um mehr als diejenige konventioneller Katalysatoren verbessert werden kann und die anfängliche Leistung des Katalysators eine längere Zeitspanne als bei den konventionellen Katalysatoren aufrechterhalten werden kann.
Vorzugsweise ist das katalytische Metall zumindest eine Art, die ausgewählt ist aus Pt, Pd, Rh, Ru, Ir und Au. Insbesondere Pt und Pd sind als katalytisches Metall am meisten bevorzugt.
Ein Rekombinationsgerät, das mit dem Rekombinationskatalysator gefüllt ist, der einen Prozentsatz der Anzahl von Partikeln des katalytischen Metalls, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, zu der Anzahl von Partikeln des katalytischen Metalls aufweist, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm liegen, der in einen Bereich von 20 bis 100% fällt, wird bevorzugt in einem mit einem Kondensator verbundenen Abgassystemrohr eingebaut oder in einem Reaktorsicherheitsbehälter angeordnet.
[Vorteilhafte Wirkung der Erfindung]
Gemäß der vorliegenden Erfindung kann, selbst wenn der Rekombinationskatalysator mit Gas in Kontakt gekommen ist, das Wasserstoff, Sauerstoff und eine siliciumorganische Verbindung enthält, die katalytische Leistung des Rekombinierens von Wasserstoff und Sauerstoff in dem Rekombinationskatalysator um mehr als diejenige konventioneller Katalysatoren verbessert werden und die anfängliche Leistung des Katalysators kann eine längere Zeitspanne als bei den konventionellen Katalysatoren aufrechterhalten werden.
KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
1 ist eine strukturelle Ansicht, die ein Abgassystem einer kerntechnischen Siedewasseranlage zeigt, die ein Rekombinationsgerät gemäß Ausführungsbeispiel 1 verwendet, das ein bevorzugtes Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung ist.
2 ist eine strukturelle Ansicht, die ein in 1 gezeigtes Rekombinationsgerät zeigt.
3 ist eine Transmissionselektronenmikrografie, die einen Katalysator A zeigt, der in eine Katalysatorschicht eines in 2 gezeigten Rekombinationsgeräts gefüllt ist.
4 ist eine Transmissionselektronenmikrografie, die einen konventionellen Katalysator zeigt.
5 ist eine Erläuterungszeichnung, die eine Durchmesserverteilung von Pt-Partikeln in einem Katalysator zeigt, der in einem Rekombinationsgerät verwendet wird.
6 ist eine charakteristische Zeichnung, die eine Beziehung zwischen der Strömungsgeschwindigkeit von Gas in einer Katalysatorschicht und dem Indikator von restlichem Wasserstoff in dem Gas am Auslass der Katalysatorschicht zeigt.
7 ist eine charakteristische Zeichnung, die eine Änderung der katalytischen Leistung des Rekombinierens von Wasserstoff und Sauerstoff zeigt, wenn sie einem Gas ausgesetzt werden, das eine siliciumorganische Verbindung enthält, wenn ein Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, im Katalysator verändert wird.
8 ist eine strukturelle Ansicht, die einen Reaktorsicherheitsbehälter in einer kerntechnischen Siedewasseranlage zeigt, der ein Rekombinationsgerät gemäß Ausführungsbeispiel 3 anordnet, das ein weiteres Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung ist.
DETAILLIERTE BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSBEISPIELE
Die Erfinder haben eine quantitative Gasanalyse an einem Einlass eines Rekombinators (eines Rekombinationsgeräts) in einem Abgassystem einer kerntechnischen Siedewasseranlage durchgeführt und infolgedessen eine zyklische Siloxanverbindung entdeckt, die eine siliciumorganische Verbindung ist. Somit haben die Erfinder verschiedene Studien durch Versuch und Irrtum ausgeführt, um einen Wasserstoff- und Sauerstoff-Rekombinationskatalysator zu erhalten, der die katalytische Leistung erhöhen kann, selbst wenn der Rekombinationskatalysator mit Gas in Kontakt gekommen ist, das eine siliciumorganische Verbindung in dem Rekombinationsgerät enthält.
Daher haben die Erfinder ein poröses Metalloxid als Träger verwendet, um ein Edelmetall, wie etwa ein katalytisches Metall, zu halten und einen neuen Rekombinationskatalysator (nachstehend als der neue Rekombinationskatalysator bezeichnet) hergestellt, bei dem ein Prozentsatz des getragenen Edelmetalls, dessen Partikeldurchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, zu dem Edelmetall, dessen Partikeldurchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm liegen, 20 bis 100% beträgt. Die Erfinder haben neu herausgefunden, dass dieser neue Rekombinationskatalysator die Widerstandfähigkeit gegen eine siliciumorganische Verbindung verbessert hat, wenn er einem Gas ausgesetzt ist, das die siliciumorganische Verbindung enthält, was die katalytische Leistung des Rekombinierens von Wasserstoff und Sauerstoff mehr als konventionelle Katalysatoren verbessert und gestattet, dass die anfängliche Leistung des Katalysators eine längere Zeitspanne als bei den konventionellen Katalysatoren aufrechterhalten wird.
Ein konventioneller Katalysator wird hergestellt durch Trocknen von Aluminiumoxid, das in eine Chlorplatinlösung getaucht ist, Durchführen einer Wasserstoffreduktion, Reinigen mit heißem Wasser zur Dechlorierung, Brennen und erneutem Durchführen einer Wasserstoffreduktion. Im Gegensatz hierzu wird der neue Rekombinationskatalysator, den die Erfinder neu gefunden haben, durch Trocknen von Aluminiumoxid, das in eine katalytische Metallquelle, beispielsweise einer Diammindinitroplatinsalpetersäurelösung, Durchführen einer Wasserstoffreduktion eines Edelmetalls (z. B. Platin) bei einer hohen Temperatur nach dem Trocken des Aluminiumoxids und Reinigen mit warmem Wasser zur Dechlorierung hergestellt.
Als Rekombinationskatalysator, der in einem Rekombinator verwendet wird, stehen ein Keramikkatalysator und ein Metallkatalysator zur Verfügung. Der Katalysator, in dem eine aktive Komponente durch einen granular oder säulenförmig ausgebildeten Träger aus Keramik getragen wird, wird als Keramikkatalysator bezeichnet. Der Katalysator, in dem sich eine aktive Komponente und der Träger auf einem porösen, schwammartigen Metallbasismaterial befinden, wird als Metallkatalysator bezeichnet. Der neue Rekombinationskatalysator wird kann als Keramik- oder Metallkatalysatortyp hergestellt werden.
Die Formen des neuen Rekombinationskatalysator beinhalten beispielsweise ein poröses Metalloxid, das in granularer oder säulenförmiger Form ausgebildet ist, ein poröses Metalloxid, das auf einem Schaummetallbasismaterial aufgetragen ist, und ein poröses Metalloxid, das auf einem Wabenbasismaterial aufgetragen ist, welches aus Keramik, wie etwa Cordierit, und metallischem Material, wie etwa Ni-Cr-Fe-Al, hergestellt ist, wobei auf jedem der Oxide eine aktive Komponente getragen ist.
