DE10060371A1 - Reaktor zur partiellen Oxidation - Google Patents

Reaktor zur partiellen Oxidation

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Abstract

Reaktor (1) zur partiellen Oxidation eines kohelnwasserstoffhaltigen Gasgemischstromes, insbesondere in einer mobilen Reformeranlage (2), umfassend ein Gehäuse (3) mit einer Innenfläche (4) sowie einen Wabenkörper (5) mit einer Eintrittsstirnseite (6) und einer Austrittsstirnseite (7), wobei der Wabenkörper (5) zumindest teilweise von der Innenfläche (4) des Gehäuses (3) umschlossen und für den Gasgemischstrom durchströmbar ist, dadurch gekennzeichnet, daß der Wabenkörper (5) an der Austrittsstirnseite (7) mindestens eine freie Abströmfläche (8) zur Wärmeabstrahlung hat, die zur Innenfläche (4) des Gehäuses (3) hin ausgerichtet ist, und die Innenfläche (4) bei einer Temperatur oberhalb von 600 DEG Celsius einen Emissionsgrad größer als 80% hat, vorzugsweise größer als 90% und insbesondere größer 95%. Da bei der partiellen Oxidation zumindest kurzzeitig Temperaturen bis ca. 1300 DEG Celsius erreicht werden und der Wabenkörper in diesem Temperaturbereich verstärkt Wärme abstrahlt, die von dem Gehäuse absorbiert wird, ist ein derartig ausgeführter Reaktor gegen eine Überhitzung des Wabenkörpers geschützt.

Description

Die Erfindung bezieht sich auf einen Reaktor zur partiellen Oxidation eines koh­ lenwasserstoffhaltigen Gasgemischstromes, insbesondere in einer mobilen Re­ formeranlage, gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1. Ein derartiger Reaktor dient beispielsweise zur Erzeugung eines wasserstoffreichen Gasgemischstromes zum Zwecke des Betriebes einer Brennstoffzelle im Automobilbau.
Brennstoffzellen für die Energieversorgung elektrisch angetriebener Kraftfahr­ zeuge sind derzeit Gegenstand intensiver Forschungsarbeit. Der Kraftstoff für die Brennstoffzelle ist Wasserstoff. Speziell für den Einsatz in mobilen Anwendungen ergibt sich hierbei die Frage, ob der Wasserstoff direkt im Fahrzeug mitgeführt und verwendet wird, oder ob er in indirekter Form in sogenannten Wasserstoffträ­ gern wie zum Beispiel Methanol, Benzin, Diesel, etc. gespeichert und dann erst im Fahrzeug selbst in Wasserstoff umgewandelt wird. Da für eine Betankung von Kraftfahrzeugen mit flüssigem Wasserstoff derzeit keine geeignete Infrastruktur besteht und weiterhin die Speicherung des Wasserstoffs problematisch ist, wird die Reformierung von Kohlenwasserstoffen zur Wasserstoffgewinnung an Bord des Kraftfahrzeugs bevorzugt.
Mit dem Begriff Reformierung wird eine Reihe von Prozessen für die Produktion wasserstoffreicher Gase, sogenannter Reformate, bezeichnet. Neben dem am weitesten verbreiteten Prozeß zur Reformierung von Kohlenwasserstoff, der Dampfreformierung, kommt hierbei die sogenannte partielle Oxidation zum Ein­ satz. Bei der partiellen Oxidation wird Sauerstoff oder Luft einem dampfförmigen Kohlenwasserstoff als Oxidationsmittel zugegeben. Dabei entsteht nach einer eine stark exotherme Oxidationsreaktion, die überschüssige Wärme produziert und somit im Gegensatz zur Dampfreformierung keiner externen Wärmequelle bedarf. Dadurch ergibt sich die Möglichkeit einer einfachen Reaktorkonstruktion. Da die Reaktionswärme im Inneren des Reaktors entsteht, können die Start- und Last­ wechselzeiten prinzipiell geringer sein als bei der Dampfreformierung. Der Was­ serstoffgehalt des entstehenden Reformates beträgt ca. 50%, wobei der Kohlen­ monoxid-Gehalt zumeist zwischen 3 und 4% liegt. Energie wird im Prinzip nur zum Starten der partiellen Oxidation gebraucht (Aktivierungsenergie).
