DD213930A1 - Verfahren zur herstellung von elastpolymerisaten mit schalenstruktur - Google Patents

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Frans Steffers
Sybille Herchet
Norbert Niklas
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Buna Chem Werke Veb
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Abstract

Die Erfindung betrifft die Herstellung von Emulsionsschalenpolymerisaten. Diese neuartigen Elastpolymerisate bestehen aus einem Kern und mindestens einer Schale, die sich in ihrem chemischen Aufbau voneinander unterscheiden. Hierbei hat die Schale eine Glastemperatur unter 0 Grad C, der Kern ueber 0 Grad C.Trotz gleicher Polymerisationsrohstoffe wie bei bekannten Elastlatices weisen die erfindungsgemaessen Latices, hinsichtlich Reaktionszeit, Restmonomergehalt und hinsichtlich ihrer mechanischen Eigenschaften bedeutende wirtschaftliche Verbesserungen auf.Sie koennen nicht nur als Bindemittel in Beschichtungsmassen eingesetzt werden, sondern auch zu Kautschuk aufgearbeitet werden. Durch eine erhoehte Bruchdehnung und einen verbesserten Spannungswert der aus den Latices erhaltenen Filme wird ein breites Anwendungsgebiet erschlossen.

Description

Titel der Erfindung
Verfahren zur Herstellung von Elastpolymerisaten mit Schalenstruktur
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung "betrifft ein Verfahren zur Herstellung von neuartigen Elastpolymerisaten mit Schalenstruktur in- wäßriger Emulsion, die nicht nur als Bindemittel in Beschichtungsmassen eingesetzt, sondern auch zu Kautschuk, wie aus "bekannten Kautschuklatices, aufgearbeitet werden können.
Da erfindungsgemäß Polymerisate unterschiedlicher Zusammensetzung hergestellt werden können, wird für sie ein "breites Anwendungsgebiet erschlossen. Pilme aus den erhaltenen latices zeichnen sich insbesondere durch eine erhöhte Bruchdehnung und einen verbesserten Spannungswert aus.
Charakteristik der bekannten technischen lösungen
Es sind Verfahren zur Herstellung von latices auf der Basis von Butadien und Acrylnitril als auch von Styrol und Butadien "bekannt, bei denen ein Teil der Monomeren vorgelegt wird (DD-PS 114 456, DD-PS 134 231, DS-OS 1 595 308). Der Monomeranteil der Yorlage wird anpolymerisiert oder bis zum 100$igen Umsatz geführt, danach wird in einer bestimmten Zeit die Restmonomerenmenge zugegeben. Polymerisiert wird bis zu einem Umsatz von 98 bis 100 ^,der Monomeren,
Auch ist der Einsatz von Kautschukkomponenten für die Herstellung von Thermoplasten bekannt. Gemäß "Hochpolymere und ihre Herstellung" von Sätζsch/Arnold, TSB. lachbuchverlag Leipzig, Seite 164/165 wird neben dem mechanischen Vermischen insbesondere die Pfropfpolymerisation des Styrols auf die Kautschukkomponente durchgeführt. In der Präzis wird meist so verfahren, daß. man die Kautschukkomponente im monomeren Styrol löst und dieses anschließend thermisch bzw. unter Zusatz, radikalbildender Initiatoren polymerisiert, wobei ein Gemisch von Polystyrol und Pfropfpolymerisat entsteht.
Durch Aufpfropfung von unterschiedlichen Monomeren auf den Latex eines konjugierten Dienkautschuks, z. B. eines Butadien-Polymerisates oder eines Butadien-Styrol-Mis.chpolymerisates kann man hervorragende thermoplastische Kunststoffe herstellen. Bekannt sind u. a. Pfropfmischpolymerisate von Acrylnitril-Butadien-Styrol (ABS) und Methylmethacrylat-Butadien-Styrol (MBS). Auch ist es bekannt, Acrylatkautschuk als Saatlatex einzusetzen, wobei die sogenannten ASA-Polymeren entstehen.
»Vie in vielen Patentschriften beschrieben, ζ. E, in den JA-PS 3112/1967, 22541/1967 und 3015/1968, werden solche Pfropfpolymerisate auch zur Verbesserung der Schlagzähigkeit VQη Viny!chlor idp οlymeris ate η, Styr ο1-Me thylmethacrylat-Mischpolymerisaten und Styrol-Acrylnitril-Mischpolymerisaten eingesetzt.