Das von dem porösen Metalloxid getragene katalytische Metall ist eine aktive Komponente und stellt die Reaktionsstelle dar, um eine Rekombinationsreaktion zu erlauben, d. h., eine Reaktion zum Erzeugen von H2O aus in dem Gas enthaltenem Sauerstoff und Wasserstoff. Die aktive Komponente zum Umwandeln von H₂ und O₂ in H₂O ist bevorzugt zumindest eine Art, die ausgewählt ist aus Edelmetallen (Pt, Pd, Rh, Ru und Ir), die Komponenten zum Zerlegen und Stimulieren von Wasserstoffmolekülen sind, sowie Au, das eine Komponente zum Stimulieren von Sauerstoffmolekülen ist. Insbesondere sind Pt und Pd als die aktive Komponente geeignet, da ihre Leistung der H₂O-Umwandlung selbst bei einer niedrigen Temperatur von 155°C, die für die Rekombinationsreaktion notwendig ist, hoch ist.
Der Gehalt an katalytischem Metall (z. B. Edelmetall) in dem neuen Rekombinationskatalysator beträgt bevorzugt 1,5 bis 2,5 g zu 1 L des neuen Kombinationskatalysators. Wenn der Gehalt des Edelmetalls weniger als 1,5 g beträgt, ist die Oberflächenexposition des Edelmetalls aufgrund des reduzierten Gehalts des Edelmetalls beträchtlich verringert, was die Rekombinationsleistung herabsetzt. Ein Gehalt des Edelmetalls von mehr als 2,5 g ist in Anbetracht der wirtschaftlichen Effizienz nicht bevorzugt.
Eine katalytische Metallquelle in dem neuen Rekombinationskatalysator kann entweder feine Partikel des Edelmetalls oder eine Edelmetallverbindung sein, aber wasserlösliches Salz des Edelmetalls ist bevorzugt. Damit der neue Rekombinationskatalysator eine Chlorkonzentration von 0 bis 5 ppm aufweist, enthält die katalytische Metallquelle bevorzugt kein Chlor. Beispielsweise ist die bevorzugte katalytische Metallquelle Nitrat, Ammoniumsalz oder ein Amminkomplex des Edelmetalls. Insbesondere sind eine Tetraamminplatinoxalatlösung, eine Tetraamminplatinnitratlösung, eine Diammindinitroplatinsalpetersäurelösung, eine Hexaamminplatinoxalatlösung, Palladiumnitrat, Diammindinitropalladium und eine Gold-Nanocolloidlösung bevorzugt.
Im Herstellungsprozess des neuen Rekombinationskatalysators können die folgenden Verfahren bei der Reduktion eingesetzt werden: Erhitzen in einer Atmosphäre, die Wasserstoff einschließt, oder Anwenden einer Reaktion durch ein Reduktionsmittel, wie etwa Hydrazin in Flüssigphase.
Das poröse Metalloxid hat eine Funktion als Träger, um eine aktive Komponente (katalytisches Metall) in einem stabilen, hoch dispergierten Zustand während einer Rekombinationsreaktion zu halten. Wenn eine spezifische Oberfläche des porösen Metalloxids 140 m²/g oder mehr beträgt, ist die Dispergierbarkeit einer aktiven Komponente auf dem porösen Metalloxid vorteilhaft hoch. Wenn die spezifische Oberfläche weniger als 140 m²/g beträgt, ist die Dispergierbarkeit der aktiven Komponente auf dem porösen Metalloxid unvorteilhaft verringert. Von γ-Aluminiumoxid, α-Aluminiumoxid, Titandioxid, Siliciumdioxid und Zeolit wird irgendeines bevorzugt als das poröse Metalloxid verwendet.
Nachstehend wird ein Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung beschrieben, das die obigen Ergebnisse von Untersuchungen reflektiert, die von den Erfindern ausgeführt wurden.
[Ausführungsbeispiel 1]
Eine kerntechnische Siedewasseranlage, mit der ein Rekombinationsgerät gemäß Ausführungsbeispiel 1, das ein bevorzugtes Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung ist, wird unter Bezugnahme auf 1 beschrieben. Diese kerntechnische Siedewasseranlage ist mit einem Reaktor 1, einer (nicht gezeigten) Hochdruckturbine, einer Niederdruckturbine 2, einem Kondensator 3, einem Abgassystemrohr 15 und einem Rekombinationsgerät (einem Rekombinator) 6 versehen. Der Reaktor 1 weist einen Reaktordruckbehälter 12 und einen (nicht gezeigten) Kern auf, der in dem Reaktordruckbehälter 12 angeordnet ist. Mehrere Brennstoffbaugruppen, die kerntechnisches Brennstoffmaterial beinhalten, sind in den Kern geladen. Mehrere (nicht gezeigte) Steuerstäbe sind an dem Reaktordruckbehälter 12 vorgesehen, um die Reaktorleistung zu steuern, indem diese Steuerstäbe in den Kern eingeführt oder aus ihm herausgezogen werden.
Die (nicht gezeigte) Hochdruckturbine und die Niederdruckturbine 2 sind mit dem Reaktordruckbehälter 12 mit einem Hauptdampfrohr 13 verbunden. Die Niederdruckturbine 2 ist auf der stromabwärtigen Seite der Hochdruckturbine angeordnet und an dem Kondensator 3 eingebaut. Eine Flüssigpackung dient als Abdichtungsmaterial in einem Packungsabschnitt der Niederdruckturbine 2. Ein mit dem Kondensator 3 verbundenes Speisewasserrohr 14 ist mit dem Reaktordruckbehälter 12 verbunden. Eine (nicht gezeigte) Speisewasserpumpe ist an dem Speisewasserrohr 14 vorgesehen. Ein (nicht gezeigter) Generator ist mit der Drehachse der Hochdruckturbine und der Niederdruckturbine 2 gekoppelt.
Das Abgassystemrohr 15 ist mit dem Kondensator 3 verbunden, und ein Luftauswerfer 4, ein Abgasvorwärmer 5, das Rekombinationsgerät 6, ein Abgaskondensator 8, ein Edelgas-Beschickungsgerät 9 und ein Luftauswerfer 10 sind an dem Abgassystemrohr 15 in dieser Reihenfolge zum stromabwärtigen Ende hin vorgesehen. Das Abgassystemrohr 15 ist mit einem Hauptausstoßstapel 11 verbunden.
Das Rekombinationsgerät 6 gemäß dem vorliegenden Ausführungsbeispiel ist mit einer Katalysatorschicht 7 versehen, die mit einem Katalysator A in einem Behälter gefüllt ist, der Katalysator A ist ein Katalysator zum Rekombinieren von Wasserstoff und Sauerstoff.