Eine solche Vorrichtung zur Durchführung einer partiellen Oxidation von koh­ lenwasserstoffhaltigem Brennstoff geht beispielsweise aus der Patentschrift US 4,844,837 hervor. Die partielle Oxidation läuft dabei katalysiert in einem Mo­ nolithen ab, der eine katalytisch aktive Oberfläche aufweist. Der Monolith soll dabei die Anforderungen hinsichtlich eines geringen Druckverlustes, hoher Durchsatzraten und einer verminderten katalytischen Aktivität im Eintrittsbereich erfüllen. Der Monolith kann sowohl aus einer porösen Keramik als auch mit einer metallischen Wabenstruktur gefertigt sein. Die metallischen Monolithen sind mit glatten und gewellten Blechen gebildet, die gestapelt und geschlungen sind. Zu­ sätzlich wird vorgeschlagen, den Monolithen thermisch zu isolieren und gegebe­ nenfalls mit Hilfe einer Gasrückführung zu beheizen.
Bei Ablauf der partiellen Oxidation sind für die Verschiebung der Reaktions­ gleichgewichte zur Produktseite hin, also hin zu einer erhöhten Wasserstoffaus­ beute, Temperaturen von typisch 1300°C erforderlich. Diese sehr hohen Tempe­ raturen können Materialprobleme mit sich bringen.
Hiervon ausgehend ist es Aufgabe der Erfindung, einen einfach aufgebauten Re­ aktor anzugeben, der, vorzugsweise selbstregulierend, eine thermische Überbean­ spruchung verhindert.
Diese Aufgabe wird gelöst mit einem Reaktor gemäß den Merkmalen des An­ spruchs 1. Vorteilhafte Ausgestaltungen sind in den abhängigen Ansprüchen be­ schrieben.
Der vorgeschlagene Reaktor zur partiellen Oxidation eines kohlenwasserstoffhal­ tigen Gasgemischstromes, insbesondere in einer mobilen Reformeranlage, umfaßt ein Gehäuse mit einer Innenfläche sowie einen Wabenkörper mit einer Eintritts­ seite und einer Austrittsseite. Der Wabenkörper ist zumindest teilweise von der Innenfläche des Gehäuses umschlossen und für den Gasgemischstrom durch­ strömbar. Der erfindungsgemäße Reaktor zeichnet sich dadurch aus, daß der Wa­ benkörper an der Austrittsseite mindestens eine freie Abströmfläche zur Wär­ meabstrahlung hat, die zur Innenfläche des Gehäuses hin ausgerichtet ist. Die In­ nenfläche hat bei einer Temperatur oberhalb von 600°C einen Emissionsgrad größer als 80%, vorzugsweise größer als 90% und insbesondere größer als 95%.
Unter freien Abströmflächen werden hier Bereiche des Wabenkörpers verstanden, die durch andere Flächen des Wabenkörpers nach außen zum Umfang des Wa­ benkörpers hin nicht abgedeckt sind. Die Abströmflächen weisen vorzugsweise in Richtung auf den Umfang des Wabenkörpers, d. h. sie sind nach außen gerichtet. Unter "nach außen gerichtet" wird in diesem Zusammenhang eine Richtung senk­ recht zur Abströmfläche, hin zu der den Wabenkörper umschließenden Innenflä­ che des Gehäuses verstanden. Eine besonders gute Wärmeabstrahlung wird dabei erzielt, wenn die Austrittsseite des Wabenkörpers mindestens 50%, vorzugsweise 75%, insbesondere mehr als 90% als freie Abströmfläche ausgeführt ist. Eine besonders einfache Ausführungsform eines solchen Wabenkörpers mit freien Ab­ strömflächen stellt beispielsweise ein teleskopierter Wabenkörper dar. Die Wär­ mestrahlung tritt verstärkt bei Temperaturen oberhalb von 600°C auf. Die Inten­ sität der Strahlung nimmt mit steigender Oberflächentemperatur des Wabenkör­ pers zu; sie steigt mit der vierten Potenz der absoluten Temperatur. Der oben be­ schriebene Wabenkörper reguliert aufgrund der freien Abströmfläche selbständig bei ansteigenden Temperaturen eine zunehmende Wärmeabfuhr, wodurch eine thermische Überlastung des Wabenkörpers verhindert wird.
