DE10132673A1 - Reaktor zur katalytischen Umsetzung eines Brennmittels - Google Patents

Reaktor zur katalytischen Umsetzung eines Brennmittels

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DE10132673A1
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Martin Schuesler
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Ballard Power Systems AG
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Abstract

Die Erfindung betrifft einen Reaktor zur katalytischen Umsetzung eines Brennmittels, wobei die Reaktorkammer mindestens eine katalytisch wirksame Substanz zur Umsetzung enthält. DOLLAR A Die Reaktorkammer selbst weist zwei unterschiedliche Bereiche auf, einen Reaktionsbereich 1, der bei Umgebungstemperatur noch nicht reaktiv und einen Zündbereich 2, der bei Umgebungstemperatur bereits zündfähig ist. Der Zündbereich 2 steht nur in teilweisem Kontakt zum Reaktionsbereich 1 und ist porös und edelmetallhaltig. Der Wärmekontakt zwischen den beiden Bereichen ist so gestaltet, daß die bei Umgebungstemperatur vom Zündbereich abgeführte Wärmeleistung geringer ist als die in diesem Bereich erzeugte Wärmeleistung.

Description

  • Die Erfindung betrifft einen Reaktor zur katalytischen Umsetzung eines Gemisches aus Reaktanden gemäß dem Oberbegriff des Patentanspruchs 1 sowie dessen Verwendung.
  • Reaktoren zur katalytischen Umsetzung werden üblicherweise als Ganzes gestartet oder weisen Vorbrenner auf, die die Wärme konvektiv einbringen. Zwischen dem Vorbrenner und dem eigentlichen Reaktor können sich noch weitere Dosiermöglichkeiten befinden, um brennbare Gemische im Normalbetrieb erst hinter dem Vorbrenner entstehen zu lassen. In EP 0757 968 A1 ist eine Vorrichtung zur Wasserstofferzeugung beschrieben, bei der die vorgeschalteten Brennerstufen derart in den Reaktor integriert sind, daß keine dazwischengeschaltete Dosierung eines brennbaren Gemisches möglich ist. Dies wurde durch eine Pulvermischung am Eingang eines Schüttgutreaktors realisiert. Jedoch geschieht auch bei Reaktoren mit integrierten Vorbrennern die Aufheizung des gesamten Reaktors im wesentlichen konvektiv.
  • Für den Kaltstart von Reaktoren mit katalysatortragenden Strukturen, die eine hohe Wärmekapazität haben, muß ein sicherer und schneller Kaltstart gewährleistet werden. Dies findet insbesondere bei Reaktoren in Plattenwärmetauscher- Bauweise Anwendung. Auch bei Feuchtigkeitseintrag oder unter Gefrierbedingungen muß der Start immer gelingen.
  • Wenn zum Kaltstart eine Vorstufe verwendet wird, sind zum Wärmeeintrag hohe Gastemperaturen notwendig. Wird auch im Normalbetrieb dem Reaktor eine brennbare Mischung zugeführt (z. B. einem CO-Oxidator), findet die Oxidation des Brennmittels zumindest teilweise bereits in der Vorstufe statt und führt zu einer im Normalbetrieb auf hoher Temperatur laufenden Vorstufe. Aufgrund der bei diesen Temperaturen ablaufenden unselektiven Oxidation werden auch unerwünschte Reaktionsprodukte erhalten. Die hohen Temperaturen erweisen sich nicht nur im Hinblick auf die erzeugten hohen Gastemperaturen, die nachfolgend wieder gekühlt werden müssen, sondern auch im Hinblick auf eine hohe Materialbelastung und vorzeitige Katalysatoralterung als ausgesprochen nachteilig für die Lebensdauer des Reaktors. Will man die vorzeitige Oxidation des Brennmittels vermeiden, darf die brennbare Mischung erst zwischen Vorbrenner und Reaktor zugeführt werden. Dies macht eine zusätzliche Dosierstelle inklusive eines Mischers notwendig und führt somit zu einer aufwendigeren und teureren Vorrichtung.
  • Aufgabe der Erfindung ist es daher, eine Vorrichtung zur katalytischen Umsetzung eines Gemisches zur Verfügung zu stellen, die das Kaltstartverhalten auch bei Feuchtigkeitseintrag und unter Gefrierbedingungen weiter verbessert und auch ein schnelles Ansprechverhalten unter diesen Bedingungen erlaubt. Aufgabe der Erfindung ist außerdem die Verwendung dieser Vorrichtung.
  • Diese Aufgabe wird gelöst durch eine Vorrichtung mit den kennzeichnenden Merkmalen des Patentanspruchs 1 sowie deren Verwendung nach Anspruch 6. Die weiteren Unteransprüche enthalten vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung.
  • Erfindungsgemäß kann auf eine Vorstufe bzw. einen Vorbrenner vor dem Reaktor bzw. auf zusätzliche Dosierstellen für das Brennmittelgemisch zwischen Vorbrenner und Reaktor verzichtet werden.