Während des Betriebs der kerntechnischen Siedewasseranlage wird Kühlwasser im Reaktordruckbehälter 12 durch eine Umwälzpumpe (oder eine interne Pumpe), die in 1 nicht gezeigt ist, mit Druck beaufschlagt und dem Kern zugeführt. Dieses Kühlwasser wird durch Wärme erhitzt, die durch Kernspaltung von nuklearem Brennstoffmaterial in den in den Kern geladenen Brennstoffbaugruppen erzeugt wird, und wird teilweise zu Dampf. Dieser Dampf wird nacheinander der Hochdruckturbine und der Niederdruckturbine 2 durch das Hauptdampfrohr 13 zugeführt und dreht die Hochdruckturbine und die Niederdruckturbine 2. Der mit diesen Turbinen verbundene Generator dreht sich ebenfalls und es wird Elektrizität erzeugt.
Der aus der Niederdruckturbine 2 ausgestoßene Dampf wird im Kondensator 3 kondensiert und wird zu Wasser. Das im Bodenbereich des Kondensators 3 angesammelte Wasser wird durch die Speisewasserpumpe als Speisewasser mit Druck beaufschlagt und dem Reaktordruckbehälter 12 durch das Speisewasserrohr 14 zugeführt.
Gas im Kondensator 3 wird durch den Luftauswerfer 4 angesaugt und in das Abgassystemrohr 15 ausgestoßen. Druck im Kondensator 3 wird in einem Vakuum von ungefähr 5 kPa durch die Arbeit des Luftauswerfers 4 gehalten, um die Turbineneffizienz zu verbessern. Das Kühlwasser im Kern wird durch Strahlung (Neutronen und γ-Strahlen), die durch die Kernspaltung erzeugt wird, in Wasserstoff und Sauerstoff zerlegt. Der Wasserstoff und der Sauerstoff sind in der Strömung des im Kern erzeugten Dampfs eingeschlossen und werden durch die Hochdruckturbine und die Niederdruckturbine 2 in den Kondensator 3 ausgetragen. Der in den Kondensator 3 ausgetragene Wasserstoff und Sauerstoff werden auch durch die Saugwirkung des Luftauswerfers 4 in das Abgassystemrohr 15 ausgestoßen.
Das aus dem Kondensator 3 ausgestoßene Gas, das den Wasserstoff und den Sauerstoff enthält, strömt durch das Abgassystemrohr 15 und erreicht den Abgasvorwärmer 5, Das Gas wird von dem Abgasvorwärmer 5 auf eine vorgegebene Temperatur erhitzt. Da die Kombinierungsreaktion von Wasserstoff und Sauerstoff durch den Katalysator A in der Katalysatorschicht 7 des Rekombinationsgeräts 6 durch höhere Temperaturen gefördert wird, fördert das Erhitzen des Gases durch den Abgasvorwärmer 5 die Kombinierungsreaktion von Wasserstoff und Sauerstoff im Rekombinationsgerät 6. Das aus dem Abgasvorwärmer 5 ausgestoßene temperaturerhöhte Gas wird dem Rekombinationsgerät 6 zugeführt. Der in dem Gas enthaltene Wasserstoff und Sauerstoff werden durch die Funktion des Katalysators A, der in die Katalysatorschicht 7 des Rekombinationsgeräts 6 gefüllt ist, rekombiniert und werden zu Wasser. Aufgrund dessen ist die Konzentration des Wasserstoffs, der in dem aus dem Rekombinationsgerät 6 ausgestoßenen Gas enthalten ist, in einem zulässigen Bereich verringert. Das aus dem Rekombinationsgerät 6 ausgestoßene Gas wird durch den Abgaskondensator 8, der an dem Abgassystemrohr 15 vorgesehen ist, abgekühlt, um in dem Gas enthaltene Feuchtigkeit zu entfernen. Dann wird das Gas dem Edelgas-Beschickungsgerät 9 zugeführt. Das Edelgas-Beschickungsgerät 9 verringert die in dem Gas enthaltene Krypton- und Xenonstrahlung, da sie eine kurze Halbwertzeit haben. Das Gas mit Strahlung unterhalb eines spezifizierten Werts wird aus dem Hauptabgasstapel 11 durch die Wirkung des Luftauswerfers 10 an die Umwelt abgegeben.
Die Niederdruckturbine 2 verwendet eine Flüssigpackung, die eine siliciumorganische Verbindung enthält, die eine überlegende Luftdichtigkeit als Abdichtmittel für den Packungsabschnitt bereitstellen kann. Infolgedessen wird als siliciumorganische Verbindung beispielsweise eine flüchtige zyklische Siloxanverbindung (ein D-Typ) bei negativem Druck im Kondensator 3 freigesetzt. Obwohl das zuvor beschriebene HMDS eine Kettenverbindung ist, die zwei Siliciumatome enthält, kann es, wenn die Anzahl der Siliciumatome drei oder mehr beträgt, zu einer zyklischen Siloxanverbindung werden (nachstehend als D-Typ bezeichnet). Lineares Siloxan, das eine siliciumorganische Verbindung ist, kann in dem Kondensator 3 ebenfalls freigesetzt werden.
Ein flüchtiger D-Typ (eine organische Verbindung, die Siliciumatome enthält) wird durch die Wirkung des Luftauswerfers 4 ebenfalls aus dem Kondensator 3 in das Abgassystemrohr 15 ausgestoßen. Der D-Typ ist während der Anfahrzeitdauer der kerntechnischen Siedewasseranlage aus dem Kondensator 3 in das Abgassystemrohr 15 auszustoßen, bis die Reaktorleistung 75% erreicht. Daher kann das aus dem Kondensator 3 in das Abgassystemrohr 15 während jener Zeitspanne ausgestoßene Gas den D-Typ zusätzlich zu Wasserstoff und Sauerstoff enthalten.
Wenn das den D-Typ enthaltende Gas aus dem Kondensator 3 in das Abgassystemrohr 15 ausgestoßen wird, strömt das Wasserstoff, Sauerstoff und den D-Typ enthaltende Gas in den Behälter des Rekombinationsgeräts 6 und weiter in die Katalysatorschicht 7 im Behälter. Der in die Katalysatorschicht 7 gefüllte Katalysator A kann die Kombinierungsreaktion von Wasserstoff und Sauerstoff selbst dann fördern, wenn er mit dem Gas in Kontakt kommt, das den D-Typ enthält, und die Wasserstoffkonzentration am Auslass des Rekombinationsgeräts 6 kann auf einen zulässigen Wert oder weniger (beispielsweise 4% oder weniger in einem Trockengasäquivalent) gesenkt werden.
Es wird der Katalysator A beschrieben, der ein Katalysator zum Rekombinieren von Wasserstoff und Sauerstoff ist und in dem Rekombinationsgerät 6 gemäß dem vorliegenden Ausführungsbeispiel verwendet wird. Der Katalysator A ist ein Beispiel für den vorstehend angegebenen neuen Rekombinationskatalysator.