Die von dem Wabenkörper emittierte Wärmestrahlung trifft nun auf die Innenflä­ che des Gehäuses auf, wobei die Wärmestrahlung zumindest teilweise absorbiert wird. Zur Charakterisierung des Absorptions- beziehungsweise Emissionsverhal­ tens der Innenfläche wird hier der Emissionsgrad herangezogen. Der Emissions­ grad (ε) ist definiert als der Quotient aus der Strahlungskonstanten der Innenfläche des Gehäuses (C) zur Strahlungskonstante eines schwarzen Körpers (CS) [ε = C/CS; mit CS = 5,77 × 10¾ 8 W/(m2K4)]. Der schwarze Körper zeichnet sich dadurch aus, daß er die gesamte auftreffende Strahlung absorbiert. Der wirkliche Körper, also hier die Innenfläche des Gehäuses, emittiert weniger (Wärme-) Strahlung als der schwarze Körper. Der Emissionsgrand (s) gibt somit das Ver­ hältnis der Emission des wirklichen Körpers zur Emission des schwarzen Körpers von gleicher Oberflächentemperatur an. Die Strahlungskonstante eines wirklichen Körpers läßt sich anhand des Strahlungsflusses bestimmen. Sie ist definiert durch das Verhältnis aus dem Strahlenfluß (Ψ) und dem Produkt aus der abstrahlenden Oberfläche (A) und der vierten Potenz der absoluten Temperatur (T) [C = Ψ/AT4]. Die Ausführung der Innenfläche des Gehäuses mit einem Emissionsgrad größer als 80% bei Temperaturen oberhalb von 600°Celsius hat zur Folge, daß nur ein sehr geringer Anteil der auftreffenden Wärmestrahlung reflektiert wird. Die von dem Wabenkörper abgestrahlte Wärme wird somit nahezu vollständig abgeführt.
Gemäß einer weiteren Ausgestaltung weist das Gehäuse mindestens eine Kühlvor­ richtung auf. Dies hat den Vorteil, daß während des Betriebes des Reaktors ein deutlicher Temperaturunterschied zwischen dem Wabenkörper und dem Gehäuse besteht, so daß eine sehr effektive Wärmeabfuhr möglich ist.
Dabei ist es besonders vorteilhaft, wenn das Gehäuse eine Außenfläche hat, die mit Kühlrippen ausgeführt ist. Grenzt das Gehäuse während des Betriebes des Reaktors an eine kältere Umgebung gegenüber dem Wabenkörper, so ist stets eine sehr gute Wärmeabfuhr gewährleistet. Die Kühlrippen stellen dabei eine Vergrö­ ßerung der Außenfläche dar, um diesen Effekt zu verstärken.
Gemäß noch einer weiteren Ausgestaltung grenzt das Gehäuse an einen Wärme­ tauscher, der von einem Kühlmedium durchströmbar ist, wobei vorzugsweise mindestens ein Sensor zur Bestimmung der Temperatur des Wabenkörpers selbst und/oder des partiellen oxidierten Gasgemischstromes vorgesehen ist. Mit einem derartigen Wärmetauscher wird das Gehäuse zusätzlich gekühlt, wobei ein solche Kühlung vorzugsweise nur dann eingesetzt wird, wenn die Temperatur des Wa­ benkörpers beziehungsweise des Gasgemischstromes eine vorgebbare Grenztem­ peratur erreicht, die eine hohe thermische Belastung kennzeichnet. Somit wird die selbstregulierende Kühlung durch eine aktive Kühlung unterstützt.
Gemäß noch einer weiteren Ausgestaltung des Reaktors ist die Abströmfläche konisch und die Innenfläche zylindrisch oder oval ausgeführt, wobei die Abström­ fläche und die Innenfläche zentrisch zu einer Strömungsrichtung angeordnet sind. Das hat zur Folge, daß die Abströmfläche und die Innenfläche nicht parallel zu­ einander angeordnet sind, wodurch die geringen Anteile der reflektierten Wär­ mestrahlung nicht in Richtung der Abströmfläche zurückemittiert werden.