  • Gemäß der Erfindung enthält ein Reaktor für die katalytische Umsetzung eines Gemisches aus Reaktanden in mindestens ein Reaktionsprodukt eine Reaktorkammer mit mindestens einer Einlaßöffnung für die Reaktanden und mindestens einer Auslaßöffnung für das mindestens eine Reaktionsprodukt, wobei die Reaktorkammer mindestens eine katalytisch wirksame Substanz zur Umsetzung enthält. Die Reaktorkammer weist zwei unterschiedliche Bereiche auf, einen Reaktionsbereich 1, der bei Umgebungstemperatur noch nicht reaktiv ist und einen Zündbereich 2, der bei Umgebungstemperatur bereits zündfähig ist, wobei der Zündbereich 2 nur in teilweisem Kontakt zum Reaktionsbereich 1 steht und der Zündbereich porös und edelmetallhaltig ist. Der Wärmekontakt zwischen den zwei unterschiedlichen Bereichen ist so gestaltet, daß die bei Umgebungstemperatur vom Zündbereich abgeführte Wärmeleistung geringer ist als die in diesem Bereich erzeugte Wärmeleistung.
  • Der Start des Reaktors erfolgt nun zunächst über die schnelle katalytische Erwärmung (Zündung) des Zündbereichs 2, der hierfür optimierte Eigenschaften hat. Zündung heißt: die Reaktionsrate bei der Starttemperatur ist so hoch, daß die Wärmeabfuhrleistung nicht ausreicht, um die Temperatur im Bereich der Starttemperatur zu halten. Mit der Temperatur steigt dann auch die Reaktionsrate exponentiell an und erhöht die Aufheizleistung. Über Festkörperwärmeleitung aus diesem thermisch schlecht angekoppelten Bereich 2 wird dann Wärme über die vorhandenen Wärmebrücken in den Reaktionsbereich 1 geleitet. Zusätzlich wird dann auch nach und nach die Reaktionszone 1 mittels katalytischer Oxidation durch den darin befindlichen Katalysator erwärmt. Erst bei wesentlich höheren Temperaturen, etwa Temperaturen um 200 bis 300°C, wenn der Stofftransport die Reaktionsgeschwindigkeit begrenzt, stellt sich ein stationärer Zustand ein. Der Zündbereich 2 kann am Anfang auch elektrisch beheizt oder gezündet werden.
  • Wie aus Fig. 3 ersichtlich ergeben sich je nach thermischer Ankoppelung sehr unterschiedliche stationäre Temperaturen. Die Kurve 1 beschreibt die typische Temperaturabhängigkeit der Reaktionsgeschwindigkeit, die zunächst exponentiell ansteigt und dann bei höheren Temperaturen durch den Stofftransport limitiert ist. Kurve 2 zeigt, daß bei guter thermischer Kopplung an die Umgebung die stationäre Temperatur des Katalysators nur wenig höher ist als die Umgebungstemperatur, d. h. bereits eine geringe Temperaturerhöhung führt zu stärkerer Energieabgabe. Ein Kaltstart ist daher wegen der sehr guten thermischen Ankoppelung nicht möglich. Ist dagegen der Wärmeübergang zur Umgebung schlecht, wie in Kurve 3 dargestellt, so stellt sich erst bei einer gegenüber der Umgebung wesentlich höheren Temperatur ein stationärer Betriebspunkt ein. Das bedeutet, es kommt zur Zündung. Die in Fig. 3 mit ß1 und ß2 gekennzeichneten Wärmeübergangskoeffizienten folgen dem Sachverhalt: ß2 > ß1.
  • Für ein optimales Kaltstartverhalten des Reaktors ist es weiterhin notwendig, daß der Zündbereich eine hohe Konzentration an katalytisch wirksamer Substanz bzw. an katalytisch wirksamer Katalysatoroberfläche im Verhältnis zu seiner makroskopischen, äußeren Oberfläche aufweist. Dies kann z. B. durch höhere Schichtdicken im Bereich von etwa 10 bis 1000 µm, bevorzugt von etwa 50 bis 300 µm, oder große Korndurchmesser der katalytisch aktiven Substanz erreicht werden.
  • Außerdem sollten während der Startphase nur niedrige Strömungsgeschwindigkeiten am Zündbereich 2 vorherrschen, damit nur wenig Wärme an das umströmende Gas abgegeben wird.
  • Vorteilhaft ist ebenfalls eine hohe Katalysatormenge bzw. katalytisch wirksame Katalysatoroberfläche des Reaktionsbereiches 2 im Verhältnis zu seiner Gesamtmasse bzw. Gesamtwärmekapazität.
  • Vorteilhafterweise ist der Zündbereich des erfindungsgemäßen Reaktors bereits bei Temperaturen bis -40°C zündfähig, besonders bevorzugt bei Temperaturen bis -20°C.
  • Die Erfindung wird nun anhand der beigefügten Zeichnungen weiter beschrieben. In dieser zeigt: Fig. 1 eine mögliche Anordnung von Reaktionsbereich 1 und Zündbereich 2 in schematischer Ausführung,
  • Fig. 2a + b weitere Beispiele möglicher Anordnungen von Reaktionsbereich 1 und Zündbereich 2,
  • Fig. 3 die Abhängigkeit der durch Reaktion am Katalysator erzeugten und der abgeführten Wärmeleistung von der Katalysatortemperatur.
  • In einer erfindungsgemäßen Ausführungsform besteht - wie in Fig. 1 dargestellt - der Zündbereich 2 aus einem edelmetallhaltigen porösen Korn mit einer Korngröße bzw. Korngrößenverteilung zwischen etwa 10 bis 1000 µm, bevorzugt zwischen etwa 50 bis 300 µm. Das edelmetallhaltige Korn, welches vorzugsweise platin- und/oder palladiumhaltig sein kann, liegt bevorzugt geträgert vor. Entsprechend dem Stand der Technik gibt es eine Reihe von Trägermaterialien für Katalysatoren wie beispielsweise Keramik, Kohlenstoff, Metall, Kunststoff etc. Es eignen sich besonders poröse Feststoffe, auf deren Oberfläche katalytisch wirksames Material abgeschieden werden kann. Besonders bevorzugt werden als Trägermaterialien keramische Werkstoffe wie z. B. Al2O3, Zeolithe, SiO2, ZrO2, CeO2 und/oder Mischungen davon eingesetzt. Besonders bevorzugt findet Al2O3 als Trägermaterial Anwendung. Die Porosität des Katalysatorkorns bewirkt, daß die Reaktion sowohl in der Startphase wie auch im Normalbetrieb eines Reaktors problemlos in den inneren Bereichen der Katalysatorkörnern ablaufen kann.