Bisher wurde die Herstellung ύοώ. Elasten nach den obigen Verfahren nicht beschrieben. Im Prinzip kann man jedoch bei verschiedenen bekannten Verfahren, bei denen nicht alle Monomeren zu Beginn der Polymerisation vorgelegt werden, auch annehmen, daß es sich hierbei wenigstens teilweise um PfropfPolymerisationen handelt, obgleich eine gezielte Herstellung solcher Polymerisate noch nicht bekannt ist.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist es, neuartige Elastpolymerisate in wäßriger Emulsion herzustellen, deren Teilchen aus einem Kern und mindestens einer Schale mit unterschiedlichem chemischen Aufbau besteht. Die Polymerisationsgeschwindigkeit soll erhöht, der Eestmonomerengehalt gesenkt werden.
JTilme aus diesen Elastlatices sollen.eine erhöhte Bruchdehnung und einen verbesserten Spannungswert aufweisen.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufga.be zugrunde, ein Verfahren zur Herstellung von Slastpolymerisaten mit Schalenstruktur in wäßriger Emulsion zu. entwickeln, wobei mit bekannten Rohstoffen und in bekannten Apparaturen, wie sie nach bekanntem Stand der Technik zur Latexherstellung verwendet werden bzw., wurden, gearbeitet wird.
Im übrigen sollen die Latexeigenschaften den obigen Anfor-
derungen genügen*
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß Monomere, die. zu weichen'Polymerisaten führen,, mit zu harten Polymerisaten führenden Monomeren, in an sich "bekannter Weise nacheinander in wäßriger Emulsion derart polymerisiert werden, daß der Kern der Polymerteilchen eine Glastemperatur über 0 C, die Schalen dagegen eine Glastemperatur unter 0 0C aufweisen.
Me Polymerisation wird bevorzugt so durchgeführt, daß eine Monomermischung, aus mindestens einem zu weichen Polymeren führenden Monomer und einem zu harten Polymeren führenden Monomer in zwei Teilen vorbereitet wird, wobei im ersten Teil das oder die zu weichen Teilchen führenden Monomeren überwiegen, und im anderen Teil die zu harten oder das zu harten Teilchen führende Monomer so überwiegt, daß das theoretische Polymerisationsprodukt eine Glastemperatur von mehr als 0 G besitzt. Selbstverständlich muß bei der Berechnung der Glastemperatur der zweiten Mischung die noch im Reaktionsgefäß vorliegende und nicht umgesetzte Menge an Monomeren berücksichtigt werden, wenn der erste Teil nicht 10O^ig unigesetzt wird.
Unter der Voraussetzung, daß die Schale der Polymerteilchen eine Glastemperatur unter 0 0G aufweist, kann die Monomermischung in Mischungen unterschiedlicher Zusammensetzung aufgeteilt v/erden und nacheinander polymerisiert werden. Bach Ausbildung des Kerns wird die zweite Mischung allmählich so zugefahren, wie es bei bekannten diskontinuierlichen Emulsionspolymerisationen geschieht.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann auch in einer sogenannten Kesselkaskade durchgeführt werden. Weiter ist es möglich, den
Kern in einer Kesselkaskade zu bilden und die Schale in einer gesonderte Stufe zu polymerisieren. Dieser Verfahrensweise kann jedoch arbeitsaufwendig sein. . ..
Monomere, die erfindungsgemäß zu harten Polymerisaten führen, sind äthylenisch-ungesättigte Monomere, wie carbocyclische aromatische Monovinylidenmonomere, z. B» Styren, «=C-Methylstyren, ar-Methylstyren, ar-Chlorstyren und andere" Tn Emulsion polymerisierbare Monomere mit nicht mehr als 26 Kohlenstoffatomen; Ester von^A-äthylenisch-ungesättigten Garbonsäuren, ζ. B. Methylmethacrylat, 2-Butylmethacrylat, Isobutylmethycrylat, und andere derartige Ester, bei denen der Alkylrest 1 bis 20 Kohlenstoffatome enthält, und der Säurerest 3 "bis S Kohlenstoff atome enthält; ·!> ß~ ät hy le ni sch- ungesättigte Ester niehtpolymerisierbarer Carbonsäuren, z. 3. Vinylbenzoat, Yinyltriinethylacetat und andere derartige Monomere, bei denen der ungesättigte Rest 2 bis 14 Kohlenstoffatome enthält und der Säurerest 2 bis 12 Kohlenstoffatome enthält: eoß-äthylenisch-ungesättigte Nitrile, z. B. Acrylnitril, Methacrylnitril und andere derartige nitrile, die nicht mehr als 12 Kohlenstoffatome enthalten und andere polymerisierbar e ¥iny!monomere, wie z. B. Vinylchlorid und Vinylbromid.