Weiterhin ist es vorteilhaft, wenn die Innenfläche des Gehäuses wenigstens teil­ weise eine Mikrostruktur aufweist. Diese kann beispielsweise mit Noppen, Mikro­ furchen, etc. ausgeführt sein. Auf diese Weise wird der Emissionsgrad erhöht, da eine Reflektion im wesentlichen verstärkt bei glatten Oberflächen auftritt.
Die Innenoberfläche des Gehäuses kann vorteilhafterweise zumindest teilweise eine Beschichtung aufweisen, die eine rauhe Oberseite hat. Die Beschichtung kann beispielsweise mit einem Metalloxid, Lot, einem Katalysator, Washcode oder einer Zeolithstruktur ausgeführt sein. Auch eine solche Beschichtung erhöht den Emissionsgrad der Innenfläche, wobei das Material des Gehäuses beibehalten werden kann.
Gemäß noch einer weiteren Ausgestaltung weist der Wabenkörper zumindest teilweise strukturierte Blechlagen mit Blechen auf, die eine Dicke kleiner 0,06 mm, insbesondere kleiner 0,02 mm haben. Ein solcher Wabenkörper kann bei­ spielsweise dadurch hergestellt werden, daß Blechlagen aus abwechselnd glatten und gewellten Blechen zu einem Paket gestapelt, anschließend gewickelt, gewun­ den oder geschlungen und schließlich in ein Mantelrohr eingesetzt werden. Die Blechlagen bilden dabei eine Vielzahl von für ein Fluid durchströmbare Kanäle. Die Bleche sind relativ dünnwandig ausgeführt, wodurch eine sehr geringe ober­ flächenspezifische Wärmekapazität erzielt wird. Die ist insbesondere in Hinblick auf den Start der partiellen Oxidation von Vorteil, da in dieser Phase eine Aktivie­ rungsenergie benötigt wird und diese nur in sehr geringem Maße von dem Wa­ benkörper aufgenommen wird.
Dabei ist es vorteilhaft, daß die Anzahl der Kanäle pro einer Schnittflächeneinheit des Wabenkörpers größer als 600 cpsi ("cells per square inch") beträgt, insbeson­ dere sogar größer 1000 cpsi. Gegebenenfalls ist sogar eine Kanaldichte größer 1200 cpsi vorteilhaft. Die Anzahl der Kanäle pro einer Schnittflächeneinheit ist charakteristisch für die Oberfläche des Wabenkörpers, die mit dem durchströmen­ den kohlenwasserstoffhaltigen Gasgemischstrom in Kontakt kommt. Eine sehr große Oberfläche ist besonders dann vorteilhaft, wenn der Wabenkörper eine ka­ talytisch aktive Oberfläche hat. Durch den Einsatz von Katalysatoren können die erforderlichen Temperaturen der partiellen Oxidation gesenkt werden. Geeignete Katalysatoren sind beispielsweise Oxide von Metallen aus der III. und IV. Periode des Periodensystems der Elemente. Die Verbindung von einer sehr großen sowie katalytisch aktiven Oberfläche des Wabenkörpers ermöglicht eine sehr hohe Was­ serstoffausbeute im Rahmen der partiellen Oxidation.
Gemäß noch einer weiteren Ausgestaltung ist stromabwärts des Wabenkörpers ein Mischkörper angeordnet, der ebenfalls für einen Gasgemischstrom durchströmbar ist, wobei vorzugsweise zwischen dem Wabenkörper und dem Mischkörper ein Fluid einleitbar ist. Dabei ist der Mischkörper in Strömungsrichtung vorzugsweise beabstandet gegenüber dem Wabenkörper angeordnet. Auf diese Weise wird eine Art Hohlraum gebildet, der eine ausreichende Wärmeabstrahlung des Wabenkör­ pers auf die Innenfläche des Gehäuses gewährleistet. Die Zuführung eines Fluides in diesen Hohlraum fördert beispielsweise eine Konvektion des Fluids bzw. des Gasgemischstromes in diesem Hohlraum, wodurch ebenfalls Kühleffekte für den Wabenkörper nutzbar gemacht werden. Das Fluid kann dabei beispielsweise ein sauerstoffhaltiger Gasstrom oder Wasserdampf sein. Der Mischkörper gewährlei­ stet stromabwärts eine homogene Verteilung der einzelnen Komponenten des Gasgemischstromes, der beispielsweise in Hinblick auf eine nachfolgende Was­ serdampfreformierung einen sehr hohen Wasserstoffanteil des Produktgases er­ möglicht.