Der Katalysator A wurde gemäß dem folgenden Herstellungsverfahren hergestellt. Es wurde nämlich Aluminiumoxid auf die Oberfläche eines schwammartigen Metallbasismaterials aus Ni-Cr-Legierung aufgetragen; dieses Aluminiumoxid wurde in eine Edelmetallquelle, beispielsweise eine Diammindinitroplatinsalpetersäurelösung, eingetaucht; dann wurde das mit der Diammindinitroplatinsalpetersäurelösung gesättigte Aluminiumoxid getrocknet. Danach erfolgte weiterhin eine Wasserstoffreduktion für Platin, das von dem Aluminiumoxid getragen wurde, in einer Atmosphäre bei 500°C, und nach einer Warmwasserreinigung wurde der Katalysator A erhalten. Das schwammartige Metallbasismaterial hat zahlreiche Löcher; die Öffnungsgröße von jedem der Löcher beträgt 2 bis 3 mm. Das Metallbasismaterial hat einen Durchmesser von 25 mm und eine Dicke von 11 mm. Der Pt-Gehalt in 1 L (Liter) des hergestellten Katalysators A beträgt 2 g in Metalläquivalent.
Zum Vergleich der Leistung des Katalysators A wurden die Katalysatoren B und C jeweils als Vergleichsbeispiel hergestellt. Die Herstellungsverfahren der Katalysatoren B und C sind nachstehend beschrieben.
Zuerst wird das Herstellungsverfahren des Katalysators B beschrieben. Es wurde Aluminiumoxid auf der Oberfläche eines schwammartigen Metallbasismaterials aus Ni-Cr-Legierung aufgetragen und dieses Aluminiumoxid wurde in eine Chlorplatinlösung getaucht, um das Aluminiumoxid mit der Chlorplatiniösung zu sättigen. Dann wurde das mit der Chlorplatiniösung gesättigte Aluminiumoxid getrocknet; eine Reduktionsbehandlung wurde an dem getrockneten Aluminiumoxid ausgeführt; und das reduzierte Aluminiumoxid wurde zur Dechlorierung mit heißem Wasser gereinigt. Das dechlorierte Aluminiumoxid wurde bei 400°C gebrannt und dann erfolgte erneut eine Wasserstoffreduktion bei 500°C, und der Katalysator B wurde erhalten. Das schwammartige Metallbasismaterial hat zahlreiche Löcher; die Öffnungsgröße von jedem der Löcher beträgt 2 bis 3 mm. Das Metallbasismaterial des Katalysators B hat einen Durchmesser von 25 mm und eine Dicke von 11 mm auf die gleiche Weise wie das Metallbasismaterial des Katalysators A. Der Pt-Gehalt in 1 L des hergestellten Katalysators B beträgt 2 g in Metalläquivalent.
Nachstehend wird das Herstellungsverfahren des Katalysators C beschrieben. Es wurde Aluminiumoxid auf der Oberfläche eines schwammartigen Metallbasismaterials aus Ni-Cr-Legierung aufgetragen; dieses Aluminiumoxid wurde in eine Chlorplatiniösung getaucht, um das Aluminiumoxid mit der Chlorplatinlösung zu sättigen. Das mit der Chlorplatinlösung gesättigte Aluminiumoxid wurde getrocknet; an dem getrockneten Aluminiumoxid wurde eine Reduktionsbehandlung ausgeführt; und das reduzierte Aluminiumoxid wurde zur Dechlorierung mit heißem Wasser gereintgt. Das dechlorierte Aluminiumoxid wurde bei 400°C gebrannt und dann erfolgte erneut eine Wasserstoffreduktion bei 350°C, und der Katalysator C wurde erzeugt. Das schwammartige Metallbasismaterial hat zahlreiche Löcher; die Öffnungsgröße jedes der Löcher beträgt 2 bis 3 mm. Das Metallbasismaterial des Katalysators C hat einen Durchmesser von 25 mm und eine Dicke von 11 mm auf die gleiche Weise wie das Metallbasismaterial des Katalysators A. Der Pt-Gehalt in 1 L des hergestellten Katalysators C beträgt 2 g in Metalläquivalent.
Die Erfinder haben jeden der hergestellten Katalysatoren A, B und C genommen und Pt-Partikel in dem Katalysatorschichtabschnitt ausschließlich Schaummetall (Träger und eine aktive Komponente) unter einem Transmissionselektronenmikroskop beobachtet.
Ein Beispiel für die Transmissionselektronenmikrografie des Katalysators A ist in 3 gezeigt und ein Beispiel der Transmissionselektronenmikrografie des Katalysators B ist in 4 gezeigt. Der Durchmesser der auf der Oberfläche des schwammartigen Metallbasismaterials, das der Träger ist, gehaltenen Pt-Partikel ist der maximale Durchmesser jedes Partikels, das unter dem Transmissionselektronenmikroskop betrachtet wird. Auf der Grundlage jeder Transmissionselektronenmikrografie in den 3 und 4 ist es klar, dass der Katalysator A mit kleineren Pt-Partikeln als der Katalysator B dispergiert ist.
Unter Verwendung der Transmissionselektronenmikrografien der Katalysatoren A, B und C haben die Erfinder die auf der Oberfläche des Metallbasismaterials getragenen Pt-Partikel, die Durchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm aufweisen, für jeden Katalysator gezählt. Die Partikelzählungen wurden nach Maßgabe des Durchmessers des Pt-Partikels organisiert, und es wurde die Verteilung des Partikeldurchmessers von PI-Partikeln für jeden Katalysator ermittelt. Die Partikeldurchmesserverteilung der Pt-Partikel für jeden der Katalysatoren A, B und C ist in 5 gezeigt. Die horizontale Achse in 5 zeigt einen Bereich der Durchmesser von Pt-Partikeln. In der horizontalen Achse bedeutet beispielsweise 1–2, dass diese Pt-Partikel einen Durchmesser von mehr als 1 nm, aber nicht mehr als 2 nm haben, und 7– 8 bedeutet, dass diese PI-Partikel einen Durchmesser von mehr als 7 nm, aber nicht mehr als 8 nm haben.
Für den Katalysator A erreicht die Pt-Partikelzählung in einem Bereich von Durchmessern von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 2 nm die Spitze, und ein Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, zur Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm liegen, beträgt ungefähr 76%.
Für den Katalysator B erreicht die Pt-Partikelzählung in einem Bereich von Durchmessern von mehr als 7 nm bis nicht mehr als 8 nm die Spitze, und ein Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, zur Anzahl von PI-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm liegen, beträgt 2%.
Für den Katalysator C erreicht die Pt-Partikelzählung in einem Bereich von Durchmessern von mehr als 3 nm bis nicht mehr als 4 nm die Spitze, und ein Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, zur Anzahl von PI-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm liegen, beträgt 10%.
Im Katalysator A sind feinere Pt-Partikel, insbesondere jene Pt-Partikel, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, mehr als in den Katalysatoren B und C ausgebildet.