Beispiele von zu weichen Polymeren führenden Monomeren sind konjugierte aliphatisch^ Diene, wie 1,3-Butadien, Isopren und andere Diene mit nicht mehr als 14 Kohlenstoffatomen; Alky!acrylate, wie Methacrylat, Ithylacrylat, 2-lthylacrylat, 2-Äthylhes:ylacrylat und andere Acrylate mit Alky!resten mit nicht mehr als 18 Kohlenstoffatomen; Ester und Halbester von Uiß-äthylenisch-ungesättigten Polycarbonsäuren, z, B. Dime thyIfumarat, Diäthylmaleat; ungesättigte Ester von gesättigten Garbonsäuren, wie Vinylacetat, Vinylbutyrat, Alkylacetat und andere Ester mit nicht mehr als 18 Kohlenstoffatomen.
Weitere Monomere, die als Bestandteil der Gesamtmonomermis e llung eingesetzt werden können, sind - ät hy le ni seil- ungesättigte Carbonsäuren, einschließlich Mono- und Polycarbonsäuren, ζ. B. Acrylsäure, Methacrylsäure, Dicarbonsäuren, wie Itäconsäure, Pumarsäure, Maleinsäure und ihr Anhydrid.
Bevorzugte Monomere sind aus wirtschaftlichen Gründen Styren, Butadien mit oder ohne Mono- und Dicarbonsäuren.
Als Polymerisathilfsstoffe werden bekannte chemische Substanzen, wie freie Radikale bildende Katalysatoren, als Emulgatoren alle z. Z. bekannten anionischen und nichtionischen oberflächenaktiven Mittel eingesetzt, wie sie z. B. in Becher, Emulsions-theory and Practice, zweite Ausgabe, Reinhold Publishing Corporation, New York, beschrieben sind.
Als weitere bekannte Polymerisationshilfsstoffe sind auch noch Elektrolyse und Komplexbildner zu nennen. Da zur erfindungsgemäßen Herstellung der Slastlatices sowohl Rohstoffe und technische Bedingungen im Vergleich zu herkömmlichen Emulsionspolymerisationen gleich sind, sind die auffallenden Verbesserungen hinsichtlieh kürzerer Reaktionsdauer bei niedrigerem Restmonomergehalt überraschend. Die Stufe der Entmonomerisierung kann entfallen, wodurch das Verfahren energiefreundlicher wird, da Entmonomerisierungen sehr energieaufwendig sind.
überraschend ist ferner die Verbesserung der mechanischen Eigenschaften, insbesondere die auffällige Verbesserung der Bruchdehnung und des Spannungswertes. Dadurch werden neue Anwendungsgebiete für die latices erschlossen, was wiederum zu weiteren qualitativen Verbesserungen von Konsumgütern führt.
Die Erfindung wird durch die folgenden Seispiele erläutert, wobei das Seispiel 1 dem Vergleich, mit den Sτand der Technik dient.
Ausflihrungsbeispiel 1
Das Polymerisationsgefäß zur Durchführung der Versuche bestand aus einem ummantelten Behälter aus emailliertem G-ußeisen mit einem Volumen von 10 i^, 2 Temperaturmeßstellen, 2.Druckmeßstellen, 1 Sicherheitsventil und einem stufenlos regelbaren Rührer. Der Mantel hatte einen Anschluß für das Kühlwasser- und ITiederdruckdampfsystem.