Weitere vorteilhafte und besonders bevorzugte Ausführungsformen des Reaktors werden anhand der Zeichnungen nachfolgend beschrieben. Die Erfindung ist da­ bei nicht auf die dargestellten Ausführungsformen beschränkt. Es zeigen:
Fig. 1 Schematisch eine Ausführungsform des erfindungsgemäßen Reaktors,
Fig. 2 schematisch und perspektivisch eine Teilansicht einer weiteren Ausfüh­ rungsform des erfindungsgemäßen Reaktors und
Fig. 3 schematisch den Aufbau einer Reformeranlage mit einer Brennstoffzelle.
Fig. 1 zeigt eine vereinfachte Darstellung einer Ausführungsform des erfin­ dungsgemäßen Reaktors 1 zur partiellen Oxidation eines kohlenwasserstoffhalti­ gen Gasgemischstromes, insbesondere in einer mobilen Reformeranlage 2 (nicht dargestellt). Der Reaktor 1 umfaßt ein Gehäuse 3 mit einer Innenfläche 4 sowie einen Wabenkörper 5 mit einer Eintrittsseite 6 und einer Austrittsseite 7. Der Wa­ benkörper ist von der Innenfläche 4 des Gehäuses 3 umschlossen und weist für den Gasgemischstrom in einer Strömungsrichtung 14 durchströmbare Kanäle 21 auf. Der Wabenkörper zeichnet sich dadurch aus, daß an der Austrittsseite eine freie Abströmfläche 8 zur Wärmeabstrahlung (angedeutet durch die Pfeile 32) hat, die zur Innenfläche 4 des Gehäuses 3 hin ausgerichtet ist. "Frei" bedeutet dabei, daß eine möglichst direkte Wärmeabstrahlung möglich ist, wobei insbesondere vermieden wird, daß Teile des Gehäuses 3 und/oder eines Mantelrohres 35 des Wabenkörpers 5 zwischen der Abströmfläche 8 und der Innenfläche 4 in Ab­ strahlrichtung 32 angeordnet sind. Die Innenfläche 4 weist dabei einen Emissi­ onsgrad größer als 80% bei einer Temperatur oberhalb von 600°Celsius auf.
Das Gehäuse 3 hat eine Außenfläche 9, die mit Kühlrippen 10 ausgeführt und von einem Wärmetauscher 11 umgeben ist, wobei der Wärmetauscher 11 von einem Kühlmedium 12 durchströmbar ist. Die aktive Kühlung des Gehäuses 3 setzt da­ bei erst zu einem Zeitpunkt ein, wenn die mit Hilfe eines Sensors 13 bestimmte Temperatur des Wabenkörpers 5 größer als eine Grenztemperatur ist, die in Ab­ hängigkeit des thermischen Verhaltens des Wabenkörpers 5 vorgegeben ist. Die Abströmfläche 8 des Wabenkörpers 5 ist hier konisch ausgeführt, wobei die In­ nenfläche 4 des Gehäuses 3 zylindrisch ist. Die konische Abströmfläche 8 und die zylindrische Innenfläche 4 sind zentrisch zur Strömungsrichtung 14 beziehungs­ weise Achse 34 angeordnet. Auf diese Weise wird eine Reflexion der Wär­ mestrahlung 32 zurück zum Wabenkörper 5 verhindert. Die Innenfläche 4 des Gehäuses 3 weist zusätzlich eine Mikrostruktur 15 auf.