Die Erfinder haben eine spezifische Oberfläche des Katalysatorschichtabschnitts [ein Träger und ein aktiver Komponenten(Katalysatormetall)-abschnitt, ausschließlich Schaummetall] von jedem der Katalysatoren A, B und C unter Verwendung eines BET-Verfahrens auf der Grundlage von Stickstoffadsorption auf der Temperatur von flüssigem Stickstoff geprüft. Die Ergebnisse zeigten, dass eine spezifische Oberfläche des Katalysators A 140 bis 180 m²/g beträgt, eine spezifische Oberfläche des Katalysators B 80 bis 120 m²/g beträgt und eine spezifische Oberfläche des Katalysators C 20 bis 60 m²/g beträgt. Gemäß diesen Ergebnissen ist es klar, dass ein Katalysator, der eine größere spezifische Oberfläche aufweist, durch das Herstellungsverfahren des Katalysators A erhalten werden kann.
Das Herstellungsverfahren des Katalysators A erlaubt das Erhalten eines Katalysators mit der spezifischen Oberfläche von 140 m²/g oder mehr in dem Katalysatorschichtabschnitt, verbessert die Dispergierbarkeit von Pt-Partikeln in dem erhaltenen Katalysator und macht einen Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, zur Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm liegen, extrem hoch. Im Gegensatz hierzu ist bei jedem Herstellungsverfahren der Katalysatoren B und C die spezifische Oberfläche kleiner als 140 m²/g, was die Dispergierbarkeit von Pt-Partikeln reduziert, und ein Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, zur Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm liegen, ist beträchtlich verringert.
Die Erfinder haben die Konzentration von im Katalysator A enthaltenem Chlor geprüft. Nach dem Eintauchen des Katalysators A in warmes Wasser bei ungefähr 100°C wurde eine Chlorionenkonzentration im warmen Wasser unter Anwendung eines Ionenchromatografieverfahrens gemessen. Als Ergebnis der Messung betrug die in dem Katalysator A enthaltene Chlorkonzentration nicht mehr als 5 ppm. Wenn eine im Rekombinationskatalysator enthaltene Chlorkonzentration mehr als 5 ppm beträgt, kann das im Rekombinationskatalysator enthaltene Chlor in dem Wasser aufgelöst werden, das entsteht, wenn die Temperatur in dem Rekombinationsgerät fällt, das mit dem Rekombinationskatalysator gefüllt ist, etwa während des Abschaltens der kerntechnischen Siedewasseranlage. Wenn ein Bauelement der kerntechnischen Siedewasseranlage mit diesem Chlorionen enthaltenden Wasser in Kontakt gekommen ist, steigt die Möglichkeit an, dass die Chloridionen eine korrosionsbeständige Oxidschicht zerstören, die auf der Oberfläche des Bauelements ausgebildet ist, oder an dem Bauelement einen Belastungskorrosionsriss verursachen. Somit ist es bevorzugt, dass eine in dem Rekombinationskatalysator enthaltene Chlorkonzentration nicht mehr als 5 ppm beträgt.
Des Weiteren haben die Erfinder die Leistung des Rekombinierens von Wasserstoff und Sauerstoff (katalytische Leistung) für die Katalysatoren A und B geprüft. Zwei aus Quarz hergestellte Reaktionsröhrchen, jeweils mit einem Innendurchmesser von 28 mm, wurden vorbereitet und separat mit fünf Katalysatoren A und fünf Katalysatoren B gefüllt. Zu Beschreibungszwecken wird das mit den Katalysatoren A gefüllte Quarzreaktionröhrchen als Quarzreaktionsröhrchen A und das mit den Katalysatoren B gefüllte Quarzreaktionsröhrchen als Quarzreaktionsröhrchen B bezeichnet. Die Testbedingung zur Überprüfung der Rekombinationsleistung ist wie folgt. Das jedem der Quarzreaktionsröhrchen A und B zugeführte Reaktionsgas enthält 1,17% Wasserstoff, 2,22% Sauerstoff, 0,21% Stickstoff und 96,40% Dampf.
Das Reaktionsgas wurde in jedes der Quarzreaktionsröhrchen A und B mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 0,58 bis 5,8 Nm/s bei 0°C und 1 Umgebungsdruckäquivalent zugeführt. Die Einlasstemperatur der Katalysatorschicht in den Quarzreaktionsröhrchen A und B betrug 155°C. Der Wasserstoff und Sauerstoff, die in dem Reaktionsgas enthalten waren, das dem Quarzreaktionsröhrchen A zugeführt wurde, wurden durch die Wirkung der Katalysatoren A rekombiniert, und das Reaktionsgas mit einem verringerten Gehalt an Wasserstoff und Sauerstoff wurde aus dem Quarzreaktionsröhrchen A ausgestoßen. Der Wasserstoff und Sauerstoff, die in dem Reaktionsgas enthalten waren, das dem Quarzreaktionsröhrchen B zugeführt wurde, wurden durch die Wirkung der Katalysatoren B rekombiniert, und das Reaktionsgas mit einem verringerten Gehalt an Wasserstoff und Sauerstoff wurde aus dem Quarzreaktionsröhrchen B ausgestoßen. Aus jedem Reaktionsgas, das aus den Quarzreaktionsröhrchen A und B ausgestoßen wurde, wurde Feuchtigkeit entfernt. Eine Wasserstoffkonzentration von jedem Reaktionsgas in Trockenbasis wurde nach dem Entfernen der Feuchtigkeit (praktischerweise eine Wasserstoffkonzentration an einem Auslass der Katalysatorschicht) unter Anwendung eines Gaschromatografieverfahrens gemessen.
Die Messergebnisse der Wasserstoffkonzentration sind in 6 gezeigt. In 6 gezeigte Wasserstoffrestindikatoren des Reaktionsgases wurden durch die Gleichung (1) ermittelt. Je positiv größer der Wasserstoffrestindikator ist, desto niedriger ist die nicht umgesetzte Wasserstoffkonzentration, das heißt, die katalytische Leistung des Rekombinationskatalysators ist höher. Wasserstoffrestindikator = –Ln (eine Wasserstoffkonzentration an einem Auslass der Katalysatorschicht/eine Wasserstoffkonzentration an einem Einlass der Katalysatorschicht) (1)
Die Wasserstoffrestindikatoren des Katalysators A sind besser als die Wasserstoffrestindikatoren des Katalysators B in einem Bereich der Strömungsgeschwindigkeit von Gas von 0,58 bis 5,8 Nm/s (siehe 6). Somit ist klar, dass der Katalysator A mit einem beträchtlich größeren Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, zur Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm liegen, besser als der Katalysator B in der Leistung des Rekombinierens von Wasserstoff und Sauerstoff ist. Insbesondere ist die Rekombinationsleistung des Katalysators A im Vergleich zum Katalysator B mit 3,0 Nm/s beträchtlich verbessert, was eine normale Gasleitungsgeschwindigkeit im Rekombinationsgerät 6 in der kerntechnischen Siedewasseranlage ist. Außerdem weist der Katalysator A mit einem größeren Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, als demjenigen des Katalysators C eine bessere Leistung des Rekombinierens von Wasserstoff und Sauerstoff als der Katalysator C auf.
