CN1910259A - 冷却剂和冷却系统 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种由非水基质组成的冷却剂。相变材料可以分散在非水基质中，或者高导热性材料可以分散或溶解在非水基质中。该冷却剂用作用于燃料电池组的非水基冷却剂，其在热传导性能方面非常优异。

Description

冷却剂和冷却系统
技术领域
本发明涉及冷却剂和使用该冷却剂的冷却系统。更具体地，本发明涉及用于燃料电池的冷却剂，特别是用于车辆燃料电池的冷却剂，以及用于燃料电池的冷却系统。
背景技术
一般来说，燃料电池组具有多个电池的层叠结构，其中用于冷却电池组(多个电池)的冷却板插在由几层电池形成的各个子电池组之间。冷却板内部具有冷却剂通道，冷却剂通过冷却剂通道流动以冷却电池组。如这里所述，因为用于燃料电池的冷却剂循环通过产生电能的电池组即子电池组之间，所以，为了防止电泄漏到电池组外部并防止由冷却剂中的阻抗引起电效率降低(减小能量损耗)，需要高的绝缘性能。为了确保这样的绝缘性能并响应于保持冷却效率的需要，传统技术中已经使用纯水作为冷却剂。除了这些要求之外，对用于燃料电池组的冷却剂来说需要防锈性能，以保持冷却板的长产品寿命。该需求一般通过使用具有高防锈性能的不锈钢材料作为冷却板或通过增加铁离子至冷却剂来处理，如日本专利公开NO.2-21572(1989)所公开的。
但是，尽管这些传统方法对于所谓的固定安装式介质或大燃料电池或持续工作的燃料电池来说是有效的，但是对于非固定、小的燃料电池来说，例如安装在车辆中的燃料电池或间歇工作的燃料电池，它们并不必然有效。
例如，因为当电池不工作时，间歇工作的非固定式燃料电池中的冷却剂的温度下降到环境温度，所以在环境温度是凝固温度或更低的条件下冷却剂需要抗冻性能。这是因为，如果冷却剂冻结，则可能损坏包括冷却板的冷却回路。此外，当冷却回路被损坏时，燃料电池可能不会充分地工作。
在这种情况下，考虑抗冻性能，使用用于冷却内燃机的冷却剂作为非冻结的冷却剂是一种选择。但是，这种用于冷却内燃机的冷却剂主要用在不产生电的区域中，并且因此不要求低导电性，因此冷却剂具有非常高的导电性。另一方面，因为电能流过燃料电池组的冷却管道，所以当冷却剂具有高导电性时，在燃料电池中产生的电能流入冷却剂并且被损耗。由于此原因，这样的冷却剂不适合作为冷却燃料电池组的冷却剂。
此外，对于安装在车辆中的非固定式燃料电池，制造包含轻重量的冷却回路的燃料电池系统是应当解决的一个重要问题。因此，为了实现轻的重量，具有高导热性的轻金属(例如铝)被期望用于冷却板或热交换器。这种轻金属通常不具有与不锈钢材料一样高的防锈性能，因此，冷却剂自身必须具有防锈性能。
基于此，本发明人已经提交了与包含含水基质和防锈添加剂的冷却剂相关的申请，这种防锈添加剂保持冷却剂的低导电率并将冷却剂的氢离子指数保持在大约中性处，该申请已经被公开为JP专利公开2001-164244。这种防锈添加物的示例包括弱碱添加物、弱酸添加物和非离子物质。诸如栎精之类的糖类和诸如烷基葡糖苷之类的非电离表面活性剂被公开作为非电离物质。
发明内容
日本专利公开2001-164244中公开的冷却剂是用于燃料电池组的冷却剂，其具有低导电率、防锈性能、高热传导性和抗冻性能。但是，在现在使用的燃料电池动力车辆中，考虑到热传导性能，当导电率增大时，要用另一种冷却剂替换水基冷却剂，或者在车辆中安装离子交换树脂等以去除离子产物，用于处理绝缘性能。此外，为了防止在初始阶段从部件中洗提出的物质引起导电率增大，在组装部件之前用纯水清洗冷却部件的内部。