Während des Betriebes des Reaktors 1 werden stromaufwärts 14 des Wabenkör­ pers 5 beispielsweise Luft über eine Oxidationsmittelzufuhr 29 und Benzin über ein Kohlenwasserstoffzufuhr 30 eingeleitet. Der daraus resultierende kohlenwas­ serstoffhaltige Gasgemischstrom wird mit einem Brenner 31 verbrannt und strömt anschließend über die Eintrittsseite 6 durch die Kanäle 21 des Wabenkörpers 5. Insbesondere bei einer katalytisch aktiven Oberfläche (nicht dargestellt) des Wa­ benkörpers 5 laufen, zumeist exotherme, chemische Reaktionen ab, die zu einer weiteren Aufheizung des Wabenkörpers führen. Die vom Wabenkörper 5 aufge­ nommene Wärme wird über die Abströmfläche 8 an der Austrittsseite 7 des Wabenkörpers 5 in Abstrahlrichtung 32 hin zur Innenfläche 4 des Gehäuses 3 emit­ tiert. Der Gasgemischstrom wird anschließend beispielsweise mit Wasserdampf vermengt, der mit einer Düse 26 stromabwärts 14 des Wabenkörpers 5 eingeleitet wird. Diese Bestandteile des Gasgemischstromes werden nachfolgend in einem Mischkörper 23 gemischt, um eine möglichst homogene Verteilung der Bestand­ teile im Gasgemischstrom zu gewährleisten.
Fig. 2 zeigt schematisch und perspektivisch eine Ausführungsform eines Wa­ benkörpes 5 in einem Gehäuse 3. Das Gehäuse 3 weist auf der Innenfläche 4 eine Beschichtung 16 auf, die eine rauhe Oberseite 17 hat.
Der Wabenkörper 5 ist von einem Mantelrohr 35 umgeben und weist strukturierte Blechlagen 18 mit Blechen 19 auf, die eine Dicke 20 kleiner 0,06 mm haben. Die dargestellte Ausführungsform des Wabenkörpers zeigt spiralig gewundene Blechlagen, wobei auch S-förmig gewundene oder geschichtete Blechlagen 19 den Wabenkörper 5 bilden können. Die Blechlagen 16 bilden Kanäle 21 durch die der Gasgemischstrom über die Eintrittsstirnseite 6 strömt. Die Anzahl der Kanäle 21 pro einer Schnittflächeneinheit 22 ist größer als 600 cpsi, wobei der Waben­ körper 5 beziehungsweise die Kanäle 21 eine katalytisch 24 aktive Oberfläche 25 aufweist. Die bei der partiellen Oxidation entstehende Wärme wird über die freie Abströmfläche 8 hin zur Oberseite 17 abgestrahlt. Die freie Abströmfläche 8 ist hier dadurch gebildet, daß die Blechlagen 18 mit einer unterschiedlich axialen 34 Länge 38 ausgeführt sind. Dabei sind die am längsten ausgeführten Blechlagen 18 nahe der Achse 34 angeordnet. Die Länge 38 der Blechlagen 18 nimmt radial auswärts 39 hin ab.
Fig. 3 zeigt schematisch den Aufbau einer Reformeranlage 2 mit einer Brenn­ stoffzelle 27, wie sie beispielsweise für die Energieversorgung elektrisch ange­ triebener Kraftfahrzeuge einsetzbar ist. Die Reformeranlage 2 umfaßt dabei in Strömungsrichtung 14 des Gasgemischstromes hintereinander einen erfindungs­ gemäßen Reaktor 1, einen Reformer 36, insbesondere zur Wasserdampfreformierung, und eine Abgasreinigungsanlage 28 zur Reduzierung des Kohlenmonoxi­ danteils im Reformat. Dem Reaktor 1 werden dabei beispielsweise Benzin, das in einem Benzintank 37 gespeichert wird, über die Kohlenwasserstoffzufuhr 30 und Luft über die Oxidationsmittelzufuhr 29 zugeführt. Das im Reaktor 1 erzeugte wasserstoffangereicherte Gas strömt anschließend in den Reformer 36, wobei dem Gasstrom Wasserdampf zugemengt wird. Der Wasserdampf wird beispielsweise aus Wasser aus einem Wassertank 33 mit Hilfe eines Verdampfers (nicht darge­ stellt) erzeugt. Nach der Wasserdampfreformierung folgt die Abgasreinigung. Dort findet vorzugsweise eine Kohlenmonoxid-Konvertierung hin zu Kohlendi­ oxid statt. Damit erreicht das Produktgas eine Reinheit hinsichtlich der Kohlen­ monoxid-Konzentration, die für den Einsatz in einer Brennstoffzelle 27 unbe­ denklich ist. Nach dem Verlassen der Brennstoffzelle 27 wird der Gasgemisch­ strom entweder an die Umgebung abgeführt, oder wieder in die Reformeranlage, zum Beispiel zu Heizzwecken, zurückgeführt.