  • Das edelmetallhaltige, poröse Korn befindet sich - wie in Fig. 1 ersichtlich - nur in teilweisem Kontakt zum Reaktionsbereich 1, wobei diese Kontakte zum Reaktionsbereich 1 Wärmebrücken darstellen; ansonsten ist der Zündbereich 2 thermisch schlecht an den Reaktionsbereich 1 angekoppelt. Die mikroskopische Katalysatoroberfläche im Korn, auch innere Oberfläche Oi genannt, die Reaktionsgeschwindigkeit r(T) bei gegebener Temperatur und die Reaktionsenthalpie H bestimmen unter anderem die beim Starten (Umgebungstemperatur) erzeugte Wärmeleistung Perzeugt = Oi × r (T) × H. Die Anzahl und Ausdehnung der Kontaktstellen, der Durchmesser und die damit verbundene äußere Oberfläche Oa des Korns sowie die Wärmeleitfähigkeit vom Korn in die umgebende Phase und der Wärmeübergangskoeffizient von fester in die Gasphase, welche beide durch den Koeffizienten β berücksichtigt werden, bestimmen unter anderem die abgeführte Wärmeleistung Pabgeführt = Oa × β × (TKatalysatorstruktur - TUmgebung). Beide Parameter können so aufeinander abgestimmt werden, daß die bei Umgebungstemperatur vom Zündbereich abgeführte Wärmeleistung geringer ist als die in diesem Bereich erzeugte Wärmeleistung, so daß die Reaktion startet.
  • Ein Beispiel für solche Strukturen sind pulvermetallurgisch hergestellte Schichten nach EP 0 906 890 A1, bei denen bei der Herstellung der Scheiben ein auf Al2O3-geträgerter, platinhaltiger Katalysator (Zündbereich 2) einer Pulvermischung (Reaktionsbereich 1) zugefügt wird: Der Reaktionsbereich 1 wird durch eine makroskopische, metallhaltige, poröse Trägerstruktur gebildet, die noch mit einem zusätzlichen Katalysator versehen sein kann, sofern nicht von vornherein ein katalytisch aktives Metall verwendet wird wie z. B. Kupfer oder dendritisches Kupfer. Bei dieser Trägerstruktur handelt es sich vorteilhafterweise um eine netzartige Matrix, die durch Vermischen des Katalysatorpulvers mit einem Metallpulver und Verpressen des Gemisches erhalten werden kann. Beim Verpressen bildet das Metallpulver eine netzartige Matrixstruktur (Reaktionsbereich 1), in welche die Katalysatorkörner (Zündbereich 2) "eingebaut" sind. Besonders geeignet als Ausgangsmaterial für die metallene Matrix sind dendritische Kupferpulver, die sich auch bei einem relativ geringen Massenanteil des Kupferpulvers zur Gesamtmasse der Schicht leicht zu einem Netz zusammenpressen bzw. versintern lassen, eine große Oberfläche haben und selbst katalytisch aktiv sind. Durch die Verwendung von dendritischem Kupferpulver wird deshalb ein stabilisierendes, fixierendes und wärmeverteilendes Netz im Mikrometerbereich erhalten.
  • In einer weiteren Ausgestaltung kann - wie aus Fig. 2a und 2b ersichtlich - der Zündbereich 2 durch eine makroskopische, katalysatorhaltige poröse Trägerstruktur, die in Nachbarschaft zu den Reaktionsbereichen 1 liegt, gebildet werden. Dies ist z. B. ein zwischen zwei mit Katalysator beschichteten Wärmetauscherplatten 3 (Reaktionsbereich 1) eingebrachtes, mit einem Katalysator beaufschlagtes Netz, Vlies oder Schaum (Zündbereich 2).
  • Im allgemeinen liegen die Bereiche 1 und 2 räumlich gemischt oder durchgängig angeordnet im Reaktor vor. Da aber im Normalbetrieb Edukte, die für den Reaktionsbereich 1 vorgesehen sind, vorzeitig abreagieren können, ist es beispielsweise auch möglich den Zündbereich 2 stromabwärts vom Reaktionsbereich 1 anzuordnen. Die Erwärmung der Reaktionszone 1 erfolgt dann entgegen der Strömungsrichtung ebenfalls über Festkörperwärmeleitung aus den Bereichen 2 und gegebenenfalls durch die dann im Reaktionsbereich 1 einsetzende katalytische Selbsterwärmung. Somit bewegt sich die Reaktionsfront entgegen der Strömungsrichtung nach vorne. Während des Normalbetriebs stören die Zündbereiche 2 dann nicht, da der Sauerstoff für eine Oxidation in den Reaktionsbereichen 1 stromaufwärts schon verbraucht wurde.
  • Die erfinderische Vorrichtung eignet sich in besonderer Weise zur Verwendung als katalytischer Brenner, katalytisch beheizter Wärmetauscher, zur partiellen Oxidation, autothermen Reformierung, selektiven CO-Oxidation oder in einer Brennstoffzelle.