如上所述，通常使用的冷却剂是水基的，因此不能满足电车的高电压安全标准(500Ω/V)。因此，必须一直监控绝缘阻抗，并且在紧急情况下，必须结合诸如阻断高电压部分的系统之类的其它安全装置。此外，在组装之前清洗冷却部件的内部以防止在初始阶段从部件洗提的物质引起导电率增大也包含了高成本。此外，因为冷却剂中的大多数添加物是离子的，所以安装在车载冷却系统中的离子交换树脂也去除了添加物，引起抗腐蚀性能的问题。此外，中性糖类和非电离表面活性剂具有缺点。糖类分散在液体中，因此在低温度时不稳定，形成沉淀物，可能引起冷却系统中的堵塞或由于密封的腐蚀引起水泄露。非电离的表面活性剂具有小的表面张力和高发泡性，因此形成气穴。
本发明是为了解决以上问题而提出来的，目的在于提供一种用于燃料电池的非水冷却剂，其作为用于燃料电池组的冷却剂在热传导性能方面非常优异。
为了解决前述问题，首先，本发明的冷却剂包含非水基质。更具体地，非水基质是从具有5mPa·s或更小粘度的有机液体、硅酮液体以及氯氟碳化合物液体中选择的至少一种。
此外，在本发明的冷却剂中，相变材料分散在非水基质中。此处，相变材料(PCM)利用物质从固态变成液态或从液态变成固态时产生的潜热提高了表观比热。当这样的相变材料被微囊化并分散在非水基质中时，分散稳定性提高了。
在本发明的冷却剂中，高导热性材料分散或溶解在非水基质中。
本发明的冷却剂适用于燃料电池。该冷却剂特别适用于混合动力车辆的燃料电池(FCHV)。
第二，本发明涉及用于燃料电池的冷却系统，其包含冷却回路，以上的冷却剂和惰性气体包含在冷却回路中。该冷却系统提供了低导电率、防锈性能、高热传导性和抗冻性能。此外，该系统能够在很长时间里防止冷却回路中的冷却剂的质量降低。
在本发明中，因为冷却剂是非水基的，所以不需要用于一直监控绝缘阻抗的系统。此外，在组装之前不需要清洗冷却系统的部件内部以防止导电率增大。
附图说明
图1是图示相变材料(PCM)的机能的示意图；
图2是图示相变材料的微囊化反应的示意图；
图3示出存在相变材料和没有相变材料的情况下非水基质的比热对比；
图4示出存在相变材料和没有相变材料的情况下非水基质的导热性对比；
图5示出存在富勒烯和没有富勒烯的情况下烷基苯的导热性对比；
图6示出各种相变材料在熔点处的比热对比；
图7是可以应用本发明的示例的燃料电池组冷却系统的框图；
图8是图示电池20的层叠结构的分解立体图。
在附图中，各个标号表示如下。10…燃料电池，12…电池组，20…电池，21…空气电极，22…燃料电极，23…基体，24…隔离件，30…冷却隔离件，32…外部冷却回路，34…冷却回路，40…端部隔离件，50…中间隔离件，62、63…肋，81、82…冷却剂孔，83、84…燃料气体孔，85、86…氧化气体孔，87…槽。
具体实施方式
用于本发明的冷却剂的非水基质不被特别地限制，但是优选具有5mPa·s或更小粘度的非水基质。其具体示例包括烷基苯、二甲基硅酮和全氟碳。
图1是图示相变材料(PCM)的机能的示意图。非水基质中的相变材料在室温下是固态并在温度增加时从固态变成液态。此时，相变材料从周围环境吸收热量，并且由此温度增加所需的热量增加。另一方面，当温度减小时，相变材料从液态变成固态。此时，相变材料放热至周围环境，并且由此温度减小所需的热量增加。如这里所述，通过使用包含在相变材料的相变中的潜热，提高了冷却剂的表观比热。
在本发明中，具有150℃或更低熔点的相变材料被制成5um或更小的微细颗粒并均匀地分散在非水基质中。
相变材料的具体示例包括如下。
(1)无机盐：
LiClO4·3H2O、Mg(ClO4)2·6H2O、Mn(ClO4)2·6H2O、NaClO4·H2O、Ni(ClO4)2·6H2O、Zn(ClO4)2·6H2O、MoF5、NbF5、OsF5、ZnF2·4H2O、MgCl2·6H2O、MnCl2·4H2O、NdCl3·6H2O、NiCl2·6H2O、OsCl5、SrCl2·6H2O、SrBr·6H2O、TiBr3·6H2O、LiI·3H2O、SrI2 6H2O、TiI4、Sr(OH)2·8H2O、LiSO4·3H2O、MgSO4·7H2O、NaSO4·10H2O、NiSO4·6H2O、Zn(SO4)·7H2O、MgCO3·3H2O、Na2CO3·H2O、Nd2(CO3)3·8H2O、LiCH3COO·2H2O、Mg(CH3COO)2·2H2O、Mn(CH3COO)2·2H2O、Mo(CH3COO)2·2H2O、NH4CH3COO、NaCH3COO·3H2O、Sr(CH3COO)2·0.5H2O、Al(CLO4)3·6H2O、Cd(ClO4)2·6H2O、Cu(ClO4)2·6H2O、CoCl2·6H2O、CrCl2·6H2O、GaCl3、AlBr3·6H2O、CoBr2·6H2O、CaI2·6H2O、Ba(OH)2·8H2O。