Als Nächstes haben die Erfinder die Beständigkeit gegen eine siliciumorganische Verbindung für jeden der Katalysatoren A, B und C geprüft. Zur Prüfung der Beständigkeit gegen eine siliciumorganische Verbindung haben die Erfinder zwei Arten von Katalysatoren A hergestellt, die jeweils einen unterschiedlichen Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, zu der Anzahl von PI-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm liegen, aufweisen. Das heißt, die Prozentsätze der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, zur Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm liegen, dieser Katalysatoren A betragen 41% bzw. 76%. Der Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, kann variiert werden, indem die Temperatur der Wasserstoffreduktion von Edelmetall, das von Aluminiumoxid getragen wird, in dem vorstehend angegebenen Herstellungsverfahren des Katalysators A geändert wird. Wenn die Temperatur der Wasserstoffreduktion höher als die Temperatur der Wasserstoffreduktion in dem vorstehend angegebenen Herstellungsverfahren des Katalysators A gemacht wird, das heißt, höher als 500°C, wird der Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, verringert, und wenn die Temperatur auf weniger als 500°C gesenkt wird, wird der Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, erhöht.
Wie vorstehend beschrieben, kann der Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, nicht nur durch Ändern der Temperatur der Wasserstoffreduktion geändert werden, sondern auch durch Anwenden eines Verfahrens unter Verwendung einer Platin-Nanokolloidlösung. In diesem Fall des Verwendens der Platin-Nanokolloidlösung kann auch die Temperatur der Wasserstoffreduktion gesteuert werden, nachdem Pt von Aluminiumoxid gehalten wird, um die Wärmeaggregation von Pt-Nanopartikeln zu steuern. Infolgedessen kann der Partikeldurchmesser von Pt-Partikeln entsprechend gesteuert werden.
Die zwei Arten von Katalysatoren A, die jeweils einen unterschiedlichen Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln aufweisen, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, der Katalysator B und der Katalysator C wurden in getrennte Quarzreaktionsröhrchen gefüllt, die jeweils einen Innendurchmesser von 28 mm aufweisen, und zwar fünf pro Art in jedem Röhrchen, und es wurde die Beständigkeit gegen eine siliciumorganische Verbindung getestet. Hinsichtlich der bei diesem Test verwendeten Quarzreaktionsröhrchen wird zu Beschreibungszwecken das Quarzreaktionsröhrchen, das mit einem Katalysator A gefüllt ist, der einen Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, von 41% hat, als Quarzreaktionsröhrchen A1 bezeichnet, das Quarzreaktionsröhrchen, das mit einem Katalysator A gefüllt ist, der einen Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, von 76% hat, wird als Quarzreaktionsröhrchen A2 bezeichnet, das Quarzreaktionsröhrchen, das mit dem Katalysator 6 gefüllt ist, wird als Quarzreaktionsröhrchen B1 bezeichnet, und das Quarzreaktionsröhrchen, das mit dem Katalysator C gefüllt ist, wird als Quarzreaktionsröhrchen C1 bezeichnet.
Die Testbedingung zum Prüfen der Beständigkeit gegen eine siliciumorganische Verbindung ist nachstehend gezeigt. Bei diesem Test wurde Decamethylcyclopentasiloxan (nachstehend als D5 bezeichnet) als repräsentatives Beispiel für die siliciumorganische Verbindung verwendet. Das Reaktionsgas, das jedem der mit entsprechenden Katalysatoren gefüllten Quarzreaktionsröhrchen A1, A2, B1 und C1 zugeführt wird, enthält 0,57% Wasserstoff, 0,30% Sauerstoff, 0,22% Stickstoff und 98,91% Dampf. D5 wurde diesem Reaktionsgas mit 0,48 ml/h zugeführt. Die Strömungsgeschwindigkeit des Reaktionsgases einschließlich D5 in jedem Quarzreaktionsröhrchen betrug 3 Nm/s bei 0°C und 1 Umgebungsdruckäquivalent und die Einlasstemperatur der Katalysatorschicht in jedem Quarzreaktionsröhrchen betrug 155°C. Die Wasserstoffkonzentration von jedem Reaktionsgas (praktisch eine Wasserstoffkonzentration am Auslass der Katalysatorschicht) in Trockenbasis nach dem Entfernen von Feuchtigkeit aus jedem Reaktionsgas, das aus jedem Quarzreaktionsröhrchen ausgestoßen wurde, wurde unter Anwendung eines Gaschromatografieverfahrens gemessen. Der Test zum Prüfen der Beständigkeit gegen eine siliciumorganische Verbindung durch Zuführung von D5 mit 0,48 ml/h ist ein Beschleunigungstest, um die Wirkung von D5 auf den Katalysator zu prüfen.
Unter Verwendung der Wasserstoffkonzentrationen des Reaktionsgases, das aus jedem der Quarzreaktionsröhrchen A1, A2, B1, C1 ausgestoßen wurde, die durch das Gaschromatografieverfahren gemessen wurden, haben die Erfinder die Zeit geprüft, die erforderlich war, damit jedes Reaktionsgas eine Wasserstoffkonzentration von 4% erreichte. Die Ergebnisse sind in 7 gezeigt. Die horizontale Achse in 7 ist ein Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, zur Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm liegen. Gemäß dem in dem vorliegenden Ausführungsbeispiel verwendeten Katalysator A wird die Beständigkeit gegen eine siliciumorganische Verbindung verbessert, wenn der Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, zur Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm liegen, 20 bis 100% beträgt. Infolgedessen kann die katalytische Leistung des Rekombinierens von Wasserstoff und Sauerstoff im Rekombinationsgerät mehr als bei konventionellen Katalysatoren verbessert werden und die Anfangsleistung des Katalysators kann eine längere Zeitspanne als bei den konventionellen Katalysatoren aufrechterhalten werden.
Ein Grund dafür, dass die Beständigkeit gegen eine siliciumorganische Verbindung verbessert wird, wenn der Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, zur Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm liegen, 20 bis 100% beträgt, wird folgendermaßen angenommen. Eine Verringerung der Durchmesser von Pt-Partikeln, die von Aluminiumoxid getragen werden, erhöht die Dispergierbarkeit von Pt und erhöht einen Prozentsatz der Oberflächenexposition von Pt. Es wird angenommen, dass Siloxan, beispielsweise D5, sich auf Pt ansammelt und der Träger den Prozentsatz der Oberflächenexposition von Pt allmählich senkt und die Rekombinationsleistung des Katalysators senkt. Es wird jedoch angenommen, dass, wenn der Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, 20% oder mehr im Rekombinationskatalysator beträgt, der Prozentsatz der Oberflächenexposition von Pt im Rekombinationskatalysator beträchtlich erhöht ist und als Ergebnis eine Verringerung der Rekombinationsleistung abgemildert wird.