Claims (8)

1. Reaktor zur katalytischen Umsetzung eines Gemisches aus Reaktanden in mindestens ein Reaktionsprodukt, wobei der Reaktor eine Reaktorkammer mit mindestens einer Einlaßöffnung für die Reaktanden und mindestens einer Auslaßöffnung für das mindestens eine Reaktionsprodukt aufweist und die Reaktorkammer mindestens eine katalytisch wirksame Substanz zur Umsetzung enthält, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktorkammer zwei unterschiedliche Bereiche aufweist, einen Reaktionsbereich 1, der bei Umgebungstemperatur noch nicht reaktiv ist und einen Zündbereich 2, der bei Umgebungstemperatur bereits zündfähig ist, wobei der Zündbereich 2 nur in teilweisem Kontakt zu dem Reaktionsbereich 1 steht und der Zündbereich porös und edelmetallhaltig ist, wobei der Wärmekontakt zwischen den zwei unterschiedlichen Bereichen so gestaltet ist, daß die bei Umgebungstemperatur vom Zündbereich abgeführte Wärmeleistung geringer ist als die in diesem Bereich erzeugte Wärmeleistung.
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Zündbereich bei Temperaturen bis -20°C zündfähig ist.
3. Vorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Zündbereich eine größere Konzentration an katalytisch wirksamer Substanz aufweist.
4. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Zündbereich im wesentlichen stromabwärts vom Reaktionsbereich angeordnet ist.
5. Vorrichtung gemäß einem der vorangegangenen Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die katalytisch wirksame Substanz des Zündbereichs eine Korngröße bzw. Korngrößenverteilung zwischen etwa 10 bis 1000 µm aufweist.
6. Vorrichtung gemäß einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Zündbereich in einer Schichtdicke im Bereich von 10 bis 1000 µm aufgebracht ist.
7. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Zündbereich elektrisch beheizbar und/oder zündbar ist.
8. Verwendung einer Vorrichtung gemäß einem der vorangegangenen Ansprüche zur partiellen Oxidation, autothermen Reformierung, selektiven CO-Oxidation, als katalytischer Brenner, katalytisch beheizter Wärmetauscher oder in einer Brennstoffzelle.
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