Bezugszeichenliste
1
Reaktor
2
Reformeranlage
3
Gehäuse
4
Innenfläche
5
Wabenkörper
6
Eintrittsstirnseite
7
Austrittsstirnseite
8
Abströmfläche
9
Außenfläche
10
Kühlrippe
11
Wärmetauscher
12
Kühlmedium
13
Sensor
14
Strömungsrichtung
15
Mikrostruktur
16
Beschichtung
17
Oberseite
18
Blechlage
19
Blech
20
Dicke
21
Kanal
22
Schnittflächeneinheit
23
Mischkörper
24
Katalysator
25
Oberfläche
26
Düse
27
Brennstoffzelle
28
Abgasreinigungsanlage
29
Oxidationsmittelzufuhr
30
Kohlenwasserstoffzufuhr
31
Brenner
32
Abstrahlrichtung
33
Wassertank
34
Achse
35
Mantelrohr
36
Reformer
37
Benzintank
38
Länge

Claims (11)

1. Reaktor (1) zur partiellen Oxidation eines kohlenwasserstoffhaltigen Gasge­ mischstromes, insbesondere in einer mobilen Reformeranlage (2), umfassend ein Gehäuse (3) mit einer Innenfläche (4) sowie einen Wabenkörper (5) mit einer Eintrittsstirnseite (6) und einer Austrittsstirnseite (7), wobei der Waben­ körper (5) zumindest teilweise von der Innenfläche (4) des Gehäuses (3) um­ schlossen und für den Gasgemischstrom durchströmbar ist, dadurch gekenn­ zeichnet, daß der Wabenkörper (5) an der Austrittsstirnseite (7) mindestens eine freie Abströmfläche (8) zur Wärmeabstrahlung hat, die zur Innenfläche (4) des Gehäuses (3) hin ausgerichtet ist, und die Innenfläche (4) bei einer Temperatur oberhalb von 600°Celsius einen Emissionsgrad größer als 80% hat, vorzugsweise größer als 90% und insbesondere größer als 95%.
2. Reaktor (1) nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Gehäuse (3) mindestens eine Kühlvorrichtung (10, 11, 12) aufweist.
3. Reaktor (1) nach Anspruch 2, wobei das Gehäuse (3) eine Außenfläche (9) hat, dadurch gekennzeichnet, daß die Außenfläche (9) des Gehäuses (3) mit Kühlrippen (10) ausgeführt ist.
4. Reaktor (1) nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Gehäu­ se (3) an einen Wärmetauscher (11) grenzt, der von einem Kühlmedium (12) durchströmbar ist, wobei vorzugsweise mindestens ein Sensor (13) zur Be­ stimmung der Temperatur des Wabenkörpers (5) selbst und/oder des partiell oxidierten Gasgemischstromes vorgesehen ist.
5. Reaktor (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Abströmfläche (8) konisch und die Innenfläche (4) zylindrisch oder oval ausgeführt ist, wobei die Abströmfläche (8) und die Innenfläche (4) zentrisch zu einer Strömungsrichtung (14) angeordnet sind.
6. Reaktor (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Innenfläche (4) des Gehäuses (3) wenigstens teilweise eine Mikrostruktur (15) aufweist.
7. Reaktor (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Gehäuse (3) auf der Innenfläche (4) zumindest teilweise eine Beschich­ tung (16) aufweist, die eine rauhe Oberseite (17) hat.
8. Reaktor (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß der Wabenkörper (S) zumindest teilweise strukturierte Blechlagen (18) mit Blechen (19) aufweist, die eine Dicke (20) kleiner 0,06 mm, insbesondere kleiner 0,02 mm haben.