(2)石蜡材料：
十八烷、二十烷、二十四烷、三十烷
(3)有机酸：
十二酸、十四酸、十六酸、十八酸
(4)聚合物：
聚乙二醇、聚乙烯
(5)糖类：
核糖、赤藻糖醇、甘露醇、半乳糖醇、季戊四醇
图2是图示相变材料的微囊化反应的示意图。在将包含反应引发剂的相变材料分散在非水基质中之后，诸如硅烷偶联剂、氟单体、吸附到无机颗粒的反应性乳化剂之类的包囊组分被混和、搅拌并被允许保持。这些包裹组分被吸附到相变材料的界面，通过相变材料中的反应引发剂的作用来反应，并覆盖相变材料的表面。
高导热性材料均匀地分散或溶解在非水基质中。象以上相变材料的情况一样，这样做产生了提高表观比热的效果。
用于相变材料微囊化的包裹组分的具体示例包括如下。
(1)硅烷偶联剂：
因为硅烷偶联剂具有对无机材料的亲和力，所以它们被吸附到无机颗粒的界面，与那里的水反应并形成聚合物。问题是形成聚合物时产生了诸如乙醇之类的醇，并且醇保持在氟溶剂中或包含到无机物质中。因此，通过蒸馏去除乙醇。
(2)氟单体：
使用包含双键并溶解在作为制冷剂的全氟化碳中的氟单体。该单体在全氟化碳中被聚合。为了在界面处聚合，将聚合引发剂添加到PCM颗粒以乳化，并且之后氟单体溶解在其中以在颗粒的界面处聚合。
(3)吸附到无机颗粒的反应性乳化剂：
对无机颗粒进行乳化时，添加吸附到无机颗粒的乳化剂以在乳化时引起聚合反应。
高导热性材料的具体示例包括氧化镁、金刚砂和富勒烯。在这些例子中，富勒烯(C60等)溶解在诸如甲苯之类的特殊有机溶剂中。利用富勒烯的溶液，富勒烯通过层析法或其它方式纯化至99％或更高纯度。这样的富勒烯例如可以从Matsubo Corporation得到。
以下，将参考示例和对比示例描述根据本发明的冷却剂。
烷基苯(示例1)、二甲基硅酮(示例2)和全氟化碳(示例3)被用作非水基质。作为相变材料的八水氢氧化钡各自分散在非水基质中，也就是分散在烷基苯(示例4)、二甲基硅酮(示例5)和全氟化碳(示例6)中。上述高导热性材料(例如富勒烯)分散或溶解在烷基苯(示例7)中。乙二醇水溶液用作对比(对比示例)。
表1示出示例1至7和对比示例的包括导电率和比热的性质。此处，当测量导电率时，两个电极放入将被测试的冷却剂中，并且测量电流如何平稳地流过电极。该方法对本领域技术人员来说是公知的。图3至5示出从表1获得的结果，其中基于存在相变材料和没有相变材料的情况比较各个非水基质。
                        表1
  示例1   示例2   示例3   示例4   示例5   示例6   示例7   对比示例
  非水剂   烷基苯   二甲基硅酮   全氟化碳   烷基苯   二甲基硅酮   全氟化碳   烷基苯   乙一醇水溶液
  分散/溶解的物质   无   Ba(OH)2·8H2O   富勒烯   -
  物质的浓度(wt％)   -   -   -   30   30   30   1   50
  导电率(uS/cm)   ＜10-6   ＜10-6   ＜10-8   ＜10-6   ＜10-6   ＜10-8   ＜10-6   1
  导热率(W/m·K)   0.135   0.13   0.063   0.238   0.231   0.121   0.145   0.42
  比热(kJ/kg·K)   1.82   1.8   1.05   10   10.1   7.4   -   3.6