Da der Katalysator A gemäß dem vorliegenden Ausführungsbeispiel einen Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, zur Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm liegen, von 76% hat, was in einem Bereich von 20 bis 100% liegt, wird die Beständigkeit des Katalysators A gegen eine siliciumorganische Verbindung verbessert. Somit kann, selbst wenn der Rekombinationskatalysator mit Gas, das Wasserstoff, Sauerstoff und eine siliciumorganische Verbindung enthält, in Kontakt gekommen ist, die Leistung der Rekombinierens von Wasserstoff und Sauerstoff im Katalysator A um mehr als diejenige konventioneller Katalysatoren verbessert werden und die Anfangsleistung des Katalysators kann eine längere Zeitdauer als bei konventionellen Katalysatoren aufrechterhalten werden. Selbst wenn das mit einem solchen Katalysator A gefüllte Rekombinationsgerät 6 in das Abgassystemrohr 15 eingebaut werden kann, wo Gas, das eine siliciumorganische Verbindung enthält, hindurchströmt, kann die Leistung des Rekombinierens von Wasserstoff und Sauerstoff, die in dem Gas enthalten sind, das eine siliciumorganische Verbindung enthält, in dem Rekombinationsgerät 6 um mehr als bei dem konventionellen Rekombinationsgerät, das mit dem konventionellen Katalysator gefüllt ist, verbessert werden und die Anfangsleistung des Katalysators kann eine längere Zeitdauer als bei den konventionellen Katalysatoren aufrechterhalten werden.
[Ausführungsbeispiel 2]
Nachstehend wird eine kerntechnische Siedewasseranlage beschrieben, die ein Rekombinationsgerät gemäß Ausführungsbeispiel 2 verwendet. Das Rekombinationsgerät gemäß dem vorliegenden Ausführungsbeispiel ist ebenfalls im Abgassystemrohr 15 in der in 1 gezeigten kerntechnischen Siedewasseranlage auf die gleiche Weise wie das Rekombinationsgerät 6 gemäß Ausführungsbeispiel 1 vorgesehen. Das Rekombinationsgerät gemäß dem vorliegenden Ausführungsbeispiel hat einen Aufbau, in dem der Katalysator A in dem Rekombinationsgerät 6 gemäß Ausführungsbeispiel 1 durch den folgenden Katalysator ersetzt ist. Die anderen Aufbauten des Rekombinationsgeräts gemäß dem vorliegenden Ausführungsbeispiel sind die gleichen wie in dem Rekombinationsgerät 6 gemäß dem Ausführungsbeispiel 1. Der Katalysator, der in dem Rekombinationsgerät gemäß dem vorliegenden Ausführungsbeispiel verwendet wird, ist ein Keramikkatalysator, der sich vom Katalysator A, d. h. einem Metallkatalysator, unterscheidet.
Dieser Keramikkatalysator wird wie folgt hergestellt. Die γ-Aluminiumoxidpartikel, die den Träger darstellen, werden in eine Edelmetallquelle getaucht, beispielsweise eine Diammindinitroplatinsalpetersäurelösung, und die γ-Aluminiumoxidpartikel werden von der Diammindinitroplatinsalpetersäurelösung durchdrungen. Dann werden die von der Diammindinitroplatinsalpetersäurelösung durchdrungenen γ-Aluminiumoxidpartikel bei 100 bis 120°C getrocknet. Es wird eine Wasserstoffreduktion für Platin, das von dem getrockneten γ-Aluminiumoxid getragen wird, in einer Umgebung bei 500°C durchgeführt und nach einer Warmwasserreinigung zur Dechlorierung wird der Katalysator erhalten, der in dem Rekombinationsgerät gemäß der vorliegenden Erfindung verwendet wird, d. h. der Katalysator, in dem Pt von γ-Aluminiumoxidpartikeln getragen wird. Der Katalysator, in dem Pt von γ-Aluminiumoxidpartikeln getragen wird, der in dem Rekombinationsgerät gemäß dem vorliegenden Ausführungsbeispiel verwendet wird, weist auch einen Prozentsatz der Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, zur Anzahl von Pt-Partikeln, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm liegen, von 76% auf, was in einem Bereich von 20 bis 100% liegt.
Das vorliegende Ausführungsbeispiel kann jede im Ausführungsbeispiel 1 erreichte Wirkung erzielen.
[Ausführungsbeispiel 3]
Ein Rekombinationsgerät, das ein weiteres Ausführungsbeispiel der vorliegenden Erfindung ist, ist in einem Reaktorsicherheitsbehälter einer kerntechnischen Siedewasseranlage eingebaut. Das Rekombinationsgerät gemäß dem vorliegenden Ausführungsbeispiel ist in dem Reaktorsicherheitsbehälter auf die gleiche Weise wie in der japanischen Patentoffenlegungsschrift Nr. 2000-88988 angeordnet und weist mehrere mit einem Katalysator gefüllte Kartuschen auf. Der in diese Kartuschen gefüllte Katalysator ist der im Ausführungsbeispiel 1 verwendete Katalysator A.
Die Rekombinationsgeräte 27 und 28 gemäß dem vorliegenden Ausführungsbeispiel sind, wie in 8 gezeigt, in einem Reaktorsicherheitsbehälter 20 angeordnet. Die Rekombinationsvorrichtungen 27 und 28 weisen jeweils mehrere mit dem Katalysator A gefüllte Kartuschen auf.
Der Aufbau des Reaktorsicherheitsbehälters 20 wird unter Bezugnahme auf 8 beschrieben. Der Reaktordruckbehälter 12, der den Reaktor 1 einer kerntechnischen Siedewasseranlage bildet, ist an einer trockenen Vertiefung 22 in dem Reaktorsicherheitsbehälter 20 angeordnet. Das Hauptdampfrohr 13 und das Speisewasserrohr 14 sind mit dem Reaktordruckbehälter 12 verbunden. Mehrere Steuerstabantriebsmechanismusgehäuse 21 zum Speichern eines (nicht gezeigten) Steuerstabantriebsmechanismus sind an einem unteren Abschnitt des Reaktordruckbehälters 12 vorgesehen. In der trockenen Vertiefung 22 ist ein Trennboden 29 eingebaut.
Das Innere des Reaktorsicherheitsbehälters 20 ist durch einen Membranboden 24 in die trockene Vertiefung 22 und eine Druckabbaukammer 23 unterteilt. Ein mit Beckenwasser gefülltes Druckabbaubecken 26 ist in der Druckabbaukammer 23 ausgebildet. Mehrere Abzugsrohre 25 sind an dem Membranboden 24 angebracht, ein Ende des Abzugsrohrs 25 ist zur trockenen Vertiefung 22 geöffnet und ein anderes Ende des Abzugsrohrs 25 ist in das Beckenwasser in dem Druckabbaubecken 26 getaucht.
Das Rekombinationsgerät 27 ist in der trockenen Vertiefung 22 angeordnet und das Rekombinationsgerät 28 ist in dem über der Wasseroberfläche des Beckenwassers ausgebildeten Raum in der Druckabbaukammer 23 angeordnet. Die Rekombinationsgeräte 27 und 28 sind bevorzugt an der Stelle angeordnet, an der ein Wasserstoff enthaltendes Fluid durch den Reaktorsicherheitsbehälter 20 fließt oder in diesem verbleibt.