9. Reaktor (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß der Wabenkörper (5) Kanäle (21) hat, wobei die Anzahl der Kanäle pro einer Schnittflächeneinheit (22) größer als 600 cpsi (cells per square inch) beträgt, insbesondere größer 1000 cpsi.
10. Reaktor (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß der Wabenkörper (5) eine katalytisch (24) aktive Oberfläche (25) hat.
11. Reaktor (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß dem Wabenkörper (5) stromabwärts (14) ein Mischkörper (23) angeordnet ist, der für einen Gasgemischstrom durchströmbar ist, wobei vorzugsweise zwi­ schen dem Wabenkörper (5) und dem Mischkörper (23) ein Fluid einleitbar ist.
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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2848548A1 (fr) * 2002-12-17 2004-06-18 Air Liquide Procede de generation d'un melange de synthese co-h2 sous pression par oxydation partielle catalytique en minimisant la formation de suies
WO2005102917A1 (de) * 2004-04-22 2005-11-03 Basf Aktiengesellschaft Oxidative gasphasenumsetzung in einem porösen medium
DE102005001900A1 (de) * 2005-01-14 2006-07-27 Webasto Ag Vorrichtung und Verfahren zum Bereitstellen eines homogenen Gemisches aus Brennstoff und Oxidationsmittel

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2004011933A (ja) * 2002-06-03 2004-01-15 Nissan Motor Co Ltd 燃焼器及び燃料改質装置並びに燃料電池システム
JP5501632B2 (ja) 2009-02-16 2014-05-28 日本碍子株式会社 ハニカム構造体
DE102009015420A1 (de) * 2009-03-27 2010-09-30 Emitec Gesellschaft Für Emissionstechnologie Mbh Wabenkörper für ein Abgasreinigungssystem
CN111701560B (zh) * 2020-07-29 2020-11-06 山东齐发化工有限公司 一种化工生产中快速降温的化工反应釜

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB2269764A (en) * 1992-08-18 1994-02-23 Rolls Royce Plc A catalytic combustion chamber
DE19749379A1 (de) * 1997-11-07 1999-05-20 Emitec Emissionstechnologie Katalysator-Trägerkörper mit verbesserter Wärmeabstrahlung

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4844837A (en) * 1982-09-30 1989-07-04 Engelhard Corporation Catalytic partial oxidation process
GB9225188D0 (en) * 1992-12-02 1993-01-20 Rolls Royce & Ass Combined reformer and shift reactor

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB2269764A (en) * 1992-08-18 1994-02-23 Rolls Royce Plc A catalytic combustion chamber
DE19749379A1 (de) * 1997-11-07 1999-05-20 Emitec Emissionstechnologie Katalysator-Trägerkörper mit verbesserter Wärmeabstrahlung

Cited By (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2848548A1 (fr) * 2002-12-17 2004-06-18 Air Liquide Procede de generation d'un melange de synthese co-h2 sous pression par oxydation partielle catalytique en minimisant la formation de suies
WO2004058924A2 (fr) * 2002-12-17 2004-07-15 L'Air Liquide Société Anonyme à Directoire et Conseil de Surveillance pour l'Etude et l'Exploitation des Procédés Georges Claude Procede de generation de gaz de synthese par oxydation partielle catalytique
WO2004058924A3 (fr) * 2002-12-17 2004-09-30 Air Liquide Procede de generation de gaz de synthese par oxydation partielle catalytique
WO2005102917A1 (de) * 2004-04-22 2005-11-03 Basf Aktiengesellschaft Oxidative gasphasenumsetzung in einem porösen medium
DE102005001900A1 (de) * 2005-01-14 2006-07-27 Webasto Ag Vorrichtung und Verfahren zum Bereitstellen eines homogenen Gemisches aus Brennstoff und Oxidationsmittel
DE102005001900B4 (de) * 2005-01-14 2010-06-17 Enerday Gmbh Vorrichtung und Verfahren zum Bereitstellen eines homogenen Gemisches aus Brennstoff und Oxidationsmittel

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