  凝固温度(℃)   -80   -   -   -80   ＜-60   -43   -80   -35
表1和图3至5中的结果示出通过使用非水基质导电率显著减小。此外，从示例1和4之间的对比、示例2和5之间的对比、示例3和示例6之间的对比可以明显看出，当相变材料或高导热性材料分散或溶解在非水基质中时导热率和比热显著增加。
以上结果说明示例1至7中的冷却剂具有低导电率、高热传导性质和抗冻性能，并且因此适合作为用于燃料电池组的冷却剂。
以下，示出相变材料的表观比热和导热率。表2示出当相变材料以30％的体积比分散时的表观比热(kJ/kg·K)。类似地，表3示出当相变材料以30％的体积比分散时的导热率(W/m·K)。此外，图6示出在相变材料的熔点处的比热。
                                  表2
  十八酸   聚乙二醇   D-核糖   乙酸镁   氢氧化钡
  烷基苯   1.82   5.00   5.20   7.60   7.10   8.60
  一甲基硅酮   1.80   5.10   5.30   7.70   7.10   8.70
  PFC   1.05   3.10   3.20   4.70   4.50   5.80
  水   4.19   6.40   6.50   8.60   6.10   9.30
  水/乙二醇   3.60   5.90   5.00   8.10   7.60   8.90
                      表3
-   十八酸   聚乙二醇   D-核糖   乙酸Mg   氢氧化钡
  烷基苯   0.135   0.160   0.161   0.161   0.199   0.201
  二甲基硅酮   0.130   0.155   0.157   0.157   0.193   0.194
  PFC   0.063   0.087   0.087   0.087   0.099   0.099
  水   0.610   0.463   0.468   0.468   0.602   0.697
  水/乙二醇   0.420   0.358   0.362   0.362   0.515   0.525
表2和3以及图6中的结果说明通过将另一种相变材料分散到非水基质中也可以显著增大比热和导热率，并且因此这些相变材料对于冷却剂来说也是有效的
[相变材料的包囊化作用]
当硅烷偶联剂添加到其中分散了八水氢氧化钡颗粒的氯氟碳化合物制冷剂时，在初始阶段两相分离或者漂浮，但是通过搅动，偶联剂被吸附到无机颗粒的界面。此后，当温度到达大约55℃时，在偶联反应中观察到热产生。
在进行重复加热以上准备的冷却剂“氟油:全氟化碳+PCM:30体积％Ba(OH)2·8H2O”的测试之后，测量PCM的颗粒尺寸。结果，在没有微胶囊的情况下PCM颗粒尺寸分散到两个大的极端。相反，带有微囊化的PCM以0.304um的颗粒尺寸单分散。
这意味着微囊化的PCM防止了在PCM分散于非水基质的冷却剂中发生下述问题：在重复加热和冷却的使用条件下或者在长时间的储存过程中，由于PCM的聚结，PCM的颗粒尺寸增大并且形成沉淀物。
[燃料电池组冷却系统]
现在参考图7和图8描述由作为制冷剂的以上冷却剂组成的燃料电池组冷却系统。图7是图示可以应用本发明的实施例的燃料电池组冷却系统的框图。图8是图示电池20的层叠结构的分解透视图。
参考图7，燃料电池10的堆叠结构12由以分层布置的多个电池20组成。每个电池20具有空气电极21、燃料电极22、夹在空气电极21和燃料电极22之间的基料(电解质)23、以及由设置在燃料电极22和空气电极21的外侧上的致密碳制成的隔离件24。随着各个电池20被层叠，由铝制成的冷却隔离件30设置在隔离件24上。