Im Polymerisationsgefäß wurden folgende Substanzen gemischt:
Kondensat 94 Vol.T Hatriumlaurylbenzolsulfonat 1,2 Gew.T Alkyllaurylpοlyglykoläther 0,7 -n-Eiatriumbicarbonat 0,4 in-
ITatriumsulfat 0,25 -w-
Styren 52 -w-
Butadien 48 -B-Kaliumpersulfat 0,55 -"-
Innerhalb von 120 Minuten wurde die Mischung auf 62 0C erwärmt und bei dieser Temperatur 8 Stunden gehalten. Danach wurde die Temperatur innerhalb 90 Minuten auf 74 0G gebracht und . noch 10,5 Stunden gehalten, wonach die Reaktion beendet war. Die physikalischen Kenndaten des Latex waren folgende:
Gesamtfeststoff ge halt 50,4 i>
Restmonomere 1,2 ^
Koagul'at 0,4 f
Viskosität mPa-s (Koppler) 18,5
Ausführungsbeispiel 2
In dem gleichen Polymerisationsgefäß, wie in Beispiel 1 beschrieben, wird erfindungsgemäß mit insgesamt den gleichen Rohstoffen in Qualität und Menge ein Latex wie folgt hergestellt:
Im Polymerisationsgefäß wurden vorgelegt:
Kondensat 94 Vol.T
latriumlaurylbenzolsulfonate 1,2 Gew. T
Alkyllaurylpolyglykoläther 0,7 _ π _
Uatriumbicarbonat 0,4 π _
natriumsulfat 0,25 — " —
Styren 52 — '·-.
Butadien 24
Kaliumpersulfat 0,55 _ η _
innerhalb von 120 Minuten wurde die Mischung auf 62 0C erwärmt. lach β Stunden war ein Gesamtfeststoff gehalt von 40 $> erreicht; das gesamte Butadien war umgesetzt, der. Styrolanteil betrug noch 8 io. Jetzt wurden die restlichen 24 "Vol.T Butadien zugegeben, und nach 30 Minuten wurde die Temperatur allmählich auf 74 °C erhöht. Nach weiteren 12 Stunden war die Reaktion beendet.
Die Glastemperatur des zuerst gebildeten Polymerisats, das den Kern des Endpolymers darstellt, war 43 0C. Berechnet auf Basis der Monomeren war die Glastemperatur des Polymerisats im zweiten- Teil der Reaktion - 200C.
Die physikalischen Kenndaten des Bndlatex waren folgende:
Gesamtfeststoffgehalt 52,1 $
Restmonomer 0,05 $> .
Koagulat 0,08 $>
Viskosität mPa-s (Koppler) 11,2
Einen Vergleich der Anwendungseigensehaften der Latices aus Beispiel 1 und 2 bringt Tabelle 1.
Tabelle 1: Mechanische Eigenschaften
Vulkanisation bei 100 0G in Heißluft Vulkanisationspaste:
Ko Ho i ds chwe f e 1: 3 Ge ν. T
Sinkoxid: 5 -"-
Zinkdiäthyldithiocarbamat 0,8 -"-
HethyIen- bis-naphthalinsulfosaures Natrium
5 Io Lösung in Wa.sser 16,2 -"-
auf 1 00 T Latex (100 #ig)
Bruchdehnung (j>)
Zeit BeisDiel 1 Beispiel 2
5 Min. 495 710
10 -"- 550 690
20 -"- 525 665
25 - "- 500 610
30 -w- 450 605
45 -"- 440 585
60 -11- ' 425 . 560
Spannungswert bei 500 $> Dehnung (kg/cm2)
Zeit Seispiel 1 Beispiel 2
5 Min. ·* 10 .
10 -"- 15 32
20 -"- 14 36
25 -»- 18 46
30 -"- 20 48
45 -»- 32 53
60 -"- 32 56

Claims (1)

  1. Ξΐ-findun^sanspruch
    Verfahren zur Herstellung von Slastpolymerisaten rait Schalenstruktur in wäßriger Emulsion aus Monomeren, die zu weichen Polymerisaten, und Monomeren, die zu harten Polymerisaten führen, in zwei oder mehr Stufen, wo"bei Kern und Schale der Polymerteilchen chemisch unterschiedlich aufgebaut sind, gekennzeichnet dadurch, daß in der ersten Stufe die Monomeren zu Kernen mit einer Glastemperatur über 0 0C und in der zweiten oder einer'weiteren Stufe zu Schalen mit einer Glastemperatur unter 0 0C polymerisiert werden«
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