Wasserstoff wird in dem Reaktorsicherheitsbehälter 20 gefunden, das heißt, in der trockenen Vertiefung 22 und in dem über der Wasseroberfläche des Beckenwassers ausgebildeten Raum in der Druckabbaukammer 23, wenn ein Kühlmittelverlustunfall aufgrund eines Bruchs im Hauptdampfrohr 13 usw. geschieht. Bei dem Kühlmittelverlustunfall enthält der Dampf, der aus der Bruchstelle in dem Hauptdampfrohr 13 austritt, Wasserstoff und Sauerstoff. Dieser Wasserstoff und Sauerstoff werden durch den Katalysator A in den Rekombinationsgeräten 27 und 28 wieder zu Wasser kombiniert und die Wasserstoffkonzentration in der trockenen Vertiefung 22 und dem Raum über der Wasseroberfläche des Beckenwassers in der Druckabbaukammer 23 wird gesenkt.
Es besteht die Möglichkeit, dass eine siliciumorganische Verbindung in die trockene Vertiefung 22 und den über der Wasseroberfläche des Beckenwassers in der Druckabbaukammer 23 ausgegeben wird. Die den Katalysator A verwendenden Rekombinationsgeräte 27 und 28, die in dem Reaktorsicherheitsbehälter 20 angeordnet sind, können auch jede Wirkung erzielen, die von dem Rekombinationsgerät 6 gemäß Ausführungsbeispiel 1 erzeugt wird.
Der im Ausführungsbeispiel 2 verwendete Katalysator kann anstelle des Katalysators A als der Katalysator verwendet werden, der in jedes der Rekombinationsgeräte 27 und 28 gefüllt wird.
Merkmale, Bestandteile und spezifische Einzelheiten der Aufbauten der vorstehend beschriebenen Ausführungsbeispiele können ausgetauscht oder kombiniert werden, um weitere Ausführungsbeispiele zu bilden, die für den jeweiligen Anwendungszweck optimiert sind. Soweit jene Modifikationen für einen Fachmann auf dem Gebiet leicht erkennbar sind, sollen sie durch die obige Beschreibung implizit offenbart sein, ohne jede mögliche Kombination explizit zu spezifizieren.
[BEZUGSZEICHENLISTE]
1: Reaktor, 2: Niederdruckturbine, 3: Kondensator, 4, 19: Luftauswerfer, 6, 27, 28: Rekombinationsgerät, 7: Katalysatorschicht, 12: Reaktordruckbehälter, 13: Hauptdampfrohr, 20: Reaktorsicherheitsbehälter, 22: trockene Vertiefung, 23: Druckabbaukammer, 24: Membranboden.
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur

JP 601985-86495 [0005, 0006, 0011]
JP 621987-83301 [0005, 0011]
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Zitierte Nicht-Patentliteratur

Karl Arnby et al., Applied Catalysis B, Characterization of Pt/Fe-Al2O3 catalysts deactivated by hexamethyldisiloxane, S. 1–7 (2004) [0010]
Masahiko Matsumiya et al., Sensors and Actuators B, Poisoning of platinum thin film catalyst by hexamethyldisiloxane (HMDS) for thermoelectric hydrogen gas sensor, S. 516–522 (2003) [0010]
Jean-Jacques Ehrhardt et al., Sensors and Actuators B, Poisoning of platinum surfaces by hexamethyldisiloxane (HMDS): Application to catalytic methane sensors, S. 117–124 (1997) [0010]
Karl Arnby et al., Applied Catalysis B, Characterization of Pt/Fe-Al2O3 catalysts deactivated by hexamethyldisiloxane, S. 1–7 (2004) [0012]
Masahiko Matsumiya et al., Sensors and Actuators B, Poisoning of platinum thin film catalyst by hexamethyldisiloxane (HMDS) for thermoelectric hydrogen gas sensor, S. 516–522 (2003) [0012]
Jean-Jacques Ehrhardt et al., Sensors and Actuators B, Poisoning of platinum surfaces by hexamethyldisiloxane (HMDS): Application to catalytic methane sensors, S. 117–124 (1997) [0012]
Karl Arnby et al [0013]
Masahiko Matsumiya et al. [0013]
Jean-Jacques Ehrhardt et al. [0013]

Claims

Wasserstoff- und Sauerstoff-Rekombinationskatalysator (A) mit: einem porösen Träger; und katalytischem Metall, das von dem porösen Träger getragen wird, wobei ein Prozentsatz der Anzahl von Partikeln des katalytischen Metalls, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 1 nm bis nicht mehr als 3 nm liegen, zu der Anzahl von Partikeln des katalytischen Metalls, deren Durchmesser in einem Bereich von mehr als 0 nm bis nicht mehr als 20 nm liegen, in einem Bereich von 20 bis 100% liegt.
Wasserstoff- und Sauerstoff-Rekombinationskatalysator (A) nach Anspruch 1, wobei der poröse Träger ein poröses Metalloxid ist.
Wasserstoff- und Sauerstoff-Rekombinationskatalysator (A) nach Anspruch 2, wobei das poröse Metalloxid eines von γ-Aluminiumoxid, α-Aluminiumoxid, Titandioxid, Siliciumdioxid und Zeolit ist.
Wasserstoff- und Sauerstoff-Rekombinationskatalysator (A) nach Irgendeinem der Ansprüche 1 bis 3, wobei das katalytische Metall zumindest eine Art ist, die ausgewählt ist aus Pt, Pd, Rh, Ru, Ir und Au.
Rekombinationsgerät (6) mit: einem Gehäuse; und einer in dem Gehäuse vorgesehenen Katalysatorschicht (7), die mit Rekombinationskatalysatoren (A) gefüllt ist, wobei der Rekombinationskatalysator (A) der Rekombinationskatalysator (A) nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 4 ist.
Kerntechnische Anlage mit: einem Kondensator (3), welcher Dampf kondensiert, der von einem Reaktordruckbehälter (12) ausgestoßen wird; einem Abgassystemrohr (15), das mit dem Kondensator (3) verbunden ist und aus dem Kondensator (3) ausgestoßenes Gas einführt; und einem an dem Abgassystemrohr (15) vorgesehenen Rekombinationsgerät (6), wobei das Rekombinationsgerät (6) das Rekombinationsgerät (6) gemäß Anspruch 5 ist.
Kerntechnische Anlage mit: einem Reaktordruckbehälter (12); einem Reaktorsicherheitsbehälter (20), der den Reaktordruckbehälter (12) umgibt; und einem Rekombinationsgerät (6), das in dem Reaktorsicherheitsbehälter (20) angeordnet ist, wobei das Rekombinationsgerät (6) das Rekombinationsgerät (6) nach Anspruch 5 ist.