在本示例中，隔离件24设置成端部隔离件40或中间隔离件50。冷却隔离件30和隔离件40、50具有板状，它的将被层叠的表面是正方形。具有圆形横截面的冷却剂孔81、82形成在冷却隔离件30、端部隔离件40和中间隔离件50的外周部分上的两个位置处(图8中的两个上部拐角)。冷却剂孔81、82形成冷却剂通道，当形成堆栈时，冷却剂通道在层叠方向上穿过堆栈。一对长且细的燃料气体孔83、84和一对氧化气体孔85、86靠近以上三个隔离件的将被层叠的表面的各个侧的边缘沿着该侧形成。燃料气体孔83、84形成包含氢的燃料气体的通道，氧化气体孔85、86形成包含氧的氧化气体的通道，当形成堆栈时，这两种气体孔在层叠方向上穿过堆栈。
冷却隔离件30通过冷却剂通道连接至外部冷却回路32，以形成包括冷却隔离件30的冷却回路34。连接至相对的氧化气体孔85、86的多个平行的槽状肋63形成在冷却隔离件30的一侧上(图8中的后侧上)。当形成堆栈时，肋63与邻近的空气电极21形成氧化气体通道。此外，连接上述冷却剂孔81、82的蜿蜒槽87形成在冷却隔离件30的另一侧上(图8中的前侧上)。当形成堆栈时，冷却隔离件30靠近端部隔离件40，并且此时，槽87与端部隔离件40的平表面形成冷却剂通道。
连接相对的燃料气体孔83、84的多个平行的槽状肋62形成在端部隔离件40的一侧上(图8中的前侧上)。当形成堆栈时，肋62与邻近的燃料电极22形成燃料气体通道。端部隔离件40的另一侧(图8中的后侧)是平的，而没有槽的结构。
连接相对的燃料气体孔83、84的多个槽状肋62形成在中间隔离件50的一侧上(图8中的前侧上)。当形成堆栈时，肋62与邻近的燃料电极22形成燃料气体通道。连接相对的氧化气体孔85、86的多个槽状肋63垂直于肋62，形成在中间隔离件50的另一侧上(图8中的后侧上)。当形成堆栈时，肋63与邻近的空气电极21形成氧化气体通道。
尽管上述隔离件24(40、50)由致密碳制成，但是隔离件也可以由具有导电性的其它材料制成。例如，考虑到刚度和热传递性能，隔离件可以由诸如铜合金或铝合金之类的金属制成。
以上的冷却剂(也就是示例1至7的冷却剂)用作冷却回路中的冷却剂。当冷却剂包含在冷却回路34中时，例如氮气之类的惰性气体一起包含在其中。因此，冷却回路34中的空气和冷却剂中溶解的氧气被氮气替代，因此可以防止溶解的氧气引起的冷却剂的劣化。这由以上示例中的测试结果来支持。
已经参考示例描述了根据本发明的燃料电池冷却剂，但是以上示例仅用于帮助理解本发明而不是限制本发明。
图7和图8中的燃料电池组冷却系统的结构图是示例，冷却系统不限于此，只要该系统包含了与惰性气体一起包含在其中的本发明的冷却剂，作为冷却回路的制冷剂。
此外，在以上示例中，特别地，铝材料用于包括冷却板的冷却回路。但是，不排除使用其它材料用于冷却回路。
工业应用性
本发明的包含非水基质的冷却剂或包含非水基质、相变材料以及高导热性材料的冷却剂具有低导电率、高热传导性能和抗冻性能，并且作为用于燃料电池的冷却剂特别有用。

Claims (8)

1.一种冷却剂，包含非水基质。
2.根据权利要求1所述的冷却剂，其特征在于，所述非水基质是从粘度为5mPa·s或更小的有机液体、硅酮液体以及氯氟碳液体中选择的至少一种。
3.根据权利要求1或2所述的冷却剂，其特征在于，所述非水基质中分散有相变材料。
4.根据权利要求3所述的冷却剂，其特征在于，所述相变材料是微囊化的并分散在所述非水基质中。
5.根据权利要求1或2所述的冷却剂，其特征在于，所述非水基质中分散或溶解有高导热性材料。
6.一种用于燃料电池的冷却剂，其特征在于，根据权利要求1至5中任一项所述的冷却剂用于燃料电池。
7.一种用于车辆燃料电池的冷却剂，其特征在于，根据权利要求1至5中任一项所述的冷却剂用于车辆燃料电池。
8.一种用于燃料电池的冷却系统，包括冷却回路，所述冷却回路中包含根据权利要求1至5中任一项所述的冷却剂。
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